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DE2520584A1 - Verfahren und vorrichtung zur entschwefelung bei der kohlevergasung - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zur entschwefelung bei der kohlevergasung

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DE2520584A1
DE2520584A1 DE19752520584 DE2520584A DE2520584A1 DE 2520584 A1 DE2520584 A1 DE 2520584A1 DE 19752520584 DE19752520584 DE 19752520584 DE 2520584 A DE2520584 A DE 2520584A DE 2520584 A1 DE2520584 A1 DE 2520584A1
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slag
sulfur
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reaction vessel
desulfurization
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Karl Dr Ing Brotzmann
Hans-Georg Dr Ing Fassbinder
Helmut Prof Dr Ing Knueppel
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Kloeckner CRA Patent GmbH
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Eisenwerke Gesellschaf Maximilianshuette mbH
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Description

Sulzbach-Rosenberg, 7. Mai 1975 My/Tr
VERFAHREN UND VORRICHTUNG ZUR ENTSCHWEFELUNG BEI DER KOHLEVERGASUNG
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung eines wesentlichen Anteiles des Schwefels der Kohle bei der Kohlevergasung in einem Eisenbadreaktor mit einer schwefelaufnehmenden Schlacke, sowie eine Vorrichtung zur Anwendung des Verfahrens.
Bei der Verwendung von Kohle als Energieträger wirkt sich der Schwefelgehalt der Kohle in zunehmendem Maße als störend aus. Manche Kohlevorkommen können aufgrund ihres Schwefelanteiles nicht genutzt werden, da es nach dem heutigen Stand der Technik kein betriebssicheres und dabei wirtschaftlich arbeitendes Entschwefelungsverfahren für Kohle gibt.
Die unerwünschten Wirkungen des Schwefels und der sich bildenden Reaktionsprodukte sind u.a. eine erhöhte Korrosion der Anlagenteile, die mit dem Schwefel und insbesondere dessen gasförmiger Reaktionsprodukte in Berührung kommen. Bei chemischen Prozessen sind es u.a. die Beeinflussung und Zerstörung der Katalysatoren. Der entscheidende Nachteil bei der Verwendung schwefelhaltiger Kohle als Energieträger besteht in der Umweltbelastung durch die entstehenden schwefelhaltigen Abgase.
Nach dem Stand der Technik gibt es eine Reihe von ehem. Verfahren, die gasförmigen Verbrennungsprodukte der Kohle von Schwefelan-
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ORIGINAL INSPEGTtD
teilen zu befreien. Es konnte sich bisher keines dieser Verfahren durchsetzen, da sie entweder keine betriebssichere Entschwefelung über längere Zeiträume ermöglichten oder nicht wirtschaftlich arbeiteten.
Ein in den US-Patentschriften 3 526 473 und 3 533 739 beschriebener Prozeß beruht darauf, feinkörnige Kohle einem Eisenbad kontinuierlich zuzuführen und daraus ein weitgehend schwefelfreies, brennbares Gas, hauptsächlich bestehend aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff, zu erzeugen. Dabei wird der Eisenschmelze die feinkörnige Kohle mit einer wassergekühlten Lanze oder einer vergleichbaren Einrichtung unterhalb der Badoberfläche zugeführt. Gleichzeitig wird mit einer zweiten Lanzeneinrichtung Sauerstoff und Wasserdampf in das Metallbad eingeleitet. Auf das Metallbad gibt man Kalk, Kalkstein oder Dolomit, um eine entschwefelnd wirkende Schlacke auf dem Eisenbad zu erzeugen. Bei günstiger Prozeßführung verläßt das Eisenbad ein Gas mit der ungefähren Zusammensetzung von ca. 70 bis 80 % CO und ca. 15 bis 25 % H_. Der in der Kohle vorhandene Schwefel wird von der basischen, insbesondere kalkreichen, Schlacke auf dem Eisenbad aufgenommen.
Großtechnisch konnte sich dieser Prozeß nicht einführen, da die aus der Schlackenführung resultierenden Probleme für dieses Verfahren keinen wirtschaftlichen Betrieb ermöglichten.
