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DE2521634A1 - Verfahren zur herstellung von 1,3-bis-(halogenmethyl)-phenobarbitalen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 1,3-bis-(halogenmethyl)-phenobarbitalen

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Publication number
DE2521634A1
DE2521634A1 DE19752521634 DE2521634A DE2521634A1 DE 2521634 A1 DE2521634 A1 DE 2521634A1 DE 19752521634 DE19752521634 DE 19752521634 DE 2521634 A DE2521634 A DE 2521634A DE 2521634 A1 DE2521634 A1 DE 2521634A1
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DE
Germany
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phenobarbital
bis
formaldehyde
starting material
chloride
Prior art date
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DE19752521634
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DE2521634C2 (de
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Julius Adalbert Vida
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Kendall Co
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Kendall Co
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D233/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings
    • C07D233/96Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

Patentanwälte Dipl.-Ing. W. Scherrmann Dr.-Ing. R. Rüger
7300 Esslingen (Neckar), Fabrikstraße 24, Postfach 348 14. Mai 1975
Uns. Z.: ΡΛ 64 naku stuttgarl (0711) 356539
35 90 19 Telex 0725ÜÜI0 aniru
Telegrammo Patentschutz [ KbliriijennecKar
THE KENDALL COMPANY,
95 West Street,
Walpole, Massachusetts, U.S.A.
Verfahren zur Herstellung von 1,3-Bis-(halogenmethyl )-phenobarbitalen
1,3-Bis-(halogenmethyl)-phenobarbitale sind wertvoll als antikonvulsative Mittel zur Behandlung von Konvulsionen und Anfällen warmblütiger Lebewesen. Sie wurden bisher, wie in der US-Patentschrift 3 711 607 beschrieben, durch zunächst erfolgende Herstellung von 1,3-Bis-(methoxymethyl)-phenobarbital und anschließende Umsetzung desselben mit
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einem Acylhalogenid, beispielsweise Acetylchlorid, Acetylbromid oder Benzoylchlorid hergestellt. Dieses Verfahren ist technisch im Hinblick auf die Tatsache unattraktiv, daß das Bismethoxymethylderivat zunächst aus Phenobarbital hergestellt werden muß.
Aufgrund der Erfindung ergibt sich ein Verfahren zur Herstellung von 1,3-Bis-(chlormethyl)-phenobarbital oder 1,3-Bis-(brommethyl)-phenobarbital, wobei Phenobarbital mit Formaldehyd und einem Ausgangsmaterial für Chlor oder Brom bei Temperaturen von -10 bis 2000C in Gegenwart einer Lewis-Säure als Katalysator umgesetzt wird, wobei Formaldehyd und das Ausgangsmaterial für Brom oder Chlor in einer Menge von mindestens 2 Mol je Mol Phenobarbital angewandt werden.
Die Tatsache, daß 1 ,3-Bis-(halogenmethyl)-phenobarbitale nach diesem Verfahren hergestellt werden können, ist im Hinblick auf die Lehre der US-Patentschrift 3 767 798 unerwartet und überraschend, wonach nämlich 1,3-Bis-(methoxymethyl)-phenobarbitale durch Umsetzung von Phenobarbital in Methanol oder Dioxan mit Formaldehyd in Gegenwart von katalytischen Mengen an Salzsäure hergestellt werden können. Es wurde jedoch nun gefunden, daß bei Anwendung der vorstehend angegebenen molaren Mengen an Formaldehyd und dem Halogenausgangsmaterial die Bishalogenmethylphenobarbitalverbindungen direkt aus Phenobarbital erhalten werden, wodurch die Notwendigkeit der zunächst erfolgenden Herstellung von 1,3-Bis-(methoxymethyl)-phenobarbital vermieden wird.
Die beim Verfahren gemäß der Erfindung einsetzbaren Ausgangsmaterialien für Halogen umfassen Salzsäure und Bromwasserstoffsäure sowohl im gasförmigen als auch in der wäßrigen
S09848/1105
Form, Acylhalogenide, wie AcetylChlorid, Acetylbromid, Propionylchlorid, Butyrylchlorid, Chloracetylchlorid, Benzoylchlorid oder Phthaloylchlorid und Gemische der vorstehenden Verbindungen. Die bevorzugten Ausgangsmaterialien sind die Säuren, Acetylbromid und AcetylChlorid.
Das Formaldehyd kann in jeder seiner üblichen Formen angewandt werden, beispielsweise als wäßriges Formaldehyd, p-Formaldehyd oder Trioxymethylen. Vorzugsweise wird p-Formaldehyd verwendet.
Es können sämtliche Lewis-Säuren als Katalysatoren verwendet werden und Beispiele für bevorzugte Katalysatoren sind Zinn-(IV)-chlorid, Aluminiumchlorid, Zinkchlorid und Zinn-(IV)-bromid und dgl. Obwohl die Reaktion bei Temperaturen im Bereich von -10 bis 20O0C abläuft, beträgt die Reaktionstemperatur vorzugsweise 25 bis 1000C.
Falls das Ausgangsmaterial für Halogen eine Flüssigkeit ist, ist kein Lösungsmittel erforderlich. Jedoch können Verdünnungsmittel, wie Essigsäure und Acetonitril angewandt werden, selbst wenn ein flüssiges Ausgangsmaterial für das Halogen eingesetzt wird.
Die gewünschten Bishalogenmethylphenobarbitale werden in hoher Ausbeute und ausgezeichneter Reinheit erhalten und können leicht nach üblichen Verfahren isoliert werden.
Die folgenden Beispiele dienen zur weiteren Erläuterung der Erfindung.
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Beispiel 1
