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DE2750290C3 - Verwendung eines gebrannten keramischen Formkörpers zur Herstellung von Metall-Keramik-Verbundkörpern - Google Patents

Verwendung eines gebrannten keramischen Formkörpers zur Herstellung von Metall-Keramik-Verbundkörpern

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DE2750290C3
DE2750290C3 DE2750290A DE2750290A DE2750290C3 DE 2750290 C3 DE2750290 C3 DE 2750290C3 DE 2750290 A DE2750290 A DE 2750290A DE 2750290 A DE2750290 A DE 2750290A DE 2750290 C3 DE2750290 C3 DE 2750290C3
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DE
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ceramic
metal
molded body
aluminum titanate
strength
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DE2750290A
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DE2750290B2 (de
Inventor
Axel Dr. Krauth
Horst Nink
Horst 8590 Marktredwitz Reddig
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Ceramtec GmbH
Original Assignee
Ceramtec GmbH
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Publication date
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Priority to GB7842189A priority patent/GB2008563B/en
Priority to JP53136855A priority patent/JPS605544B2/ja
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Priority to US06/146,073 priority patent/US4277539A/en
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Description

50 bis 60 Gew.-% reaktive Tonerde
40 bis 45 Gew.-% Titandioxid
2 bis 5 Gew.-% Kaolin
0vl bis 1 Gew.-% Magnesiumsilikat
und daß der keramische Formkörper einen Temperaturschockkoeffizienten von R = 130 bis 180 A Wem, eine Wärmedämmung von &lgr; = 0,01 bis 0,03 W cm K, einen Ausdehnungskoeffizienten von AK = ±0,5 x 10 "6/°C, einen &Egr;-Modul von ca. 13 x 103 N/mm2 und eine Biegefestigkeit von aB = 40 N/mm2 bzw. eine Druckfestigkeit von aD = 700 N/mm1, ferner eine Nichtbenetzbarkeit gegenüber den meisten NE-MetaDen und Laugenbeständigkeit aufweist. j
Die Erfindung betrifft die Verwendung eines gebrannten keramischen Formkörpers zur Herstellung von Me- |
tall-Keramik-Verbundkörpern, wie Abgasleitungen, Auspuffrohren und Auspuffkrümmern von Verbrennungs- I
motoren, mit einer Wandung aus einem keramischen Werkstoff und einer darauf im Verbund angeordneten
Schicht aus Metall, vorzugsweise Leichtmetall. |
Metall-Keramik-Verbundkörper, insbesondere Abgasstränge, sind aus der DE-AS 21 63 717 und der DE-AS jj
23 54 254 bekannt geworden. Solche Verbundkörper haben eine doppelwandige Struktur, indem der eine Teil |
aus einem Metall, z. B. Aluminium, und der andere Teil aus einer Keramik besteht. Durch die wärmeisolierende Wirkung der Keramik sind solche Körper vor allem für Abgasleitungen, Auspuffrohre und Auspuffkrümmer von Verbrennungsmotoren geeignet. Als hitzebeständige Materialien werden die verschiedensten keramischen Werkstoffe genannt. Dabei hat sich aber in der Praxis gezeigt, daß wegen ihres hohen Ausdehnungskoeffizienten die Teile nicht ohne Vorwärmung eingegossen werden können und daß beim Erstarren des Metalls Kompressionskräfte solcher Stärke auftreten, daß es leicht zu Rissen in den nichtmetallischen Werkstoffen kommt. Es ist deshalb ebenfalls der Zweck dieser Erfindung, einen keramischen Werkstoff einzusetzen, der problemloses Ein- =
gießen erlaubt und eine gute Verbindung zwischen Metall und Keramik bei hinreichender Festigkeit abgibt.
Aus dem Stand der Technik geht auch hervor, daß Aluminiumtiianat seit den 50er Jahren ein reges Interesse I
bei dem Werkstoff-Fachmann hervorgerufen hat, ohne daß bisher ein Durchbruch in der Industrie gelungen ist. j
Letzteres ist darauf zurückzuführen, daß die Festigkeitseigenschaften dieses Werkstoffes nicht zufriedenstellend sind. Die Festigkeitswerte von Aluminiumtitanat gegenüber beispielsweise Aluminiumoxid, Siliziumnitrid, Zirkonoxid sind relativ niedrig. So war man jahrelang davon überzeugt, daß der Einsatz von Aluminiumtitanat in der Industrie nicht sinnvoll ist. Es muß deshalb ein neuer Weg beschritten werden. Eine Möglichkeit besteht darin, die schlechten als auch guten Eigenschaften zu kombinieren, verbunden mit einer funktionsgerechten j
Gestaltung der Produkte, womit sich dann neue Anwendungsmöglichkeiten dieses Werkstoffes in der Praxis j
ergeben.
