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DE2518974C2 - Verfahren zur Herstellung von Sorbinsäure - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Sorbinsäure

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Publication number
DE2518974C2
DE2518974C2 DE2518974A DE2518974A DE2518974C2 DE 2518974 C2 DE2518974 C2 DE 2518974C2 DE 2518974 A DE2518974 A DE 2518974A DE 2518974 A DE2518974 A DE 2518974A DE 2518974 C2 DE2518974 C2 DE 2518974C2
Authority
DE
Germany
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acid
sorbic acid
butyrolactone
cation exchange
lactone
Prior art date
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Expired
Application number
DE2518974A
Other languages
English (en)
Other versions
DE2518974A1 (de
Inventor
Tokio Ibaraki Osaka Hashimoto
Masahiko Hirakata Osaka Miyashita
Yoshiaki Toyonaka Osaka Tsujino
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Mitsubishi Chemical Corp
Original Assignee
Nippon Synthetic Chemical Industry Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from JP49049310A external-priority patent/JPS5227136B2/ja
Priority claimed from JP49089228A external-priority patent/JPS5116610A/ja
Application filed by Nippon Synthetic Chemical Industry Co Ltd filed Critical Nippon Synthetic Chemical Industry Co Ltd
Publication of DE2518974A1 publication Critical patent/DE2518974A1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2518974C2 publication Critical patent/DE2518974C2/de
Expired legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D315/00Heterocyclic compounds containing rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom according to more than one of groups C07D303/00 - C07D313/00
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/09Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides from carboxylic acid esters or lactones

