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DE2640165A1 - Verfahren zur synthesegaserzeugung - Google Patents

Verfahren zur synthesegaserzeugung

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DE2640165A1
DE2640165A1 DE19762640165 DE2640165A DE2640165A1 DE 2640165 A1 DE2640165 A1 DE 2640165A1 DE 19762640165 DE19762640165 DE 19762640165 DE 2640165 A DE2640165 A DE 2640165A DE 2640165 A1 DE2640165 A1 DE 2640165A1
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DE
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synthesis gas
gas stream
gas
increased
solid
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DE19762640165
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William Bernard Crouch
Warren Gleason Schlinger
William Leon Slater
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Texaco Development Corp
Original Assignee
Texaco Development Corp
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Publication date
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Description

Patentassessor Hamburg, den 30.August 1976
Dr. Gerhard Schupfner T 76 028 D (D#74,053)
Deutsche Texaco A.G.
Mittelweg 180
2000 Hamburg 13
TEXACO DEVELOPMENT CORPORATION
135 East 42nd Street New York, N.Y. 10017
U.S.A.
VERFAHREN ZUR SYNTHESEGASERZEÜGUNG
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Erzeugung von Synthesegas mit verringertem Feststoffgehalt durch Überführen eines kohlenstoffhaltigen Brennstoffs vermittels Teiloxidation in einen mitgeführte Feststoffteilchen einschließlich Ruß und Asche enthaltenden Synthesegasstrom.
Bei dem erfindungsgemäß vorgeschlagenen Verfahren handelt es sich um ein nichtkatalytisches Synthesegasverfahren, durch das ein als Heiz- oder Treibgas verwendbares Gas und ggf. gleichzeitig, insbesondere wenn der Beschickungsstrom zum Gasgenerator aschenbildende Bestandteile enthält, ein als Beschickungsstrom für eine Umlagerungsreaktion geeigneter Gasstrom erzeugt wird.
Die Erzeugung von Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthaltendem Misch- oder Synthesegas durch nichtkatalytische Umsetzung kohlenstoffhaltiger Brennstoffe mit Sauerstoff, Luft oder mit Sauerstoff angereicherter Luft in Anwesenheit von Dampf ist bereits bekannt. Die Teiloxidation von normalerweise in flüssiger Form vorliegenden Kohlenwasserstoffen, insbesondere schwerer Heizöle stellt ein sehr wirtschaftliches Verfahren zur Großdarstellung von Synthesegas dar. Bei der Teiloxidation wird der flüssige oder feste Brennstoff mit Sauerstoff und
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Dampf in einer abgeschlossenen, kompakten Reaktionszone, die keinen Katalysator und keine Packung enthält, bei einer im Bereich zwischen etwa 980 bis 1760 0C und vorzugsweise zwischen etwa 1200 und 1540 0C liegenden Temperatur umgesetzt. Wenn der Beschickungsstrom aus einem Kohlenwasserstofföl besteht, kann dieses teilweise oder vollständig verdampft und mit Dampf vermischt, d.h. in diesem dispergiert werden. Dazu werden das Kohlenwasserstofföl und der Dampf in der Regel auf eine im Bereich von etwa 150 bis 427 0C und wenigstens 316 0C liegende Temperatur vorgewärmt. Sauerstoff wird üblicherweise nicht vorgewärmt, jedoch ist die Vorwärmung von Luft oder von mit Sauerstoff angereicherter Luft möglich. Wenn der Beschikkungsstrom aus einem festen Brennstoff besteht, wird dieser üblicherweise in Form einer öl- oder Wasseraufschlämmung oder als Suspension in öl- oder Wasserdampf in die Reaktionszone eingeführt.
Die Reaktionszone wird üblicherweise auf einem über 7 atü wie z.B. zwischen 17,6 und 211 atü liegenden Druck gehalten. In der letzten Zeit besteht die Tendenz zu höheren Betriebsdrücken bis zu etwa 175 bis 211 atü. Der Produktgasstrom besteht überwiegend aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff und enthält kleinere Mengen an Kohlendioxid, Dampf, Methan und mitgeführtem Ruß, sowie je nach dem Beschickungsstrom ggf. kleine Mengen an Asche in Form von Metalloxiden. Der bei dem Verfahren anfallende Ruß ist in Teilchenform fein verteilt und leicht durch Wasser benetzbar.
