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DE2631325A1 - PROCESS FOR POLYMERIZING VINYL CHLORIDE - Google Patents

PROCESS FOR POLYMERIZING VINYL CHLORIDE

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Publication number
DE2631325A1
DE2631325A1 DE19762631325 DE2631325A DE2631325A1 DE 2631325 A1 DE2631325 A1 DE 2631325A1 DE 19762631325 DE19762631325 DE 19762631325 DE 2631325 A DE2631325 A DE 2631325A DE 2631325 A1 DE2631325 A1 DE 2631325A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
iodine
compounds
group
polymerization
organic
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19762631325
Other languages
German (de)
Inventor
Kenji Fushimi
Shunichi Koyanagi
Toshihide Shimizu
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Shin Etsu Chemical Co Ltd
Original Assignee
Shin Etsu Chemical Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Shin Etsu Chemical Co Ltd filed Critical Shin Etsu Chemical Co Ltd
Publication of DE2631325A1 publication Critical patent/DE2631325A1/en
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F14/00Homopolymers and copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by a halogen
    • C08F14/02Monomers containing chlorine
    • C08F14/04Monomers containing two carbon atoms
    • C08F14/06Vinyl chloride
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F2/00Processes of polymerisation
    • C08F2/002Scale prevention in a polymerisation reactor or its auxiliary parts
    • C08F2/005Scale prevention in a polymerisation reactor or its auxiliary parts by addition of a scale inhibitor to the polymerisation medium

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  • Health & Medical Sciences (AREA)
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  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Polymerisation Methods In General (AREA)

Description

PATENTANWALT O C O 1 O O L=PATENT Attorney O C O 1 O O L =

DR. HANG ULRICH MAY ZDO I OZDDR. HANG ULRICH MAY ZDO I OZD

D 8 MÖNCHEN 22, THIERSCHSTRASSE 27 D 8 MÖNCHEN 22, THIERSCHSTRASSE 27

TELEGRAMME: MAYPATENT MÜNCHENTELEGRAMS: MAYPATENT MUNICH TELEX 52 4487 PATOPTELEX 52 4487 PATOP TELEFON CO893 22SOS1TELEPHONE CO893 22SOS1

S-19-P-57/1467 München, den 12. Juli 1976 S-19-P-57/1467 Munich, July 12, 1976

DTPA 259 Dr.M./esDTPA 259 Dr.M./es

Shin-Etsu Chemical Company Ltd. in Tokio/Japan Verfahren zum Polymerisieren von VinylchloridShin-Etsu Chemical Company Ltd. in Tokyo / Japan process for polymerizing vinyl chloride

Kurze Zusammenfassung (Abstract) der Erfindung:Brief summary (abstract) of the invention:

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Polymerisieren von Vinylchlorid unter Vermeidung der Abscheidung von Polymerkrusten an den Wänden und anderen mit Monomer in Berührung kommenden Oberflächen in einem Polymerisationsreaktor. Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren werden der Polymerisationsmischung einer oder mehrere der folgenden Stoffe zugesetzt: Jod, Jodverbindungen, Brom, Bromverbindungen, Thiocyanate, Isothiocyanate, Phytinsäure, deren Derivate, reduzierende Kohlehydrate und bestimmte andere Verbindungen. Die Wirkung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann synergistisch gesteigert werden durch auf diese Oberflächen aufgebrachte Beschichtungen aus einer polaren organischen Verbindung oder einem organischen Farbstoff.The invention relates to a method for polymerizing vinyl chloride while avoiding the deposition of polymer crusts on the walls and other surfaces that come into contact with monomer in a polymerization reactor. According to the process according to the invention, the polymerization mixture is one or more the following substances added: iodine, iodine compounds, bromine, bromine compounds, Thiocyanates, isothiocyanates, phytic acid and its derivatives, reducing carbohydrates and certain other compounds. The effect of the method according to the invention can be synergistic are increased by applied to these surfaces coatings made of a polar organic compound or a organic dye.

Stand der Technik:State of the art:

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Polymerisieren von Vinylchlorid oder einem Monomerengemisch von Vinylchlorid als Hauptbestandteil mit einem oder mehreren copolymerisierbaren Monomeren unter Vermeidung der Abscheidung von Polymerkrusten an den Wänden und anderen mit dem Monomer oder den Monomeren in Berührung kommenden Oberflächen in einem Polymerisationsreaktor.The invention relates to a process for polymerizing vinyl chloride or a monomer mixture of vinyl chloride as a main component with one or more copolymerizable monomers while avoiding the deposition of polymer scale on the walls and the other with the monomer or monomers surfaces coming into contact in a polymerization reactor.

Für die Herstellung von Polyvinylchloridharzen sind verschiedene Methoden bekannt, einschließlich Suspensionspolymerisation, Emulsionspolymerisation, Lösungspolymerisation, Gasphasenpolymerisation und Massenpolymerisation. Jedoch treten bei allen diesen bekannten Methoden Schwierigkeiten durch Polymerkrustenabscheidung an den Oberflächen eines Polymerisationsreaktors während der Poly-There are several for the manufacture of polyvinyl chloride resins Methods known, including suspension polymerization, emulsion polymerization, Solution polymerization, gas phase polymerization and bulk polymerization. However, all of these occur well-known Methods Difficulties due to deposition of polymer crusts on the surfaces of a polymerization reactor during the

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merisationslaufe auf. Bei den bekannten Methoden entstehen an den mit dem Monomer in Berührung kommenden Oberflächen, einschließlich der Innenwände des Reaktors und der Oberflächen eines im Reaktor vorgesehenen Rührers gewöhnlich Polymerkrusten während der Polymerisations laufe, was zu abnehmenden Polymerausbeuten und einer Herabsetzung der Kühlkapazität des Reaktors führt. Außerdem kommt es vor, daß sich Teile der so abgeschiedenen Polymerkrusten schließlich von den Oberflächen ablösen und in das erhaltene Polymerprodukt gelangen und dessen Qualität verschlechtern. Noch unangenehmer ist, daß das Reinigen des Polymerisationsreaktors zur Entfernung von Polymerkrusten nach jedem Polymerisations lauf nicht nur sehr viel Arbeit und Zeit erfordert, sondern auch schwere Gesundheitsgefahren für die Arbeiter mit sich bringt, da das in den Polymerkrusten absorbierte nicht umgesetzte Monomer giftig ist.merization runs on. With the known methods arise on the surfaces in contact with the monomer, including the inner walls of the reactor and the surfaces of one in the reactor provided stirrer usually polymer crusts during the Polymerization runs, which leads to decreasing polymer yields and a reduction in the cooling capacity of the reactor. aside from that it happens that parts of the polymer crusts deposited in this way finally detach from the surfaces and into the polymer product obtained reach and degrade its quality. It is even more unpleasant that the cleaning of the polymerization reactor for Removal of polymer crusts after each polymerization run requires not only a great deal of work and time, but also heavy Health hazards for workers with it, since the unreacted monomer absorbed in the polymer crusts is toxic is.