40 ml Essigsäure wurden in einen 500 ml-Dreihalskolben, der mit Überkopfrührer, Tropftrichter, Rückflußkühler und Einlaß zur Gaseinführung ausgerüstet war, eingebracht. Zu der Essigsäure wurden 20 ml Acetylchlorid (0,28 Mol) zugegeben und anschließend wurden unter Rühren 23,2 g Phenobarbital (0,1 Mol) zugesetzt. Dann wurden 12,0 g p-Formaldehyd (0,40 Mol) zu der erhaltenen Suspension unter Rühren zugefügt. Das Reaktionsgemisch wurde bei Raumtemperatur gehalten und mit gasförmiger Chlorwasserstoffsäure gesättigt. Dann wurden 5,0 g geschmolzenes Zinkchlorid zum Reaktionsgemisch zugefügt. Nachdem die Zugabe des Zinkchlorids beendet war, wurde das Reaktionsgemisch unter Rühren auf 60 bis 700C erhitzt; beim Erhitzen auf diese Temperatur während 2 bis 4 Std. wurde eine homogene Lösung erhalten. Die Lösung wurde unter Rühren bei 60 bis 700C während eines Zeitraums von 50 Std. gehalten. Dann wurde die Reaktionslösung auf Raumtemperatur abgekühlt, wodurch sich die Ausfällung eines festen Materials einstellte, in Eis (etwa 200 g) gegossen und das feste Material abfiltriert, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Das erhaltene Rohprodukt wurde durch Auflösung in einem siedenden Lösungsmittelgemisch aus Aceton und absolutem Äthanol (Volumenverhältnis 1:1, 250 ml), Zusatz von 1 g Aktivkohle zu der siedenden Lösung, Filtration der siedenden Lösung durch eine kompakte Schicht von Diatomeenkieselsäure und Abdampfung des Acetons unter Ersatz durch absolutem Äthanol gereinigt. Das Gesamtvolumen der erhaltenen Lösung betrug etwa 150 ml. Nach der Abkühlung schieden sich Kristalle aus der Lösung ab. Der Kolben wurde über Nacht stehengelassen, die Kristalle durch Filtration
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entfernt, mit Äthanol gewaschen und in einem Vakuumexsikkator bei 500C getrocknet, wobei 25 g (Ausbeute 76 %) an 1,3-Bis- (chlormethyl)-phenobarbital, Schmelzpunkt 150 bis 1510C, erhalten wurden. Die äthanolische Mutterlauge wurde eingedampft und ergab eine zusätzliche Menge an 1,3-Bis-(chlormethyl )-phenobarbital (5 g), Schmelzpunkt 151 bis 1520C, so daß eine Gesamtausbeute von 30 g 1,3-Bis-(chlormethyl)phenobarbital (Ausbeute 90,5 %) erhalten wurde. Die Dünnschichtchromatographie (in 100 % Benzol) ergab einen Wert R~ von 0,8 (bei einer sehr geringen Verunreinigung bei 0,4).
Analyse:
(C14H24O3N2Cl2) Ber.: C 51,08; H 4,29; Cl 21,54; N 8,51?
gef.: C 51,26; H 4,27; Cl 21,44; N 8,64;
Beispiel 2
Entsprechend dem allgemeinen Verfahren und unter Anwendung der in Beispiel 1 angegebenen Ausrüstung wurden 23,2 g Phonobarbital (0,1 Mol) mit 50 ml Acetylchlorid (0,7 Mol) und 20 g p-Formaldehyd (0,67 Mol) in Gegenwart von 5 ml Zinn-(IV)-chlorid umgesetzt. Die einzige Abweichung vom Vorgehen nach Beispiel 1 bestand darin, daß die Reaktionslösung auf 60 bis 700C während 72 Std. erhitzt wurde und weder gasförmige Chlorwasserstoffsäure noch Essigsäure angewandt wurden. Nach der Reinigung wurden 29,2 g (88 %ige Ausbeute) an 1,3-Bis-(chlormethyl)-phenobarbital, Schmelzpunkt 151 bis 1520C, erhalten.
Der Mischschmelzpunkt der Produkte von Beispiel 1 und Beispiel 2 war nicht erniedrigt. Der bei der Dünnschichtchromatographie mit dem Produkt von Beispiel 2 erhaltene Wert R^ war identisch zu dem in Beispiel 1 erhaltenen, wodurch
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weiterhin bestätigt wurde, daß 1 ,3-Bis-(chlormethyl)-phenobarbItal erhalten worden war.
Beispiel 3
Beispiel 1 wurde mit folgenden Ausnahmen wiederholt: 10,0 g (0,33 Mol) Formaldehyd, 50 ml Essigsäure und 5 g wasserfreies Zinkchlorid wurden angewandt. Eine Menge von 26,3 g (80 % Ausbeute) an 1,3-Bis-(chlormethyl)-phenobarbital, Schmelzpunkt 151 bis 1520C, wurde erhalten. Dünnschichtchromatographie und Mischschmelzpunkt mit dem Produkt von Beispiel 1 bestätigten die Identität des Produktes als 1 ,3-Bis-(chlormethyl)-phenobarbital.
Beispiel 4
100 g Acetylbromid (0,81 Mol) wurden in einen mit Überkopfrührer, Tropftrichter und Rückflußkühler ausgerüsteten 500 ml-Dreihalskolben gegeben. Zu dem Acetylbromid wurden 23,2 g Phenobarbital (0,1 Mol) zugefügt, worauf unter Rühren 15,0 g p-Formaldehyd (0,5 Mol) zugesetzt wurden. Dann wurden 10g wasserfreies Zinn-(lV)-bromid zugegeben. Die erhaltene Lösung wurde auf O0C gekühlt und bei dieser Temperatur gehalten, während im Verlauf von 30 min tropfenweise 20 g einer 48%igen wäßrigen Bromwasserstofflösung (entsprechend 9,6 g; 0,11 Mol Bromwasserstoff) zugegeben wurden. Dann wurde die Lösung zum Rückfluß erhitzt und am Rückfluß während 20 Std. gehalten. Die Reaktionslösung wurde auf Raumtemperatur abgekühlt, so daß sich die Ausfällung eines festen Materials ergab und dann in etwa 200 g Eis gegossen und während eines Zeitraumes von 6 Std. gerührt. Das feste Material wurde abfiltriert, mit Wasser gewaschen und
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getrocknet, wobei 40 g 1,3-Bis-(brommethyl)-phenobarbital (95,5 % Ausbeute), Schmelzpunkt 160 bis 1610C, erhalten wurden.
Das Produkt wurde aus 300 ml Chloroform umkristallisiert und ergab 38 g gereinigtes 1,3-Bis-(brommethyl)-phenobarbital (91 % Ausbeute), Schmelzpunkt 160 bis 161,50C.
Analyse:
(C14H24Br2N2O3) Ber.: C 40,22; H 3,37; Br 38,23; N 6,70;
gef.: C 40,09; H 3,33; Br 38,41; N 6,80;
Sowohl das anfänglich erhaltene Produkt als auch das umkristallisierte Material ergaben lediglich einen feststellbaren Flecken bei der Dünnschichtchromatographie (in 100 % Benzol R^ = 0,85).
-Patentansprüche-509848/1105

