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DE2555607A1 - Verfahren zum herstellen von konzentrierter salpetersaeure - Google Patents

Verfahren zum herstellen von konzentrierter salpetersaeure

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Publication number
DE2555607A1
DE2555607A1 DE19752555607 DE2555607A DE2555607A1 DE 2555607 A1 DE2555607 A1 DE 2555607A1 DE 19752555607 DE19752555607 DE 19752555607 DE 2555607 A DE2555607 A DE 2555607A DE 2555607 A1 DE2555607 A1 DE 2555607A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
peroxide
nitric acid
acid
concentration
nitrogen
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
DE19752555607
Other languages
English (en)
Inventor
Diego Barba
Fabrizio Battistoni
Agostini Candido D
Giorgio Macchi
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Societa Italiana Resine SpA SIR
Original Assignee
Societa Italiana Resine SpA SIR
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Societa Italiana Resine SpA SIR filed Critical Societa Italiana Resine SpA SIR
Publication of DE2555607A1 publication Critical patent/DE2555607A1/de
Ceased legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/20Nitrogen oxides; Oxyacids of nitrogen; Salts thereof
    • C01B21/24Nitric oxide (NO)
    • C01B21/26Preparation by catalytic or non-catalytic oxidation of ammonia

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Treating Waste Gases (AREA)
  • Epoxy Compounds (AREA)

Description

Ο» INt DIfL-INd U. SC. DI.».. -PHYS. OR. Olr*L.-WHYS.
HÖGER - STELLRECHT - GRtESSBACK - HAEICKER PATENTANWÄLTE IN 5TUTTSART ·, ■ ·:.
A 41 529 b
It.Pat.Anm. Nr. 30823-A/74 7. Dezember 1975
20. Dezember 1974 Ie C/R
SOGIETA1 ITALIANA RESINE S.I.R. S.poA.
33, Via Grazioli, Mailand/Italien
Verfahren zum Herstellen von konzentrierter Salpetersäure
Die Erfindung betrifft ein verbessertes Verfahren zum Herstellen von Salpetersäure mit einer Konzentration von mindestens 98 Gew.%.
Es ist bekannt, Salpetersäure mit einer hohen Konzentration (98 io oder mehr) durch Einwirkung eines wasserentziehenden Mittels auf wässrige Salpetersäurelösungen mit einem Säuregehalt in der Größenordnung von 50 bis 65 Gew.^ herzustellen.
Die Anwendung wasserentziehender Mittel, wie z.B. Schwefelsäure oder Magnesiumnitrat geht davon aus, daß Mischungen aus Wasser und Salpetersäure ein Azeotrop bilden, dessen Säuregehalt etwa 69 Gew.% beträgt.
Es ist ferner bekannt, wässrige Lösungen mit einem Gehalt von Salpetersäure in der Größenordnung von 56 bis 65 Gew.$ herzu-
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stellen, intern Ammoniak katalytisch mit Sauerstoff oder Sauerstoff enthaltenden Gasen oxidiert wird und die Stickstoffoxide anschliessend in Wasser oder verdünnter Salpetersäure absorbiert werden.
Bei diesen Verfahren wird das wasserentziehende Mittel mit der wässrigen Lösung der Salpetersäure vermischt und das erhaltene Gemisch wird unter Bildung hochkonzentrierter Salpetersäure destilliert. Da das wasserentziehende Mittel selektiv Wasser absorbiert oder sich mit ihm kombiniert, ist es möglich, durch
Erhitzen Salpetersäuredämpfe sehr hoher Konzentration zu entisoliert und wickeln. Die verbleibende wässrige Lösung wird dann/getrennt destilliert, um das Wasser zu eliminieren und damit das wasserentziehönde Mittel zu regenerieren.
Dieses Verfahren beinhaltet ein abwechselndes Verdünnen und Konzentrieren des wasserentziehenden Mittels. Das Konzentrieren erfordert einen großen Energieaufwand.
Außerdem sind die benötigten Vorrichtungen groß und teuer, da sie aus korrösions resistenten Materialien hergestellt sein müssen.
Aus diesen Gründen ist man dazu übergegangen, in der Technik hochkonzentrierte Salpetersäure ausgehend von den bei der katalytischen Ammoniakoxidation entstehenden Gasen durch das sog. Direktverfahren herzustellen.
Bei diesem Verfahren erfolgt zuerst die katalytische Oxidation von Ammoniak mit Luft bei atmosphärischen oder überatmosphärischen Drücken, gemäß der folgenden Gleichung
4NH, + 5O2 > 4NO +
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wobei ein Gasstrom erhalten wird, der normalerweise etwa
dampf 10 VoI,^ Stickstoffoxid und 17 Vol.# Wasser/enthält.
Dieser Gasstrom wird dann zur Abtrennung des enthaltenen Wassers und Überführung von Stickstoffoxid in das entsprechende Peroxid bzw. Dioxid behandelt.