Die aus der Gaserzeugungszone austretenden Produktgase führen eine große Wärmemenge. Diese Wärme kann vorteilhaft zur Umwandlung von Wasser in Dampf entweder durch direktes Einleiten des Heißgasstroms in Wasser oder durch Durchleiten des Heißgasstroms durch einen entsprechenden Wärmetauscher wie z.B. einen Abhitzkessel ausgenutzt werden.
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Wenn das Synthesegas zum Erzeugen von Wasserstoff durch Umlagerung eingesetzt werden soll, wird es vorzugsweise in entsprechenden Lösch- und Skrubberzonen unmittelbar mit Wasser in Berührung gebracht, um teilchenförmige Feststoffe auszuscheiden, welche sich ungünstig auf den Umlagerungskatalysator auswirken. Durch das Lösch- und Waschwasser werden nicht nur Feststoffteilchen aus dem Gasstrom abgeschieden, sondern das Gas wird dabei auch mit Dampf gesättigt, was in diesem Falle wünschenswert ist, da H3O für die ümlagerungsreaktion benötigt wird. Durch Einstellen von Temperatur und Druck in der Waschzone läßt sich der Wasserdampfgehalt des in die ümlagerungszone eingeleiteten Gases vorgeben.
Wenn das Produktgas zur Methanolsynthese oder als Heiz- oder Treibgas verwendet werden soll, ist das Löschen der heißen Verbrennungsprodukte durch Wasser kaum vorteilhaft, und es ist im allgemeinen günstiger, die Eigenwärme des ganzen Gases oder eines Teils desselben durch indirekten Wärmeaustausch wie z.B. durch Durchleiten des Heißgasstroms durch einen Abhitzkessel rückzugewinnen. Da das rohe, ungereinigte Synthesegas jedoch Ruß und Ascheteilchen enthält, darf es nicht unmittelbar in den Abhitzkessel eingeleitet werden, da sich ansonsten die mitgeführten Feststoffteilchen auf den Wärmetauschflächen absetzen und den Wirkungsgrad des Abhitzkessels rasch verringern würden. Aus diesem Grunde darf im allgemeinen der Feststoffteilchen- oder Rußgehalt des einem Abhitzkessel zugeführten Gasstroms einen Wert von 7,5 g/Nm3 nicht überschreiten. Hinzu kommt, daß bei Einleiten aschenbildender Bestandteile wie z.B. Petroleumrückstände enthaltender fossiler oder fester Brennstoffe in den Synthesegasgenerator die im Produktgasstrom enthaltenen Ascheteilchen abgeschieden werden müssen, bevor das Gas in den Abhitzkessel eingeleitet wird. Wenn jedoch das Produkt-Synthesegas nicht mit Dampf versetzt sein soll, so z.B. bei der Erzeugung von Heiz- oder Treibgas, treten große Schwierigkeiten bei der Gasreinigung auf.
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Durch die Erfindung soll daher ein Verfahren zur Erzeugung eines Synthesegases mit verringertem Feststoffgehalt, d.h. eines von Feststoffverunreinigungen praktisch freien und somit aufgrund seiner Reinheit zum Durchleiten durch einen Wärmetauscher geeigneten Synthesegases geschaffen werden, bei dem keine Flüssigkeitswäsche und Löschen erforderlich sind. Entsprechend einem weiteren Ziel der Erfindung soll gleichzeitig mit dem ohne Flüssigkeitswäsche erhaltenen Synthesegas verringerten Feststoffgehalts Synthesegas mit Dampfzusatz erzeugbar sein, das als Beschickungsstrom für eine Umlagerungszone geeignet ist.
