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DE2500683B2 - Verfahren zur katalytischen entgiftung von verbrennungsabgasen und brennstoffe zur durchfuehrung des verfahrens - Google Patents

Verfahren zur katalytischen entgiftung von verbrennungsabgasen und brennstoffe zur durchfuehrung des verfahrens

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DE2500683B2
DE2500683B2 DE19752500683 DE2500683A DE2500683B2 DE 2500683 B2 DE2500683 B2 DE 2500683B2 DE 19752500683 DE19752500683 DE 19752500683 DE 2500683 A DE2500683 A DE 2500683A DE 2500683 B2 DE2500683 B2 DE 2500683B2
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chj
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fuel
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    • B01D53/34Chemical or biological purification of waste gases
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Description

Die Luftverschmutzung wird, besonders in dicht besiedelten Gebieten, weitgehend durch die Giftgase von Kraftfahrzeugen verursacht. Es werden deshalb seit langer Zeit Möglichkeiten zur Beseitigung dieser giftigen Abgase gesucht.
Bei bekannten Verfahren versucht man, die Auspuffgase durch Nachverbrennung mit Hilfe von Festkatalysatoren zu beseitigen.
Da aber diese Festkatalysatoren erst bei den normalen Betriebstemperaturen im Auspuff aktiviert werden und in Funktion treten, werden vom Starten der Brennkraftmaschine bis zur Erreichung dieser Betriebstemperatur sämtliche, bei der Verbrennung entstehenden Schadstoffe ausgestoßen, was besonders in den kalten Wintermonaten zu einer besonders starken Luftverschmutzung führt.
Außerdem können auf der Oberfläche des Festkatalysators Bestandteile abgelagert werden und diesen inaktivieren.
Aus der DT OS 21 18 066 ist ein Verfahren zur katalytischen Reinigung von Verbrennungsabgasen bekannt, bei welchem der Katalysator in die Verbrennungsluft dadurch eingebracht wird, daß der Katalysator im flüssigen Zustand durch Kapillarwirkung in ein oder mehrere mikroporöse Elemente eindringt, mit denen die Verbrennungsluft auf ihrem Weg vorder Verbrennung kontaktiert wird, so daß diese Luft auf Grund der Wirkung der Oberflächenspannung eine dieser Luft proportionale Katalysatordampfmenge mitführt.
Dieses Verfahren ist jedoch sehr aufwendig. Außerdem entsteht im Verbrennungsgas Kohlenmonoxid, da die verwendeten Carbonyle bei ihrer Verbrennung CO abgeben.
Aus der »Chemiker-Zeitung« 97 (1973)9/S. 467 ist es bekannt, daß durch Verhinderung der Bildung von Ablagerungen im Vergaser und durch Entfernung von Ablagerungen in diesem durch Vergaser-Detergent/ Dispersant-Additive der CO-Gehalt im Abgas von Automobilen, gegenüber dem Gehalt an CO im Abgas von Automobilen mit Ablagerungen aufweisenden Vergasern, verringert werden kann.
In !'Angewandte Chemie« 67 (1955) 482 wird in Abs. 5 rechte Spalte darauf hingewiesen, daß Ferrocen zur Förderung einer rauchlosen Verbrennung von Heizölen geeignet ist, wenn man es in Mengen von 0,05% zusetzt.
6« Schließlich ist aus »Ullmanns Encyklopädie der technischen Chemie« 17 (1966) 633 bekannt, daß durch Spuren von Metallen (Cu, Co, V, Mn, Fe, Ni, Cr und Pb), die von vornherein im Kraftstoff gelöst sein können oder bei Berührung mit beispielsweise Metallteilen,
6<, Armaturen oder Rohrleitungen aufgenommen werden, die Harzbildung in Kraftstoffen katalytisch beschleunigt wird. Man setzt den Kraftstoffen deshalb zusammen mit Antioxydatien häufig sog. Metalldeaktivato-
25 OO 683
ren zu, insbesondere Abkömmlinge des Salicylaldehyds, die mit den gelösten Metallen stabile Chelatkomplexe bilden. Keine dieser VeröfTentlichungen enthält einen Hinweis auf die katalytische Entgiftung von Verbrennungsabgasen.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein neues Verfahren zur Entgiftung von Verbrennungsabgasen zu schaffen.
Diese Aufgabe ist durch die Lehre des Anspruchs 1 gelöst.