Bekannt sind silikathaltige Aluminiumtitanate aus der DE-AS 12 38 376. Hieraus geht hervor, daß derartige |
Massenzusammensetzungen plastische Anteile in Form von Kaolin enthalten können. Dabei wird auf die außer- | ordentlich gute Temperaturwechselbeständigkeit und die geringe Wärmedehnung solcher Massen hingewiesen.
Andererseits ist die Brenntemperatur bei den einzelnen Beispielen mit über 14000C relativ hoch, was wiederum |
niedrige Festigkeiten mit sich bringt, da ein grobes Korn im Scherben infolge Kristallwachstum vorliegt. Obwohl *
der Ausdehnungskoeffizient bei relativ niedrigen Werten liegt, kam dieser Werkstoff wegen der geringen Festigkeit großtechnisch nicht zum Einsatz. Neuerliche Versuche ergaben, daß die alleinige SiO2-Zugabe in Form von Kaolin nicht die gewünschte mechanische Festigkeit nach dem Sintern bringt. Deshalb wird nach anderen Wegen gesucht, die Festigkeit des Aluminiumtitantas unter Erhaltung eines niedrigen Ausdehnungskoeffizienten zu verbessern.
Des weiteren ist ein silikathaltiges Aluminiumtitanat mit Eisentitanataus der US-PS 27 76 896 bekanntgeworden. Bei diesem Schutzrecht wurde insbesondere auf die geringe mechanische Festigkeit des Aluminiumtitaiiais eingegangen. Duiui Zusätze von 5 bis 40 Gew.-'vo Ton udei Kaolin uder &ngr;&ugr;&idiagr;&igr; 1 bis 10 Gcw.-% Talk suii die Festigkeit erhöht werden. Hauptsächlich geht es aber darum, Aluminiumtitanat Tür Einsatztemperaturen 900 bis 13000C zu stabilisieren, wobei die gute Temperaturschockbeständigkeit von Aluminiumtitanat erhalten bleiben soll. Hierzu wird insbesondere vorgeschlagen, 1 bis 90 Mol-% Eisentitanat (Fe2Oj x TiO2) dem Aluminiumtitanat zuzusetzen. Durch Talk- oder Tonzugabe ist zwar eine relativ hohe Festigkeit je nach Herstellungsmethode zu erhalten, aber diese Festigkeitswerte sind immer mit einem hohen Ausdehnungskoeffizienten von
fast 3 X 10"6/°C zwischen Raumtemperatur und 4000C gekoppelt.
In diesem Zusammenhang soll auch auf die Literaturstelle aus Ceram. Bull. Abstr. 1954, Seite 11, hingewiesen werden, insbesondere auf die Bemerkung, daß geringe Anteile von Eisentitanat oder Magnesiumtitanat das gesinterte Aluminiumtitanat stabilisieren. Mit den genannten Zusätzen hat man versucht, der allgemein
bekannten Tatsache abzuhelfen, daß im Temperaturbereich unter 13000C eine Instabilität der Aluminiumtitanatverbindung vorliegt
Weiterhin geht aus Ceramic Abstracts 1951, Seite 87, hervor, Turbinenschaufeln aus Aluminiumtitanat mit einem Aluminiummsilikatzusatz von 5 bis 40 Gew.-% herzustellen. Auch hier wird nur die gute Temperaturschockbeständigkeit dieses Werkstoffes genannt Es zeigt sich aber auch wieder, daß man nur mit relativ hohen Zusätzen von Kieselsäure (SiO2) die Eigenschaften des reinen Aluminiumtitanats hinsichtlich der Festigkeit verbessern kann, wobei andere typische Eigenschaften des Aluminiumtitanats, wie z. B. der niedrige thermische Ausdehnungskoeffizient, verlorengehen. Weiterhin ist die Literaturstelle »Keramische Massen auf der Basis von Aluminiumtitanat« in der Tonindustrie Zeitung, 1974, Nr. 12, Seite 315ff, heranzuziehen. In diesem Artikel wird erwähnt, daß geringe Anteile an Eisen- als auch Magnesiumtitanai sowie größere Anteile von SiO2 (0 stabilisierend auf Aluminiumtitanat wirken. Aus der Feststellung in dieser Literaturstelle, daß durch denZusatz von Aluminiumoxid zwar die mechanische Festigkeit verbessert wird, aber der Wärmeausdehnungskoeffizient beim Vorhandensein von freiem Aluminiumoxid im Aluminiumtitanat erheblich ansteigt, wird deutlich, daß man mit dem Zusatz einer einzelnen Komponente zwar einzelne Eigenschaften des reinen Aluminiumtitanats verbessern kann, aber man noch nicht einen Werkstoff erhält, der allen Anforderungen für die großtechnische Anwendung gerecht wird. Dies wird noch durch die Bemerkung unterstrichen, daß die Erprobung von Zusätzen in Form von TiO2, Cr2O3, Aluminiumphosphat, seltene Erden, Y2O3, Zirkonoxid, Thoriumoxid, Zinkoxid, Zinnoxid, Erdalkalioxide, Lithium und nichtcjcidische Stoffe in der Praxis nicht den gewünschten Erfolg gebracht haben.
