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DE2631167A1 - Verfahren zur herstellung von massiven formteilen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von massiven formteilen

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DE2631167A1
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DE
Germany
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isocyanate
groups
compounds
reactive groups
molded parts
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DE19762631167
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English (en)
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DE2631167C3 (de
DE2631167B2 (de
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Peter Dr Guenther
Helmut Dr Kleimann
Heimo Dr Luedke
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Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
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Publication date
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Priority to US05/812,946 priority patent/US4317791A/en
Priority to SE7707951A priority patent/SE7707951L/xx
Priority to AT491977A priority patent/AT357766B/de
Priority to NL7707654A priority patent/NL7707654A/xx
Priority to BE179182A priority patent/BE856616A/xx
Priority to JP52081113A priority patent/JPS598204B2/ja
Priority to FR7721173A priority patent/FR2357586A1/fr
Priority to GB2893777A priority patent/GB1550257A/en
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Publication of DE2631167B2 publication Critical patent/DE2631167B2/de
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G18/00Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates
    • C08G18/06Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen
    • C08G18/08Processes
    • C08G18/09Processes comprising oligomerisation of isocyanates or isothiocyanates involving reaction of a part of the isocyanate or isothiocyanate groups with each other in the reaction mixture
    • C08G18/092Processes comprising oligomerisation of isocyanates or isothiocyanates involving reaction of a part of the isocyanate or isothiocyanate groups with each other in the reaction mixture oligomerisation to isocyanurate groups
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Description

5090 Leverkusen, Bayerwerk Wr/be
Verfahren zur Herstellung von massiven Formteilen
Es ist nach DT-OS 2 031 292 bekannt, massive und homogene Formkörper aus Polyurethan herzustellen, indem man annähernd stochiometrische Mengen organischer Polyisocyanate und organischer Polyhydroxyverbindungen miteinander umsetzt. Man achtet gleichzeitig darauf, daß das Reaktionsgemisch weitgehend wasserfrei ist und einen niedrigen Gehalt an Verbindungen enthält, die durch Reaktionen mit dem Polyisocyanat CO2 freisetzen können. Es ist aus der genannten Vorveröffentlichung weiterhin bekannt, daß durch die Verwendung entsprechender Polyhydroxyverbindungen und/oder -isocyanate die resultierenden Polyurethan-Formkörper weichelastisch oder hart eingestellt werden können.
Nachteilig ist bei diesem Verfahren, daß die massiven Formkörper nach ihrer Herstellung bei Temperaturen von ca. 10O0C längere Zeit bis zu 45 Minuten im Werkzeug ausgeheizt werden müssen.
Le A 17 278
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Ein grundsätzlich neuer Weg zu massiven, d.h. nicht geschäumten Formteilen auf Polyisocyanatbasis wird in der eigenen älteren deutschen Patentanmeldung P 2 534 247.6 gewiesen. Nach dem Verfahren dieser älteren Anmeldung ist es möglich, massive Formkörper in sehr kurzen Zykluszeiten herzustellen, indem man abweichend von dem oben erwähnten Verfahren des Standes der Technik mit einer größeren Menge an Isocyanat als der stöchiometrischen entspricht, die Polyurethanformkörper herstellt und gleichzeitig Zusatzstoffe mitverwendet, die eine Tr imerisierung der über das stöchiometrische Maß hinausgehenden Menge Isocyanatgruppen bewirken. Die in der genannten älteren Anmeldung beschriebenen überragend guten physikalischen und thermischen Eigenschaften der Kunststoff-Systeme werden durch Abstimmen spezieller Rohstoffkombinationen auf spezielle Aquivalentverhältnisse zwischen Isocyanatgruppen und gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähige Gruppen erhalten. Unterschiedliche Eigenschaftsbilder und -niveaus sind nur dadurch zu erreichen, daß andere Rohstoffkombinationen gewählt werden und in einem optimalen Äquivalentverhältnis verarbeitet werden.
Es wurde nun gefunden, daß man aufbauend auf dem Verfahren der genannten älteren Anmeldung die mechanischen Eigenschaften, d.h. insbesondere die Elastizität der Formteile innerhalb des weiten Bereichs von elastischweich bis starr-hart ohne Änderung der Natur der eingesetzten Ausgangsmaterialien auf einfache Weise ledig-
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lieh durch Variation des Aquivalentverhältnisses von Isocyanatgruppen zu gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen im Bereich von 1:0,8 bis 1:0 einstellen kann. Nach diesem der vorliegenden Erfindungen zugrundeliegenden Prinzip ist es einerseits möglich, sukzessive homogene Formteile herzustellen, die sich bezüglich ihrer mechanischen Beschaffenheit, d.h. insbesondere Härte bzw. Elastizität unterscheiden, indem man zwecks Änderung der mechanischen Beschaffenheit vor Füllen des Formwerkzeugs lediglich das Mengenverhältnis zwischen Polyisocyanaten und Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen variiert, d.h. ein anderes Äquivalentverhältnis einstellt als zur Herstellung der vorher gefertigten Formteile verwendet wurde. Eine Änderung der Natur der Ausgangskomponenten sowie eine Reinigung der Mischvorrichtungen kann hierbei beim übergang beispielsweise von halbharten zu harten Formteilen unterbleiben.
Nach dem der vorliegenden Erfindung zugrundeliegenden Prinzip ist es andererseits auch möglich, eine Einheit bildende, massive, d.h. nicht geschäumte Formteile mit einer inhomogenen, d.h. kontinuierlich und/oder stufenweise variierenden mechanischen Beschaffenheit, d.h. insbesondere Härte bzw. Elastizität herzustellen, indem man lediglich während des Füllens des Formwerkzeugs das Äquivalentverhältnis zwischen Isocyanatgruppen und gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen kontinuierlich und/oder stufenweise variiert.
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Gegenstand einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist somit ein Verfahren zur sukzessiven Herstellung von mindestens 2 massiven Formteilen unterschiedlicher mechanischer Beschaffenheit auf Basis von organischen Polyisocyanaten, wobei man organische Polyisocyanate in geschlossenen Formwerkzeugen in Gegenwart von die Trimerisierung von Isocyanatgruppen bewirkenden Verbindungen, gegebenenfalls in Gegenwart von organischen Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen, wobei jedoch das Äquivalentverhältnis zwischen Isocyanatgruppen und gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen mindestens 1:0,8 ist, sowie gegebenenfalls von weiteren Hilfsund Zusatzmitteln in Abwesenheit von Treibmitteln einer Polymerisationsreaktion und gegebenenfalls im Falle der Anwesenheit von Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen gleichzeitig einer Isocyanat-Additionsreaktion unterzieht, dadurch gekennzeichnet, daß man zur Änderung der mechanischen Eigenschaften der Formteile lediglich das Äquivalentverhältnis zwischen Isocyanatgruppen und gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen im in das Formwerkzeug einzutragenden Reaktionsgemisch im Bereich von 1:0,8 bis 1:0 variiert.