Nach einem bekannten Verfahren soll die Abscheidung von Polymerkrusten an den Innenwänden und anderen Oberflächen eines Polymerisationsreaktors dadurch verhindert werden, daß die Oberflächen vor jedem Polymerisationslauf mit einer Verbindung beschichtet werden, die ausgewählt ist aus polaren organischen Verbindungen, wie Aminverbindungen, Chinonverbindungen und Aldehydverbindungen, organischen Farbstoffen und Pigmenten (US-PS 3 669 946). Bei diesem Verfahren ist es jedoch nachteilig, daß nach jedem solchen Beschichten getrocknet werden muß und die Produktivität des Polymerisationsreaktors wegen der verhältnismäßig langen Zeiten herabgesetzt ist, die zum Beschichten zwischen den Polymerisationsläufen erforderlich sind. Außerdem hat diese Methode Nachteile durch Umweltverschmutzung und gesundheitliche Schwierigkeiten wegen der organischen Lösungsmittel, die in großen Mengen zusammen mit den Beschichtungsverbindungen verwendet werden.According to a known method, the deposition of polymer crusts should can be prevented on the inner walls and other surfaces of a polymerization reactor that the surfaces coated with a compound before each polymerization run selected from polar organic compounds such as amine compounds, quinone compounds and aldehyde compounds, organic dyes and pigments (U.S. Patent 3,669,946). In this method, however, it is disadvantageous that after each such Coating must be dried and the productivity of the polymerization reactor because of the relatively long times required for coating between polymerization runs required are. In addition, this method has drawbacks from pollution and health problems because of the organic solvents, which are used in large amounts together with the coating compounds.

Aufgabe und Beschreibung der Erfindung:Object and description of the invention:

Aufgabe der Erfindung ist, ein Verfahren zu schaffen, das von den oben angegebenen Nachteilen frei ist und bei jeder Art von Vinylchloridpolymerisation die Polymerkrustenabscheidung an den Wänden und anderen Oberflächen im Polymerisationsgefäß wirksam verhindert und dabei eine sehr hohe Produktionsleistung ermöglicht.The object of the invention is to provide a process which is free from the disadvantages indicated above and which can be used for any type of vinyl chloride polymerisation effectively prevents polymer scale deposition on the walls and other surfaces in the polymerization vessel and enables a very high production output.

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Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß gelöst durch ein Verfahren zum Polymerisieren von Vinylchlorid oder einem Monomerengemisch von Vinylchlorid als Hauptbestandteil mit einem oder mehreren copolymerisierbaren Monomeren, das dadurch gekennzeichnet ist, daß einer Polymerisationsmischung wenigstens ein Zusatzstoff aus der Gruppe Jod, Jodverbindungen, Brom, Bromverbindungen, Thiocyanate, Isothiocyanate, Phytinsäure, Salze von Phytinsäure und reduzierende organische Verbindungen zugesetzt wird.According to the invention, this object is achieved by a method for polymerizing vinyl chloride or a mixture of monomers of vinyl chloride as the main component with one or more copolymerizable monomers, which is characterized by that a polymerization mixture has at least one additive from the group iodine, iodine compounds, bromine, bromine compounds, thiocyanates, Isothiocyanates, phytic acid, salts of phytic acid and reducing organic compounds is added.

Die Verhinderung von Polymerkrustenabscheidungen nach dem erfindungsgemäßen Verfahren kann dadurch weiter gesteigert werden, daß die verschiedenen, mit dem Monomer oder den Monomeren in Berührung kommenden Oberflächen mit einer polaren organischen Verbindung oder einem organischen Farbstoff beschichtet werden.The prevention of polymer scale deposits according to the invention Process can be further enhanced by the fact that the various, with the monomer or monomers in contact coming surfaces are coated with a polar organic compound or an organic dye.

Die Zusatzstoffe, die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren in der Polymerisationsmischung vorhanden sein sollen, sind ausgewählt aus der folgenden Gruppe: Jod, anorganische Jodsalze, wie Natrium-, Kalium-, Ammonium-, Calcium-, Magnesium-, Zink-, Eisen- und Nikkeljodid, Jodwasserstoff; organische Jodverbindungen,·wie Äthyljodid und Butyljodid; Verbindungen von Jod mit positiver Wertigkeit, wie Jodthiocyanat j(SCN), Jodperchlorat J(ClO4), Jodcyanid J(CN), Jodacetat J(CH3COO)3, Jodnitrat J(NO3I3 und ein Jodsulfat Jp(SO4)„ oder J(SO4); Brom, anorganische Bromsalze, wie Natrium-, Kalium-, Ammonium-, Calcium-, Magnesium-, Zink-, Eisen- und Nikkelbromid; organische Bromverbindungen, wie Äthylbromid und Butylbromid; Thiocyanate, wie Natrium-, Kaliumr, Ammonium-, Calcium-, Eisen-, Chrom- und Nickelthiocyanat; Isothiocyanate, wie Natrium-, Kalium-, Ammonium-, Calcium-, Eisen-, Chrom-und Nickelisothiocyanat; Phytinsäure, Natriumr,Kalium- und Ammoniumsalze von Phytinsäure; und reduzierende organische Verbindungen, wie Rongalit (e.Wz. = FormaIdehydnatriumsulfoxylat), Glycerinaldehyd, Ascorbinsäure und reduzierende Kohlehydrate (z.B. Glucose, Fructose, Mannose, Maltose und Lactose). Kohlehydrate, wie Sucrose, die selbst nicht reduzieren, jedoch während der Polymerisation Hydrolysate mit reduzierenden Eigenschaften liefern können, sind ebenso wirksam wie die reduzierenden Kohlehydrate.The additives which are to be present in the polymerization mixture according to the process according to the invention are selected from the following group: iodine, inorganic iodine salts such as sodium, potassium, ammonium, calcium, magnesium, zinc, iron and nickel iodide , Hydrogen iodide; organic iodine compounds, such as ethyl iodide and butyl iodide; Compounds of iodine with positive valency, such as iodine thiocyanate j (SCN), iodine perchlorate I (ClO 4 ), iodine cyanide I (CN), iodine acetate I (CH 3 COO) 3 , iodine nitrate I (NO 3 I 3 and an iodine sulfate Jp (SO 4 ) "Or I (SO 4 ); bromine, inorganic bromine salts such as sodium, potassium, ammonium, calcium, magnesium, zinc, iron and nickel bromide; organic bromine compounds such as ethyl bromide and butyl bromide; thiocyanates such as sodium -, potassium r , ammonium, calcium, iron, chromium and nickel thiocyanate; isothiocyanates, such as sodium, potassium, ammonium, calcium, iron, chromium and nickel isothiocyanate; phytic acid, sodium r , potassium and Ammonium salts of phytic acid; and reducing organic compounds such as Rongalit (e.Wz. = formaldehyde sodium sulfoxylate), glyceraldehyde, ascorbic acid and reducing carbohydrates (e.g. glucose, fructose, mannose, maltose and lactose). Carbohydrates, such as sucrose, which do not reduce themselves, however give hydrolysates with reducing properties during the polymerization can are as effective as the reducing carbohydrates.

Die zum Beschichten der verschiedenen, mit Monomer oder MonomerenThe ones used to coat the various, with monomer or monomers

