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DE2554419C2 - Verfahren zur Herstellung von Synthesegas durch partielle Verbrennung von Kohle - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Synthesegas durch partielle Verbrennung von Kohle

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DE2554419C2
DE2554419C2 DE2554419A DE2554419A DE2554419C2 DE 2554419 C2 DE2554419 C2 DE 2554419C2 DE 2554419 A DE2554419 A DE 2554419A DE 2554419 A DE2554419 A DE 2554419A DE 2554419 C2 DE2554419 C2 DE 2554419C2
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gas
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coal
soot
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Godfried Johan Van Den Berg
Pieter Johannes Den Haag Halbmeyer
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Shell Internationale Research Maatschappij BV
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Description

Die Erfindung betrifft ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von Synthesegas durch partielle Verbrennung von Kohle, wobei der gebildete Teer vom Gas abgetrennt wird und man die im Teer enthaltenen Feststoffe absitzen läßt. Der an Feststoffen angereicherte Teer wird zur partiellen Verbrennung der Kohle zurückgeführt.
Als Zuspelsung für ein solches Verfahren kann ein beliebiges festes, kohlenstoffhaltiges Material verwendet werden, d. h. jeder feste Brennstoff, der Im wesentlichen aus chemisch gebundenem oder chemisch nicht gebundenem Kohlenstoff besteht. Ein geeignetes Ausgangsmaterial ist z. B. Lignit, bituminöse Kohle, sub-bttumlnöse Kohle, Anthrazit bzw. Koks.
Die partielle Verbrennung der Kohle unter Bildung von Teer kann auf jede erwünschte Weise, wie mittels des Lurgl-Verfahrens oder des Synthan-Verfahrens, durchgeführt werden. Bei der partiellen Verbrennung der Kohle wird diese mit Sauerstoff, Luft oder mit Sauerstoff abgerelcherter Luft in ein Gasgemisch umgewandelt, das hauptsächlich aus Wasserstoff und Kohlenmonoxyd besteht.
Je kg Kohle weiden geeigneterweise 0,2 bis 0,4 Nm3 Sauerstoff verwendet. Als Temperatur-Moderator wird vorzugsweise Dampf zugespeist. Je Nm3 Sauerstoff werden zweckmäßigerweise 2 bis 9 kg Dampf zum Reaktionsgemlsch zugesetzt.
Nach der Vergasung der Kohle, die vorzugsweise bei Temperaturen von 700 bis 1100° C durchgeführt wird, wird das erhaltene Gas vom Vergasungsreaktor abgezogen. Dieses Gas weist im allgemeinen Temperaturen von 370 bis 600° C auf und enthält neben den erwünschten Komponenten Wasserstoff, Kohlenmonoxyd und Methan unerwünschte Verunreinigungen, wie Teer, Öl, Schwerbenzin, Phenole, Wasser, Ammoniak, Schwefelwasserstoff, Kohlendloxyd und Kohle- und Asche-Staub. Um diese Verunreinigungen vom Synthesegas abzutrennen, wird das Rohgas auf Temperaturen von 40 bis 200° C abgekühlt, was vorzugsweise mittels indirektem Wärmeaustausch mit Wasser, bei dem Dampf erzeugt wird, durchgeführt wird. Hierdurch werden der Teer, das Öl, das Schwerbenzin, die Phenole und das Wasser kondensiert, wobei die Kohle und die Asche von der Kondensationsflüssigkeit aufgenommen werden. Die kondensierte Flüssigkeit wird vom Synthesegas abgetrennt. Öl, Schwerbenzin, Phenole
ίο sowie der Asche und Kohle enthaltende Teer werden von der abgetrennten Flüssigkeit mittels fraktionierter Destillation abgetrennt. Das Synthesegas kann auf bekannte Welse durch Abtrennung von Schwefelwasserstoff, Kohlendioxyd und gegebenenfalls darin enthaltenen anderen Verunreinigungen, wie Kohlenoxysulfid, Schwefelkohlenstoff und Blausäure, gereinigt werden.
Entsprechende oder ähnliche Verfahren sind bekannt. Bekannt ist auch die Rückführung von aus dem Produktgas abgeschiedenen Feststoffen, wie Ruß, oder von damit angereicherten Teeren.
So wird gemäß der DE-OS 22 31669 ein fester, flüssiger oder gasförmiger Brennstoff mit einem sauerstoffhaltigen Gas In einer Brennerdüse vergast, wobei die eine Komponente als Zentralstrahl und die andere Komponente als Hohlstrahl in den Reaktor elngedüst wird. Der bei der Vergasung gebildete Ruß oder die gebildeten Kohlenwasserstoffe können zur Herstellung der einzudüsenden Ruß-Brennstoff-Dlsperslon mitverwendet werden.