Gegenstand einer zweiten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist somit auch ein Verfahren zur Herstellung von einheitlichen, massiven Formteilen anisotroper,
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kontinuierlich und/oder stufenweise variierender mechanischer Beschaffenheit auf Basis von organischen Polyisocyanaten, wobei man organische Polyisocyanate in geschlossenen Formwerkzeugen in Gegenwart von die Trimerisierung von Isocyanatgruppen bewirkenden Verbindungen, gegebenenfalls in Gegenwart von organischen Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen, wobei jedoch das Äquivalentverhältnis zwischen Isocyanatgruppen und gegenüber Ixocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen mindestens 1:0,8 ist, sowie gegebenenfalls in Gegenwart von weiteren Hilfs- und Zusatzmitteln in Abwesenheit von Treibmitteln einer Polymerisationsreaktion und gegebenenfalls im Falle der Anwesenheit von Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen gleichzeitig einer Isocyanat-Additionsreaktion unterzieht, dadurch gekennzeichnet, daß man zur Herstellung der anisotropen, kontinuierlich und/oder stufenweise variierenden mechanischen Eigenschaften der Formteile das Äquivalentverhältnis zwischen Isocyanatgruppen und gegenüber Isocyantagruppen reaktionsfähigen Gruppen im in das Formwerkzeug einzutragenden Reaktionsgemisch während des Füllens des Formwerkzeugs im Bereich von 1:0,8 bis 1:0 kontinuierlich und/oder stufenweise variiert.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung sind schließlich auch Urethan- und Isocyanuratgruppen aufweisender eine Einheit bildende, massive Formteile, gekennzeichnet durch eine anisotrope, kontinuierlich und/oder stufenweise variierende mechanische Beschaffenheit.
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Erfindungsgemäß wird stets die Polyisocyanat-Komponente in Abmischung mit die Trimerisierung der Isocyanatgruppen bewirkenden Verbindungen gegebenenfalls in Kombination mit Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen, gegebenenfalls zusammen mit weiteren in der Isocyanatchemie gebräuchlichen Zusatzstoffen, wie z.B. (die Isocyanat-Additionsreaktion beschleunigende) Katalysatoren, Stabilisatoren, Flammschutzmitteln, Füllstoffen, Formtrennmitteln oder wasserentziehenden Mitteln/in Abwesenheit von Treibmitteln in ein geschlossenes Formwerkzeug eingetragen, in welchem das Gemisch zu einem Formkörper ausreagiert wird. Da erfindungsgemäß massive, d.h. nicht geschäumte Formkörper hergestellt werden, dürfen selbstverständlich weder Wasser noch organische Treibmittel mitverwendet werden. Auf eine aufwendige Entfernung der Feuchtigkeitsspuren, die beispielsweise in technischen Polyhydroxy !verbindungen, insbesondere Polyhydroxypolyestern und Polyhydroxypolyäthern, vorliegen können, kann im allgemeinen jedoch verzichtet werden, da diese Feuchtigkeitsspuren im allgemeinen wegen ihrer geringen Menge nicht als Treibmittel in Erscheinung treten, bzw. ihre Reaktion mit Isocyanatgruppen unterdrückt werden kann. Die Zubereitung des Reaktionsgemisches kann nach allen in der Polyurethan- und Mehrkomponentenverarbeitungstechnik bekannten Dosier- und Mischmethoden durchgeführt werden, wie sie z.B. im Vieweg und Höchtlen: Polyurethane, Kunststoff-Handbuch Bd. VII, Carl Hanser Verlag München 1966, oder in Piechota/Röhr: Integralschaumstoffe, Carl Hanser Verlag München-Wien 1975, beschrieben sind.
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Bei Verwendung zweier oder mehrerer Isocyanatgruppenhaltiger Ausgangsprodukte bzw. Ausgangsprodukte mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen können alle zum Reaktionsgemisch notwendigen Produkte entweder in einem Mischungsgang vermischt werden oder es kann die Mischung in zweien oder mehreren räumlich und/oder zeitlich unterschiedlichen Mischungsgängen zubereitet werden.
Die erfindungswesentliche Veränderung des Äquivalentverhältnisses kann unter Konstanthalten der Art der eingesetzten Reaktanten (Polyisocyanatkomponente und Komponente mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen) in der Weise durchgeführt werden, daß entweder vor Befüllen der Formwerkzeuge bei einer beabsichtigten Veränderung der mechanischen Beschaffenheit von sukzessive hergestellten homogenen Formteilen (erste Ausführungsform) die Menge der Isocyanatkomponente unter Konstanthalten der Menge des Reaktionspartners mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen bzw. die Menge des Reaktionspartners mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen unter Konstanthalten der Menge der Isocyanatkomponente variiert wird, oder in der Weise, daß zur Herstellung von Formteilen anisotroper mechanischer Beschaffenheit (zweite Ausführungsform) die genannte Variation der Mengen der Reaktionspartner während des Befüllens des Formwerkzeugs kontinuierlich und/oder stufenweise erfolgt.
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Bei Verwendung zweier oder mehrerer Isocyanatgruppenhaltiger Produkte mit unterschiedlichen Isocyanatgruppengehalten bzw. bei Verwendung zweier oder mehrerer Produkte mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen mit unterschiedlichen Gehalten an gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähiger Gruppen kann die Äquivalentverhältnisänderung auch dadurch erfolgen, daß nur zwischen den lsocyanatgruppenhaltigen bzw. die mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen versehenen Produkten das Mischungsverhältnis geändert wird.
Erfindungsgemäß liegt das Äquivalentverhältnis zwischen Isocyanatgruppen und gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen stets zwischen 1:0,8 und 1:0, vorzugsweise zwischen 1:0,6 und 1:0,01. Bei beiden erfindungsgemäßen Ausführungsformen ist es prinzipiell auch möglich, zeitweise ohne Mitverwendung von Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen zu arbeiten (Äquivalentverhältnis = 1:0). Da bei vorgewählter Art der erfindungsgemäß einzusetzenden Reaktionspartner die Härte des Formteils mit steigendem Äquivalentverhältnis zwischen Isocyanatgruppen und gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen ansteigt, stellt der Fall des Äquivalentverhältnisses 1:0 den Grenzwert dar, bei welchem durch alleinige Polymerisation (Trimerisierung) der Isocyanatgruppen der Polyisocyanat-Komponente ein massiver harter Chemiewerkstoff entsteht, der jedoch noch gute Feststoffeigenschaften aufweist. Bei beiden erfindungsgemäßen
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«ν «ν
Ausführungsformen kann die Variation des Äquivalentverhältnisses beliebig, d.h. in beiden Richtungen erfolgen. So ist es beispielsweise gemäß der ersten Ausführungsform im Extremfall möglich, bei vorgewählter Art der Reaktionspartner zunächst eine Serie harter Formteile unter Verzicht auf eine Mitverwendung von Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen (Äquivalentverhältnis = 1:0) herzustellen, und anschließend eine zweite Serie homogener elastischer Formteile herzustellen, indem man der gleichen Polyisocyanatkomponente vor Befüllen der Formwerkzeuge eine Polyo!komponente unter Einhaltung eines NCO/OH-Äquivalentverhältnisses von 1:0,8 zumischt. Entsprechend dem oben gesagten wäre selbstverständlich die umgekehrte Reihenfolge ebenfalls möglich. Geringere Abstufungen der elastischen Eigenschaften der Formteile wären durch geringere Variation des NCO/OH-Äquivalentverhältnisses im einen oder anderen Sinne erreichbar. Auch bei der zweiten erfindungsgemäßen Ausführungsform kann die Änderung des Äquivalentverhältnisses beliebig, stufenweise oder kontinuierlich in beiden Richtungen erfolgen. So wäre beispielsweise die Herstellung eines Besenstiels mit harten Enden und elastischer Zwischenzone möglich, indem man das entsprechende Formwerkzeug unter Verwendung einer vorgewählten Polyisocyanatkomponente zunächst unter Einhaltung eines NCO/OH-Äquivalentverhältnisses von beispielsweise 1:0,01 zu beispielsweise 10 % füllt, anschließend das Äquivalentverhältnis kontinuierlich oder stufenweise auf 1:0,6 erniedrigt bis beispielsweise 30 % der Form ausgefüllt sind, um
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anschließend während des weiteren Befüllens der Form das Aquivalentverhältnxs wieder auf 1ϊΟ,Ο1 zu erhöhen.