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im Polymerisationsreaktor in Berührung kommenden Oberflächen im Zusammenhang mit dem Zusatz der oben angegebenen Zusatzstoffe zur Polymerisationsmischung zu verwendenden polaren organischen Verbindungen sind organische Verbindungen mit einem oder mehreren Atomen oder Gruppen mit ungepaarten Elektronen, wie Sauerstoff-, Stickstoff-und Schwefelatomen in ihren Molekülen. Beispiele der polaren organischen Verbindungen sind stickstoffhaltige organische Verbindungen, die ausgewählt sind aus solchen mit Azo-, Nitro-, Nitroso- oder Azomethingruppen oder Azinringen, und Aminverbindungen, wie Azomethan, Azobenzol, Nitrobenzol, Nitrosobenzol, Monoaminomononitroazobenzol, Pyrazin, Pyridin, Thiazine, Oxazine (z.B. Morpholin), Anilin, Benzalanilin, Äthylendiamintetraessigsäure,oC-Naphthylamin, Äthanolamin, Diäthanolamin, Triäthanolamin, Vitamin Bp (d.h. Nicotinsäureamid) und Chlorophyll; schwefelhaltige organische Verbindungen ausgewählt aus solchen mit Thiocarbonyl- oder Mercaptogruppen oder Thioätherbindungen, wie Thioglycolsäure, Thioharnstoff, Thiocarbanilsäure, Thiocarbaminsäure, Thiobenzoesäure, Thioäther und Mercaptane; sauerstoffhaltige organische Verbindungen, ausgewählt aus Chinonen, wie p-Benzochinon, Ketonen, wie Acetophenon und Benzophenon, Aldehyden, wie Acetaldehyd und Benzaldehyd, Alkohole mit mehr als fünf C-Atomen, wie Cetylalkohol, Octylalkohol und Benzylalkohol, und Carbonsäuren mit mehr als fünf C-Atomen, wie Stearinsäure und Naphthoesäuren; und aliphatische oder alicyclische Polyenverbindungen mit konjugierten Doppelbindungen, wie Vitamin A-| , Vitamin A2 und oC-, ß- und ^-Carotine.Surfaces coming into contact in the polymerization reactor in connection with the addition of the above-mentioned additives to the polymerization mixture to be used polar organic compounds are organic compounds with one or more atoms or groups with unpaired electrons, such as oxygen, nitrogen and sulfur atoms in their molecules. Examples of the polar organic compounds are nitrogen-containing organic compounds selected from those having azo, nitro, nitroso or azomethine groups or azine rings, and amine compounds such as azomethane, azobenzene, nitrobenzene, nitrosobenzene, monoaminomononitroazobenzene, pyrazine, pyridine, thiazines, oxazines (eg morpholine), aniline, benzalaniline, ethylenediaminetetraacetic acid, oC-naphthylamine, ethanolamine, diethanolamine, triethanolamine, vitamin Bp (ie nicotinic acid amide) and chlorophyll; sulfur-containing organic compounds selected from those with thiocarbonyl or mercapto groups or thioether bonds, such as thioglycolic acid, thiourea, thiocarbanilic acid, thiocarbamic acid, thiobenzoic acid, thioethers and mercaptans; oxygen-containing organic compounds selected from quinones such as p-benzoquinone, ketones such as acetophenone and benzophenone, aldehydes such as acetaldehyde and benzaldehyde, alcohols with more than five carbon atoms such as cetyl alcohol, octyl alcohol and benzyl alcohol, and carboxylic acids with more than five carbon atoms Atoms such as stearic acid and naphthoic acids; and aliphatic or alicyclic polyene compounds with conjugated double bonds, such as vitamin A- | , Vitamin A 2 and oC-, ß- and ^ -carotines.

Beispiele für auch zum Beschichten der Oberflächen brauchbare organische Farbstoffe sind Methylen-Blau, Nigrosin-Schwarz, Nigrosin-Base, Öl-Schwarz, Spirit Schwarz, Anilin-Schwarz, Fluoreszein, Monoazo- und Polyazofarbstoffe, wie Amaranth, metallhaltige Azofarbstoffe, Naphtholfarbstoffe, die zu den Azosäuren oder inaktiven Azofarbstoffen gehören, dispersive Azofarbstoffe, Anthrachinonfarbstoffe, wie saure Anthrachinonfarbstoffe, Anthrachinonküpenfarbstoffe, Anthronküpenfarbstoffe, Alizarinfarbstoffe, wie Alizarin, und dispersive Anthrachinonfarbstoffe, indigoartige Farbstoffe, wie Brilliant Indigo B, Threne Eotviolett RH und Threne Druckschwarz B, Sulfidfarbstoffe, wie Schwefel Blau FBB und Schwefel Schwarz B, Phthalocyaninfarbstoffe, wie Kupferphthalo-Examples of organic ones which can also be used for coating the surfaces Dyes are methylene blue, nigrosine black, nigrosine base, Oil black, spirit black, aniline black, fluorescein, Monoazo and polyazo dyes, such as amaranth, metal-containing azo dyes, Naphthol dyes belonging to the azo acids or inactive Azo dyes include, dispersive azo dyes, anthraquinone dyes, such as acidic anthraquinone dyes, anthraquinone vat dyes, Anthrone vat dyes, alizarine dyes such as alizarine, and dispersive anthraquinone dyes, indigo-like Dyes such as Brilliant Indigo B, Threne Eot Violet RH and Threne Printing Black B, sulfide dyes such as Sulfur Blue FBB and sulfur black B, phthalocyanine dyes such as copper phthalo-

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cyanin und metallfreie Phthalocyaninverbindungen, Diphenylmethan- und Triphenylmethanfarbstoffe, Nitrofarbstoffe, Nitrosofarbstoffe; Thiazolfarbstoffe, Xanthenfarbstoffe, Acridinfarbstoffe, Azinfarbstoffe, Oxazinfarbstoffe, Thiazinfarbstoffe, Benzochinon- und Naphthochinonfarbstoffe, Cyaninfarbstoffe; und verwandte Verbindungen organischer Farbstoffe, wie Komplexe oder Mischungen von Teeren und Pechen, sowie bestimmte wasserlösliche organische Farbstoffe. cyanine and metal-free phthalocyanine compounds, diphenylmethane and triphenylmethane dyes, nitro dyes, nitroso dyes; Thiazole dyes, xanthene dyes, acridine dyes, azine dyes, Oxazine dyes, thiazine dyes, benzoquinone and Naphthoquinone dyes, cyanine dyes; and related compounds organic dyes, such as complexes or mixtures of tars and pitches, as well as certain water-soluble organic dyes.

Zu den letztgenannten wasserlöslichen organischen Farbstoffen gehören: The latter water-soluble organic dyes include:

1) Alkalisalze von Sulfonsäuren, wie Direkt Brilliant Gelb G (Direktfarbstoff), Säure Lichtgelb 2G (saurer Farbstoff), Levafix Gelb 4G (reaktiver Farbstoff), Procion Brilliant Orange G (reaktiver Farbstoff), Direkt Echt Scharlach GS (Direktfarbstoff), Direkt Bordeaux NS (Direktfarbstoffe Brilliant Scharlach 3R (saurer Farbstoff), Säure Alizarin Rot B (saurer Beizenfarbstoff), Direkt Türkisch Blau GL (Direktfarbstoff), Cibacron Blau 3G (reaktiver Farbstoff), Blankophor B (saurer Farbstoff), Nigrosin (saurer Farbstoff) .und Sirius Grau G (Direktfarbstoff); Älkalisalze von Carbonsäuren, wie Chrysamin G (Direktfarbstoff), Direkt Echt Gelb GG (Direktfarbstoff), Chrom Gelb G (saurer Beizenfarbstoff), Chrom Gelb ME (saurer Beizenfarbstoff),und Eosin G (saurer Farbstoff); quaternäre Ammoniumsalze, wie Basisch Flavin 8G (basischer Farbstoff), Astrazon Gelb 3G (basischer Farbstoff), Rhodamin 6GCP (basischer Farbstoff), Safranin T (basischer Farbstoff), Rhodamin B (basischer Farbstoff) und Daitophor AN (basischer Farbstoff) ; und Hydrochloride, wie Auramin Cone (basischer Farbstoff), Chrysoidin (basischer Farbstoff) und Bismarck Braun BG (basischer Farbstoff).1) Alkali salts of sulfonic acids, such as Direct Brilliant Yellow G (direct dye), Acid Lichtgelb 2G (acidic dye), Levafix Yellow 4G (reactive dye), Procion Brilliant Orange G (reactive dye), Direkt Echt Scharlach GS (direct dye), Direkt Bordeaux NS (direct dyes Brilliant Scharlach 3R (acidic Dye), acid alizarin red B (acidic stain dye), Direct Turkish Blue GL (direct dye), Cibacron Blue 3G (reactive dye), Blankophor B (acidic dye), Nigrosine (acidic Dye). And Sirius Gray G (direct dye); Alkali salts of carboxylic acids, such as chrysamine G (direct dye), direct real yellow GG (direct dye), chrome yellow G (acidic stain dye), Chromium Yellow ME (acid stain dye), and Eosin G (acid dye); quaternary ammonium salts, such as Basic Flavin 8G (basic dye), Astrazon Yellow 3G (basic dye), rhodamine 6GCP (basic dye), Safranin T (basic dye), Rhodamine B (basic dye) and Daitophor AN (basic dye) ; and hydrochlorides such as Auramine Cone (basic dye), Chrysoidin (basic dye), and Bismarck Braun BG (basic Dye).