Das zur Lösung der gestellten Aufgabe vorgeschlagene Verfahren vom eingangs genannten Typ ist erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet, daß der Synthesegasstrom durch eine abgeschlossene Zone durchgeleitet wird, dabei die Durchsatzgeschwindigkeit des GasStroms und die Fortbewegungsgschwindigkeit der von diesem mitgeführten Feststoffteilchen gesteigert werden und von den Teilchen mit erhöhter Fortbewegungsgeschwindig-keit ein Gasstrom verringerten Feststoffgehalts abgezweigt wird.
Weitere Ausgestaltungen des vorgeschlagenen Verfahrens bilden den Gegenstand der Unteransprüche 2-10.
Synthesegas, das in der Hauptsache aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff besteht und je nach dem Verfahrensgang Dampf, Methan, Kohlendioxid und mitgeführte Rußteilchen, sowie in Abhängigkeit vom Ausgangsmaterial kleine Mengen an Asche enthält, wird üblicherweise dadurch gewonnen, daß ein kohlenstoffhaltiger wie z.B. ein fossiler Brennstoff einer Teiloxidation unterworfen wird. Das Oxidationsmittel kann dabei praktisch reiner Sauerstoff, Luft oder mit Sauerstoff angereicherte Luft sein, wobei die Wahl des Oxidationsmittels jeweils auf den Verwendungszweck des Produktgases abgestellt ist.
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- MT -
Der Beschickungsstrom zur Gaserzeugungszone besteht aus einem kohlenstoffhaltigen, flüssigen oder festen Brennstoff. Beispiele für flüssige Brennstoffe sind Petrolrohöle, Teersandöl, Schieferöl und dgl.ι aus diesen gewonnene Rohdestillate wie z.B. Leicht- und Schweröle, flüchtige Destillationsrückstände, Vakuumrückstände und Raffinerieprodukte wie z.B. Umwälzgasöle und dgl. Beispiele für feste Brennstoffe sind Anthrazit, Stein- und Braunkohle und Derivate derselben wie z.B. Koks. Teer, Asphalt und organische Abfälle sind gleichfalls als Ausgangsstoffe zur Beschickung des Gasgenerators geeignet. Die Brennstoffe werden in die Gaserzeugungszone in flüssiger oder verdampfter Form, als in Flüssigkeit oder Dampf suspendierte, fein zerkleinerte Feststoffteilchen oder als Feststoff-Flüssigkeits-Aufschlämmung eingeführt.
Die benötigte Oxidationsmittelmenge ist unterschiedlich und von der zu erzeugenden Kohlenstoffmenge abhängig. Normalerweise wird der Generator in der Weise betrieben, daß etwa 98 % des im Beschickungsstrom enthaltenen Kohlenstoffs in Kohlenstoffoxide umgesetzt wird und der Restkohlenstoff in Form fein verteilter Rußteilchen im Synthesegasstrom enthalten ist. Wenn das Ausgangsmaterial jedoch aschenbildende Bestandteile enthält, kann erwünscht sein, den Synthesegasgenerator in der Weise zu betreiben, daß bis zu 20 % des im Ausgangsmaterial enthaltenen Kohlenstoffs nicht umgesetzt werden. Der nicht umgesetzte Kohlenstoff führt zur Absonderung der weißglühenden Aschenteilchen und wirkt dabei als Schutz für die feuerfeste Auskleidung des Synthesegasgenerators.
Der aus der Teiloxidationskammer austretende Gasstrom wird durch eine ausgangsseitig angeordnete Einschnürung durchgeleitet, vermittels welcher der Gasstrom auf eine Durchsatzgeschwindigkeit von wenigstens 0,3 m/sec und vorzugsweise zwischen 1,5 und 15,0 m/sec beschleunigt wird. Hinter dieser Einschnürung befindet sich eine seitliche öffnung, die mit
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einer AbStromleitung verbunden ist, durch welche Gas aufgrund seiner niedrigen Dichte abgezogen werden kann, während die eine verhältnismäßig hohe Dichte aufweisenden Feststoffteilchen ihren Fortbewegungsweg beibehalten, durch LöSchwasser benetzt werden und sich am Boden einer Löschkammer absetzen. Der abgezogene Gasstrom ist aufgrund seines niedrigen Feststoffgehalts geeignet, in Berührung mit Wärmetauscherflächen gebracht zu werden. Ggf. kann auch nur ein Teil des GasStroms abgezogen und durch den Wärmetauscher durchgeleitet werden, während der übrige Teil des Gasstroms einer Wasserwäsche unterworfen und anschließend zur Erzeugung von Wasserstoff in eine Umlagerungszone eingeleitet wird.