Für Feuerfestprodukte und ähnliche Anwendungsbereiche ist aus der DE-PS 19 15 782 auch ein zirkonhaltiges Aluminiumtitanat mit einer Druckfestigkeit von aH = 10-30 N/mm2 bekanntgeworden, wobei der Zusatz von Zirkonsilikat zwischen 5 und 30 Gew.-% liegt. Die Zusammensetzung von Zirkonsilikat bringt zwar eine Verbesserung hinsichtlich der Festigkeit, gleichzeitig steigt aber auch der Ausdehnungskoeffizient, womit eine wesentliche Bedingung für die wichtigsten technischen Anwendungsgebiete nicht erfüllt wird.
Allgemein ist zu sagen, daß Versuche mit den genannten Massen ergaben, daß diese Werkstoffe speziell bei der Herstellung und Verarbeitung von NE-Metallen nicht genügend lange Standzeiten besitzen, um kostengünstig in der Praxis eingesetzt zu werden. Sie erwiesen sich insbesondere für den rauhen Geißerei- und Schmelzbetrieb als nicht zuverlässige Feuerfestprodukte.
Aufgabe der Erfindung ist, einen gebrannten keramischen Formkörper zur Herstellung von Metall-Keramik-Verbundkörpern zur Verfügung zu stellen, der eine hohe mechanische Festigkeit und einen niedrigen Ausdehnungskoeffizienten aufweist und zu einem Metall-Keramik-Verbundkörper fuhrt, der eine hohe Schlag- und Stoßfestigkeit aufweist.
Diese Aufgabe wird durch die Merkmale des Patentanspruchs gelöst.
Das erfindungsgemäß verwendete Aluminiumtitanat läßt sich relativ einfach herstellen, wobei weder ein teueres Heißpressen, noch andere aufwendige Verfahren benutzt werden müssen.
Die Erfindung wird anhand von Ausführungsbeispielen, die schematisch in der Zeichnung wiedergegeben sind, näher erläutert. Die Fig. 1 und 2 zeigen Metall-Kerainik-Verbundkörper in der Automobil-Industrie.
Aluminiumtitanat hat ungewöhnliche Eigenschaften. Zum Beispiel kann dieser Werkstoff einen negativen Ausdehnungskoeffizienten aufweisen. Seine Eigenschaften werden vor allem durch die verschiedenen Zusätze zum Versatz von Aluminiumtitanat, durch verschiedenartige Wärmebehandlungen, durch das Brennen und die Herstellungsmethode beeinflußt. Dabei können keine einfachen Regeln zu Herstellung von Feuerfestprodukten und Metall-Keramik-Verbundkörpern gegeben werden, sondern man muß für jeden Anwendungsfall die optimale Lösung finden. Grundsätzlich kann man aber sagen, je höher die mechanische Festigkeit, um so niedriger wird die Temperaturschockbeständigkeit. Für neue Anwendungsfälle müssen die Materialeigenschaften den technischen Anforderungen exakt angepaßt werden. Dies erreicht man, indem man als Rohstoffe fur den erfindungsgemäßen Werkstoff 50 bis 60 Gew.-% reaktive Tonerde und 40 bis 45 Gew.-% Titandioxid verwendet, wobei beide Rohstoffe eine mittlere Kornsröße unter 0,6 ;;.m haben. Es erfolgt dann die Zugabe von 2 bis 5 Gew.-% Kaolin und 0,1 bis 1 Gew.-% Magnesiumsilikat. Diese Versätze werden anschließend in Kugelmühlen ca. 12 Std. lang gemahlen und mit organischen Bindemitteln je nach Formgebungsmethode, z. B. ein Trockenpreßsprühgranulatmit 1 Gew.-%Triglycerinund2 Gew.-% Polyvinylalkohol, plastifiziert. Für Gieß- oder Strangpreßaktikei kann man dem Schlicker noch Glattscherben oder bei 700 bis 1000°C kalzinierte Rücklaufmasse zugeben, dabei sollen diese Anteile aber veischiedene Körnung besitzen. Nach dem Trocknen der Probekörner mit den Abmessungen 5 x 5 x 50 mm erfolgt das Brennen bei 1350 bis 1450°C mit einer Haltezeit von ca. 2 Std., wobei die Aufheizgeschwindigkeit zwischen 50 und 150°K/Std. je nach Größe und Abmessung der Produkte liegt. Die so erhaltenen Eigenschaften des erllndungsgemäßen Werkstoffes sind aus folgender Tabelle zu entnehmen:
Temperaturschockkoeffizient R =130 bis 180 (W/cm)
Wärmedämmung &lgr; = 0.01 bis 0.03 (W/cmK)
Ausdehnungskoeffizient AK = ±0,5 x 10 'V0C
Elastizitäts-Modul E = ca. 13 x 10' (N/mm2)
Biegefestigkeit aa - 40 (N/mm2)
Druckfestigkeit &sgr;,, = 700 (N/mm2)
Ferner wird noch eine schlechte Benetzbarkeit gegenüber den meisten Nichtmetallen festgestellt Aus den Versuchsdaten wurden auch die durchschnittliche Schwindung von 14 bis 18% ermittelt. Am gesinterten keramischen Körper beträgt die Dichte ca. 3,1 bis 3,3 g/cm3.
Bei der Untersuchung des Werkstoffes Aluminiumtitanat mit den Zusätzen SiO2 (Kaolin) im Bereich von 2 bis 5 Gew.-% und von MgO (Magnesiumsilikat) in Grenzen 0,1 bis 1 Gew.-% allein oder in Kombination hatsich folgendes Bild ergeben, wie aus der Tabelle 1 ersichtlich ist.
Tabelle 1
Zusammensetzung
Beispiel 1 Beispiel 2 Beispiel 3 Beispiel 4 Beispiel S
Al2O3 TiO2 SiO2 (Kaolin) MgO (Magnesiumsilikat) AK bei 10O0C
6000C
10000C
ag (N/mm2) Zersetzung bei 1100°C/100 h*)
*) Gemessen als Verhältnis der Röntgenintensitiiten TiO2(110)/TiO2(022).
56,06 53,41 53,2 50,6 53,3
43,94 45,59 41,8 43,4 43,7
- - 5,0 5,0 2,5
- i,o - 1,0 0,5
0,12 0,37 0,25 0,25 0,20
0,02 0,53 0,22 0,6 0,4
1,20 1,07 2,55 1,5 1,3
14,0 36 26 30,0 40
9,7 8,6 1,2 0,5 0,6
Zusätzlich wurde durch das Untersuchungsprogramm festgestellt, daß eine Magnesiumsilikatzugabe von mehr als 2 Gew.-% erhebliche Nachteile bringt, da während des Brandes eine euthektische Schmelze entsteht, die das Sinterintervall recht klein hält und somit nicht reproduzierbare physikalische Werte erreicht werden und andererseits auch ein Verziehen des Formkörpers beim Brennen festzustellen ist.
Der SiO2-Zusatz bewirkt zwar eine Verbesserung der thermischen Stabilität des reinen Aluminiumtitanats, aber gleichzeitig wird die thermische Ausdehnung erhöht. Ferner ist festzustellen, je mehr sich SiO2 im Versatz befindet, desto langsamer bildet sich das Aluminiumtitanai während des Brandes. Man braucht deshalb eine höhere Brenntemperatur, um den gleichen Aluminiumtitanat-Anteil im Scherben zu erhalten. Eine weitere Verbesserung der physikalischen Eigenschaften des freien Aluminiumtitanats erhält man durch Zugabe der
MgO-Komponente. Wegen der geforderten Feinheit ist es aber technisch günstig, natürlich vorkommende feinkörnige Rohstoffe auf MgO-Basis, wie z. B. Sepiolith, zu verwenden. Durch die MgO-Zugabe erhält man ferner eine relativ flache Ausdehnungskurve bis zu 10000C, wobei der Ausdehnungskoeffizient unter 1,5 X 10"6/°C liegt. In diesem Zusammenhang muß aber auch daraufhingewiesen werden, daß die Eigenschaften auch noch durch den Versatzaufbau, wie z. B. Feinheit und Art der verwendeten Rohstoffe, und andererseits durch die technologischen Schritte, z. B. Brenntemperatur, beeinflußt sind. Erst aus der Summe der Maßnahmen in den genannten Grenzen wird ein technisches Produkt erzielt, das einen niedrigen Ausdehnungskoeffizienten hat und gleichzeitig eine hohe Festigkeit besitzt. Diese beiden genannten Eigenschaften sind besonders wichtig zur Herstellung von metallischen Verbund-Hohlkörpern (Portiiner). Erst mit dem erfindungsgernäßen Werkstoff lassen sich in befriedigender Weise solche Hohlkörper mit komplizierten Querschnitten herstellen, die auch
eine hohe Lebensdauer erwarten lassen. Somit ist dem Fachmann ein Weg aufgezeichnet worden, durch die Kombinationszugabe von SiOrhaltigen und magnesiumsilikathaltigen Zusätzen im Verhältnis von etwa 10 : 1
einen Werkstoff zu produzieren, der eine Verknüpfung eines günstigen Ausdehnungskoeffizienten mit einer
hohen Festigkeit aufweist.