Die Härte bzw. Elastizität der erfindungsgemäß zugänglichen Formteile hängt von der Vernetzungsdichte des Polyurethan-Polyisocyanurat-Gerüstes ab. Dementsprechend steigt, wie bereits ausgeführt, die Härte stets mit steigendem Äquivalentverhältnis zwischen Isocyanatgruppen und gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen, da bei steigendem Äquivalentverhältnis die Konzentration an vernetzend wirkenden Isocyanuratgruppen erhöht wird. Die Konzentration an vernetzend wirkenden Struktureinheiten" kann jedoch zusätzlich durch geeignete Wahl der Funktionalität und/oder des Molekulargewichts der eingesetzten Reaktionspartner variiert werden. So ist es leicht verständlich, daß insbesondere die Funktionalität und das Molekulargewicht der Komponente mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen für die Elastizität der Formteile ebenfalls verantwortlich sind. Bei gleichem NCO/OH-Äquivalentverhältnis entstehen dementsprechend mit sinkender Funktionalität und steigendem Molekulargewicht der Komponente mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen Formteile mit steigender Elastizität. Dies bedeutet, daß der Elastizitätsbereich, innerhalb dessen man sich bei der erfindungswesentlichen Variation des Äquivalentverhältnisses zwischen Isocyanatgruppen und gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen bewegt, durch eine geeignete Auswahl der Reaktionspartner insbesondere der Komponente mit gegenüber Isocyanatgruppen
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reaktionsfähigen Gruppen gewählt werden kann.
Sowohl bei Mitverwendung von Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen als auch bei Abwesenheit derartiger Verbindungen entsteht beim erfindungsgemäßen Verfahren ein Formkörper, der nach sehr kurzer Zeit dem Werkzeug entnommen werden kann und gebrauchsfertig ist, ohne daß eine zeitraubende Nachbehandlung erforderlich wäre.
Erfindungsgemäß verwendet man vorzugsweise Formwerkzeuge aus einem Material mit möglichst hoher Wärmekapazität und möglichst hoher Wärmeleitfähigkeit, vorzugsweise aus Metall. Es ist jedoch auch möglich. Werkzeuge aus anderen Materialien, z.B. Kunststoffen, wie Polyepoxiden oder Polyesterharzen, Polyurethanen, aber auch gegebenenfalls beschichtetem Holz, Glas oder Beton zu verwenden. Oft ist es zweckmäßig, die Werkzeugoberfläche durch Luft oder eine Flüssigkeit, vorzugsweise Wasser oder Öl, temperaturkonstant zu halten. Im allgemeinen wird die Temperatur der Werkzeugoberfläche bei 5O-9O°C gehalten.
Im Rahmen der vorliegenden Erfindung geeignete Isocyanate sind alle beliebigen, aus der Polyurethan-Chemie an sich bekannten organischen Polyisocyanate, wie z.B. Tetramethylendiisocyanat, Hexamethylendiisocyanat, m-XyIylendiisocyanat, p-Xylylendiisocyanat, 4,4'-Dimethy1-1,3-xyIylendiisocyanat, Cyclohexan-1,4-diisocyanat,Dicyclohexylmethan-4,4'-diisocyanat, m-Phenylendiisocyanat,
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p-Phenylendiisocyanat, i-Alkylbenzol-2,4- und -2,6-diisocyanate, wie Toluylen-2,4- und -2,6-diisocyanat, 3-( oC-IsocyanatoäthyD-phenylisocyanat, 1-Benzylbenzol-2,6-diisocyanat, 2,6-Diäthylbenzol-1,4-diisocyanat, Diphenylmethan-4,4'-diisocyanat, 3,3'-Dimethoxydiphenylmethan-4,4'-diisocyanat, Naphthylen-1,5-diisocyanat. Auch tri- und mehrfunktionelle Polyisocyanate können verwendet werden, z.B. Toluol-2,4,6-triisocyanat oder durch Anilin-Formaldehyd-Kondensation und anschließende Phsogenierung gewonnene Polymethylen-polyphenyl-polyisocyanat-Gemische. Darüber hinaus können auch Isocyanate Verwendung finden, welche Carbodiimid-Gruppierungen, Uretdion-Gruppierungen, ürethonimin-Gruppierungen und Isocyanurat-Gruppierungen enthalten. Desgleichen lassen sich Mischungen der vorgenannten Isocyanate einsetzen. Darüber hinaus kann man auch Umsetzungsprodukte von mehrwertigen Alkoholen mit mehrwertigen Isocyanaten verwenden oder auch solche Polyisocyanate, wie sie z.B. gemäß den deutschen Patentschriften 1 022 789 und 1 027 394 verwendet werden.
Im Rahmen der vorliegenden Erfindung bevorzugte Polyisocyanate sind Carbodiimid- und/oder ürethonimin-Gruppen enthaltende Diphenylmethandiisocyanate, wie sie gemäß der US-Patentschrift 3 152 162 zugänglich sind, oder Urethangruppen aufweisende Polyisocyanate, wie sie durch Umsetzung von 1 Mol 4,4'-Diisocyanato-diphenylmethan mit 0,05-0,3 Mol an niedermolekularen Diolen oder Triolen, vorzugsweise Polypropylenglykolen eines
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unter 700 liegenden Molekulargewichts, zugänglich sind, 2,4-Diisocyanatotoluol, gegebenenfalls im Gemisch mit 2,6-Diisocyanato-toluol, sowie flüssige Polyisocyanat-Gemische, wie sie in an sich bekannter Weise durch Phosgenierung von Anilin-Formaldehyd-Kondensaten erhalten werden. Mischungen dieser bevorzugten Polyisocyanate werden ebenfalls bevorzugt eingesetzt.
Erfindungsgemäß wird bis auf den oben genannten Grenzfall in Anwesenheit von Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen gearbeitet. Geeignete derartige Verbindungen sind insbesondere beliebige, gegebenenfalls Äther- und/ oder Estergruppen aufweisende alkoholische Hydroxylverbindungen des Molekulargewichtsbereiches 32-4000, d.h. nieder- oder auch höhermolekulare ein- oder zweiwertige Alkohole bzw. aus derartigen Verbindungen bestehende Gemische.