Von den erwähnten organischen Farbstoffen und verwandten Verbindungen werden besonders bevorzugt Nigrosin Schwarz, Nigrosin Base, Spirit Schwarz und Öl Schwarz.Of the mentioned organic dyes and related compounds Nigrosin Black, Nigrosin Base, Spirit Black and Oil Black are particularly preferred.

Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens werden der Zusatzstoff oder die Zusatzstoffe als solche oder falls notwendig als Lösung oder Dispersion in einem Lösungsmittel oder einer Mischung von Lösungsmitteln der Polymerisationsmischung zugesetzt.When carrying out the method according to the invention, the Additive or the additives as such or, if necessary, as a solution or dispersion in a solvent or a Mixture of solvents added to the polymerization mixture.

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Für diesen Zweck geeignete Lösungsmittel sind nicht besonders begrenzt, sondern können Wasser, Alkohole, Ester, Ketone, Kohlenwasserstoffe oder chlorierte Kohlenwasserstoffe sein.Solvents suitable for this purpose are not particularly limited but can include water, alcohols, esters, ketones, hydrocarbons or chlorinated hydrocarbons.

Die Menge des der Polymerisationsmischung zuzusetzenden Zusatzstoffes oder der Zusatzstoffe sollte wenigstens 3 ppm Gewichtsteile bezogen auf das Gewicht des Monomers oder der Monomeren betragen. Eine Menge über 5000 ppm Gewichtsteile hat verschiedene unerwünschte Auswirkungen auf das Polymerisationsverfahren sowie die Qualität der Polymerprodukte. Demgemäß beträgt die Menge des Zusatzstoffes oder der Zusatzstoffe vorzugsweise 3 bis 5000 ppm, besonders bevorzugt 10 bis 1000 ppm, jeweils auf Gewicht und auf das Monomer oder die Monomeren bezogen. Die Zusatzstoffe werden der Polymerisationsmischung vorzugsweise vor Beginn des Polymerisationslaufes zugesetzt. Gegebenenfalls kann man sie jedoch auch während des Polymerisationsverlaufes verwenden.The amount of additive to be added to the polymerization mixture or the additives should be at least 3 ppm parts by weight based on the weight of the monomer or monomers. Any amount in excess of 5000 parts per million by weight has various undesirable effects on the polymerization process as well the quality of the polymer products. Accordingly, the amount of the additive or additives is preferably 3 to 5000 ppm, particularly preferably 10 to 1000 ppm, based in each case on weight and on the monomer or monomers. The additives will added to the polymerization mixture preferably before the start of the polymerization run. If necessary, however, they can also be used Use during the course of the polymerization.

Weiterhin werden beim Aufbringen der polaren organischen Verbindungen oder organischen Farbstoffe, um die Wände und anderen,Furthermore, when applying the polar organic compounds or organic dyes to paint the walls and other,

mit dem Monomer oder den Monomeren im Polymerisationsgefäß in Berührung kommenden Oberflächen zu beschichten, die Beschichtungsverbindungen zuvor in einem Lösungsmittel oder einem Lösungsmittelgemisch gelöst oder dispergiert. Die beschichteten Oberflächen werden durch Luft oder Heißluft bei etwa 60 bis 700C getrocknet. Wenn zwei oder mehr Schichten mittels der gleichen oder verschiedener Beschichtungsverbindungen auf die Oberflächen aufgebracht werden, wird solches Heißlufttrocknen vorzugsweise nach dem Aufbringen jeder Schicht durchgeführt.to coat surfaces coming into contact with the monomer or monomers in the polymerization vessel, the coating compounds previously dissolved or dispersed in a solvent or a solvent mixture. The coated surfaces are dried by air or hot air at about 60 to 70 0 C. When two or more layers are applied to the surfaces by means of the same or different coating compounds, such hot air drying is preferably carried out after the application of each layer.

Geeignete Lösungsmittel zum Auflösen oder Dispergieren der organischen Verbindungen oder Farbstoffe zum Beschichten der Oberflächen sind beispielsweise Äther, wie Tetrahydrofuran und Diisopropyläther; Alkohole, wie Methanol, Äthanol und Propanolj Ester, wie Methylacetat und Äthylacetat; Ketone, wie Aceton und Methyläthylketon; Kohlenwasserstoffe, wie Benzol, Toluol, Xylol und Hexan; chlorierte Kohlenwasserstoffe, wie Methylenchlorid, Kohlenstofftetrachlorid und Trichloräthylen und aprotische Lösungsmittel, wie Dimethylformamid, Dimethy!acetamid und Dimethylsulfoxid.Suitable solvents for dissolving or dispersing the organic Compounds or dyes for coating the surfaces are, for example, ethers, such as tetrahydrofuran and diisopropyl ether; Alcohols such as methanol, ethanol and propanol; esters such as methyl acetate and ethyl acetate; Ketones such as acetone and methyl ethyl ketone; Hydrocarbons such as benzene, toluene, xylene and hexane; chlorinated hydrocarbons such as methylene chloride, carbon tetrachloride and trichlorethylene and aprotic solvents such as dimethylformamide, dimethyl acetamide and dimethyl sulfoxide.

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Die Menge der auf die Oberflächen aufgebrachten Beschichtungsverbindung beträgt wenigstens 0,0001 g oder vorzugsweise zwischen 0,005 und 1,0g pro m der beschichteten Fläche, so daß eine volle Wirkung der weiteren Verbesserung der Verhinderung von Polymerkrustenabscheidung erreicht werden kann.The amount of coating compound applied to the surfaces is at least 0.0001 g or preferably between 0.005 and 1.0 g per m of the coated area, so that a full effect of further improving the prevention of polymer scale deposition can be reached.

Der Zusatz der Zusatzstoffe zur Polymerisationsmischung ohne die zusätzliche Maßnahme der Beschichtung der Oberflächen ist in den meisten Fällen genügend wirksam zur Verhinderung von Polymerkrustenabscheidung und dadurch vorteilhaft, daß keine Möglichkeit der Umweltverschmutzung auftritt, da die unter Verwendung organischer Lösungsmittel vorgenommene Oberflachenbeschichtung wegfällt und auch der Wirkungsgrad für die Produktion von Polyvinylchloridharz wesentlich verbessert wird, da die zeitaufwendige Beschichtungsprozedur entfällt.The addition of the additives to the polymerization mixture without the additional measure of coating the surfaces is in the In most cases it is sufficiently effective to prevent polymer scale deposition and is advantageous in that there is no possibility of Environmental pollution occurs because the surface coating made using organic solvents is omitted and also the efficiency for the production of polyvinyl chloride resin is significantly improved because of the time-consuming coating procedure not applicable.