Dieses erfindungsgemäUe Verfahren weist eine Vielzahl von Vorteilen auf. Zunächst ist der Vorteil zu nennen, daß dieses Verfahren bei fast allen Verbrennungsprozessen anwendbar ist und dabei Stickoxid zu Stickstoff reduziert und Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid oxidiert werden. Dabei sind keine zusätzlichen Apparaturen erforderlich. Wendet man dieses Verfahren bei Brennkraftmaschinen an, so tritt der weitere Vorteil ein, daß die Entgiftung unmittelbar mit Betriebsbeginn der Brennkraftmaschine einsetzt. Hinzu kommt der Vorteil, daß bei den hohen Betriebstemperaturen in der Brennkammer eine wesentlich bessere Umsetzung der giftigen Abgase erzielt werden kann, als bei den wesentlich niedrigeren Temperaturen hinter dem Auspuff, wo die Festkatalysatoren angeordnet sind. Ein weiterer Vorteil ist darin zu sehen, daß mit Hilfe dieses Verfahrens eine größtmögliche Entgiftung auch deshalb erzielbar ist, weil dieser katalytische Entgiftungsvorgang nicht notwendigerweise auf die Brennkammer beschränkt ist, sondern noch enthaltene Giftgase auf dem Weg zum Auspuff vollstiindig umgesetzt werden. Selbst wenn die Verweilzeit der durch Verbrennung entstehenden Giftgase in der Brennkammer für eine vollständige Entgiftung nicht voll ausreichen würde, arbeitet dieses Verfahren dennoch vollständig, weil die Abgase zusammen mit dem Katalysatorgemisch nach Austreten aus der Brennkammer sich auf dem Weg zum Auspuff nur geringfügig abkühlen, so daß der Entgiftungsvorgang während dieser Zeit weiterläuft.
Mit der Erfindung wird aber noch ein anderer wesentlicher Vorteil erzielt, nämlich derjenige, daß bei höherer Verbrennungsmenge pro Zeiteinheit automatisch auch mehr Stickoxid zu Stickstoff reduziert und mehr Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid oxidiert werden. Dies folgt aus der Tatsache, daß bereits im Moment der Verbrennung diese katalytische Wirkung eintritt, so daß der Umsetzungsgrad der entstandenen giftigen Abgase in ungiftige Gase stets gleich groß bleibt. Beim Festkörperkatalysator dagegen sinkt der wirksame Umsatz bei erhöhtem Brennstoffumsatz in gleich großer Brennkammer, d. h. bei höherer Ausstoßgeschwindigkeit der Abgase, erheblich ab, da dadurch die Verweilzeit sehr stark erniedrigt wird.
Die dem Nutzbrennstoff beigemischten Zusätze zersetzen sich beim Verbrennungsvorgang, wobei das Katalysatorgemisch erzeugt wird. Damit wird durch die Verbrennung selbst die Erzeugung des Katalysatorgemisches gesteuert, so daß automatisch stets die optimale Katalysatorgemischmenge vorhanden ist. Außerdem braucht man keine zusätzlichen Rohre oder Ventile, um das Katalysatorgemisch in die Brennkammern zu leiten. Das erfindungsgemäße Verfahren ist jedoch nicht auf Brennkraftmaschinen beschränkt, sondern bei Verbrennungsprozessen anwendbar.
Beispielsweise kann es bei Verbrennungsanlagen, welche mit festem Brennstoff arbeiten, angewendet werden. Um die Abgase solcher Verbrennungsanlagen zu entgiften, kann man in den direkten Flammenbcreich oder an beliebiger Stelle in dem Brennraum, der ja wesentlich größer sein kann, einen Brennstoff mit den gewünschten Zusätzen einspriihen. Die Erfindung betrifft weiterhin die außer aus den Nutzbrennstoffen aus einem oder mehreren der in Anspruch 1 genannten Verbindungen bestehenden Brennstoffe zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 oder 2.
Die Erfindung ist im folgenden anhand von Ausführungsbeispielen näher beschrieben.
Einem Benzin für Kraftfahrzeuge wird, bevor es an Tankstellen geliefert wird, eine oder mehrere der in Tabelle 1 angeführten Verbindungen zugesetzt. Die Verbindungen bzw.Gemische der Verbindungen werden in kleinen Mengen zugesetzt, welche beim Verbrennungsprozeß lediglich die zur Entgiftung notwendige Menge des Katalysatorgemisches erzeugen. Auf diese Weise werden auch nur geringe Mengen von Metalloxiden gebildet, welche mit den Abgasen aus der Brennkammer herausgeblasen werden.