Hierzu wird der Gasstrom abgekühlt, bis das Wasser kondensiert und sich in Form einer wässrigen verdünnten Salpetersäurelösung abscheidet, da neben der Kondensation auch die Bildung von Salpetersäure gemäß der folgenden Gleichung stattfindet:
3 NO0 + £o0 -4 2 HNO, + NO
'p ' UpU 2.
Außerdem erfolgt die Überführung des Stickstoffoxids in das entsprechende Peroxid mit Hilfe des in dem Gemisch anwesenden überschüssigen Sauerstoffs, gemäß der Gleichung:
2 NO + O2 y 2 NO2
Tatsächlich stellt das Stickstoffperoxid ein Gleichgewichtsgemisch aus NO2 und N2O, dar, welches im folgenden der Einfachheit-halber als Peroxid bezeichnet wird«
ils Ergebnis dieser Behandlungen erhält man ein mit Peroxid angereichertes Gemisch ohne oder im wesentlichen ohne Wasser - und Stickstoffoxid. Dieses Gemisch wird mit konzentrierter Salpetersäure kontaktiert, um das Stickstoffperoxid in dieser physikalisch zu absorbieren. Die Lösung wird dann erwärmt, wobei gasförmiges Peroxid entsteht, das schliesslich abgekühlt und damit verflüssigt wird.
Das so erhaltene Peroxid wird in einem Autoclaven mit Sauerstoff und Wasser (oder mit verdünnter Salpetersäure) gemäß der
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Gleichung
2 N2O4 + 2 H2O + O2
umgesetzt.
Es ist möglich mit Sauerstoff und Anwendung hoher Drücke, im allgemeinen über 50 Atmosphären,hochkonzentrierte Salpetersäure (98 fo oder mehr) in wirtschaftlich brauchbaren Zeiten zu erhalten.
Jedoch wird es bevorzugt, das Peroxid chemisch zu absorbieren, bis sich eine Säure mit einer Konzentration von ungefähr 80 bis 90 Gew.$ gebildet hat, und dann diese Säure zu destillieren. In diesem Fall ist es möglich, Luft als oxidierendes Gas gemäß folgender Gleichung:
+ 2H2O + O2 + 4N2 ■—- 4HNO
anzuwenden und bei Drücken unter 10 Atmosphären zu arbeiten.
Die Herstellung der konzentrierten Salpetersäure nach dem Direktverfahren zeigt mehrere Nachteile, insbesondere bei der aus der Stufe der chemischen Absorption kommenden Destillation der Säure und bei der Isolierung des überschüssigen Peroxids, das in der Absorptionsstufe nicht zur Umsetzung gelangt ist.
Die von der Absorption kommende Säure enthält tatsächlich eine gewisse Menge nicht umgesetztes Peroxid, welches abgetrennt und rezyklisiert werden muß.
Zu diesem Zweck kann die Säure vor der Destillation venä mit Luft abgestreift werden.
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Gemäß einer anderen bekannten Methode können die von der chemischen Absorptionsstufe kommenden Produkte in einer ersten Kolonne einer Destillation unterworfen werden, wobei die Säure am unteren und das Peroxid am oberen Ende derselben abgetrennt wird. Das unten abgenommene Produkt wird dann in einer zweiten Kolonne fraktioniert, wobei die konzentrierte Säure (98 fo oder mehr) am Kopfende und die azeotrope Säure am Boden abgetrennt wird.
Dieses Verfahren zeigt die Nachteile, die durch die Komplexität der erforderlichen Vorrichtungen bedingt sind.
Gemäß der Erfindung wird Salpetersäure mit einer Konzentration von mindestens 98 Gew.% ohne wasserentziehende Mittel durch ein einfaches und wirtschaftliches Verfahren hergestellt, wobei die Nachteile der bekannten Verfahren im wesentlichen vermieden werden.
Die Erfindung betrifft nun ein Verfahren zum Herstellen von Salpetersäure mit einer Konzentration von mindestens 98 Gew.$ aus Stickstoffperoxid, das erhalten wird durch katalytische Oxidation von Ammoniak, Abtrennen des Stickstoffoxids aus dem resultierenden Gasstrom und überführung dieses Stickstoffoxids in Stickstoffperoxid oder -dioxid, wobei das Peroxid in Salpetersäure unter Bildung von superazeotroper Säure chemisch absorbiert und diese superazeotrope Säure destilliert wird, das sich dadurch auszeichnet,
a) daß ein Stickstoffperoxid enthaltender Gasstrom mit Salpetersäure einer Konzentration von mindestens 80 Gew. fo unter Bildung einer Lösung des Peroxids in der Säure kontaktiert wird; daß diese Lösung zur Entfernung des gasförmigen Peroxids erwärmt und das gasförmige Peroxid durch Kühlen verflüssigt wird;
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b) daß duperazeotrope Salpetersäure und Wasser oder eine schwache wässrige Salpetersäure-Lösung in einer ersten chemischen Absorptionsstufe mit den gasförmigen, Stickstoffperoxid und Sauerstoff enthaltenden, aus einer zweiten chemischen Absorptionsstufe kommenden Produkten kontaktiert wird, wobei Salpetersäure mit einer Konzentration von 70 bis 80 Gew.$ gemäß den folgenden Gleichungen
3KO2 + H2O ■» 2HNO3 + NO 2N0 + O2 2NO2
gebildet wird;
c) daß die von Stufe b) abgelassenen flüssigen Produkte in der zweiten chemischen Absorptionsstufe mit Luft und mit einer Fraktion des verflüssigten Peroxids von Stufe a) unter Bildung von superazeotroper Salpetersäure mit einer Konzentration bis zu 90 Gew.$ gemäß der Gleichung
2N2O4 + 2H2O + O2 + 4N2 4HNO3 + 4N2
kontaktiert werden.