Bei ausschließlicher Verwendung von einwertigen Alkoholen als Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen muß berücksichtigt werden, daß derartige Verbindungen wegen ihrer Monofunktionalität eine kettenabbrechende Wirkung aufweisen, so daß bei ausschließlicher Verwendung der einwertigen Alkohole das NCO/OH-Äquivalentverhältnis größer als 1:0,5 gewählt wird. Bevorzugte Verbindungen mit gegenüber
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Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen s.ind die aus der Polyurethan-Chemie an sich bekannten Polyhydroxylverbindungen des Molekulargewichtsbereiches 62 bis 4000.
Geeignete einwertige
Alkohole sind z.B. Methanol, Äthanol, n-Butanol, n-Dodecanol, n-Octadecanol, Isopropanol, sec.-Butanol, Cyclohexanol oder auch Alkoxylierungsprodukte derartiger einwertiger Alkohole, d.h. insbesondere durch Äthoxylierung und/oder Propoxylierung derartiger Alkohole zugängliche Polyätheralkohole. Auch Estergruppen aufweisende einwertige Alkohole, wie z.B. Äthylenglykolmonoacetat, sind für das erfindungsgemäße Verfahren geeignet.
An Polyhydroxylverbindungen eignen sich sowohl niedermolekulare Polyole (Molekulargewichtsbereich 62 bis 400), wie z.B. Äthylenglykol, Diäthylenglykol, Butandiol-1,4, Butindiol-1,4, Hexandiol-1,6, Octandiol-1,8, Trimethylolpropan, Glycerin, Pentaerythrit, Sorbit oder Saccharose. Geeignete höhermolekulare Polyhydroxylverbindungen sind insbesondere PoIyhydroxypolyäther oder Polyhydroxypolyester des Molekulargewichtsbereiches 400 bis 4000. Derartige Polyhydroxypolyäther werden durch Anlagerung von Alkylenoxiden wie Äthylenoxid, Propylenoxid, Butylenoxid, Styroloxid, an Verbindungen mit aktiven Wasserstoffatomen, die als Startmedien dienen, erhalten. Solche Startmedien sind z.B.
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Wasser, Polyole, wie Äthylenglykol, Propylenglykol, Butylenglykol, Trimethylolpropan oder Glycerin, Amine wie Ammoniak, Äthylendiamin, Hexamethylendiamin, 4,4'-Diaminodiphenylmethan, 2,4'-Diaminodiphenylmethan, 2,4-Diaminotoluol, 2,6-Diaminotoluol oder Anilin, Aminoalkohole wie Aminoäthanol, Dioder Triäthanolamin, Polyphenole wie Hydrochinon, 4,4'-Dihydroxydipheny!methan, 2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan und ähnliche Derivate dieser Verbindungstypen. Die Alkylenoxide können auch im Gemisch angelagert werden, wobei man eine blockförmige Anordnung der Alkylenoxidreste im Addukt oder eine alternierende Anordnung erhalten kann. Die erfindungsgemäß zu verwendenden Polyäther können sekundäre oder primäre Hydroxylgruppen aufweisen. Vielfach sind Polyäther bevorzugt, die endständig primäre Hydroxylgruppen tragen. Bevorzugt sind oft solche Polyäther, die einen Hydroxylgruppengehalt von 0,5 bis 18 % aufweisen. Polyester, wie sie beispielsweise durch Umsetzung der oben genannten Polyalkohole mit polyfunktionellen Carbonsäuren erhalten werden, sind ebenfalls geeignet. Als polyfunktionelle Carbonsäuren seien z.B. Phthalsäure, Terephthalsäure, Bernsteinsäure, Adipinsäure, Octan-1,8-dicarbonsäure, Maleinsäure genannt. Weiterhin können auch Amidgruppen aufweisende Polyester, wie sie durch Mitverwendung von Aminoalkoholen, Diaminen oder Aminocarbonsäuren erhalten werden, mitverwendet werden. Auch Polycaprolactone kommen in Frage.
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Doppel- und Dreifachhindungen sowie modifizierende Reste von ungesättigten und gesättigten Fettsäuren oder Fettsäurealkoholen aufweisende Polyester bzw. Polyesteramide, ungesättigte, radikalisch oder ionisch polymerisierbare Monomere oder auch Epoxide können mitverarbeitet werden.
Es können auch Hydroxyl- und/oder Mercaptogruppen aufweisende Thioäther sowie Carboxylgruppen und/oder cyclische Anhydridgruppen aufweisende Verbindungen, die daneben auch Äther-, Ester-, Amid-, Harnstoff-, Urethan- oder fithergruppen enthalten können, mitverwendet werden.
Es ist ebenfalls möglich, primäre und/oder sekundäre Amine, wie z.B. Anilin, 1,4-Diaminobenzol, Cyclohexylendiamin oder 3,3'-Dichlor-4,4'-diaminodiphenylmethan als Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen einzusetzen.
Erfindungsgemäß können beliebige Gemische der oben beispielhaft genannten Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen eingesetzt werden.
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In den erfindungsgemäß einzusetzenden Reaktionsgemischen liegen stets die Trimerisierung von Isocyanatgruppen bewirkende Verbindungen vor. Derartige Katalysatoren werden z.B. in Saunders-Prisch, Polyurethanes, Part J Interseiende Publishers, 1962, auf den Seiten 94 und 9 sowie in Organic Chemistry, A Series of Monographs, Volume 9 (Cycloaddition reactions of hetero-cumulenes) von Henri Ulrich, Academic Press, New York, London, 1967, z.B. auf den Seiten 128 bis 133, sowie im Kunststoffhandbuch, Band 7, von R. Vieweg und A. Höchtlen, Carl Hanser-Verlag, München 1966, z.B. Seite 17, genannt. Bevorzugte Katalysatoren sind z.B. solche, die eine Gelierung des Isocyanats unter Isocyanuratbildung bei einer Temperatur von 20 C in 1O Minuten bewirken, wenn z.B. eine Menge von 1-10 g Katalysator auf 100 g aromatisches PoIyisocyanat zur Einwirkung kommt. Katalysatoren dieser Art sind z.B. Alkaliacetate, z.B. Natrium- und Kaliumacetat, Alkaliphenolate, wie z.B. Natriumphenolat, Natriumtrichlorphenolat und bevorzugt 2,4,6-Tris-(dimethylaminomethy1)-phenol oder ein Gemisch aus o- und p-Dimethylaminomethylphenol, Alkali- und Erdalkalioxide. In Frage kommende Katalysatoren sind z.B. auch Bleinaphtenat, Kaliumoleat, Bleibenzoat, Bleioctoat.
Erfindungsgemäß in Frage kommende Katalysatoren werden ferner in der deutschen Patentschrift 1 203 792, in der britischen Patentschrift 1 001 746, in der französischen Patentschrift 1 387 777, in der US-Patentschrift
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2 977 360, in der deutschen Auslegeschrift 1 146 889, in der deutschen Patentschrift 1 174 790, in der französischen Patentschrift 1 343 812, in den US-Patentschriften 3 154 522, 3 179 626, 3 217 003, in der japanischen Patentbekanntmachung Sho-85838/65, in den britischen Patentschriften 821 158, 927 173 und 837 sowie im Ind. Eng. Chem. Prod. Development, 5 (1966), No. 1, Seiten 35-41, beschrieben.