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von Sorbinsäure.
Sorbinsäure und ihre Salze weisen eine ausgezeichnete Antifungi-Aktivität auf und sie werden seit langem mit Erfolg als Konservierungsmittel für Nahrungs- bzw. Lebensmittel verwendet
Sorbinsäure wird großtechnisch hergestellt durch Umsetzung von Crotonaldehyd mit Keten unter Bildung eines Polyesters, der durch Erhitzen oder durch Verwendung einer Säure, einer Base oder eines Ionenaustauscherharzes in Sorbinsäure überführt werden kann. Ein solches Verfahren befriedigt jedoch in praktisch-technologischer und wirtschaftlicher Hinsicht nicht, weil die Handhabung des als Zwischenprodukt entstehenden Polyesters und die Abtrennung oder Reinigung der als Endprodukt erhaltenen Sorbinsäure umständlich sind und weil die zur Durchführung dieses Verfahrens erforderlichen vielen Verfahrensstufen eine komplizierte Verfahrensregelung erforderlich machen.
Aufgabe der Erfindung war es daher, ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von Sorbinsäure zu entwikkeln, das technisch einfach durchführbar und wirtschaftlich ist.
Es wurde nun gefunden, daß dieses Ziel erfindungsgemäß dadurch erreicht werden kann, daß man y-Vmyl-ybutyrolacton der Formel
2= CH-
-CH-O
-CH2 CH2
bei einer Temperatur von 30 bis 150° C mit einer Säure oder einem Kationenaustauscherharz in Kontakt bringt.
Das als Ausgangsmaterial verwendete /-Vinyl-^-butyrolacton kann leicht aus Butadien hergestellt werden, das seinerseits preiswert aui Crotonaldehyd und Keten hergestellt werden kann und dessen Handhabung leichter ist als diejenige des bei den bekannten Verfahren als Produkt auftietenden Polyesters, da es auf einfache Weise, zum Beispiel durch Destillation, gereinigt werden kann. Das erfindungsgemäße Verfahren ist in großtechnischem Maßstab außerordentlich einfach durchzuführen, weil die Bildung von unerwünschten Nebenprodukten minimal ist, so daß eine Nachbehandlung und Abfallbeseitigung nicht erforderlich sind.
Das bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens als Ausgangsmaterial eingesetzte ^Vinyl-;·- butyrolacton kann beispielsweise leicht hergestellt werden durch Umsetzung von Butadien mit Mangan(lll)acetat unter Druck. Das erfindungsgemäß verwendbare ^Vinyl-^butyrolacton kann aber auch nach einem anderen Verfahren hergestellt werden.
Erfindungsgemäß wird die Sorbinsäure hergestellt, indem man das ^-Vinyl-^butyrolacton bei einer Temperatur von 30 bis 1500C mit einer Säure oder einem Kationenaustauscherharz in Kontakt bringt, wobei das In- kontaktbringen diskontinuierlich oder kontinuierlich erfolgen kann. Bei Verwendung einer Säure kann diese dem ^-Vinyi-^-butyroIacton auf einmal, kontinuierlich oder in Zeitabständen zugegeben werden. Bei Verwendung eines Kationenaustauscherharzes braucht dieses
ίο nur in einem Gefäß mit dem ^Vinyl-^-butyroIacton gemischt zu werden oder es kann auch gemeinsam mit diesem durch ein Reaktionsrohr geleitet werden.
Als Säuren bzw. Kationenaustauscherharze können erfindungsgemäß beliebige Säuren und beliebige Katio nenaustauscherharze verwendet werden.
Beispiele für erfindungsgemäß bevorzugt verwendete Säuren sind Mineralsäuren, wie Chlorwasser&offsäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure und Chlorwasserstoff, aromatische Sulfonsäuren, wie p-ToluoIsulfonsäure, Benzolsulfonsäure und p-XyloI-2-sulfonsäure,_aliphatische Sulfonsäuren, wie Methansulfonsäure, Äthansulfonsäure, Propansulfonsäure und Butansulfonsäure, sowie halogenierte Carbonsäuren, wie Trifluoressigsäure.Trichloressigsäure und Dichloressigsäure.
Als Kationenaustauscherharze können erfindungsgemäß alle stark sauren Kationenaustauscherharze, z. B. solche vom Sulfonsäure-Typ, und alle schwachsauren Kationenaustauscherharze, z. B. solche vom Carbonsäure- und Phosphorsäure-Typ, verwendet werden. Vor- zugsweise werden stark saure Kationenaustauscherharze verwendet.
Wenn das Lacton mit einer Säure in Kontakt gebracht wird, wird die Säure in der Regel in einer Menge von 2 bis 10 Mol pro MoI Lacton verwendet und das Lacton wird mit der Säure bei einer Temperatur von 30 bis 1500C, vorzugsweise von 70 bis 1100C, 30 Minuten bis 10 Stunden lang kontaktiert.