d) daß die verbleibende Fraktion des verflüssigten Peroxids von Stufe a) zu einer Destillationssäule nahe ihrem oberen Ende geleitet wird, und daß die von Stufe c) abgelassene iSuperazeotrope Säure zu dieser Destillationssäule an einer Stelle zwischen dem oberen und dem unteren Ende geleitet wird; daß ein seitlicher Salpetersäurestrom von mindestens 98 Gew.% an einem zwischen der Einführungsstelle des verflüssigten Peroxids und der Einführungsstelle der superazeotropen Säure liegenden Stelle abgenommen wird; daß die superazeotrope Salpetersäure von dieser Destillationssäule abgeleitet und zu der Absorptionsstufe b) rezyklisiert wird, während das
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gasförmige Peroxid am oberen Ende abgelassen und mit.dem gasförmigen Peroxid von Stufe a) kombiniert wird, sodaß es zusammen mit dem letzteren verflüssigt wird.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsweise des Yerfahrens der Erfindung wird der aus der ersten chemischen Absorptionsstufe (Stufe b) austretende Gasstrom in Stufe a) mittels Salpetersäure einer Konzentration von mindestens 80 Gew.$ ausgewaschen, damit die. in dem Gasstrom anwesenden restlichen Stickstoffoxide absorbiert werden.
Gemäß einer weiteren bevorzugten Ausführung sweise1 der Erfindung wird die der zweiten chemischen Absoprtionsstufe (Stufe c) zugeführte Luft vorher mit dem seitlichen Salpetersäurestrom, der von der DestillationssTile der Stufe d) abgenommen wurde, kontaktiert.
Stickstoffperoxid kann erhalten werden, indem zuerst Stickstoffoxid aus Luft und Ammoniak in bekannter Weise an Platin-Rhodium-Katalysatoren bei einer Temperatur von 800 bis 9000G und atmosphärischen oder überatmosphärischen Drücken hergestellt wird. Vorzugsweise enthält der der Oxidation zugeführte Gasstrom Ammoniak in einem Bereich von 8 bis 12 Mol.$ und es werden bei der Oxidation Drücke in dem Bereich von 5 bis 10 absoluten Atmosphären aufrecht·erhalten. Der Stickstoffoxid und Wasserdampf enthaltende Gasstrom wird dann in eine Reihe von Einrichtungen zur Wärmegewinnung (thermal recoveries) geleitet und dann Behandlungen zur Kondensierung des Wassers und Überführung von Stickstoffoxid in das entsprechende Peroxid unterworfen.
Diese Behandlung kann nach irgend einem der bekannten Verfahren durchgeführt werden. So ist es z.B. möglich, den Gasstrom abzukühlen, bis das Wasser kondensiert und sich in Form von wässriger Salpetersäure mit einer Konzentration von 40 Gew.$> ab-
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scheidet.
Außerdem wird das Stickstoffoxid durch den in dem Gasstrom enthaltenen überschüssigen Sauerstoff in das entsprechende Peroxid übergeführt, obgleich es auch möglich ist, eine weitere Sauerstoffmenge zuzugeben, oder molekularen Sauerstoff enthaltende
Gase diesem Strom zuzusetzen.
In federn Jail werden am Ende dieser Behandlungsweisen peroxidreiche Gase, im allgemeinen etwa 15 Gew.$, wobei vernachlässigbare Mengen an Stickstoffoxid und Wasser anwesend sind, erhalten und gemäß dem Verfahren der Erfindung behandelt.
Im folgenden wird eine bevorzugte Ausführungsweise des Verfahrens der Erfindung unter Bezugnahme auf die beigefügte Zeichnung beschrieben.
Die Prozentsätze und Verhältnisangaben sind gewichtsbezogen,
wenn nicht anders angegeben.
Stufe a) Abtrennung und Verflüssigung des Peroxids
Der das Peroxid enthaltende und eine Temperatur von etwa 4O0G
aufweisende Gasstrom wird durch die Leitung 25 zur Unterseite
der Kolonne 10 geführt. Zum Kopfteil der Kolonne wird Salpetersäure mit einer Konzentration von mindestens 80 fo und im allgemeinen von etwa 98 bis 99 durch Leitung 26 geführt.