Die oben beschriebene Wirkung der Verhinderung von Polymerkrustenabscheidung kann noch gesteigert werden, indem man zusätzlich die verschiedenen Oberflächen beschichtet. In diesem Fall kann die der Polymerisationsmischung zugesetzte Menge des Zusatzstoffes oder der Zusatzstoffe wesentlich verringert werden,und nachdem einmal die Innenwände und andere Oberflächen des Polymerisationsreaktors mit den Beschichtungsverbindungen beschichtet wurden, kann eine überraschend große Zahl von Polymerisationslaufen kontinuierlich ohne Polymerkrustenabscheidung durchgeführt werden, da die Zusatzstoffe und die Beschichtungen synergistisch zusammenwirken.The above-described effect of preventing polymer scale deposition can be increased by additionally coating the various surfaces. In this case, the Polymerization mixture added amount of the additive or additives can be substantially reduced, and after once the inner walls and other surfaces of the polymerization reactor have been coated with the coating compounds, a surprisingly large number of polymerization runs continuously can be carried out without polymer scale deposition, since the additives and the coatings work together synergistically.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist bei der Polymerisation von Vinylchlorid wirksam unabhängig vom Polymerisationstyp, d.h. Suspensions-, Emulsions-, Lösungs- oder Massenpolymerisation. Das erfindungsgemäße Verfahren begrenzt nicht den Einsatz von zusätzlichen Hilfsstoffen in der Polymerisationsmischung; diese können Polymerisationsstarter, Suspensionsmittel, Emulgatoren und manchmal Kettenübertragungsmittel sein. Das erfindungsgemäße Verfahren begrenzt auch nicht die Polymerisationstemperatur und den Grad des Rührens. Das erfindungsgemäße Verfahren zeigt ausgezeichnete Wirkungen bei der Verhinderung von Polymerkrustenabscheidung nicht nur bei der Homopolymerisation von Vinylchlorid sondern auch bei der Copolymerisation von Vinylchlorid mit einem oder mehreren mit Vinylchlorid copolymer!sierbaren äthylenisch ungesättigten Mono-The process of the invention is in the polymerization of vinyl chloride effective regardless of the type of polymerization, i.e. suspension, emulsion, solution or bulk polymerization. That Process according to the invention does not limit the use of additional auxiliaries in the polymerization mixture; these can Polymerization initiators, suspending agents, emulsifiers and sometimes chain transfer agents. The inventive method also does not limit the polymerization temperature and the degree of agitation. The method of the present invention does not show excellent effects in preventing polymer scale deposition only in the homopolymerization of vinyl chloride but also in the copolymerization of vinyl chloride with one or more with Vinyl chloride copolymerizable ethylenically unsaturated mono-

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meren, wie Vinylester, Vinylather, Acrylnitril, Acryl- und Methacry!säuren und deren Ester, Malein- und Fumarsäuren und deren Ester oder Maleinsäureanhydrid, aromatische Viny!monomeren, andere Vinylhalogenide als Vinylchlorid, Vinylidenhalogenide und Olefine.mers, such as vinyl esters, vinyl ethers, acrylonitrile, acrylic and Methacrylic acids and their esters, maleic and fumaric acids and their esters or maleic anhydride, aromatic vinyl monomers, vinyl halides other than vinyl chloride, vinylidene halides and Olefins.

Die folgenden Beispiele erläutern das erfindungsgemäße Verfahren. In den Beispielen beziehen sich die ppm-Werte auf das Gewicht des Monomers oder der Monomeren. Die in der Beschreibung einiger Beispiele oder in den Tabellen erwähnte Wärmebeständigkeit des Produkts und Anzahl von Fischaugen wurden wie folgt bestimmt:The following examples explain the process according to the invention. In the examples, the ppm values relate to the weight of the Monomer or monomers. The heat resistance of the product mentioned in the description of some examples or in the tables and number of fish eyes were determined as follows:

Bestimmung der Wärmebeständigkeit des Produkts;Determination of the heat resistance of the product;

Ein Gemisch von 100 Gewichtsteilen eines Polyvinylchloridharzes, 1 Gewichtsteil Dibutylzinnmaleat und 1 Gewichtsteil Stearinsäure wurde auf einem Walzenmischer bei 170 C 10 Minuten gemischt, um eine Folie von 0,7 nun Dicke zu bilden. Die Folie wurde in einem Geer-Ofen bei 1 800C erhitzt, und es wurde die Zeit in Minuten bis zum Schwarz-werden der Folie festgestellt, welche die Wärmebeständigkeit des Polyvinylchloridharzes anzeigt. · - ■A mixture of 100 parts by weight of a polyvinyl chloride resin, 1 part by weight of dibutyltin maleate and 1 part by weight of stearic acid was mixed on a roller mixer at 170 ° C. for 10 minutes to form a film 0.7 mm thick. The film was heated in a Geer oven at 1 80 0 C, and it was the time in minutes until the black to determine the film which indicates the heat resistance of the polyvinyl chloride resin. · - ■

Bestimmung von Fischaugen:Determination of fish eyes:

Ein Gemisch von 100 Gewichtsteilen eines Polyvinylchloridharzes, 50 Gewichtsteilen Dioctylphthalat, 1 Gewichtsteil Dibutylzinndilaurat, 1 Gewichtsteil Cetylalkohol, 0,25 Gewichtsteilen Titandioxid und 0,05 Gewichtsteilen Ruß wurde auf einem Walzenmischer bei 1500C 7 Minuten gemischt, um schließlich eine 0,2 mm dicke Folie zu bilden. Die Anzahl der in der Folie auftretenden Fischaugen wurde bestimmt, indem man sie im durchscheinenden LichtA mixture of 100 parts by weight of a polyvinyl chloride resin, 50 parts by weight of dioctyl phthalate, 1 part by weight of dibutyltin dilaurate, 1 part by weight of cetyl alcohol, 0.25 parts by weight of titanium dioxide and 0.05 parts by weight of carbon black was mixed for 7 minutes on a roller mixer at 150 0 C, and finally a 0.2 mm to form thick foil. The number of fish eyes appearing in the film was determined by looking at them in transmitted light

über eine Fläche von 100 cm der Folie zählte.counted over an area of 100 cm of the film.

Beispiel 1:Example 1:

In einen 1000-1-Polymerisationsreaktor aus rostfreiem Stahl, der mit einer Prall— -platte und einem Rührer mit Paddel-Rührblättern von 600 mm Durchmesser ausgerüstet war, wurden 200 kg Vinylchlorid, 500 kg entionisiertes Wasser, 200 g teilverseifter Polyvinylalkohol, 60 g Azobisdimethylvaleronitril und jeweils die in Tabelle I angegebenen Mengen der dort aufgeführten Zusatzstoffe gegeben. Dann wurde die Polymerisation bei 57°C 9 Stunden durchgeführt. Die Menge abgeschiedener Polymerkrusten, die Korngrößenverteilung desInto a 1000-1 stainless steel polymerization reactor, the with a baffle plate and a stirrer with paddle blades was equipped with a diameter of 600 mm, 200 kg of vinyl chloride, 500 kg of deionized water, 200 g of partially saponified polyvinyl alcohol, 60 g of azobisdimethylvaleronitrile and in each case the amounts given in Table I of the additives listed there. Then, the polymerization was carried out at 57 ° C. for 9 hours. the Amount of deposited polymer crusts, the grain size distribution of the

609885/1 047609885/1 047

erhaltenen Produkts und die Anzahl Fischaugen im Produkt wurden bestimmt» und die Ergebnisse sind in der Tabelle angegeben. Die Wärmebeständigkeit des als Produkt gewonnenen Harzes betrug 120 Minuten in sämtlichen Versuchen Nr-. 1 bis 34.obtained product and the number of fish eyes in the product determined »and the results are given in the table. The heat resistance of the resin obtained as a product was 120 Minutes in all attempts no. 1 to 34.

Tabelle ITable I.