Wenn das Lacton mit einem Kationenaustauscherharz in Kontakt gebracht wird, unterliegt die Menge des verwendeten Harzes keinen Beschränkungen. Das Lacton wird mit dem Harz bei einer Temperatur von 30 bis 150°C, vorzugsweise von 80 bis 1400C, 10 Minuten bis 5 Stunden lang kontaktiert. Wenn das Lacton mit einer Säure in Kontakt ge bracht wird, können beide Stoffe homogen oder hetero gen miteinander in Kontakt gebracht werden. Eine feste Säure kann mit ^Vinyl-^butyrolacton heterogen in Kontakt gebracht werden. Erforderlichenfalls kann aber zur glatten Herstellung von Sorbinsäure auch ein beliebiges inertes Lösungsmittel verwendet werden, das keine.) Einfluß auf die Sorbinsäurebildung hat und die gebildete Sorbinsäure lösen kann, wie z. B. Carbonsäuren, wie Essigsäure, Eisessig, Propionsäure und Buttersäure, Ester davon, wie Äthylacetat, Äthylpropionat und Methylbutyrat, Äther, wie Diphenyläther, Dioxan, Äthylenglykol und Diäthyläther, Kohlenwasserstoffe, wie Erdöldestillat, Isoocatan, Dodecan, Dodecen und Tetradecan, halogenierte Kohlenwasserstoffe, wie Tetrachlorkohlenstoff, Dichlordodecan und 1,5-Dibrompen- tan, Ketone, wie Methylethylketon, Acetophenon, Cyclohexanon und sym-Dichloraceton, Alkohole, wie 2-Äthylhexanol und n-Decanol, sowie Ester, wie Diäthylglutarat und Äthylacetoacetat.
Bei Verwendung eines Kationenaustauscherharzes
wird ein inertes Lösungsmittel verwendet, welches das Harz praktisch nicht löst. Wenn die Gewinnung und Reinigung der Sorbinsäure nach ihrer Bildung unter Anwendung einer Trägerdestillation durchgeführt wird,
wird zweckmäßig ein solches inertes Lösungsmittel verwendet, das auch als Träger fungieren kann.
Nach Beendigung ihrer Bildung wird die Sorbinsäure aus der Reaktionsmischung abgetrennt. Beim Abkühlen der Reaktionsmischung fallen Sorbinsäurekristalle aus. Die Reaktionsmischung wird gewünschtenfalls nachbehandelt, um das eingesetzte Kationenaustauscherharz abzufiltrieren oder die eventuell entstandenen Nebenprodukte zu entfernen oder das verwendete inerte Lösungsmittel oder das nicht umgesetzte Lacton abzudestillieren. Die Sorbinsäure kann auch zusammen mit dem Träger, beispielsweise einem Erdöldestillat, Dodecan oder Tetradecan, abdestilliert und dann durch Abkühlen des Destillats in Form von Kristallen von dem Träger getrennt werden.
Die Sorbinsäure wird dabei in Form von farblosen Kristallen erhalten, die gewünschtenfaUs durch Umkrista'disation gereinigt werden können.
Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele näher erläutert
Beispiel 1
Herstellung von ^-Vinyl-^-butyrolacton
Ein mit einem Rührer ausgestatteter Autoclav wurde mit 570 ml Essigsäure, 49 g Kaliumacetat, 86 g Butadien und 230 g Mangan(III)triacetat beschickt und die Mischung wurde bei einer Temperatur von 1400C unter einem Druck von 6,6 bar 3 Stunden lang gerührt. Der größte Teil der Essigsäure in der Reaktionsmischung wurde durch Destillation entfernt und zu der Reaktionsmischung wurden 200 ml Wasser und 500 ml Diäthyläther zugegeben. Aus der Ätherschirhl wurde das γ-Vinyl-^butyrolacton in einer Ausbeu.e von 56% extrahiert.
Herstellung der Sorbinsäure
Ein mit einem Rührer ausgestatteter 1 I-Kolben wurde mit 100 g ^-Vinyl-^-butyrolacton und 500 g Chlorwasserstoffsäure einer Konzentration von 36Gew.-% beschickt und die Mischung wurde bei einer Temperatur von 90"C 7 Stunden lang gerührt, um das Lacton mit der Chlorwasserstoffsäure in Kontakt zu bringen. Nach der Entfernung einer geringen Menge einer schwarzen öligen Substanz wurde die Mischung abgekühlt, wobei die kristalline Sorbinsäure ausfiel. Dann wurden die Kristalle abfiltriert und mit kaltem Wasser und danach mit Petroläther gewaschen. Die Kristalle wurden in 2700 ml heißem Wasser wieder, aufgelöst und es wurden 2,0 g Aktivkohle zugegeben. Nach dem Abfiltrieren der Aktivkohle wurden die Kristalle durch Abkühlen des FiI-trats umkristallisiert. Die Ausbeute an Sorbinsäure, bezogen auf das γ- Vinyl-^-butyrolacton, betrug 80%.
Die erhaltenen weißen Sorbinsäurekristalle hatten einen Schmelzpunkt von 133 bis 134°C. Die lnfrarotabsorptions- und kermagnetischen Resonanzspektren der dabei erhaltenen Kristalle stimmten mit denjenigen einer authentischen Sorbinsäure überein und es wurde bestätigt, daß die Sorbinsäure in hoher Ausbeute erhalten wurde.
Beispiel 2