Die Isolierkörper lassen sich nach den bekannten keramischen Verfahren fertigen. Im einzelnen ist es aber sinnvoll, Körper mit komplizierten Abmessungen und Rohre, die nicht allzu starken mechanischen Belastungen ausgesetzt sind, durch Gießen herzustellen.
Der erfindungsgemäße Verwendungsvorschlag besteht darin, einen Metall-Keramik-Verbundkörper herzustellen, der wegen seiner wärmeisolierenden Wirkung und den auftretenden Wärmebeanspruchungen insbesondere in Abgasleitungen, Auspuffrohren und Auspuffkrümmern von Verbrennungsmotoren Verwendung fin-
det. Die Form solcher Teile ist kompliziert, wie aus Fig. 1 und 2 hervorgeht, so daß meist nur das keramische Gießverfahren in Frage kommt. Zuerst erfolgt die Herstellung eines Modells, nach dem Gießformen in Gips hergestellt werden, indem der Schlicker eingegossen wird. Nachdem sich eine Wandstärke von ca. 2 bis 3 mm in der Gießform gebildet hat, wird der Rest des Schlickers ausgegossen und der Formkörper aus der Gießform herausgenommen. Der erhaltene Formkörper wird dann bei 14000C gesintert. Ohne Vorwärmung kann der gesin-
terte Körper in flüssiges Aluminium getaucht werden oder nach dem bekannten Gießereiverfahren in eine Gießkastenform gesetzt werden, wobei geschmolzenes Aluminium in die Form eingegossen wird. Um Bohrungen und Öffnungen während des Gießvorgangs zu schließen, kann der Körper mit den üblichen Formsanden, z. B. Silikatsand unter Zusatz von Bindern, gefüllt werden. Überraschenderweise nimmt das erfi ndungsgemäße Aluminiumtitanat die hohen Druckspannungen der erkaltenden, kontrahierenden Aluminiumschmelze auf,
vorausgesetzt daß die Form zweckmäßig nach keramischen Gesichtspunkten konstruiert wurde. Auf diese "Weise erhält man ein mit Keramik ausgekleidetes, wärmeisolierendes Metallrohr, das ein kompliziertes Profil und dünne keramische Wände 11 aufweist, wie aus F i g. 1 mit einem Zylinderkopf-Abgasstrang und Fi g. 2 mit einer Abgassammelleitung hervorgeht
Die so beschriebenen keramischen Metallverbundkörper weisen keinerlei Nachteile auf. Die Wärmeisolation ist außerordentlich gut, und der Verbundkörper hat hervorragende Festigkeitseigenschaften unter Schlag- und Vibrationsbeanspruchung. Zusätzlich besteht auch noch die Möglichkeit, aufder Oberfläche des keramischen Scherbens einen Katalysator aufzubringen, der die Nachverbrennung erheblich verbessert.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verwendung eines gebrannten, keramischen Formkörpers zur Herstellung von Metall-Keramik-Verbund- ~ körpern wie Abgasleitungen, Auspuffrohren und Auspuffkrümmern von Verbrennungsmotoren mit einer Wandung aus einem keramischen Werkstoff und einer darauf im Verbund angeordneten Schicht aus M stall, vorzugsweise Leichtmetall, dadurch gekennzeichnet, daß der Formkörper aus einem silikathaltigen Aluminiumtitanat besteht, das durch keramisches Brennen im Temperaturbereich von 1350-14500C hergestellt ist aus einem Gemenge folgender Rohstoffe mit einer Korngröße unter 0,6 &mgr;&pgr;&igr;:
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