In der DE-OS 20 44 310 wird ein Vergasungsverfahren beschrieben, bei dem der gebildete Ruß und nicht verbrannte Kohle als Aufschlämmung in Wasser, der auch bis 25% flüssiger Kohlenwasserstoff zugesetzt sein kann, in den Vergasungsreaktor zurückgeführt wird.
Ferner ist die Verwendung von Abfalltseren, die
stark durch Staub verunreinigt sind, zum Brikettieren von teerfreien Brennstoffen bekannt (DE-PS 9 14 537), um diese Briketts bei niedriger Schütthöhe mittels wasserdampfhaltigem Sauerstoff bei hohen Gasabzugtemperaturen zu vergasen.
Bei dem In der DE-AS 10 86 000 beschriebenen Vergasungsverfahren wird der aus dem Synthesegas abgeschiedene Teer aufgetrennt In einen mit Feststoffteilchen angereicherten Teeranteil und In einen staubarmen Anteil. Der mit Feststoffen angereicherte Teeranteil dient zum Aufbau einer Filter- und Staubfangschicht oberhalb der Vergasungszone, Indem er als Benetzungsmittel für die dort befindliche Kohlebeschickung wirkt.
Im Vergasungsreaktor findet dabei eine schonende Destillation dieser Teer- und Benetzungsschlcht statt, so daß sich die Feststoffteilchen an die Kohlebeschlkkung binden und die Teerkomponente selbst staubfrei wird. Auf diese Welse soll bei der Abkühlung des
gebildeten Synthesegases eine als Verkaufsprodukt geeignete Teerfraktion erhalten werden.
Nach der DD-PS 74 071 sollen Schwankungen im Bedarf der Abnehmer von Gasen, die durch Vergasung fester Brennstoffe erzeugt werden, durch einen Zusatz
von z. B. Abfallteeren In die Zonen der Entgasung und/oder der Reduktion ausgeglichen werden.
Aufgabe der Erfindung 1st, ein maximiertes, Integriertes Verfahren der Kohlevergasung zur Verfügung zu stellen, bei dem aus einer vorgegebenen
b> Elnspelsungsmenge an Kohle eine maximale Menge an Synthesegas erhältlich Ist.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch eine vollständige Ausnutzung der bei Vergasungsvorgang selbst
gebildeten Nebenprodukte in der nachstehend beschriebenen Wsise gelöst.
Bei dem Verfahren zur Herstellung von Synthesegas durch partielle Verbrennung von Kohle, wobei vom Gas feststoffhaltiger Teer abgetrennt wird, dessen Fest- ~. stoffe man sich absetzen läßt und den mit Feststoffen angereicherten Teer zur partiellen Verbrennung der Kohle zurückführt, wird daher erfindungsgemäß der Teer, aus dem die Feststoffe sich abgesetzt haben, durch partielle Verbrennung bei Temperaturen von 1000 w bis 1500° C und Drücken von 1 bis 100 ata in einem gesonderten Reaktor vergast, der dabei entstandene Ruß von dem Gas abgetrennt, dieser Ruß dem mit Feststoffen angereicherten Teer zugemischt und dieses Gemisch zusammen mit der Kohle partiell verbrannt, π
Wie vorstehend beschrieben, wird Teer ais Nebenprodukt bei der Vergasung von Kohie gebildet. Dieser Teer enthält 5m allgemeinen 1 bis 25 Gew.-« Feststoffe, nämlich Asche und nicht umgewandelte oder nur teilweise umgewandelte Kohleteilchen. -·>
Da ein hoher Feststoffgehalt die erfindungsgemäß anschließend durchzuführende partielle Vergasung des Teers behindert, wird ein Teil der Feststoffe von einem Teil des Teers abgetrennt und der andere Teil des Teers damit angereichert. Dies kann auf beliebige geeignete Weise erfolgen, indem man die Feststoffe von einem Teil des Teers in einen anderen Teil des Teers absitzen läßt. Vorzugswelse werden die Feststoffe aus einer Anteilsmenge von 25 bis 75 Gew.-« des Teers entfernt, Indem man sie In einer Menge von 75 bis i(l 25 Gew.-« des Teers absitzen läßt. Bel einem anderen vorteilhafterweise zur Entfernung der Feststoffe aus dem Teer durchgeführten Verfahren wird der Teer mit heißem Wasser, das vorzugsweise eine Temperatur von 125° C aufweist, gewaschen.
Der Teil des Teers, von dem die Feststoffe entfernt worden sind, eignet sich besonders zur Vergasung mittels partieller Verbrennung.