Versuch
Nr;
attempt
No;
ZusatzstoffAdditive Menge
ppm
lot
ppm
100100 Krusten
g/m2
Crusts
g / m 2
Korn größen vertei-^
lung, %
* ** *#*
Grain sizes distrib- ^
ment, %
* ** * # *
78,678.6 2,82.8 Fisch
augen
fish
eyes
11 keinernone .—.— 10001000 11 0011 00 100100 77,077.0 2,52.5 66 .66. 22 .Natriumjodid.Sodium iodide 20002000 1010 99,099.0 66,966.9 2,52.5 1818th 33 NatriumjodidSodium iodide 100100 00 91 ,291, 2 61,761.7 2,02.0 66th 44th NatriumjodidSodium iodide 500500 00 88,388.3 67,167.1 1,81.8 77th 55 CalciumjodidCalcium iodide 10001000 55 100100 65,565.5 2,02.0 1010 66th CalciumjodidCalcium iodide 20002000 00 100100 69,269.2 2,22.2 55 77th CalciumjodidCalcium iodide 5050 00 100100 71 ,871, 8 2,22.2 88th 88th CalciumjodidCalcium iodide 100100 00 100100 72,272.2 2,52.5 33 99 Jodiodine 1 501 50 55 100100 66,566.5 2,12.1 1313th 1010 Jodiodine 5050 00 100100 61 ,861, 8 2,32.3 33 1111 Jodiodine 100100 00 100100 71,871.8 2, 52, 5 88th 1212th Brombromine 150150 2929 100100 72,072.0 2,62.6 2121 1313th Brombromine 100100 88th 100100 77,277.2 2,92.9 1111 1414th Brombromine 10001000 00 100100 76,676.6 1,81.8 55 1515th KaliumbromidPotassium bromide 20002000 5555 100100 61 ,861, 8 1,21.2 3232 1616 KaliumbromidPotassium bromide 100100 3131 100100 62,762.7 2,62.6 3030th 1717th KaliumbromidPotassium bromide 10001000 1313th 100100 61 ,161, 1 2,52.5 1616 1818th PhytinsäurePhytic acid 20002000 3030th 100100 70,870.8 2,12.1 1919th 1919th PhytinsäurePhytic acid 10001000 00 100100 68,268.2 2,12.1 77th 2020th PhytinsäurePhytic acid 100100 00 100100 69,169.1 2,02.0 88th 2121 Tetranatrium
salz von Phy
tinsäure
Tetrasodium
salt of Phy
tinic acid
10001000 5151 100100 69,269.2 1,51.5 3434
2222nd Kaliumthiocy-
anat
Potassium thiocy-
anat
20002000 88th 100100 59,859.8 1,21.2 2121
2323 Kaliumthiocy-
anät
Potassium thiocy-
anät
100100 00 98,398.3 42,342.3 9,89.8 99
2424 Kaiiumthiocy-
anat
Kaiiumthiocy-
anat
00 81 ,881, 8 71,171.1 2,7
.../.
2.7
... /.
33
2525th Glucoseglucose 4949 100100 1515th

609885/1 O-A 7609885/1 O - A 7

Glucoseglucose Menge
ppm
lot
ppm
- 10 -- 10 - 263263 72,272.2 2,52.5 13251325
Glucoseglucose 10001000 Krusten
g/irr
Crusts
g / irr
Korngrößenvertei
lung, i
Grain size distribution
lung, i
62,862.8 2,42.4 Fis ch-
augen
Fish-
eyes
Versuch Zusatzstoff
Nr.
Try additive
No.
MaltoseMaltose 20002000 00 100100 63,· 363, 3 2,42.4 66th
2626th Rongalit (1)Rongalite (1) 10001000 00 100100 71 ,271, 2 2,12.1 22 2727 Rongalit (1)Rongalite (1) 5050 00 100100 70,670.6 "2,2"2.2 22 2828 Rongalit (1)Rongalite (1) 100100 2525th iooioo 68,868.8 2,12.1 2525th 2929 /Natriumj odid
^Phytinsäure
/ Sodium iodide
^ Phytic acid
150150 00 100100 68J68J 3,03.0 1212th
3030th /Natriumj odid
^Phytinsäure
/ Sodium iodide
^ Phytic acid
100.
100;
100.
100 ;
00 100100 71,871.8 2,22.2 77th
3131 /Natriumjodid
^■Phytinsäure
/ Sodium iodide
^ ■ Phytic acid
250n
250'
250n
250 '
1212th 100100 69,269.2 2,52.5 1717th
3232 500n
500 ;
500n
500 ;
00 100100 44th
3333 00 100100 66th 3434

* unter 0,250 mm(geht durch ein 0,250 mm (60 mesh ASTM)-Sieb) ** unter 0,149 mm (geht durch ein 0,149 mm (100 mesh ASTM)-Sieb) *** unter 0,074 mm (geht durch ein 0,074 mm (200 mesh ASTM)^Sieb) (1 ) Rongalit (e.Wz.) = Formaldehydnatriumsulfoxylat .* less than 0.250 mm (goes through a 0.250 mm (60 mesh ASTM) screen) ** under 0.149 mm (goes through 0.149 mm (100 mesh ASTM) sieve) *** under 0.074 mm (goes through 0.074 mm (200 mesh ASTM) ^ sieve) (1) Rongalit (e.Wz.) = formaldehyde sodium sulfoxylate.

Beispiel 2:Example 2:

In einen mit Glas ausgekleideten 500-1-Polymerisationsreaktor wurden 8,5 kg Vinylchlorid, 1 ,5 kg Vinylacetat, 20 kg entionisiertes Wasser, 10g teilverseifter Polyvinylalkohol, 3 g Diisopropylperoxydicarbonat, 200 g Trichloräthylen und die in Tabelle II angegebenen Zusatzstoffe jeweils in den in der Tabelle angegebenen Mengen gegeben. Dann wurde nach 1 5 Minuten Vormischen die Polymerisation bei 58°C 12 Stunden durchgeführt. Die bei jedem Versuch abgeschiedene Menge an Polymerkrusten ist in der Tabelle angegeben. Die als Produkt erzeugten Harze waren befriedigend hinsichtlich Korngrößenverteilung, Wärmebeständigkeit und Auftreten von Fischaugen .In a glass-lined 500-1 polymerization reactor 8.5 kg vinyl chloride, 1.5 kg vinyl acetate, 20 kg deionized water, 10g partially saponified polyvinyl alcohol, 3 g diisopropyl peroxydicarbonate, 200 g of trichlorethylene and those given in Table II Additives are given in the amounts given in the table. Then, after 15 minutes of premixing, the polymerization started carried out at 58 ° C for 12 hours. The amount of polymer scale deposited in each experiment is given in the table. The resins produced as the product were satisfactory in terms of grain size distribution, heat resistance and occurrence of fish eyes .