Erfindungsgemäß in Frage kommende Katalysatoren sind auch solche basischen Verbindungen, die im Molekül mindestens zwei aromatische Kerne und mindestens eine araliphatisch gebundene tertiäre Aminfunktion enthalten. Als Katalysatoren kommen z.B. auch Mannich-Basen aus Dimethylamin, Formaldehyd und solchen Phenolen in Frage, die im Molekül mindestens einen organischen Substituenten mit mindestens 6 C-Atomen enthalten. Als Katalysatoren können auch Mannich-Basen von Phenolen verwendet werden, die einbaufähig sind und die zusätzlcih zu der substituierten Aminomethylgruppe und der phenolischen OH-Gruppe mindestens eine weitere Gruppe mit gegenüber Isocyanaten reaktionsfähigen Wasserstoffatomen enthalten.
Die Menge der erfindungsgemäß einzusetzenden Trimerisierungskatalysatoren liegt im allgemeinen zwischen Q,O1 und 1O, vorzugsweise zwischen 0,1 und 2,O Gew.-%, bezogen auf die Polyisocyanat-Komponente.
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Neben den genannten erfindungsgemäß einzusetzenden Ausgangsmaterialien und Zusatzstoffen können des weiteren die in der Polyurethan-Chemie gebräuchlichen Zusatzstoffe, wie z.B. Isocyanat-Additionsreaktion beschleunigende Aktivatoren, Stabilisatoren und Emulgatoren wie z.B. UV-Lichtstabilisatoren oder Entmischungsverhinderer für nicht oder schlecht mischbare Reaktionspartner, Flammschutzmittel, Füllstoffe, Formtrennmittel, wasserentziehende Zusatzmittel oder auch Weichmacher mitverwendet werden.
Geeignete die Isocyanat-Polyadditionsreaktion beschleunigende Aktivatoren sind z.B. Dimethylbenzylamin, N-Methyl-N·- (K,N-dimethylaminoäthyl)-piperazin, Triäthylenamin, permethyliertes Diäthylentriamin, zinnorganische Verbindungen, beispielsweise Dibutylzinndilaurat oder Zinn-(II)-octoat.
Geeignete Stabilisatoren zur Verbesserung der Verträglich keit der einzelnen Komponenten sind z.B. die in der Polyurethan-Schaumstoffchemie an sich bekannten PoIyätherpolysiloxane, sulfonierte Rizinusöle oder deren Alkalisalze.
Als Formtrennmittel kommen alle beliebigen, an sich bekannten internen Formtrennmittel in Betracht, wie sie zur Herstellung von Formschaumstoffen empfohlen werden und wie sie beispielsweise in den deutschen Offenlegungsschriften 1 953 637, 2 121 670 und 2 356 692 beschrieben sind. Selbstverständlich lassen sich auch .
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mit entsprechenden Zusatzmitteln modifizierte "selbsttrennende" Polyisocyanate mitverwenden, wie sie in der DT-OS 2 307 589 beschrieben werden. Auch die in den DT-OSen 2 319 648, 2 363 452, 2 356692 und 2 431 968 genannten Trennmittel können erfindungsgemäß eingesetzt werden.
Geeignete wasserabsorbierende Substanzen sind sowohl gegenüber Wasser hochreaktive Verbindungen, wie z.B. Tris-(chloräthyl)-ortho-format, oder aber auch die nachstehend beispielhaft erwähnten wasserbindenden Füllstoffe.
Geeignete Weichmacher sind z.B. Verbindungen, wie organische Phosphate, Phosphite oder Phosphonate, Sulfonate, Sulfone, lineare oder cyclische gesättigte oder ungesättigte, oder auch aromatische Kohlenwasserstoffe, halogenierte Kohlenwasserstoffe, lineare oder cyclische Äther, Ester, Polyäther oder Polyester, organische Carbonate oder Polycarbony!verbindungen.
Die spezifische Festigkeit der erfindungsgemäß herstellbaren Formteile kann wesentlich gesteigert werden, indem man dem Reaktionsgemisch Füllstoffe zufügt. Diese Füllstoffe können sowohl organischer als auch anorganischer Natur sein. Die Steigerung der spezifischen Festig keit ist besonders ausgeprägt, wenn flächig oder faserig strukturierte Füllstoffe Verwendung finden. z.B. Glas-
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fasern, Asbestfasern, Metallpulver, Metallfasern und synthetische Pasern. Bei organischen Füllstoffen, die z.B. in Pulverform und/oder als Emulsion eingesetzt werden können, lassen sich sowohl Duroplaste, besonders aber auch thermoplastische Materialien verwenden. Als solche seien beispielhaft genannt: Homo- oder Mischpolymerisate aus ein- oder mehrfach ungesättigten Olefinen, Acrylnitril, ungesättigten Carbonsäureestern, Styrol, Vinylchlorid, Vinylidenchlorid. Auch Cellulosederivate, Polyamide, Polyimide, Polycarbonate, Polyoxymethylene und Kohlenstoff-Fasern lassen sich im erwähnten Sinne als Füllstoffe verwenden. Von Vorteil ist es, solche Füllstoffe zu verwenden, die wasserbindende Eigenschaften aufweisen, wie z.B. Erdalkalioxide, Zeolithe, Aluminiumoxide und Silikate.
Für die praktische Verwendung der erfindungsgemäßen Formteile ist es häufig vorteilhaft, zur Befestigung der Elemente, zur Einleitung von örtlichen Kräften und zur Erhöhung der Steifigkeit die Formteile örtlich oder über die ganze Fläche hinweg zusäztlich zu armieren. Dieses kann in vorteilhafter Weise z.B. dadurch geschehen, daß man räumliche Systeme aus Metall, Kunststoff oder Sperrholz, die gut durchflossen werden können, vor dem Füllprozeß in das Werkzeug einlegt. Solche räumlichen, gut durchfließbaren Armierungen, auf denen das eingebrachte Reaktionsgemisch eine für den Anwendungszweck befriedigende Haftfähigkeit besitzt, können z.B. Streckmetall, Waben-
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Werkstoffe oder räumliche vernadelte, versteppte oder durch synthetische Bindemittel fixierte Faservliese, aber auch Fasergewebe, -gewirke oder -geflechte sein. Bei der Anordnung solcher Armierungen in dem Werkzeug vor dem Reaktionsgemischeintrag verbleiben die Armierungssysteme in der gewünschten Position und gewährleisten damit den erwünschten örtlichen oder ganzflächigen Versteifungseffekt. Speziell für örtliche Krafteinleitungen besteht die Möglichkeit, auch flächige, in den Formkörper hineinragende Armierungen aus z.B. Metall, Kunststoff oder Sperrholz anzuwenden, die wiederum in dem auszufüllenden Werkzeug sorgfältig fixiert werden.