Die Kolonne kann entweder gepackt sein oder Böden aufweisen.
Sie ist in jedem Fall mit einem Austauscher 23 zur Temperatursteuerung ausgerüstet.
Die physikalische Absorption des Stickstoffperoxids in der
•konzentrierten Salpetersäure erfolgt in der Kolonne 10 und wird im Gegenstromverfahren und bei den folgenden bevorzugten Bedingungen durchgeführt: Temperatur von 0 bis 250C, Druck von 5 bis 10.absoluten Atmosphären, Peroxidkonzentration in der durch
Leitung 27 abgeführten Lösung von 5 bis 20 $.
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Beim Arbeiten unter diesen Bedingungen wird am oberen Ende der Kolonne 10 ein Gasstrom abgenommen, dessen Gehalt an Stickstoffoxiden bei etwa 1 bis 2,5 liegt. Diese Oxide werden in der Kolonne 11, die entweder eine gepackte Kolonne sein kann oder Böden aufweisen kann, durch Kontaktieren mit Wasser im Gegenstrom, das durch Leitung 28 zugeführt wird, gewonnen. Anstelle von Wasser kann auch die schwache Säure angewandt werden, die bei der Herstellung von Stickstoffperoxid, z.B. beim Abkühlen des bei der Ammoniakoxidation erhaltenen Gasstroms, erhalten wird.
In Kolonne 9 finden die folgenden Reaktionen statt:
3 NO9 + H9O 2 HNO, + NO 2 NO +O2 » 2 NO2
In jedem F0H ist die in die Kolonne 11 eingeführte Menge an Wasser, als solches oder in Form einer schwachen Säure, diejenige, die für das stö'cohiometrische Gleichgewicht für die folgenden chemischen Absorptionsreaktionen des Peroxids erforderlich ist.
Kolonne 11 arbeitet vorzugsweise bei einer Temperatur von 10 bis 40 0 und bei einem Druck von 5 bis 10 absoluten Atmosphären. Ein Gasstrom dessen Stickstoffoxidgehalt unter 2000 Teilen pro Million liegt, wird durch Leitung 29 abgenommen. Dieser Gasstrom wird bekannten Methoden zur Eliminierung der Stickstoffoxide unterworfen, z.B. mit Hilfe von Reduktionsmitteln, und dann abgeleitet.
Die Lösung von Peroxid in Salpetersäure, die von Kolonne 10 abgenommen wird, wird durch Leitung 27 nach dem Erhitzen mit rezyklisierter Säure im Austauscher 19 und dann im Austauscher 18 dem Behälter 12 zugeführt.
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Der Behälter oder Aufnehmer 12 wird vorzugsweise bei einer Temperatur von 50 bis 1000C und bei einem Druck von 5 bis 10 absoluten Atmosphären gehalten. Bei diesen Bedingungen wird gasförmiges Peroxid entwickelt, während die restliche Säure einen Peroxidgehalt unter 1 $ besitzt. Die Säure wird durch Leitung 26 nach Wärmeaustausch in 19 in die Kolonne 10 rezyklisiert.
Das durch Leitung 31 abgenommene gasförmige Peroxid wird mit dem aus der Destillationssäule 16 durch Leitung 32 kommenden vermischt.
Das erhaltene Gemisch wird durch Leitung 33 in den Austauscher 20 gebracht, bei etwa 400G gehalten und das verflüssigte Peroxid wird in dem Behälter oder Sammelgefäß 13 gesammelt.
Stufe b) erste chemische Absorption
Gemäß der Erfindung erfolgt eine erste chemische Absorption durch Kontaktieren von wässriger Salpetersäure mit dem aus der zweiten Absorptionsstufe kommenden Gasstrom im Gegenstromverfahren»
Insbesondere wird die durch Leitung 36 von der Destillationssäule 16 kommende azeotrope Salpetersäure mit der von der Unterseite der Kolonne 11 durch Leitung 30 kommenden verdünnten Säurelösung vermischt.
Das erhaltene Gemisch wird durch Leitung 37 zum oberen Ende der Kolonne 14, die entweder gepackt sein oder Böden aufweisen kann, gebracht. Dann läßt man es im Gegenstrom mit dem das Gasstrom fliessen, der von dem Reaktor 15 kommt und am unteren Ende der Kolonne durch Leitung 38 zugeführt wird.
Optimale Ergebnisse werden dann erzielt, wenn die Absorption bei
. 30 bis 700G unc
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einer Temperatur von 30 bis 70 G und bei einem Druck von
5 bis 10 absoluten Atmosphären durchgeführt wird, wobei in der flüssigen Bechickung eine Gesamtkonzentration der Säure in den Bereich von 68 bis 75 $ und ein Gehalt an Stickstoffoxiden in der gasförmigen Beschickung in dem Bereich von 40 bis 60 $, eine Konzentration der Säure in dem Bereich von 70 bis 80 $ in dem abgelassenen Flüssigkeitsstrom und ein Stickstoffoxidgehalt in dem Bereich von 10 bis 30 $ in dem abgeleiteten Gasstrom aufrecht erhalten wird.