Zum besseren Verständnis des erfindungsgemäßen Verfahrens wird auf die beiliegende Zeichnung verwiesen, die lediglich zur Veranschaulichung dient und in schematisch vereinfachter Form eine zur Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignete Vorrichtung zeigt. Wie in der Zeichnung veranschaulicht, werden dem Synthesegasgenerator ein Oxidationsmittel, ein Brennstoff und Dampf zugeführt und in der Teiloxidationskammer desselben zur Reaktion gebracht. Der aus dieser austretende und mitgeführte Feststoffteilchen enthaltende Gasstrom wird beim Verlassen der Reaktionszone durch eine Einschnürung durchgeleitet, in welcher die Gasdurchsatzgeschwindigkeit beschleunigt und gleichzeitig damit die Fortbewegungsgeschwindigkeit der vom Gasstrom mitgeführten Feststoffteilchen gesteigert wird. Von dem in Richtung der Löschkammer austretenden Gas wird ein Teil über eine AbStromleitung abgezogen und in die Rohre eines Abhitzkessels eingeleitet. Das dem Abhitzkessel zugeführte Kesselspeisewasser wird in Dampf übergeführt, und als Heiz- oder Treibgas geeignetes, abgekühltes Gas tritt aus dem Abhitzkessel aus. Der übrige Teil des Synthesegases tritt in die Löschkammer ein und wird in dieser durch einen Tauchstutzen hindurch in das Löschwasser abgegeben, welches durch einen Löschring in die Löschkammer eingeleitet wird. Die mit-
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geführten Feststoffteilchen werden vom Löschwasser benetzt und setzen sich am Boden der Löschkammer ab. Durch den Gasauslaß wird praktisch feststoffreies Gas aus der Löschkammer abgezogen. Das Ruß und Asche enthaltende Wasser innerhalb der Löschkammer wird aus dieser nach Bedarf abgeblasen.
Das Verfahren wird weiterhin anhand eines Ausführungsbeispiels veranschaulicht. Als Beschickungsstrom wurde Petrolkoks verwendet, der die in Tabelle 1 angegebene Zusammensetzung aufwies.
Tabelle 1
Bestandteil Anteil in Gew.-%
C 81,77
H 7,98
N 1,47
S 1,78
O (durch Differenz) 4,26
Asche 2,74
Der Petrolkoks wurde mit reduziertem kalifornischem Rohöl in eine 46 gew-%-ige Aufschlämmung übergeführt, in einer Kugelmühle fein zermahlen und auf eine Temperatur von 100,5 0C vorgewärmt. Dieser vorgewärmte Beschickungsstrom wurde dann in einen packungsfreien Gasgenerator mit einem Fassungsvermögen von 423,3 dm3 eingeleitet. Gleichzeitig wurden in den Gasgenerator Dampf und Sauerstoff von 99,7 % Reinheitsgrad, beide auf eine Temperatur von 175,5 0C vorgewärmt, eingeführt, und der Gasgenerator wurde auf einem Druck von 25,1 atü gehalten. Die Betriebsdaten sind in der nachstehenden Tabelle 2 angegeben .
Tabelle 2 - siehe umseitig -
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Tabelle 2
Periode H2O/F O/C SSV Temp. (°C) %C
1 0,31 0,860 290,5 1425 8,2
2 0,31 0,871 301 1433 9,7
3 0,31 0,874 300 1474 8,6
4 0,45 0,905 288 1345 2,0
In Tabelle 2 ist mit H2O/F das Wasser-Brennstoff-Gewichtsverhältnis , mit O/C das Sauerstoff-Kohlenstoff-Atomverhältnis, mit SSV der spezifische Sauerstoffverbrauch in m3 Sauerstoff pro 1000 m3 Wasserstoff plus Kohlenmonoxid, und mit %C der Prozentgehalt des als Ruß oder Kohlenstoffteilchen im Synthesegas erscheinenden Kohlenstoffs des Ausgangsmaterials bezeichnet.