Die erfindungsgemäß erhältlichen Formkörper können in unterschiedliche Anwendungsbereiche eingehen, z.B. in die Möbelindustrie als Türen, Korpusse, Klappen, Schubladen und Schubladenblenden, Beschläge, Scharniere, Griffe, Knöpfe, in die Bauindustrie als Fensterrahmen und Zargen, Fenstergläser, komplette Dachfenster, Tür- und Fenstergriffe, Glasbausteine, Wasser- und Abwasserrohre, Fittings, Handgriffe und Handräder für Heizungsradiatoren, Briefkästen, Ventilatoren, Telefonzellen, Kabelmuffen, Gullys, Hydrantendeckel oder Schalbretter, in die Fahrzeugindustrie als Luftfiltergehäuse, Wasserpumpen, Ventilatoren und -gehäuse, Zündverteiler, Heizungen und Gehäuse, Sitzgestelle, Sitzverkleidungen, für Innenverkleidungen, Armaturgehäuse und -verkleidungen, Armaturenbrettunterbau, Lenkradverkleidungen,
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Konsolen, Türen, Hauben, Kofferklappen, Stoßfänger, Handschuhfacheinsatz und -klappen, Hutablagebretter, Türgriffe und Sperrknöpfe, Fensterkurbeln, Heckklappen incl. Fenster, Kotflügel, Scheinwerfergehäuse, Blinklicht- und Heckleuchtengehäuse incl. Glas, Stadtautokarosserien, Reserverad, Radkappen.
Viele dieser beispielhaft genannten Anwendungen finden bei Straßen- und Schienenfahrzeugen und auch bei Luft- und Wasserfahrzeugen Anwendung. Anwendungen in der Elektroindustrie sind: z.B. Schalterdeckel· und -gehäuse, Schalterknöpfe, Telefongehäuse, Paletten für gedruckte Schalungen, Stromverteilerkästen und -schranke, Isolatoren, Schalter und Stecker für Geräte, Lampen und Leuchten, Batteriekasten und in der Phonoindustrie: Lautsprecherboxen, Plattenspielergehäuse, Radio- und Fernsehgehäuse, Musxkautomatengehäuse und -chassis, Bedienungsknöpfe.
Beispiele weiterer technischer Geräte sind: Bohrmaschinengehäuse, Werkzeugschränke, Pumpengehäuse, Pumpenräder, Sicherheitshelme, Büromaschinengehäuse und -chassis, Kabeltrommeln, Fiiterböden, Laufräder und -ro^en, Gehäuse und Chassis für Kameras und Projektoren und Werkzeuggriffe. Für den Haushaltsbedarf können z.B. genannt werden: Kleiderbügel, Besteckgriffe, Koffergehäuse und Koffergriffe, Gehäuse für Küchenmaschinen, Waagen, Nähmaschinen, Griffe für Bügeleisen, Bratpfannenstiele, Kochtopfhenkel, Deckel-
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knöpfe, Eimer und Mülleimer, Schachteln und Kästen. Für den Sanitärbereich kommen in Betracht: Toilettensitze, Badezimmerschränke, Seifenschalen, Ablagebretter, Handtuchhalter, Duschwände, Bürstenstiele und Bürstenrücken. Für Sport und Spiel können z.B. hergestellt werden: Spielautomaten, Kegel und Kegelkugeln, Bollerwagen, Schubkarren, Spieleisenbahnen, Rollschuhrollen, Segelbootbeschläge und Zubehör wie Klampen, Blöcke, Winschgriffe, Positionslichter, Bullaugen, Ruder- und Paddelbootzubehör wie Dollen, Rollsitze und Rollsitzräder, Minigolfschläger, Bälle und Hindernisse, Torstangen für Ski- und Wildwasserwettkampfanlagen.
Der Hauptvorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens ist darin gegeben, daß es erstmals möglich ist, massive Formteile auf Basis von Polyisocyanaten und von Verbindungen mit gegenüber Isocyanaten reaktionsfähigen Gruppen mit nahezu beliebig wählbaren Eigenschaften herzustellen, indem lediglich das Äquivalentverhältnis verändert wird. Die erfindungsgemäß hergestellten Formkörper können nach einer kurzen Zeitspanne (10 bis 150 Sekunden nach Beschicken des Werkzeuges) entformt werden. Dies ist in höchstem Maße überraschend, da sowohl das Verfahren nach DT-OS 2 031 292 zur Herstellung von massiven Formteilen als auch das Verfahren nach DT-OS 1 794 117 zur Herstellung von Schaumstoff-Formteilen weit längere Entformungszeiten erfordern.
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Die nachfolgenden Beispiele dienen zur näheren Erläuterung der Erfindung:
Allgemeine Herstellungsweise der Formteile:
Die in den speziellen Beispielen aufgeführten Komponenten A und B werden mit Hilfe eines 2-Komponenten-Dosiermischgerätes bzw. durch Einwiegen der angegebenen Gewichtsverhältnisse in einem Mischbehälter dosiert, intensiv und sorgsam in der Weise vermischt, daß möglichst keine Luftblasen in das Reaktionsgemisch eingerührt werden und in ein geschlossenes Werkzeug eingefüllt· Die Herstellung des Reaktionsgemisches erfolgt dabei vorzugsweise bei Raumtemperatur, während die Werkzeugtemperatur vorzugsweise auf ca. 50-90 C temperiert ist und während des gesamten Herstellungsprozesses vorzugsweise konstant gehalten wird. Nach der angegebenen kurzen Entformungszeit werden die Formteile dem Werkzeug ausreichend durchgehärtet und widerstandsfähig gegen plastische Verformung entnommen. Nach dem Abkühlen können sie sofort benutzt bzw. geprüft werden.
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Beispiel 1 (1. Ausführungsform)
Komponente A:
100 Gew.-Teile eines Polyäthers, der durch Anlagerung von 83 % Propylenoxid und 17 % Äthylenoxid an Trimethylolpropan entsteht (OH-Zahl 36); 0,6 Gew.-Teile Kaliumacetat, gelöst in 1,7 Gew.-Teile Diäthylenglykol.
Komponente B:
50 bis 250 Gew.-Teile eines urethangruppenhaltigen Polyisocyanate, hergestellt durch Modifizierung eines Phosgenierungsproduktes eines Anilin/Formaldehyd-Kondensats mit einem Gehalt an Diisocyanatodiphenylmethan von ca. 79 Gew.-% mit 3 Gew.-% an Tripropylenglykol, bezogen auf zu modifizierendes Polyisocyanatgemisch. Viskosität des modifizierten Polyisocyanatgemisches bei 25°C = 90 mPa s. NCO-Gehalt: 28 %.
Die Komponenten A bzw. B werden in einem 2-Komponenten-Dosiermischgerät im Gewichtsverhältnis 100:50 (entsprechend einem NCO/OH-Äquivalentverhältnis von 1:0,18) gemischt und sofort anschließend in eine beheizbare Aluminiumform der Abmessung 40x40x1 cm gegeben. Nach Befüllen der Form wurde zur Herstellung eines zweiten Formteils eine gleichartige zweite Form mit einem Gemisch der gleichen Reaktionskomponenten befüllt, jedoch unter Einhaltung eines Gew.-Verhältnisses A:B von 100:100 (entsprechend einem NCO/OH-Äquivalentverhältnis von 1:0,09).
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Völlig analog wurden noch weitere 3 gleichartige Formen befüllt unter Verwendung von Gew.-Verhältnissen A:B von 100:150, 100:200 und 100:250 (entsprechend NCO/OH-Äquivalentverhältnis von 1:0,06; 1:0,045 und 1:0,036). Die Entformung erfolgte jeweils 15 Sekunden nach Beschicken des Werkzeugs. Die mechanischen Eigenschaften der sukzessive erhaltenen Formkörper sind in nachstehender Tabelle zusammengestellt:
Καηρ. Α
Gew.-Tie.
Kanp. B
Gew.-TIe.