Ein mit einem Rührer ausgestatteter 1 Liter-Kolben wurde mit 100 g /-Vinyl-^butyrolacton, 600 g Isooctan, 30 g Chlorwasserstoffsäure einer Konzentration von 25 Gew.-% und 1 g eines oberflächenaktiven Mittels beschickt und die Mischung wurde stark gerührt unter Bildung einer gleichmäßigen Dispersion. Nach der Erhöhung der Temperatur auf 900C wurde die Dispersion bei dieser Temperatur weitere 8 Stunden lang gerührt, um das Lacton mit der Chlorwasserstoffsäure in Kontakt zu bringen. Dann wurde die Dispersion stehengelassen, wobei sich 2 Schichten, eine Chlorwasserstoffsäureschicht und eine Isooctanschicht bildeten und die Chlorwasserstoffsäureschicht wurde abgezogen. Die Isooctanschicht wurde auf Raumtemperatur abgekühlt und die ausfallende weiße kristalline Sorbinsäure wurde abfiltriert Die Kristalle wurden dann mit kaltem Diäthyläther gewaschen und getrocknet Die Ausbeute d.:r Sorbinsäure, bezogen auf das ^-Vinyl-v-butyrolacton, betrug 85%.
Beispiel 3und4
Es wurden die gleichen Verfahrensstufen wie in Beispie! ! wiederholt, wobei jedesmal jedoch 750 g Schwefelsäure einer Konzentration von 35Gew.-% (Beispiel 3) bzw. 460 g p-Toluol-sulfonsäure, gelöst in 800 ml Wasser (Beispiel 4), anstelle der 500 g Chlorwasserstof fsäure verwendet wurden. Dabei wurden Ergebnisse wie in Beispiel 1 erhalten.
Beispiel 5
Zu 22,4 g ^-Vinyl-/-butyrolacton wurden 12 g eines handelsüblichen, stark sauren Kationenaustauscherharzes vom Styrol-Typ und 50 g Eisessig zugegeben und gemischt Die Temperatur wurde auf 115°C erhöht und bei dieser Temperatur wurde die Mischung eine Stunde lang gerührt, um das Lacton mit dem Harz in Kontakt zu bringen. Nach der Entfernung des Kationenaustauscherharzes durch Filtrieren wurde die erhaltene Mutterlauge mit der doppelten Menge (bezogen auf die Menge der Mutterlauge) Waiser vernetzt und dann zur Ausfällung von weißer kristalliner Sorbinsäure abgekühlt. Die Ausbeute an Kristallen, bezogen auf das Lacton, betrug 86%.
Die dabei erhaltenen weißen Kristalle hatten einen Schmelzpunkt von 133 bis 135°C. Die Infrarotabsorptions- und kernmagnetischen Resonanzspektren der erhaltenen Kristalle stimmten mit denjenigen einer authentischen Sorbinsäure überein und es wurde bestätigt, daß die Sorbinsäure in hoher Ausbeute erhalten wurde.
Beispiel 6
Zu 22,4 g ^-Vinyl-^'-butyroIacton wurden 15 g eines handelsüblichen, stark sauren Kationenaustauscherharzes vom Styrol-Typ und 50 g eines handelsüblichen Erdöldestillats, das hauptsächlich aus Kohlenwasserstoffen mit 9 bis 11 Kohlenstoffatomen bestand, zugegeben und damit gemischt. Die Mischung wurde bei einer Temperatur von 130°C 30 Minuten lang gerührt, um das Lacton mit dem Harz in Kontakt zu bringen. Nach dem Abfiltrieren des Kationenaustauscherharzes wurde die erhaltene Mutterlauge bei einer Temperatur von 150 bis 1650C und einem Druck von 0,004 bar einer Trägerdestillation unterworfen, wobei das Erdöldestillat der Mutterlauge zugesetzt wurde unter Bildung von weißer, kristalliner Sorbinsäure. Die Ausbeute an Sorbinsäure, bezogen auf das Lacton. betrug 83%.
Beispiel 7
Zu 30 g ^Vinyl-^-butyrolacton wurden 7 g des im Beispiel 6 verwendeten Kationenaustauscherharzes zugegeben und die Mischung wurde bei einer Temperatur von 1200C so lange gerührt, bis die Umwandlung des Lactons 30 Gew.-% erreicht hatte. Nach dem Abfiltrieren des Harzes wurde die erhaltene Mutterlauge abgekühlt, wobei weiße, kristalline Sorbinsäure ausfiel. Die Ausbeute an Sorbinsäure, bezogen auf das verbrauchte Lacton, betrug 95%.
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von Sorbinsäure, dadurch gekennzeichnet, daß;«-VinyI-/-butyrolacton bei einer Temperatur von 30 bis 1500C mit einer Säure oder einem Kationenaustauscherharz in Kontakt gebracht wird.
DE2518974A 1974-04-30 1975-04-29 Verfahren zur Herstellung von Sorbinsäure Expired DE2518974C2 (de)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP49049310A JPS5227136B2 (de) 1974-04-30 1974-04-30
JP49089228A JPS5116610A (en) 1974-08-01 1974-08-01 Sorubinsanno seizohoho

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE2518974A1 DE2518974A1 (de) 1975-11-20
DE2518974C2 true DE2518974C2 (de) 1984-05-10

Family

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DE2518974A Expired DE2518974C2 (de) 1974-04-30 1975-04-29 Verfahren zur Herstellung von Sorbinsäure

Country Status (6)

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CA (1) CA1026765A (de)
DE (1) DE2518974C2 (de)
FR (1) FR2269516B1 (de)
GB (1) GB1448433A (de)
IT (1) IT1037722B (de)

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Title
NICHTS-ERMITTELT

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FR2269516B1 (de) 1978-06-09
US4022822A (en) 1977-05-10
CA1026765A (en) 1978-02-21
GB1448433A (en) 1976-09-08
IT1037722B (it) 1979-11-20
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