Für das kontinuierliche Entschwefeln des Eisenbades, dem durch eingeleitete Kohle ständig Schwefel zugeführt wird, sind beträchtliche Schlackenmengen erforderlich und ständig abzuführen, um eine kontinuierliche Schwefelentfernung zu gewährleisten. Damit eine hohe Schwefelkonzentration in der Schlacke erreicht wird, ist eine hohe Basizität (CaOrSiO ) in der Schlacke einzustellen. Die Schwefel-
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sättigungslöslichkeit bei einer Basizität der Schlacke von ca. 4 beträgt ca. 5 % Schwefel. Dies bedeutet beispielsweise für eine Kohle mit 2 % Schwefelanteil einen Schlackenbedarf von 400 kg/t Kohle. Die Beseitigung oder Verwendung dieser Schlackenmengen stellt neben der negativen Beeinflussung der Wirtschaftlichkeit eines solchen Verfahrens bereits ein ernsthaftes Problem dar. Insbesondere wird dadurch auch die Wärmebilanz des Verfahrens ungünstig.
Um diesen Nachteil wenigstens teilweise auszugleichen, entstand der Vorschlag, die schwefelreiche Schlacke aus dem Eisenbadreaktor kontinuierlich abzuziehen, und diese Schlacke durch eine Behandlung mit Wasserdampf zu entschwefeln. Die so aufgearbeitete Schlacke soll dann pulverförmig erneut dem Prozeß zugeführt und auf das Eisenbad gegeben werden.
Allerdings sind die Wärmeverluste bei der Wiederverwendung der aufbereiteten Schlacke, die nun auch die Aschenbestandteile der Kohle enthält, so beträchtlich, daß der Prozeß nur noch mit hochwertigen energiereichen Kohlesorten und bei Verwendung von reinem Sauerstoff als Frischmittel, durchführbar ist. Ein Gedanke, bei Verwendung von Kohlesorten mit geringerem Heizwert dem Eisenbad extern Energie zuzuführen, beispielsweise über eine elektrische Lichtbogenheizung, hat sich in der Praxis als undurchführbar gezeigt. Wahrscheinlich ist dies auf die hohe Reaktionsdichte beim Umsatz von Kohle und Sauerstoff im Eisenbad zurückzuführen, die eine zusätzliche Energiezufuhr in engen Grenzen hält.
Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, unter Vermeidung der beschriebenen Nachteile ein Verfahren zu schaffen,
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das rs ermöglicht, in einem Eisenbadreaktor Kohlesorten mit sehr unterschiedlichen Heizwerten und Schwefelgehalten betriebssicher und wirtschaftlich zu vergasen, sowie einen wesentlichen Anteil des Schwefels der Kohle zu entfernen.
Diese Aufgabe wird bei dem Verfahren zur Entfernung eines wesentlichen Anteiles des Schwefels der bei der Kohlevergasung einem Eisenbadreaktor zugeführten Kohle mit einer schwefelaufnehmenden Schlacke, erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die flüssige, schwefelreiche Schlacke aus dem Eisenbadreaktor im flüssigen Zustand in ein Reaktionsgefäß übergeführt, dort durch Einleiten von Sauerstoff oder sauerstoffhaltigen Medien mit oder ohne Zusatz von Inertgas, entschwefelt und anschließend flüssig in den Eisenbadreaktor zurückgeleitet wird.
Die Entschwefelung in einem Reaktionsgefäß, das im Gasraum vom Eisenbadreaktor vollkommen getrennt ist, erfolgt vorteilhafterweise durch Einleiten von Sauerstoff unterhalb der Schlackenbadoberfläche. Zweckmäßigerweise wird der Sauerstoff durch den Boden und/oder im unteren Bereich der Seitenwand des Reaktionsgefäßes zugeführt, um die Strömungswege in der Schlacke groß zu halten, und damit eine intensive Entschwefelung zu bewirken. Es hat sich gezeigt, daß die Entfernung des Schwefels aus der Schlacke begünstigt wird, wenn man dem Sauerstoff ein Inertgas zumischt oder es gleichzeitig, getrennt vom Sauerstoff, unterhalb der Badoberfläche in die Schlacke eingeleitet. Die Düse zum Einleiten von Sauerstoff oder sauerstoffhalt igen Medien und Inertgas kann beispielsweise aus zwei konzentrischen Rohren aufgebaut sein, wobei der Sauerstoff durch das innere Rohr und das Inertgas durch den Ringspalt geführt werden.