Bei den hohen Temperaturen im Verbrennungsraum zersetzen sich die heigemischten Verbindungen in Metalle und Metalloxide bzw. deren Dämpfe. Auch diese Komponenten können untereinander reagieren und aktive Mischkatalysatoren bilden.
Tabelle 1
Verbindungen
Si: Diäthoxydibutuxysilan
Al:
Diäthylsilandio!
((C2Hs)2Si(OH),)
Tetrahexyloxysilan
((C6HnO)4Si)
Tetramethoxysilan
((0CH,)4Si)
Tetraphenoxysilan
((C6H5O)4Si)
Tetrapropoxysilan
((OC2H7)4Si)
Diäthylaluminiummalonat
((Al(C7H11O4),)
Verbindungen
Os: Di-cyclopentadienylosmium
(Os(C5H5),)
Pt: Tetramethylplatin
..((CH3J4Pt)
Äthyl-itrimethylplatint-acetoacetat
(C6H11O1Pt(CH3).,)
Cyclooctatetraen-dimethyl-platin
(CHj)2Pt(C3H8)
Cycloocta^traen-di-(di-pheny I platin)
[(C6IIO2P
Cyclooctatetraen-di-(di-cyclopentadienyl platin)
[(C5Hs)2Pt]2(CsH8)
Cyclooctatetraen-di-ldi-methyl-platin)
[(CHj)2 Pt] ,(C8H8)
Cyclooctatetraen-di-io-tolyl-platin)
(0-CH3C6H4J2Pt(C8H8)
Cyclooctatetraen-dHp-tolyl-platin)
<p-CH3C,,H4),Pt(CsH8)
25 OO 683
Verbindungen Ge: Triäthyl-p-tolyl-germanium
(Ge(C2HO3CH3C11H4) Butyl triphenyl-germanium
(Ge(C4H1)KC6H5).,) Sb: Triäthoxy-antimon
(Sb(OC3H5),) Triphenyl-antimon
(Sb(C6H5).,) Sn: Trimethyl-äthylzinn
(JCHj)3C2H5Sn)
Verbindung
Ti: Phenyititantriiso-propylal
«C6H5)Ti[(OCH(CH,)2)],)
Verbindung
Pb: Tetraisopropylblei (Pb(CH(CH.,):].,)
Verbindungen
Cu: Di-cyclopentadicny I kupfer
(Cu(C5H,):)
Zn: Di-o-tolyl-zink
(Zn(C11H4CH1):)
Verbindungen
Cr: Trimcsitylchrom
L)i-benzol-chrom
(Cr(CH,,):)
Verbindungen
B: Diphenylborsäure
(<C(1H5)2BOH)
Tri-n-he\v l-triboro-trioxan
((C11II ;.,j.,B,O.,)
Tabelle 2
ml = 0,005;
ηι2 = 0.15:
m3 = 0,25;
m 1 = 0,347;
m2 = 0521;
m3 = 0.868;
ml' = 0,75
m Ύ - 0,50
m 3' = 0,35
ml' = 3,123
m 2' = 2.603
m3' = 1,735
C: 1) wenn nur Gc-Vcrbindungcn /ugesclzt v/crden: ml = 0,131; ml' = 1.175
m2 = 0,196; m 2' = 0.979
ni.1 = 0.326: m.V = 0,652
2) wenn nur Sn- und/oder Sh-Vcrbindungen
zugesetzt werden: m 1 = 0,216; ml' = 1.944
ηι2
m3
m 1
m2
m3
m 1
m 2
m3
ml
m2
m 3
m 1
m2
m3
m 1
m 2
m3
0,324;
0,540:
0,089;
0,134;
0,223;
0,032;
0,048:
0,079:
0,116;
0,174;
0,290:
0.097;
0,146;
0.243;
0,002:
0,06;
0.10:
m2' = 1,620
m3' = 1,08
ml' = 0,801
m 7 = 0,668
m3' = 0,446
ml' = 0.288
m 2' = 0.239
m3' = 0,159
ml' = 1,045
ni2' = 0,871
m3'= 0,581
ml' = 0.877
ni2' = 0,73 i
m y = 0.488
ml' = 0.30
m 2' = 0,20
niJ = 0.14
Die Tabelle 2 enthält Angaben über die Mengen der dem Treibstoff Aral Super ROZ 98/100 beizumischenden Zusätze. In dieser Tabelle sind wiederum Blöcke A-H enthalten, deren Mengenangaben sich auf die Metalle der in den jeweiligen Blöcken der Tabelle 1 angegebenen Verbindungen beziehen. Diese Mengenangaben ml, mim 3, m Γ, m 2'. m 3' geben also jeweils lediglich das Gewicht des Metalls der zuzusetzenden Verbindung in g/l an. So besagt z. B. die Mengenangabe m I = 0,097 des Blockes G der Tabelle 2, daß bei Zusatz von z. B. Cr-Benzol-Komplex dem Treibstoff Aral Super ROZ 98/100 so viel davon zugesetzt werden soll, daß dieser Treibstoff 0,097 g Chrom pro Liter enthält.