Biege
festigkeit
(MPa)
Bruch
dehnung
(%)
E-Modul
(MPa)
Wärmebeständig-
keit nach
DIN 53424
(Pc)
100 50 7,8 24 116 130
100 100 29,9 23 515 190
100 150 54,7 10,7 944 195
100 200 66,9 7,7 1180 . 200
100 250 75,0 4 1560 246
Die Dichten der Formkörper haben in gleicher Reihenfolge die Werte: 1,11; 1,14; 1,15; 1,16; 1,18 g/cm3.
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Beispiel 2 (2. Ausführungsform)
Komponente A:
90 Gew.-Teile eines. Polyäthers, der durch Anlagerung von 87 % Propylenoxid und 13 % Äthylenoxid an Propylenglykol entsteht (OH-Zahl 28); 10 Gew.-Teile eines Polyäthers, der durch Anlagerung von Äthylenoxid an Trimethylolpropan entsteht (OH-Zahl 550) 0,8 Gew.-Teile Natriumacetat, gelöst in 3,2 Gew.-Teile Äthylenglykol.
Komponente B:
80-260 Gew.-Teile eines Semiprepolymers, das durch Umsetzung von 5 Molen 4,4'-Diisocyanatodiphenylmethan und 1 Mol Tripropylenglykol erhalten wird. NCO-Gehalt 24 %.
Als Dosier- und Fördermaschine diente eine Hochdruckkolbenpumpe, bei der während des Förderns der Komponente B die Förderleistung von einer Gewichtsrelation 260 auf 80 (bezogen auf 100 Gew.-Teile Komponente A) reduziert wurde.
Als Werkzeug fungierte ein temperierbares, geschlossenes zwecks leichter Entformbarkeit in mehrere Segmente unterteiltes Stahlrohr (Durchmesser 50 mm,Höhe 90 cm), das von oben angegossen wurde. Zu Füllbeginn wurde zunächst eine halbe Sekunde lang ein Gemisch der Komponenten A und B im Gewichtsverhältnis 100:260 (entsprechend einem NCO/OH-Äquivalentverhältnis von 1:0,10) eingefüllt, dann
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wurde über 2 Sekunden das Gewichtsverhältnis von 100:260 bis auf 100:80 (entsprechend einem NCO/OH-Äquivalentverhältnis von 1:0,32) linear verändert, und zum Abschluß des sich insgesamt über einen Zeitraum von 3 Sekunden erstreckenden Füllvorgangs noch einmal während 1/2 Sekunde ein Gemisch aus A und B in dem
konstanten Gewichtsverhältnis 100:80 eingefüllt.
Nach 15 Sekunden wurde entformt. Das stangenförmige Formteil wies in Längsrichtung kontinuierlich sich
ändernde Feststoffeigenschaften auf. Beispielhaft
wird die Shore-D-Härte der Oberfläche angegeben:
Die Längenmaße wurden vom unteren Ende des im senkrecht stehenden Rohr erzeugten Formteiles gemessen. Die Ergebnisse sind in nachstehender Tabelle zusammengefaßt.
Meßpunkte Stangenabmessung Shore-D-Härte
1. Meßbereich 0 - ca. 15 cm 85
2. Meßpunkt 30 cm 81
3. Meßpunkt 45 cm 75
4. Meßpunkt 60 cm 66
5. Meßbereich 75 - ca. 90 cm 42
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Claims (3)

Patentansprüche
1)'Verfahren zur sukzessiven Herstellung von mindestens
2 massiven Formteilen unterschiedlicher mechanischer Beschaffenheit auf Basis von organischen Polyisocyanaten, wobei man organische Polyisocyanate in geschlossenen Formwerkzeugen in Gegenwart von die Trimerisierung von Isocyanatgruppen bewirkenden Verbindungen, gegebenenfalls in Gegenwart von organischen Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen, wobei jedoch das Äquivalentverhältnis zwischen Isocyanatgruppen und gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen mindestens 1:0,8 ist, sowie gegebenenfalls von weiteren Hilfsund Zusatzmitteln in Abwesenheit von Treibmitteln einer Polymerisationsreaktion und gegebenenfalls im Falle der Anwesenheit von Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen gleichzeitig einer Isocyanat-Additionsreaktion unterzieht, dadurch gekennzeichnet, daß man zur Änderung der mechanischen Eigenschaften der Formteile lediglich das Äquivalentverhältnis zwischen Isocyanatgruppen und gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen im in das Formwerkzeug einzutragenden Reaktionsgemisch im Bereich von 1:0,8 bis 1:0 variiert.
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■7080837013*
2) Verfahren zur Herstellung von einheitlichen massiven Forinteilen anisotroper, kontinuierlich und/oder stufenweise variierender mechanischer Beschaffenheit auf Basis von organischen Polyisocyanaten, wobei man organische Polyisocyanate in geschlossenen Formwerkzeugen in Gegenwart von die Trimerisierung von Isocyanatgruppen bewirkenden Verbindungen, gegebenenfalls in Gegenwart von organischen Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen, wobei jedoch das Äquivalentverhältnis zwischen Isocyanatgruppen und gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen mindestens 1:0,8 ist, sowie gegebenenfalls in Gegenwart von weiteren Hilfs- und Zusatzmitteln in Abwesenheit von Treibmitteln einer Polymerisationsreaktion und gegebenenfalls im Falle der Anwesenheit von Verbindungen mit gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen gleichzeitig einer Isocyanat-Additionsreaktion unterzieht, dadurch gekennzeichnet, daß man zur Herstellung der anisotropen kontinuierlich und/öder stufenweise variierenden mechanischen Eigenschaften der Formteile das Äquivalentverhältnis zwischen Isocyanatgruppen und gegenüber Isocyanatgruppen reaktionsfähigen Gruppen im in das Formwerkzeug einzutragenden Reaktionsgemisch während des Füllens des Formwerkzeugs im Bereich von 1:0,8 bis 1:0 kontinuierlich und/oder stufenweise variiert.
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3) Urethan- und Isocyanuratgruppen aufweisende, eine Einheit bildende, massive Formteile, gekennzeichnet durch eine anisotrope, kontinuierlich und/oder stufenweise variierende mechanische Beschaffenheit.
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US05/812,946 US4317791A (en) 1976-07-10 1977-07-05 Process for the production of non-cellular molded articles
SE7707951A SE7707951L (sv) 1976-07-10 1977-07-07 Sett att framstella massiva formalster
NL7707654A NL7707654A (nl) 1976-07-10 1977-07-08 Werkwijze voor het vervaardigen van massieve vormstukken.