Die partielle Verbrennung des Teers, aus dem sich die Feststoffe abgesetzt haben, wird vorzugsweise mittels des Shell-Vergasungsverfahrens durchgeführt. Dieses Verfahren ist in »Chemical Economy and Engineering Review«, Dezember 1973, Band 5, Nr. 12, Seiten 22 bis 28, beschrieben.
Für die partielle Verbrennung des Teers wird als oxydierendes Gas Sauerstoff oder gegebenenfalls mit Sauerstoff angereicherte Luft eingesetzt. Vorzugswelse wird der Teer unter Verwendung von Sauerstoff vergast.
Bei der partiellen Verbrennung des Teers wird vorzugsweise Dampf als Temperatur-Moderator eingesetzt. Geeigneterwelse werden je kg Teer 0,5 bis 3 kg Dampf zugemischt.
Der Sauerstoff oder das sauerstoffhaltige Gas wird vorzugsweise auf Temperaturen von 200 bis 500° C vorerhitzt, bevor er In die gesonderte Reaktionszone, in welcher die partielle Verbrennung des Teers durchgeführt wird, eingespeist wird. Nach dem Vorerhitzen wird das heiße oxydierende Gas vorteilhafterweise mit dem Teer vermischt und das Gas/Teer-Gemisch wird dann vorzugsweise unter hohem Druck in einem Reaktor zerstäubt. Der Druck liegt dabei vorteilhafterweise um 1 bis 50 at über dem im Reaktor angewendeten Druck. Reaktoren hierfür sind bekannt.
Um eine größtmögliche Menge des In den Reaktor eingespeisten Teers zu vergasen, müssen die Teer- fe5 tröpfchen während einer ausreichenden Verwellzelt im Reaktor verbleiben; eine Verweilzeit von 1 bis 15 Sekunden ist für diesen Zweck sehr geeignet.
Nach der Vergasung des Teers wird das Reaktionsprodukt, das im wesentlichen aus Wasserstoff, Kohlenmonoxyd, Kohlendloxyd, Stickstoff und Wasser besteht, vom Reaktor abgezogen. Das dabei erhaltene Gas weist hohe Temperaturen auf, die im allgemeinen oberhalb HOO0C betragen, und es enthält Asche, RuS und Schwefelwasserstoff. Bei der Vergasung werden je kg Teer 0,05 bis 0,20 kg Ruß gebildet. Um die Abtrennung der Verunreinigungen zu ermöglichen, wird das Gas zunächst abgekühlt, vorzugsweise durch Eindüsen von Wasser, Dampf und/oder von einem Teil des abgekühlten und gereinigten Produktgases. Gemäß einer anderen vorzugsweise verwendeten Ausführungsform wird das Abkühlen vollständig oder teilweise in einem Kocher durchgeführt, in dem mittels der Abhitze Dampf gebildet wird.
Zur Abtrennung des Rußes vom Gas werden vorteilhafterweise die in den GB-PS 8 26 209 und 12 67 896 beschriebenen Verfahren eingesetzt.
Das Gas wird dabei vorzugsweise auf Temperaturen von 120 bis 250°C abgekühlt.
Der Feststoffgehalt des abgekühlten Gases wird niedrig gehalten, Indem man die Bedingungen im Reaktor entsprechend wählt. Eine weitere Herabsetzung des Feststoffgehaltes des Gases ist jedoch wünschenswert, wenn das Gas z. B. entschwefelt werden soll oder wenn das im Gas enthaltene Kohlenmonoxyd mit Wasser zu Kohlondioxyd und Wasserstoff umgesetzt werden soll. Zu diesem Zweck wird das Gas durch bekannte Wäscher geleitet, in denen es vorzugsweise mit Wasser gewaschen wird.
Eine solche Waschbehandlung führt zu einem Gas, das praktisch keine Feststoffe mehr enthält und welches eine Temperatur zwischen 20 und 80° C aufweist. Das von Feststoffen befreite trockene Gas weist üblicherweise die nachstehende Zusammensetzung auf:
Tabelle I
Volumprozent
N2 +A
15 bis 50
15 bis 30
7 bis 30
Obis 5
0,05 bis 0,50
1 bis 55
Das Gas wird vorzugsweise welter durch Abtrennung des Schwefelwasserstoffs und zumindest eines Teils des Kohlendioxyds In an sich bekannter Weise gereinigt.
Derjenige Teil des Teers, der als Ergebnis des vorbeschriebenen Absitzverfahrens eine größere Feststoffmenge als ursprünglich enthält, wird zusammen mit Ruß,der bei der vorstehend beschriebenen partiellen Verbrennung des feststoffarmen Teers gebildet wurde, zur partiellen Verbrennung der Kohle zurückgeführt.
Gemäß einer vorzugsweisen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens werden 25 bis 75% des Teers direkt vergast und 75 bis 25% Prozent des Teers zusammen mit dem aus der Teervergasung abgeschiedenen Ruß zur partiellen Verbrennung der Kohle zurückgeführt, wobei 3 bis 10 Gewichtstellen Teer je ein Gewichtstell Ruß zugemischt wird.