In Kolonne 14 wird somit eine chemische Absorption des Stickstof fperoxids, entsprechend den folgenden Gleichungen
3 NO9 + H0O » 2 HFO, + NO
2 FO +O2 . ^ 2 FO,
erreicht.
Es ist zweckmäßig, die Absorptionssäule 14 mit einem Rückflußkühler 24 auszustatten.
Auf diese Weise besitzt der vom Kopfende der Säule 14 austretende Gasstrom im allgemeinen einen Gehalt an Stickstoffoxiden in der Größenordnung von 20 fo, eine Temperatur von etwa 20 C und wird zweckmäßig durch Leitung 39 zum unteren Ende der Kolonne geleitet. Damit werden die in diesem Gasstrom enthaltenen Stickstoffoxide im wesentlichen vollständig wieder gewonnen.
Stufe c) zweite chemische Absorption
Erfindungsgemäß wird das durch Leitung 34 von dem Sammelgefäß abgeleitete flüssige Peroxid teilweise durch Leitung 41 mit den flüssigen Produkten zusammengebracht und vermischt, die durch Leitung 40 von der ersten chemischen Absorption abgeführt werden.
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Das erhaltene Gemisch wird durch Leitung 42 in den Reaktor 15 gebracht. Durch Leitung 44 wird diesem Reaktor Luft zugeführt.
Der Reaktor 15 ist ein üblicher Behälter, der mit einer Rühreinrichtung ausgestattet ist.
In der zweiten Stufe der chemischen Absorption werden optimale Bedingungen dadurch erreicht, daß man bei einer Temperatur von 30 bis 700C, einem Druck von 5 bis 10 absoluten Atmosphären, mit einem Beschickungsverhältnis von Peroxid zu Salpetersäure von 0,15 zu 1 bis 3:1 und mit einem Luftüberschuss von 50 bis 200 %, bezogen auf die für die Reaktion erforderliche sto'. chiometrische Menge, arbeitet. ·
Unter diesen Bedingungen wird superazeotrope Salpetersäure mit einer Konzentration von bis zu 90 $ und im allgemeinen in der Größenordnung von 80 bis 90 % gemäß der folgenden Gleichung hergestellt:
2 N0O, + H0O + O0 + 4NO -y— * 2 HNO* + 4NO
InUi T JLIpW T Wp T til ρ * / C- S-ίΛΛ \J -Jr
C.
Der aus dem Reaktor 15 austretende Gasstrom wird durch Leitung 38 zur Unterseite der Säule 14 geleitet.
Die flüssigen Reaktionsprodukte werden durch Leitung 45 abgeleitet und der Destillation in Säule 16 zugeführt.
Stufe d) Destillation
■Erfindungsgemäß wird das durch Leitung 34 von dem Sammelbehälter 13 abgeleitete flüssige Stickstoffperoxid teilweise durch Leitung 43 zum oberen Ende der Destillationssäule 16 geführt.
Die durch Leitung 45 von der zweiten chemischen Absorptionsstufe abgeleiteten flüssigen Produkte werden der Säule 16 an
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einer zwischen dem oberen und dem unteren Ende liegenden Stelle zugeführt.
Die Säule 16 enthält 10 bis 20 theoretische Böden, wobei die Zuleitung 43 in Höhe des ersten Bodens und die Zuleitung 45 an einer zwischen dem 5. und dem 10. Boden von oben liegenden Stelle mündet.
Bei der Destillation sind die optimalen Werte für den Druck von 1,5 bis 3 absoluten Atmosphären und für die Temperatur von 30 bis 400C am oberen und 130 bis 150 0 am unteren Ende.
Ferner wird das Verhältnis der Dämpfe, die durch Leitung 32 am oberen Ende austreten zu der durch Leitung 43 eintretenden Beschickung in dem Bereich von 1,5 zu 1 bis 3,5 zu 1 gehalten.
Ein seitlicher Strom von Salpetersäure mit 98 $> oder mehr wird durch leitung 46 an einer zwischen der Mündung der Leitung 43 und der Mündung der Leitung 45 liegenden Stelle, vorzugsweise 1 bis 5 Böden über der Einmündung der Leitung 45, abgenommen.
Dieser seitliche Strom wird zuerst im Austauscher 21 auf etwa 60 C abgekühlt und dann in Säule
durch Leitung 47 zugeführt wird.
60 C abgekühlt und dann in Säule 17 mit Luft kontaktiert, die
Nach dieser Entfärbungsbehandlung wird die 98 oder höher prozentige Säure durch Leitung 48 isoliert.