609885/1047609885/1047

Tabelle IITable II Zusatzstoff
Zusatzstoff
Additive
Additive
Menge
ppm
lot
ppm
Krusten
g/m2
Crusts
g / m 2
Versuch
Nr.
attempt
No.
keinernone - 14001400
3535 JodwasserstoffHydrogen iodide 300300 00 3636 JodthiocyanatIodothiocyanate 300300 00 3737 KaliumbromidPotassium bromide 300300 00 3838 AmmoniumthiocyanatAmmonium thiocyanate 300300 00 3939 PhytinsäurePhytic acid 300300 00 4040 NatriumisothiocyanatSodium isothiocyanate 300300 00 4141 ButyljodidButyl iodide 300300 2121 4242 KaliumiodidPotassium iodide 1 001 00 66th 4343 /Kaliumjodid
^· Phytinsäure
/ Potassium iodide
^ Phytic acid
100s
200 >
100s
200 >
00
4444 /Kaliumjodid
*· Natriumthiocyanat
/ Potassium iodide
* Sodium thiocyanate
100n
200;
100n
200 ;
00
4545 /Kaliumiodid
Vod
/ Potassium iodide
Vod
100v
200'
100v
200 '
00
4646 .PhytinsäurePhytic acid 200200 4444 47-47- NatriumthiocyanatSodium thiocyanate 200200 ■ 37■ 37 4848 Glucoseglucose 300300 00 4949 LactoseLactose 300300 00 5050 SucroseSucrose 300300 1010 5151 /Glucose
^ Calciumjodid
/Glucose
^ Calcium iodide
200v
100'
200v
100 '
00
5252

Beispiel 3;Example 3;

Es wurde der gleiche Polymerisationsreaktor wie in Beispiel 1 verwendet, und seine Innenwände und die Oberflächen des Rührers wurden mit jeder der in Tabelle III angegebenen Beschichtungsverbindungen, die in einer 0,1-%igen Lösung in dem jeweils an gegebe- nen Lösungsmittel vorlag, in einer Menge von 0,05 g/m als Feststoff berechnet beschichtet, und die beschichteten Oberflächen wurden durch Blasen mit Heißluft bei 600C 70 Minuten getrocknet.It has the same polymerization reactor as used in Example 1, and its inner walls and surfaces of the stirrer were coated with each of the coating specified in Table III compounds suspended in a 0.1% solution was in the NEN gegebe- of each solvent in an amount of 0.05 g / m 2, calculated as solids, and the coated surfaces were dried by blowing with hot air at 60 ° C. for 70 minutes.

In den so beschichteten Polymerisationsreaktor wurden 200 kg Vinylchloridmonomer, 500 kg entionisiertes Wasser, 200 g teilver-In the polymerization reactor coated in this way, 200 kg of vinyl chloride monomer, 500 kg deionized water, 200 g partially

609885/1047609885/1047

263Ί325263-325

seifter Polyvinylalkohol und 60 g Azobisdimethylvaleronitril mit oder ohne Zusatz von Calciumjodid oder Glucose, wie in Tabelle III angegeben, gegeben. Die Polymerisation wurde bei 57°C 16 Stunden unter Rühren bei einer Geschwindigkeit von 100 Umdrehungen pro Minute für eine Charge durchgeführt, worauf eine weitere oder mehr Chargen folgten. Nach der ersten und jeder folgenden Charge wurden die Innenwandoberflächen durch Augenschein auf ein abgestumpftes Aussehen oder auf Polymerkrustenabscheidung in einer Menge von über 1 g untersucht. Das abgestumpfte Aussehen wurde interpretiert als eine Vorwarnung von unerwünschter Polymerkrustenabscheidung während der unmittelbar folgenden Charge. Es wurde so bei jedem Versuch die Anzahl von Chargen nach der ersten Char-: ge bestimmt, welche ohne unerwünschte Krustenabscheidung verarbeitet werden konnten. Die Ergebnisse sind-ebenfalls in Tabelle III angegeben. - .Soaped polyvinyl alcohol and 60 g of azobisdimethylvaleronitrile with or without the addition of calcium iodide or glucose, as indicated in Table III. The polymerization was carried out at 57 ° C. for 16 hours with stirring at a speed of 100 revolutions per minute for one batch, followed by another batch or more. After the first and each subsequent batch, the interior wall surfaces were visually inspected for a dull appearance or for polymer scale build-up in excess of 1 g. The dull appearance was interpreted as a warning of undesirable polymer scale deposition during the immediately following batch. It was the number of batches according to the first Char so in each experiment: ge determines which could be processed without undesirable scale deposition. The results are also given in Table III. -.

Beschichtungsver
bindung
Coating Ver
binding
Tabelle IIITable III Zusatzadditive **** Menge
ppm
lot
ppm
Anzahl
Char
gen
number
Char
gene
Versuch
Nr.
attempt
No.
Vitamin B2 Vitamin B 2 Lösungsmittelsolvent **** **-** - 5050 33
5353 ß-Carotinß-carotene Dimethylform
amid
Dimethyl form
amide
♦■*·♦ ■ * · keinno 5050 22
5454 Methylen BlauMethylene blue MethanolMethanol keinno 5050 22 5555 ChlorophyllChlorophyll MethanolMethanol ■**-■ ** - keinno 5050 11 5656 Alizarinalizarin MethanolMethanol **-** - keinno 5050 33 5757 Nigrosin BaseNigrosine base MethanolMethanol Me thano I/Toluol **Methanol I / toluene ** keinno 5050 2323 5858 Vitamin BpVitamin Bp Dimethylform
amid
Dimethyl form
amide
Methanol/Τοluo:i* keinMethanol / Τοluo: i * none 2525th 22
5959 Vitamin B„Vitamin B" Dimethylform
amid
Dimethyl form
amide
55 11
6060 Vitamin B2 Vitamin B 2 Dimethylform
amid
Dimethyl form
amide
-- 00
6161 ß-Carotinß-carotene MethanolMethanol -- 00 6262 Methylen BlauMethylene blue MethanolMethanol -- 00 6363 ChlorophyllChlorophyll MethanolMethanol - 00 6464 AIiζarinAIiζarin MethanolMethanol - 00 6565 Nigrosin BaseNigrosine base 88th 6666

609885/1047609885/1047

keineno - /13 -- / 13 - -X-*-X- * 263-1263-1 325325 6767 keineno keinno ****** 5050 00 6868 ß-Carotihß-carotid keinno ****** 150150 00 6969 Vitamin B0 Vitamin B 0 MethanolMethanol ****** 150150 22 7070 DimethylformDimethyl form 150150 33 FluoreszeinFluorescein amidamide *■*■** ■ * ■ * 7171 AmaranthAmaranth MethanolMethanol Methanol/Toiuol* ***Methanol / toluol * *** 150150 22 7272 Nigrosin BaseNigrosine base Methanol/Toluol* ***Methanol / toluene * *** 1 501 50 33 7373 150150 2828

* Lösungsmittelgemisch, Volumenverhältnis 1 :1
** ""Calcium j öd id
*** Glucose
* Solvent mixture, volume ratio 1: 1
** "" Calcium j öd id
*** glucose

Beispiel 4:Example 4:

Eine Massenpolymerisation wurde in einer Polymerisationsapparatur durchgeführt, zu der ein erster stehender (senkrechter) 2-!-Reaktor aus rostfreiem Stahl und ein zweiter liegender (waagrechter) 4_!-Reaktor aus rostfreiem Stahl gehörten. In den ersten Reaktor wurden 800 g Vinylchloridmonomer und 0,4 g Azobisdimethylvaleronitril zusammen mit oder ohne Calciumjodid oder JOd gegeben, wie in Tabelle IV angegeben. Eine Vorpolymerisation wurde bei 600C
2 Stunden unter Rühren mit einer Geschwindigkeit von 900 Umdrehungen pro Minute durchgeführt. Nach der Vorpolymerisation im ersten Reaktor wurde die Polymerisationsmischung in den zweiten Reaktor überführt, in den zuvor 800 g Vinylchloridmonomer und 0,4 g Azobisdimethylvaleronitril gegeben worden waren. Die Polymerisation im zweiten Reaktor wurde bei 57°C 10 Stunden unter Rühren mit einer Geschwindigkeit von 100 Umdrehungen pro Minute durchgeführt. Die bei der ersten und zweiten Polymerisation abgeschiedenen Polymerkrusten sind in Tabelle IV angegeben.
A bulk polymerization was carried out in a polymerization apparatus which included a first standing (vertical) 2 -! Stainless steel reactor and a second horizontal (horizontal) 4 -! Reactor made of stainless steel. To the first reactor were added 800 grams of vinyl chloride monomer and 0.4 grams of azobisdimethylvaleronitrile along with or without calcium iodide or JOd as indicated in Table IV. Prepolymerization was conducted at 60 0 C
Carried out for 2 hours with stirring at a speed of 900 revolutions per minute. After the prepolymerization in the first reactor, the polymerization mixture was transferred to the second reactor, into which 800 g of vinyl chloride monomer and 0.4 g of azobisdimethylvaleronitrile had previously been added. The polymerization in the second reactor was carried out at 57 ° C. for 10 hours with stirring at a speed of 100 revolutions per minute. The polymer scales deposited in the first and second polymerizations are given in Table IV.