Der Ruß kann entweder direkt zum Teer zugemischt werden, oder er kann zunächst In Wasser aufgenommen
und dann zum Teer zugesetzt werden. - Im erstgenannten Fall wird das bei der partiellen Verbrennung eines Teils des Teers erhaltene Rohgas mit dem anderen Teil des Teers kontaktiert, so daß der Ruß in den mit Feststoffen angereicherten Teer übergeht. Bei diesem Verfahren wird das Rohgas vorzugsweise zuerst auf Temperaturen von 50 bis 200° C abgekühlt, während der Teer, zu dem der Ruß zugemischt werden soll, vorzugsweises eine Temperatur von 50 bis 200°C"aufweist. - Im letztgenannten Fall wird rußhaltlges Wasser, das vorzugsweise einen Rußgehalt von 0,5 bis 10 Gew.-% und eine Temperatur von 100 bis 150° C aufweist, unter Rühren mit dem eine Temperatur von 100 bis 150°C aufweisenden Teer kontaktiert.
Im erstgenannten Fall werden vorteilhafterweise je Nm3 rußhaltiges Gas 0,001 m3 Teer verwendet.
Im letztgenannten Fall wird zweckmäßigerweise 1 m3 rußhaltiges Wasser mit 1 m3 Teer kontaktiert.
Ausgehend von 1000 kg Kohle, 1st es mittels des erfindungsgemäßen Verfahrens und nach dem Trocknen und der Entfernung des Schwefelwasserstoffs und des Kohlendioxyds möglich, 1500 bis 3300 Nm3 eines Synthesegases der nachstehenden Zusammensetzung herzustellen:
Tabelle II
Volumprozent
N2 + A
30 bis 45
19 bis 24
8 bis 30
1 bis 45
Das nachstehende Beispiel erläutert die Erfindung. Beispiel
Als Ausgangsmaterial wird eine Kohle der nachstehenden Zusammensetzung verwendet:
Gewichtsprozent
C 72,95
H 4,88
O 10,78
S 1,36
N 1,56
Asche 8,47
Diese Kohle enthält 34,7 Gew.-% flüchtige Bestandteile und außerdem 2 Gew.-% Wasser. Die Kohle wird mittels partieller Verbrennung zusammen mit feststoffhaltlgem Teer aus der anschließenden Verfahrensstufe vergast. Je kg wasser- und aschefreier Kohle werden 0,06 kg Teer, sowie 0,356 kg Sauerstoff und 1,524 kg Dampf verwendet. Der zugespeiste Sauerstoff weist eine Temperatur von 250° C und der Dampf eine Temperatur von 263° C auf.
Die Vergasung wird bei Temperaturen von 700 bis HOO0C und einem Druck von 40 at abs. durchgeführt.
Nach dem Abkühlen des erhaltenen Gases auf 125° C wird der Teer vom Gas abgetrennt.
Je kg Kohle erhält man dabei 0,10 kg Teer mit einem Feststoffgehalt von 15 Gew.-%.
Nach dem Trocknen weist das erhaltene Gas die nachstehende Zusammensetzung auf:
Volumprozent
H2 29,3
CO 15,5
CO2 31,7
CH4 22,1
H2S 0,5
N2 +A 0,9
Je kg wasser- und aschefreier Kohle erhält man 2,08 Nm3 des vorbeschriebenen Gases.
Man läßt jetzt die Feststoffe aus 50 Gew.-% des Teers in den restlichen Teer absitzen. Die beiden Teile des Teers werden anschließend voneinander getrennt.
Der reine Teer wird in einem gesonderten Reaktor mittels partieller Verbrennung mit 1,057 kg Sauerstoff und 2,5 kg Dampf je kg Teer in ein rußhaltiges Synthesegas umgewandelt. Dabei werden eine Temperatur von 1100° C und ein Druck von 40 at abs. angewendet.
Dieses rohe Synthesegas aus der Teervergasung wird mittels Indirektem Wärmeaustausch mit Wasser auf 180° C abgekühlt. Das Gas wird dann mit Waser gewaschen, wobei der Ruß vom Wasser absorbiert wird. Je kg Teer werden 0,15 kg Ruß gebildet.
Das vom Ruß befreite Synthesegas weist die nach-
stehende Zusammensetzung auf:
H2 Volumprozent
35 CO
CO2 48,0
40 H2S 25,2
N2 +A 25,6
0,2
1,0
Je kg Teer werden 2,57 Nm3 Gas gebildet.
Der Teil des Teers, welcher die abgesetzten Feststoffe des Teers enthält, wird innig unter Rühren bei 125° C mit dem rußhaltlgen Wasser vermischt, wobei der Ruß vom Teer aufgenommen wird. Der rußhaltige Teer und das gereinigte Wasser werden anschließend voneinander getrennt. Der ruß- und feststoffhaltige Teer wird zur partiellen Verbrennung der Kohle zurückgeführt.
Das direkt bei der Vergasung der Kehle erhaltene Synthesegas wird mit dem bei der Vergasung des gereinigten Teers erhaltenen Synthesegas vermischt. Im Endeffekt erhält man dabei je kg Kohle 2,228 Nm3 trockenes Synthesegas, das die nachstehende Zusammensetzung aufweist.:
Volumprozent
H2 30,4
CO 16,1
CO2 31,3
CH4 20,8
H2S 0,5
N2 + A 0,9