Das am oberen Ende der Säule 16 austretende gasförmige Peroxid wird durch Leitung 32 rezyklisieft und dann verflüssigt.
Die am unteren Ende der Säule 16 abgehende Säure wird teilweise durch Leitung 36 zur Absorptionssäule 14 gebracht, während der Rest nach Durchgang durch den Umkocher 22 in die Säule 16 rezyklisiert wird.
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Das Verfahren der Erfindung weist zunächst einmal all die Vorteile auf, die durch die Flexibilität bedingt sind, insofern, als es nämlich möglich ist, die Herstellung von Salpetersäure fortzusetzen, wenn Peroxid in Vorrat ist, sogar mit "abgeschalteter oberer Anlage" (upstream plant arrested). Tatsächlich ist der Herstellungszyklus des Peroxids von dem der Säure getrennt.
in
Weitere Vorteile liegen/der Kompaktheit der Anlage, insofern, als nämlich die Trennung von Peroxid, konzentrierter Salpetersäure und azeotroper Salpetersäure in einer einzigen Säule oder Kolonne erreicht wird, anstelle von zwei Kolonnen gemäß dem Stand der Technik; ferner, als die Kondensation des von der physikalischen Absorption kommenden und von der letzten Destillationssäule kommenden Peroxids in einer einzigen Einrichtung erzielt wird; und insofern schliesslich, als die Anwendung des Rückflußkühlers 24 die Notwendigkeit eines Tanks zum Sammeln des Kondensats und einer Pumpe vermeidet, ebenfalls im Gegensatz zum Stand der Technik.
Ein weiterer Vorteil des Verfahrens der Erfindung liegt schließlich in der Einfachheit der Verfahrensweisen, da die Abtrennung des absorbierten Peroxids durch einfaches Abdampfen (flashing) erzielt wird, anstelle einer Destillation und eines Abstreifens wie bei den bekannten Verfahren.
Das folgende Beispiel soll die Erfindung erläutern, die Teile und Prozenangaben sind gewichtsbezogen, wenn nicht anders angegeben.
Beispiel
Es wird auf die Zeichnung Bezug genommen: Ein Gasstrom der folgenden Zusammensetzung: 79,2 % N2, 1,7 % O2, 18,1 % NO2 +N3O4, 0,2 <fo NO, 0,6 <fo H3O,
0,2 $ HNO, wird durch Leitung 25 mit einer Geschwindigkeit von
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8.658 kg/hr der Kolonne 10 zugeführt.
Ein Gasstrom der folgenden Zusammensetzung: 68,10 $ N2, 7,20 56 O2, 24,50 f, NO2 + N2O4, 0,05 # H2O, 0,15 # HNO3 wird mit einer Geschwindigkeit von 1.931 kg/hr durch Leitung 39 geführt.
Ein Flüssigkeitsstrom der folgenden Zusammensetzung: 1,0 $> N2O,, 1,8 % H2O, 97,2 36 HNO5 wird durch Leitung 26 mit einer Geschwindigkeit von 17.982 kg/hr zum oberen Ende der Kolonne 10 geführt.
Die Kolonne 10 ist eine gepackte Kolonne mit einer Zwischenkühlung, die im Gegenstrom bei einem Druck von 7,5 at und einer durchschnittlichen Temperatur von 50O betrieben wird. Ein Flüssigkeitsstrom der folgenden Zusammensetzung: 9,7 $ NgO,, 88,6 $> HNO5, 1,7 # H2O wird am unteren Ende mittels Leitung 27 mit einer Geschwindigkeit von 19.980 kg/hr abgenommen.
Diese in dem Austauscher 19 auf eine Temperatur von 100 C vorerwärmte Flüssigkeit wird in den Behälter 19 geführt, von dessen oberem Ende praktisch reines Peroxid abgelassen und von dessen unterem Ende Flüssigkeit durch Leitung 26 abgezogen wird.
Der Behälter 12 ist eine Entspannungskammer, die bei einem Druck von 2,5 absoluten Atmosphären gehalten wird.
Ein Gasstrom der folgenden Zusammensetzung: 95,5 $> N2, 3,0 $ O2, 1,0 % N02+N20-, 0,5 $> H20+HN0, und mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 8.591 kg/hr wird am oberen Ende der Kolonne 10 abgenommen.
Dieser Gasstrom wird in der Einrichtung 11 mit Wasser, das durch Leitung 28 mit einer Geschwindigkeit von 310 kg/hr zugeführt wird, gewaschen. Die Einrichtung oder Kolonne 11 enthält
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8 Siebböden.
Vom oberen Ende wird durch Leitung 29 ein Gasstrom der folgenden Zusammensetzung: 95,50 # N2, 3,00 $ O2, 0,1 % NO2H-N2O,, 0,09 $> NO, 1,31 H20+HN0, mit einer Geschwindigkeit τοη 8.561 kg/hr abgegeben und zu dem äbschliessenden Abstreifen der Stickstoffoxide gebracht.