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Es liegt auch im Sinne der Erfindung, zur Entschwefelung der Schlacke in das Reaktionsgefäß Luft einzuleiten. Dabei kann die Luft, in Abhängigkeit von der Wärmebilanz des Prozesses, kalt oder vorgeheizt sein. Beispielsweise hat sich die Zuführung von Hochofenheißwind mit und ohne Zumischung von Kaltluft in der Praxis bewährt.
Bei der Durchführung des eifindungsgemäßen Verfahrens hat es sich als zweckmäßig erwiesen, die Temperatur im Eisenbadreaktor und im Reaktionsgefäß für die Entschwefelung der Schlacke in etwa gleich zu halten. Die Temperatur im Eisenbadreaktor läßt sich in weiten Grenzen durch den Zusatz von Stoffen, die unter Wärmeaufnahme reagieren, wie z. B. Wasserdampf oder Kalksteinmehl, vermindern und damit steuern. Im Reaktionsgefäß für die Entschwefelung kann die Temperatur durch den Sauerstoffgehalt im Gasgemisch, dessen Temperatur und Menge beeinflußt werden. In der Praxis hat sich bei der Durchführung des Prozesses eine Temperatur im Eisenbadreaktor und im Reaktionsgefäß für die Entschwefelung der Schlacke von ca. 1 350 bis ca. 1 450 C als zweckmäßig erwiesen. Diese angegebene Temperaturgrenze ist nicht einschränkend auszulegen und kann mindestens um 100 C unter- bzw. überschritten werden. Je nach Prozeßparame-tern, kann die Temperatur variiert werden, und ebenso sind Temperaturunterschiede zwischen Eisenbadreaktor und Reaktionsgefäß für die Entschwefelung der Schlacke möglich.
Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, die Schwefel gehalt e der Schlacke im Eisenbadreaktor relativ niedrig zu halten und damit Schlacken mit geringer Basizität anzuwenden. Während man normalerweise Basizitäten (CaOrSiO ) im Bereich zwischen 1 und 3 anwendet, ermöglicht dieser Prozeß
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auch noch eine hinreichende Entschwefelung bei Basizitäten von beispielsweise 0.8 und darunter.
Aus der niedrigen Basizität der Schlacke in Zusammenwirkung mit den Bestandteilen der Kohleasche, die im allgemeinen deutliche Mengen Alkalien enthalten, resultieren tiefe Schmelzpunkte der Entschwefelungsschlacke. Dies wiederum ist eine wichtige Voraussetzung für die niedrigen Betriebstemperaturen des erfindungsgemäßen Prozesses.
Weiterhin verlangt die geringe Basizität der Entschwefelungsschlacke nur eine kleine Kalkzugabe, um bei ständiger Aufnahme der Kohleasche die gewünschte Schlackenzusammensetzung zu erhalten. Dies ist ein Vorteil, der sich auf den Wärmehaushalt des erfindungsgemäßen Prozesses günstig auswirkt.
Die Zusammensetzung der entschwefelten Schlacke, die aus dem Reaktionsgefäß für die Entschwefelung dem Eisenbadreaktor wieder zugeführt wird, und von der man auf diesem Weg einen gewissen Teil aus dem Prozeßkreislauf abzieht, ermöglicht eine Verwendung dieser abgezogenen Schlacke bei der Zementherstellung.
Bei der üblichen Führung des erfindungsgemäßen Verfahrens liegen die Schwefelgehalte der aus dem Eisenbadreaktor abgezogenen Entschwefelungsschlacken deutlich unter ihrem Schwefelsättigungswert. Beispielsweise kann mit einem Schwefelgehalt in der Schlacke von unter 1 % gearbeitet werden. Während die Entschwefelungsschlacken aus dem Eisenbadreaktor Schwefelgehalte von 1 bis 3 % aufweisen können , werden sie jedoch vorzugsweise mit Schwefelgehalten zwischen 0. 5 bis 1 % bereits im Reaktionsgefäß entschwefelt.