Der durch die auslaßseitige Einschnürung hindurchtretende Gasstrom wurde auf eine Geschwindigkeit von 10, 5 m/sec beschleunigt. Der Durchmesser der Einschnürung betrug dabei angenähert ein Drittel des Durchmessers der Teiloxidationskammer. Ein Abstrom wurde wie aus der Zeichnung ersichtlich in seitlicher Richtung abgeführt. Der Prozentsatz des durch die Abstromleitung in den Abhitzkessel eingeleiteten Gasstroms, der Kohlenstoffgehalt im Gas-Abstrom und der Prozentsatz an Kohlenstoff im verbleibenden, der herkömmlichen Löschzone oder -kammer zugeführten Gasstrom sind in Tabelle 3 zusammengestellt .
% Gas im
Abstrom		 Tabelle 3 Kohlenstoff
gehalt, Gas
zu Löschzone
% von Gesamt
Periode 57,5
75,8
69,9
73,1		 seitl. Kohlenstoff
gehalt im seitl.
Abstrom (g/Nm3)		 97,8
96,9
98,9
89,9
1
2
3
4		 1,2
1,6
0,5
1,0
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Eine Analyse des Feststoffgehalts im Abblasstrom aus der Löschkammer ergab die folgende Zusammensetzung: 81,23 Gew.-% Kohlenstoff, 2,02 Gew.-% Schwefel und 15,5 Gew.-% Asche.
- Patentansprüche: -
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Claims (10)

Patentansprüche :
1. Verfahren zur Erzeugung von Synthesegas mit verringertem Feststoffgehalt durch überführen eines kohlenstoffhaltigen Brennstoffs vermittels Teiloxidation in einen mitgeführte Feststoffteilchen einschließlich Ruß und Asche enthaltenden Synthesegasstrom, dadurch gekennzeichnet, daß der Synthesegasstrom durch eine abgeschlossene Zone durchgeleitet wird, dabei die Durchsatzgeschwindigkeit des Gasstroms und die Fortbewegungsgeschwindigkeit der von diesem mitgeführten Feststoffteilchen gesteigert werden und von den Teilchen mit erhöhter Fortbewegungsgeschwindigkeit ein Gasstrom verringerten Feststoffgehalts abgezweigt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als kohlenstoffhaltiger Brennstoff ein teilchenförmiger, fester Brennstoff in Form einer Wasseraufschlämmung in die Teiloxidation sz one eingeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als kohlenstoffhaltiger Brennstoff ein Petroleumrückstand eingesetzt wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-3, dadurch gekennzeichnet, daß als kohlenstoffhaltiger Brennstoff ein fester Brennstoff eingesetzt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als kohlenstoffhaltiger Brennstoff ein Gemisch aus flüssigen und festen Brennstoffen eingesetzt wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-5, dadurch gekennzeichnet, daß der abgezweigte Strom durch indirekten Wärme-
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austausch abgekühlt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß ein Teil des Synthesegasstroms abgezweigt und durch indirekten Wärmeaustausch abgekühlt, und der übrige Teil des SynthesegasStroms durch direkten Wärmeaustausch abgekühlt wird.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-7, dadurch gekennzeichnet, daß die Durchsatzgeschwindigkeit des Synthesegasstroms auf wenigstens 0,3 m/sec gesteigert wird.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-7, dadurch gekennzeichnet, daß die Durchsatzgeschwindigkeit des Synthesegasstroms auf wenigstens 1,5 m/sec gesteigert wird.
10. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Durchsatzgeschwindigkeit des Synthesegasstroms auf einen zwischen 1,5 und 15.0 m/sec liegenden Wert gesteigert wird.
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