Eine Flüssigkeit mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 340 kg/hr und der folgenden Zusammensetzung: 27,5 HNO^, 72,5 H2O wird durch Leitung 30 vom unteren Ende abgezogen und in die Einrichtung 14 geleitet.
Das am oberen Ende der Entspannungskammer 12 erhaltene Peroxid wird in 20 kondensiert und in 13 gesammelt und dann durch Leitung 34 teilweise zu dem Reaktor 15 (über Leitung 42) und teilweise zu der Säule 16 (über Leitung 43) gebracht.
hr Eine Flüssigkeit mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 3.530kg/ und der folgenden Zusammensetzung: 70,8 $ HNO,, 29,2 $ HpO wird durch Leitung 37 zur Säule 14 gebracht.
Durch Leitung 38 wird ein Strom«»© der folgenden Zusammensetzung 41,50 1o N2, 8,50 fo O2, 45,40 % NO^N2O4 1,70 $ H3O, 2,90 <fo HNO^ am unteren Ende der Säule 14 mit einer Geschwindigkeit von 3.163 kg/hr zugeführt.
Am oberen Ende wurd durch Leitung 39 ein Strom abgenommen, der nach dem Abkühlen auf 200G in dem Rückflusskühler 24 zum unteren Ende der Säule 10 gebracht wird, während am unteren Ende durch Leitung 40 ein flüssiger Strom mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 4.762 kg/hr und der folgenden Zusammensetzung: 6,7 $> NO2+N2O4, 74,8 % HNO5, 18,5 % H2O abgenommen wird, der, zusammen mit dem Stronraftg- in 4I die Beschickung für den Reaktor 15 darstellt.
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Der Reaktor wird deshalb mit einer Geschwindigkeit von 8.541kg/hr mit einem Flüssigkeitsstrom der folgenden Zusammensetzung:
47.8 # ίΚ>2204, 10,4 1* H2O, 41,8 % HNO, beschickt.
Der Reaktor 15 ist ein 5 m (cu.m.) Gefäß, das zweckmäßigerweise gerührt wird und das auch mit einer Geschwindigkeit von 1.755 kg/hr mit einem Gasstrom beschickt wird, der aus dem Entfärbungsturm 17 kommt und folgende Zusammensetzung aufweist:
74.9 J* N2, 22,7 & O2, 1,4 $ HgO+HNO^, 1,0 % NOg+NgO^.
Der Reaktor wird bei 8 absoluten Atmosphären bei einer Temperatur von 600C gehalten. Ein Gasstrom wird durch Leitung 38 und ein Flüssigkeitsstrom mit einer Geschwindigkeit von 7.133 kg/hr, der Zusammensetzung: 24,8 # N2O., 63,9 $> HNO5, 11,3 % H3O, welche?die Beschickung für Säule 16 bildet, wird von dem Reaktor abgezogen.
Diese Säule 16 weist Siebboden auf und wird durch Leitung 45 am 20. Boden, und am 1. Boden durch Leitung 43 mit 4.662 kg/hr Peroxid beschickt.
Ferner wird in Säule 16 bei einem Druck von 2,4 absoluten Atmosphären am oberen Ende und einer Temperatur von 40 G gearbeitet und es wird ein Gasstrom aus praktisch reinem Peroxid am oberen Ende mit einer Geschwindigkeit von 6.443 kg/hr abgenommen.
durch Leitung 46
An der 10. Platte wird eine Flüssigkeit/mit einer Geschwindigkeit von 2.162 kg/hr und der folgenden Zusammensetzung: 1,2 ^ N02+N20,, 98,1 $> HNO5, 0,7 i> H3O abgezogen, und nach dem Abkühlen im Austauscher 21 zu dem Entfärbungsturm 17 geführt, an dessen unterem Ende die spezifizierte Säure gesammelt wird.
Am Boden der Säule 16 herrscht eine Temperatur von 130 G und eine
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Flüssigkeit der Zusammensetzung: 75,45 $> HNO,, 24,55 HpO wird durch Leitung 36 mit einer Geschwindigkeit von 3.190 kg/hr abgezogen.