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Die niedrigen Schwefelgehalte in den Entschwefelungsschlacken ermöglichen selbstverständlich auch extrem niedrige Schwefelgehalte im erzeugten Gas des Eisenbadreaktors. Werden bei der Gaserzeugung im Eisenbadreaktor extrem niedrige Schwefelgehalte verlangt, so kann beispielsweise der Schwefelgehalt in der entschwefelten Schlacke im Eisenbadreaktor bei ca. 10 % ihrer Sättigungslöslichkeit gehalten werden. Allerdings ist die Entschwefelung dieser Schlacke von der Wärmebilanz des Gesamtprozesses her ungünstiger, da der Inertgasanteil bei der Entschwefelung beträchtlich erhöht werden muß.
Die Erfindung wird nachfolgend anhand von Zeichnungen näher erläutert. Die Zeichnungen zeigen:
Figur 1 einen vertikalen Schnitt durch die
erfindungsgemäße Vorrichtung;
Figur 2 einen horizontalen Schnitt durch
Figur 1.
In einen konverterähnlichen Eisenbadreaktor (1), der mit einem kohlenstoffhaltigen Eisenbad (2) teilweise gefüllt ist, werden durch Düsen (3) Kohlestaub, Sauerstoff oder sauerstoff enthaltende Medien und Kalkstaub in das Eisenbad (2) eingeblasen. Die Entschwefelungs- schlacke (4) fließt über einen Abzugskanal (5), in dem ein Beruhigungsraum (6) zum Abscheiden von Eisentröpfchen eingebaut ist, in das Reaktionsgefäß für die Schlackenentschwefelung (7). Das sich aus den ausgeschiedenen Eisentröpfchen ansammelnde Eisen fließt über einen Kanal (8) in den Eisenbadreaktor (1) zurück.
Dem Beruhigungsraum (6) in dem Schlackenabzugskanal (5) kommt die wichtige Bedeutung zu, die aus dem Eisenbad des Eisenbad reaktors in der Schlacke mitgeführten Eisenanteile, die sich haupt-
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sächlich in fein verteilt en Tröpfchen dort finden, Gelegenheit zur möglichst vollkommenen Abscheidung zu geben. Die möglichst vollkommene Abscheidung der Eisenanteile in der Schlacke, bevor die Schlacke in das Reaktionsgefäß für die Schlackenentschwefelung (7) gelangt, ist deshalb so wichtig, da Metallanteile in der Schlacke die Entschwefelung im Reaktionsgefäß (7) negativ beeinflussen. Hauptsächlich beeinträchtigen Metallanteile die Entschwefelung der Schlacke in Relation zum zugeführten Sauerstoff und machen damit eine Kontrolle der Schlackenentschwefelung nahezu unmöglich. Ebenfalls läßt sich die Temperatur im Reaktionsgefäß für die Schlackenentschwefelunt (7) durch eine eventuelle Wärmezufuhr über die M et all ve r brennung nicht in den gewünschten Grenzen steuern. Die Größe des Beruhigungsraumes (6) ist so auszulegen, daß ausreichende Verweilzeiten der Schlacke in diesem Raum gewährleistet sind, d.h. die Strömungsgeschwindigkeit der Schlacke muß sich im Beruhigungsraum (6) deutlich gegenüber ihrer Strömungsgeschwindigkeit im Abzugskanal (5) verringern. Bei schneller Führung des Kohlevergasungsprozesses und demzufolge hohen Schlackenumsatz ist der Beruhigungsraum (6) größer auszulegen als bei realtiv langsamer Kohlevergasung. Normalerweise ist zwischen Abzugskanal (5) und Beruhigungsraum (6) ein Verhältnis der freien Strömungsquerschnitte von mindestens 1:10 einzuhalten.
Im Reaktionsgefäß für die Schlackenentschwefelung (7) werden über eine im Boden angebrachte Düse (9) Sauerstoff oder sauer stoff enthaltende Medien eingeleitet und eine Oxidation der Schlacke hervorgerufen, die zu einer beträchtlichen Herabsetzung der Schwefellöslichkeit und Oxidation des Schwefels führt, der dann als Schwefeldioxid aus dem System entfernt wird.
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Über einen Gaslift (10), der beispielsweise mit Stickstoff gespeist wird, leitet man die Schlacke über einen in Figur 2 dargestellten Kanal (11) zum Eisenbadreaktor (1) zurück.
Bei einer besonderen Ausführungsform des Gasliftes (10) ist die
für die Schlackenentschwefelung erforderliche Düse (9) so im
Bodenmauerwerk des Reaktionsgefäßes (7) angeordnet, daß sie die Aufgabe des Gasliftes mit erfüllt und den gesondert eingebauten
Gaslift (10) überflüssig macht.