Claims (6)

  1. Patentansprüche
    i Verfahren zur Herstellung von 1,3-Bis-(chlormethyl)-phenobarbital oder 1,3-Bis-(bromäthyl)-phenobarbital,
    dadurch gekennzeichnet, daß Phenobarbital mit Formaldehyd und einem Ausgangsmaterial für
    Chlor oder Brom bei Temperaturen von -10 bis 2000C in Gegenwart einer Lewis-Säure als Katalysator umgesetzt wird, wobei der Formaldehyd und das Ausgangsmaterial für Brom oder
    Chlor in einer Menge von mindestens 2 Mol je Mol Phenobarbital angewandt werden.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn zeichnet , daß eine Umsetzungstemperatur von 25
    bis 1000C angewandt wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß Salzsäure als Ausgangsmaterial für Chlor angewandt wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß Acetylchlorid als Ausgangsmaterial für Chlor angewandt wird.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß Acetylbromid als Ausgangsmaterial für Brom angewandt wird.
  6. 6. 1,3-Bis-(chlormethyl)-phenobarbital oder 1 ,3-Bis-(brommethyl)-phenobarbital, hergestellt nach den Verfahren von Anspruch 1 bis 5.
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DE2521634A 1974-05-17 1975-05-15 Verfahren zur Herstellung von 1,3-Bis-(halogenmethyl)-phenobarbitalen Expired DE2521634C2 (de)

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US05/471,042 US3947443A (en) 1974-05-17 1974-05-17 Process for preparing 1,3-bis(halomethyl)phenobarbitals

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE2521634A1 true DE2521634A1 (de) 1975-11-27
DE2521634C2 DE2521634C2 (de) 1987-04-02

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DE2521634A Expired DE2521634C2 (de) 1974-05-17 1975-05-15 Verfahren zur Herstellung von 1,3-Bis-(halogenmethyl)-phenobarbitalen

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AT (1) AT334387B (de)
BE (1) BE829220A (de)
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FR (1) FR2271218B1 (de)
GB (1) GB1439316A (de)
IL (1) IL47304A (de)
LU (1) LU72481A1 (de)
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GB1439316A (en) 1976-06-16
LU72481A1 (de) 1975-08-28
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