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von Synthesegas durch partielle Verbrennung von Kohle, wobei vom Gas feststoffhaltiger Teer abgetrennt wird, dessen Feststoffe man sich absetzen läßt und den mit Feststoffen angereicherten Teer zur partiellen Verbrennung der Kohle zurückführt, dadurch gekennzeichnet,
- daß der Teer, aus dem die Feststoffe sich abgesetzt haben, durch partielle Verbrennung bei Temperaturen von 1000 bis 1500° C und Drücken von 1 bis 100 ata in einem gesonderten Reaktor vergast wird,
- daß der dabei entstandene Ruß von dem Gas abgetrennt wird,
- daß dieser Ruß dem mit Feststoffen angereicherten Teer zugemischt wird und
- daß dieses Gemisch zusammen mit der Kohle partiell verbrannt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der bei der Teervergasung gebildete Ruß dem mit Feststoffen angereicherten Teer Im Verhältnis von 1 Gewichtstell auf 3 bis 10 Gewichtstelle Teer zugemischt wird.
DE2554419A 1974-12-05 1975-12-03 Verfahren zur Herstellung von Synthesegas durch partielle Verbrennung von Kohle Expired DE2554419C2 (de)

Applications Claiming Priority (1)

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NLAANVRAGE7415842,A NL189517C (nl) 1974-12-05 1974-12-05 Werkwijze voor de bereiding van synthesegas.

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE2554419A1 DE2554419A1 (de) 1976-06-10
DE2554419C2 true DE2554419C2 (de) 1984-06-20

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ID=19822594

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Application Number Title Priority Date Filing Date
DE2554419A Expired DE2554419C2 (de) 1974-12-05 1975-12-03 Verfahren zur Herstellung von Synthesegas durch partielle Verbrennung von Kohle

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DD (1) DD121797A5 (de)
DE (1) DE2554419C2 (de)
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GB (1) GB1528368A (de)
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