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Claims (4)

  1. Patentansprüche
    Verfahren zum Herstellen von Salpetersäure mit einer Konzentration von mindestens 98 Gew.$ aus Stickstoffperoxid, das erhalten wird durch katalytische Oxidation von Ammoniak, Abtrennen des Stickstoffoxids aus dem resultierenden Gasstrom und Überführen dieses Stickstoffoxids in Stickstoffperoxid oder -dioxid, wobei das Peroxid in Salpetersäure unter Bildung von superazeotroper Säure chemisch absorbiert und diese superazeotrope Säure destilliert wird, dadurch gekennzeichnet
    a) daß ein Stickstoffperoxid enthaltender gasförmiger Strom mit Salpetersäure einer Konzentration von mindestens 80 Gew.$ unter Bildung einer Lösung des Peroxids in der Säure kontaktiert wird; daß diese Lösung zur Entfernung des gasförmigen Peroxids erwärmt und das gasförmige Peroxid durch Kühlen verflüssigt wird;
    b) daß superazeotrope Salpetersäure und Wasser oder eine schwache wässrige Salpetersäure-Lösung in einer 1. chemischen Absorptionsstufe mit den gasförmigen, Stickstoffperoxid und Sauerstoff enthaltenden, aus einer 2. chemischen Absorptionsstufe kommenden Produkten kontaktiert wird, wobei Salpetersäure mit einer Konzentration von 70 bis 80 Gew.$ gemäß den folgenden Gleichungen
    3 NO9 + H9O 2 HFO, + NO 2 NO + O2 2 NO2
    gebildet wird,
    c) daß die von Stufe b) abgelassenen flüssigen Produkte in der 2. chemischen Absorptionsstufe mit Luft und mit einer Fraktion des verflüssigten Peroxids von Stufe a) unter Bildung von superazeotroper Salpetersäure einer Konzentration bis zu 90 Gew.$ gemäß der Gleichung 2 N2O4 + 2 H2O + O2 + 4 N2 4 HNO5 + 4 N2
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    kontaktiert werden.
    d) daß die verbleibende Fraktion des verflüssigten Peroxids von Stufe a) zu einer Destillationssäule nahe ihrem oberen Ende geleitet wird und daß die von Stufe c) abgelassene superazeotrope Säure zu dieser Destillationssäule an einer Stelle zwischen dem oberen und dem unteren Ende geleitet wird; daß ein seitlicher Salpetersäurestrom von mindestens 98 Gew.$ an einem zwischen der Einführungsstelle des verflüssigten Peroxids und der Einführungsstelle der superazeotropen Säure liegenden Stelle abgenommen wird; daß die superazeotrope Salpetersäure von dieser Destillationssäule abgeleitet und zu der Absorptionsstufe b) rezyklisiert wird, während das gasförmige üeroxid am oberen Ende abgelassen und mit dem gasförmigen Peroxid von Stufe a) kombiniert wird, so daß es zusammen mit dem letzteren verflüssigt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der nicht umgesetztes Stickstoffperoxid enthaltende aus Stufe b) austretende Gasstrom ebenfalls mit der Salpetersäure von Stufe a) kontaktiert wird, wobei das nicht umgesetzte Peroxid in dieser Lösung absorbiert wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die in Stufe c) angewandte Luft vorher mit dem Salpetersäurestrom kontaktiert wird, der seitlich aus der Destillationssäule von Stufe d) wird.
    abgezogen
  4. 4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Gasstrom in Stufe a) mit Salpetersäure einer Konzentration von
    bis 99 Gew.$ bei einer Temperatur von 0 bis 25°C und einem Druck von 5 bis 10 Atmosphären kontaktiert wird und daß eine 5 bis 20 Gew.$ Peroxid enthaltende Lösung abgenommen wird.
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    Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die
    1. chemische Absorptionsstufe b) bei einer Temperatur von 30 bis 700C und einem Druck von 5 bis 10 Atmosphären durchgeführt wird, wobei in der flüssigen Beschickung eine Gesamtkonzentration an Salpetersäure von 68 bis 75 Gew.$, und in den zugeführten gasförmigen Produkten ein Stickstoffoxidgehalt von 40 bis 60 Gew.$ aufrecht erhalten wird und daß ein Gasstrom mit einem Gehalt an Stickstoffoxiden von 10 bis 30 Gew.?£ abgegeben wird.
    Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die
    2. chemische Absorptionsstufe bei einer Temperatur von
    30 bis 70 C und einem Druck von 5 bis 10 Atmosphären, mit einem Gewichtsverhältnis von Peroxid zu Salpetersäure in der Beschickung von 0,15 zu 1 bis 3 zu 1 und einem Überschuß an Luft von 50 bis 200 $, bezogen auf die stc^chiometrisch erforderliche Menge, durchgeführt, und daß Salpetersäure mit einer Konzentration von 80 bis 90 Gew.$ abgelassen wird.
    Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Destillationssäule von d) 10 bis 20 theoretische Böden besitzt und bei einem Druck von 1,5 bis 3 Atmosphären, einer Temperatur am oberen Ende von 30 bis 40 G und am unteren Ende von 130 bis 15O0C arbeitet, daß das flüssige Peroxid in Höhe des 1. Bodens von oben eingeführt wird und daß die superazeotrope Säure in Höhe des 5. bis 10. Bodens von oben eingeführt wird, daß der seitliche Strom von 1 bis 5 Böden oberhalb der Einführungsstelle der azeotropen Säure abgezogen, und daß ein Gewichtsverhältnis zwischen dem am oberen Ende abgeführten Gasstrom und dem flüssigen Strom an zugeführter superazeo-
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    troper Säure von 1,5 zu 1 bis 3,5 zu 1 aufrecht erhalten wird.
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