Diese Mengenangabe, wie m I des Blockes G der Tabelle 2, beziehen sich auf sämtliche Komplexe des Blockes G der Tabelle 1. Soll dem Treibstoff z.B. m 1 = 0.097 Trimesitylchrom zugesetzt werden, so bedeutet diese Mengenangabe, daß so viel Trimesitylchrom zugesetzt werden muß, daß der Treibstoff 0.097 g Chrom pro Liter enthält.
Die in den Blöcken A-Il der Tabelle 2 angegebenen Mengenbezeichnungen m 1 und m Γ geben jeweils die untere bzw. obere Grenze der als Ausfiihrungsbeispiel angegebenen Zusatzmengen einer odei mehrerer Verbindungen der entsprechenden Blöcke A-H der Tabelle 1 an. Bei den meisten der in Tabelle 1 angegebenen Verbindungen erhält man den gewünschten Effekt, wenn man Mengen innerhalb der Grenzen m2 bis m2' zusetzt. Für viele dieser Verbindungen erhält man besonders günstige Ergebnisse, wenn man sie in Mengen innerhalb des Bereiches m3 bis m.V zusetzt.
Die Mengenangaben ml, m 2. m.l ml', m 2'. m3' beziehen sich auf die Verwendung von Zusätzen aus einer Verbindung eines der entsprechenden Blöcke Λ - Il der Tabelle 1 oder auf Zusätze aus Mischungen von Vcrbindunecn eines der entsprechenden Blöcke

Claims (3)

25 OO Patentansprüche:
1. Verfahren zur katalytischen Entgiftung von Verbrennungsabgasen, insbesondere von Brennkraftmaschinen, dadurch gekennzeichnet, daß zum Brennvorgang Brennstoffe verwendet werden, die außer dem Nutzbrennstoff aus
Diäthoxydibutoxysilan
((C2H5O)2Si(C4H4O)2)
Diäthylsilandiol
((C2Hj)2SI(OH)2)
Tetrahexyloxysilan
((C6H13O)4Si)
Tetramethoxysilan
((OCHj)4Si)
Tetraphenoxysilan
((C6H5O)4Si)
Tetrapropoxysilan
((OC3H7J4Si)
Tetramethylplatin
((CHj)4Pt)
ÄlhyHtrimethyl-platinJ-acetoacetat
(C6H4OjPt(CH3),)
Cyclooctatetraen-Pt-Kompiexe
Diäthylaluminiummalonat
((AI(C7H1IO4)J)
Triäthyl-p-tolyl-germanium
(Ge(C2Hs)JCH3C6H4)
Butyltriphenyl-germanium
(Ge(C4He)(C6H5)J) yo
Triäthoxy-antimon
(Sb(OC2H5)J)
Triphenyl-antimon
(Sb(C6H5),)
Trimethyl-äthylzinn
((CHj)3C2H5Sn)
Di-cyclopentadienyl-osmium
(Os(C5H5),)
PhenyltiUintriisopropylat
((ChH5)Ti[(OCH(CHj)2)]j)
Di-cyclopentadienyl-kupfer
(Cu(C5Hj)2)
Di-o-tolyl-zink
(Zn(C6H4CHj)2)
Diphenylborsäure
((C6Hs)2BOH)
Tri-n-hexyl-triborotrioxan
((C6MiJ)JBjOj)
Tetraisopropylblei
(Pb[CH(CHj)2I4)
Trimesitylchrom
(l2,4,6(CHj).,C,,H2J,Cr)
Di-benzol-chrom
(Cr(C6H6),)
bestehen, welche einzeln oder im Gemisch dem Nutzbrennstoff in einer solchen Menge zugesetzt worden sind, daß während des Verbrennungsvorganges Stickoxid zu Stickstoff reduziert und Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid oxidiert werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Brennstoff in den Brennraum während des Verbrennungsvorganges zusätzlich zu dem Nutzbrennstoff zugesprüht wird.
3. Brennstoffe zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß sie außer aus den Nutzbrennstoffen aus einem oder mehreren der im Anspruch 1 genannten Verbindungen bestehen.
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