AT491977A AT357766B (de) 1976-07-10 1977-07-08 Verfahren zur herstellung von massiven formteilen
BE179182A BE856616A (fr) 1976-07-10 1977-07-08 Procede pour preparer des pieces moulees massives a base de polyisocyanates
JP52081113A JPS598204B2 (ja) 1976-07-10 1977-07-08 非泡状成形物品の製造方法
FR7721173A FR2357586A1 (fr) 1976-07-10 1977-07-08 Procede pour preparer des pieces moulees massives a base de polyisocyanates
GB2893777A GB1550257A (en) 1976-07-09 1977-07-11 Process for the production of non-cellular moulded articles based on organic polyisocyanates

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Families Citing this family (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2534247C2 (de) * 1975-07-31 1987-01-02 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Verfahren zur Herstellung von massiven Formteilen
JPS5859231A (ja) * 1981-10-05 1983-04-08 Toyo Rubber Chem Ind Co Ltd ポリウレタンフォームの製造方法
US5000483A (en) * 1983-03-14 1991-03-19 Dr. Alois Stankiewicz Gmbh Interior noise reduction in motor vehicles
US4571319A (en) * 1984-04-05 1986-02-18 General Motors Corporation Method and apparatus for producing polymer articles having different properties in different regions of the articles
US20040046274A1 (en) * 2002-09-06 2004-03-11 Chi-Kung Wu Method for producing a wear-resisting outsole
DE10320267A1 (de) * 2003-05-03 2004-11-18 Degussa Ag Bei niedriger Temperatur härtbare feste uretdiongruppenhaltige Polyurethan-Pulverlackzusammensetzungen
WO2008131823A1 (en) * 2007-04-30 2008-11-06 Fotonation Vision Limited Method and apparatus for automatically controlling the decisive moment for an image acquisition device
DE102008036995A1 (de) * 2008-08-07 2010-02-11 Bayer Materialscience Ag Kunststoffformteile aus Polyurethan und deren Verwendung
US20110057402A1 (en) * 2009-09-09 2011-03-10 Keith Jewell Multi-functional and convertible hand truck
IT201600076956A1 (it) * 2016-07-22 2018-01-22 Doors & More S R L Uso di poliisocianurato compatto per la realizzazione di profili per telai di serramenti di sicurezza
WO2018015938A1 (en) * 2016-07-22 2018-01-25 Doors & More S.R.L. High fire-resistant polyisocyanurate, and use thereof to manufacture fire door or window frames and/or profiles therefor
IT201700020006A1 (it) * 2017-02-22 2018-08-22 Doors & More S R L Uso di poliisocianurato ad esempio per la realizzazione di serramenti o compartimentazioni di sicurezza
IT201700020013A1 (it) * 2017-02-22 2018-08-22 Doors & More S R L Uso di poliisocianurato compatto per la realizzazione di profili per telai di serramenti di sicurezza

Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1200515B (de) * 1956-08-31 1965-09-09 Bayer Ag Verfahren zur Herstellung von Schaumkunststoff-Formkoerpern
DE2014899A1 (de) * 1969-03-27 1970-10-01 Imperial Chemical Industries Ltd., London Isocyanuratpolymere und Verfahren zu deren Herstellung
DE1720768A1 (de) * 1968-01-02 1971-07-15 Bayer Ag Kunststoffe auf Isocyanatbasis und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE2031292A1 (de) * 1970-02-20 1971-09-02 Ici Ltd Urethane
DE2007935A1 (de) * 1970-02-20 1971-09-09 Krauss Maffei Ag Vorrichtung zum Erzeugen und E;nle; ten eines vorzugsweise chemisch reaktions fähigen Gemisches aus zwei oder mehr Kunst Stoffkomponenten in den Hohlraum einer Form
DE1770914A1 (de) * 1968-07-19 1972-01-13 Bayer Ag Kunststoffe auf Isocyanatbasis

Family Cites Families (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2212334A (en) * 1936-08-15 1940-08-20 Mueller & Co V Catheter
NL237414A (de) * 1958-03-26
DE1520046A1 (de) * 1961-01-17 1969-04-10 Air Prod & Chem Katalysatoren fuer die Herstellung von polymerisierten Isocyanaten und Urethanen
US3437722A (en) * 1965-04-27 1969-04-08 Hercules Inc Transfer molding of foam
GB1190571A (en) * 1966-02-05 1970-05-06 British United Shoe Machinery Improvements in or relating to Mixing and Dispensing Apparatus.
US3645975A (en) * 1968-04-08 1972-02-29 Witco Chemical Corp Method of preparing solid polyurethane elastomers
GB1296354A (de) * 1968-10-25 1972-11-15
US3635848A (en) * 1969-07-10 1972-01-18 Minnesota Mining & Mfg Isocyanurates, polyisocyanurates and polyurethanes and their preparation using as a catalyst a coordination compound of an organic borate ester and an alkali or alkaline earth metal
US3711589A (en) * 1970-08-19 1973-01-16 N Nye Method to form elongate plastic articles
US3711444A (en) * 1970-11-09 1973-01-16 Minnesota Mining & Mfg Polyol solutions of xanthates as catalysts in making polyisocyanurates
US3849349A (en) * 1971-05-12 1974-11-19 K Frisch Polyisocyanurate foam and process for producing the same
US3736298A (en) * 1971-09-30 1973-05-29 Minnesota Mining & Mfg Polyisocyanurate preparation using double alkoxide catalysts
US3981951A (en) * 1972-10-24 1976-09-21 Rochester Button Company Decorative rod making
US3984510A (en) * 1974-08-29 1976-10-05 Cincinnati Milacron, Inc. Ratio controlled mixing of liquids
US3963680A (en) * 1975-03-17 1976-06-15 Minnesota Mining And Manufacturing Company One-part, room-temperature latent, curable isocyanate compositions

Patent Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1200515B (de) * 1956-08-31 1965-09-09 Bayer Ag Verfahren zur Herstellung von Schaumkunststoff-Formkoerpern
DE1720768A1 (de) * 1968-01-02 1971-07-15 Bayer Ag Kunststoffe auf Isocyanatbasis und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE1720769A1 (de) * 1968-01-02 1972-03-02 Bayer Ag Kunststoffe auf Isocyanatbasis und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE1770914A1 (de) * 1968-07-19 1972-01-13 Bayer Ag Kunststoffe auf Isocyanatbasis
DE2014899A1 (de) * 1969-03-27 1970-10-01 Imperial Chemical Industries Ltd., London Isocyanuratpolymere und Verfahren zu deren Herstellung
DE2031292A1 (de) * 1970-02-20 1971-09-02 Ici Ltd Urethane
DE2007935A1 (de) * 1970-02-20 1971-09-09 Krauss Maffei Ag Vorrichtung zum Erzeugen und E;nle; ten eines vorzugsweise chemisch reaktions fähigen Gemisches aus zwei oder mehr Kunst Stoffkomponenten in den Hohlraum einer Form

Non-Patent Citations (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Frisch, K.C. - Reegen, S.L.: Advances in Urethane Science and Technology, 1974, Vol. 3, S. 149-160 *
In Betracht gezogene ältere Anmeldung: DE-OS 25 34 247 *
J.Appl.Polym.Sci., 11, 1967, S. 811-815 *
J.Cell. Plastics, 4, 1968, S. 248-261 *
Kunststoffe, Bd. 60, 1970, S. 847-852 *
Kunststoffe, Bd. 61, 1971, S. 898-899 *
Merkblatt der Technischen Akustik GmbH + Co, TAG-Schaumsysteme W 5000, Februar 1969 *
Merkblatt vom Kunststoffbüro München GmbH + Co, KBM-Schaumsysteme, April 1970 *
Plastic Foams, Part II, New York 1973, S. 743 *
Stoeckhert, K.: Kunststoff-Lexikon, 5. Aufl., München 1973, S. 157-159 *

Also Published As

Publication number Publication date
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ATA491977A (de) 1979-12-15

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