In Figur 2 ist außerdem der im Schlackenrückströmkanal (11)
angebrachte Überlauf (12) erkennbar, durch den kontinuierlich ein Teil der Schlacke aus dem Kreislauf abgezogen wird.
Bei dem angegebenen Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung handelt es sich um eine zweckmäßige Ausführungsform, die als nichteinschränkend zu verstehen ist. Es liegt durchaus im Sinne der Erfindung, bei der Bauausführung der Vorrichtung Änderungen, die dem Prinzip des erfindungsgemäßen Verfahrens entsprechen, vorzunehmen.
609RA7 /fU88

Claims (1)

  1. - ίο -
    PATENTANSPRÜCHE
    Verfahren zur Entfernung eines wesentlichen Anteiles des Schwefels der Kohle bei der Kohlevergasung in einem Eisenbadreaktor mit einer schwefelaufnehmenden Schlacke, dadurch gekennzeichnet, daß die schwefelreiche Schlacke aus dem Eisenbadreaktor flüssig in ein Reaktionsgefäß übergeführt, dort durch Einleiten von Sauerstoff oder sauerstoffhaltigen Medien mit oder ohne Zusatz von Inertgas entschwefelt und anschließend flüssig in den Eisenbadreaktor zurückgeleitet wird.
    Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß für die Entschwefelung der Schlacke im Reaktionsgefäß ein Gemisch aus Sauerstoff und Inertgas zugeführt wird.
    Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß für die Entschwefelung der Schlacke im Reaktionsgefäß vorgeheizte Luft und/oder nicht vorgeheizte Luft verwendet wird.
    Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur der Schlacke im Eisenbadreaktor und im Reaktionsgefäß für die Entschwefelung der S(
    liegt.
    der Schlacke vorzugsweise zwischen ca. 1 350 C und ca. 1 450 C
    Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Schwefelgehalte der Entschwefelungsschlacken im Eisenbadreaktor deutlich unter ihrem Schwefelsättigungswert liegen.
    609847/0488
    6. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Schwefelgehalte der Schlacken im Eisenbadreaktor zwischen ca. 1 bis ca. 3 %, vorzugsweise bei ca. 1 %, liegen.
    7. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß im wesentlichen zwei konverter ähnliche, im Gasraum getrennte, Reaktionsräume vorhanden sind, nämlich der Eisenbadreaktor (1) und das Reaktions gefäß für die Schlackenentschwefelung (7), und daß die beiden Räume durch zwei Kanäle für den Schlackentransport, nämlich Schlackenabzugskanal (5) und Schlackenrück strömkanal (11), miteinander in Verbindung stehen.
    8. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß
    der Abzugskanal (5) zwischen Eisenbadreaktor (1) und Reaktionsgefäß für die Entschwefelung (7) einen Beruhigungsraum (6) vorzugsweise zum Abscheiden von Eisentröpfchen aus der schwefelreichen Schlacke, aufweist.
    9. Vorrichtung nach den Ansprüchen 7 und 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Abzugskanal (5) unterhalb des Schlackenbadspiegels verläuft.
    10. Vorrichtung nach einem oder mehreren der Ansprüche 7 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die entschwefelte Schlacke über, einen Schlackenrückströmkanal (11) aus dem Reaktionsraum für die Schlacken entschwefelung zurück in den Eisenbadreaktor fließt.
    609JU7/CU88
    11. Vorrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß die entschwefelte Schlacke über einen Gaslift (10), der beispielsweise mit Stickstoff gespeist wird, aus dem Reaktionsgefäß für die Schlackenentschwefelung (7) in den Schlackenrückströmkanal (11) gefördert wird.
    12. Vorrichtung nach einem oder mehreren der Ansprüche 7 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß der Schlackenrückströmkanal (11) einen Überlauf (12) aufweist, durch den kontinuierlich ein Teil der ent schwefelt en Schlacke abgezogen wird.
    609847/0488
    Leerseite
DE2520584A 1975-05-09 1975-05-09 Verfahren und Vorrichtung zum Vergasen schwefelhaltiger Kohle in einem Eisenbadreaktor Expired DE2520584C3 (de)

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