Tabelle IVTable IV

Versuch Zusatzstoff Menge Polymerkrusten g/mTrial additive amount of polymer crusts g / m

Nr. g erste Poly- zweite PoIy-No. g first poly- second poly-

- merisation merisation- merization merization

74 kein - 1300 180074 no - 1300 1800

75 Calciumjodid 0,8 3 675 calcium iodide 0.8 3 6

76 Jod76 iodine

88th 13001300 ο,ο, 0808 33 ο,ο, 11

G09885/1047G09885 / 1047

Claims (18)

PatentansprücheClaims \i.] Verfahren zum Polymerisieren von Vinylchlorid oder einem hauptsachlich aus Vinylchlorid bestehenden Monomerengemisch, dadurch gekennzeichnet, daß einer Polymerisationsmischung in einem Polymerisationsreaktor wenigstens ein Zusatzstoff aus der Gruppe Jod, Jodverbindungen, Brom, Bromverbindungen, Thiocyanate, Isothiocyanate, Phytinsäure, Salze von Phytinsäure und reduzierende organische Verbindungen, zugesetzt wird.\ i.] Method of polymerizing vinyl chloride or a main consisting of vinyl chloride monomer mixture, thereby characterized in that a polymerization mixture in a polymerization reactor at least one additive from the group iodine, iodine compounds, bromine, bromine compounds, thiocyanates, isothiocyanates, Phytic acid, salts of phytic acid and reducing organic compounds, is added. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Jodverbindungen aus der Gruppe anorganische Jodsalze, organische Jodverbindungen und Verbindungen von Jod mit einer positiven Wertigkeit ausgewählt werden.2. The method according to claim 1, characterized in that the iodine compounds from the group of inorganic iodine salts, organic iodine compounds and compounds of iodine with a positive valence to be selected. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die anorganischen Jodsalze aus der Gruppe Natrium-, Kalium—, Ammonium-, Calcium-, Magnesium-, Zink-, Eisen- und Nickeljodid ausgewählt werden.3. The method according to claim 2, characterized in that the inorganic Iodine salts are selected from the group consisting of sodium, potassium, ammonium, calcium, magnesium, zinc, iron and nickel iodide will. 4. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die organischen Jodverbindungen Äthyljodid und Butyljodid sind.4. The method according to claim 2, characterized in that the organic Iodine compounds are ethyl iodide and butyl iodide. 5- Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Jodverbindungen mit einer positiven Wertigkeit aus der Gruppe JOdthiocyanat, Jodperchlorat, Jodcyanid, Jodacetat, Jodnitrat und Jodsulfat ausgewählt sind.5- The method according to claim 2, characterized in that the iodine compounds with a positive value from the group JOdthiocyanat, iodine perchlorate, iodine cyanide, iodine acetate, iodine nitrate and Iodine sulfate are selected. 6. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, daß die Bromverbindungen aus der Gruppe anorganischer Bromsalze und organischer Bromverbindungen ausgewählt sind.6. The method according to claim 1, characterized in that the bromine compounds are selected from the group of inorganic bromine salts and organic bromine compounds. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die anorganischen Bromsalze aus der Gruppe Natrium-, Kalium-, Ammonium-, Calcium-, Magnesium-, Zink-, Eisen- und Nickelbromid ausgewählt sind.7. The method according to claim 6, characterized in that the inorganic Bromine salts selected from the group of sodium, potassium, ammonium, calcium, magnesium, zinc, iron and nickel bromide are. 8 0 9 B 8 5 / 1 0 A 78 0 9 B 8 5/1 0 A 7 8. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dai3 die organischen ßromverbindungen Äthylbromid und Butylbromid sind.8. The method according to claim 6, characterized in that the organic Chromium compounds are ethyl bromide and butyl bromide. 9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Thiocyanate aus der Gruppe Natrium-, Kalium-, Ammonium-, Calcium-, Eisen-, Chrom- und Nickelthiocyanat ausgewählt sind.9. The method according to claim 1, characterized in that the Thiocyanates are selected from the group consisting of sodium, potassium, ammonium, calcium, iron, chromium and nickel thiocyanate. 10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Isothiocyanate aus der Gruppe Natrium-, Kalium-, Ammonium-, Calcium-, Eisen-, Chrom- und Nickelisothiocyanat ausgewählt sind.10. The method according to claim 1, characterized in that the Isothiocyanates are selected from the group of sodium, potassium, ammonium, calcium, iron, chromium and nickel isothiocyanate. 11. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die reduzierenden organischen Verbindungen aus der Gruppe Rongalit (e.Wz-X= Formaldehydnatriumsulfoxylat) und reduzierende Kohlehydrate ausgewählt sind.11. The method according to claim 1, characterized in that the reducing organic compounds from the group Rongalit (e.Wz-X = formaldehyde sodium sulfoxylate) and reducing carbohydrates are selected. 12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die reduzierenden Kohlehydrate aus der Gruppe Glucose, Fructose, Mannose, Maltose, Lactose und Sucrose ausgewählt sind.12. The method according to claim 11, characterized in that the reducing carbohydrates from the group glucose, fructose, mannose, Maltose, lactose and sucrose are selected. 13. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß der Zusatzstoff in einer Menge von 3 bis 5000 ppm Gewicht, bezogen auf das Gewicht des Vinylchlorids oder des Monomerengemisches in der Polymerisationsmischung vorhanden ist.13. The method according to any one of claims 1 to 12, characterized in that that the additive in an amount of 3 to 5000 ppm by weight, based on the weight of the vinyl chloride or the monomer mixture is present in the polymerization mixture. 14. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß der Zusatzstoff vor dem Starten der Polymerisation der Polymerisationsmischung zugesetzt wird.14. The method according to any one of claims 1 to 13, characterized in, that the additive is added to the polymerization mixture before the start of the polymerization. 15. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß die mit dem Monomer in Berührung kommenden Oberflächen des Polymerisationsreaktors mit wenigstens einer polaren organischen Verbindung oder einem organischen Farbstoff beschichtet werden.15. The method according to any one of claims 1 to 14, characterized in that that the surfaces of the polymerization reactor which come into contact with the monomer are coated with at least one polar organic Compound or an organic dye. G09085/10A7G09085 / 10A7 26373252637325 16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß das Beschichten in einer Menge von 0,005 bis 1,0 g/m der beschichteten Oberfläche durchgeführt vird.16. The method according to claim 15, characterized in that the Coating in an amount of 0.005 to 1.0 g / m of the coated Surface is carried out. 17. Verfahren nach Anspruch 15 oder 16, dadurch gekennzeichnet, daß die polare organische Verbindung aus der Gruppe Vitamin B2, ß-Carotin und Chlorophyll ausgewählt ist.17. The method according to claim 15 or 16, characterized in that the polar organic compound is selected from the group consisting of vitamin B 2 , ß-carotene and chlorophyll. 18. Verfahren nach Anspruch 15 oder 16, dadurch gekennzeichnet, daß der organische Farbstoff Alizarin, Nigrosin-Base, Methylen-Blau, Fluoreszein oder Amaranth ist.18. The method according to claim 15 or 16, characterized in that that the organic dye is alizarin, nigrosine base, methylene blue, fluorescein or amaranth. 609885/1047609885/1047
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