DE2334512A1 - Elektrischer akkumulator mit hoher energiedichte - Google Patents
Elektrischer akkumulator mit hoher energiedichteInfo
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Description
L'Etat Francais represents par Ie Delegue
Ministeriel pour l'Armement
10 rue Saint Dominique Paris /Frankreich
Unser Zeichen; E 759
Elektrischer Akkumulator mit hoher Energiedichte
Die Erfindung betrifft einen elektrischen Akkumulator mit
hoher Energiedichte mit einem Anodenraum, der mindestens ein reduzierendes Metall enthält und mit einem Katodenraum,
der eine elektrisch leitende Lösung mindestens eines Salzes dieses Metalls in einem nicht-wässrigen Lösungsmittel enthält,
wobei diese Lösung mit mindestens einer Elektronen aufnehmenden Substanz in Berührung ist und diese beiden
Räume durch eine flüssigkeitsdichte Wand getrennt sind, die aus einer festen Substanz besteht, welche die Wanderung
des reduzierenden Metalls der Anode bei Raumtemperatur
in Form von Ionen gestattet.
Ein Akkumulator dieser Art ist in der französischen Patentschrift 2 065 171 beschrieben.
Dr.Ha/Mk
309884/1181
Im Gegensatz zu anderen bekannten Akkumulatoren mit hoher Energiedichte, die einen ein reduzierendes Metall enthaltenden
Anodenraum und einen eine Lösung mindestens eines Salzes dieses Metalls in Kontakt mit einer Elektronen aufnehmenden
Bubstanz enthaltenden Katodenraum aufweisen, welche jedoch keine dichte Trennwand zwischen diesen beiden Räumen besitzen,
weist der erfindungsgemässe Akkumulator den Vorteil auf, über lange Zeiträume aufbewahrt werden zu können, ohne
daß er sich spontan entlädt und ohne daß er sich verändert.
Bei dem in der französischen Patentschrift 2 065 171 beschriebenen
Akkumulator stellt die Elektronen aufnehmende Substanz im Gemisch mit einem Elektronenleiter einen
Sinterkörper dar, welcher als Katode fungiert.
Die Erfindung bezweckt die Schaffung eines Akkumulators, der außer den gleichen Vorteilent wie sie für den Akkumulator
der französischen Patentschrift beschrieben sind, noch eine wesentlich höhere Leistung pro Masse- und Volumeneinheit
besitzt als der bekannte Akkumulator.
Der erfindungsgemässe Akkumulator kennzeichnet sich dadurch,
daß die Elektronen aufnehmende Substanz in der in dem Katodenraum enthaltenen Lösung sowohl in ihrer reduzierten
Form als auch in ihrer ursprünglichen Form löslich ist.
Infolge der Verwendung eines sowohl in der ursprünglichen als auch in der reduzierten Form löslichen Elements oder
Verbindung als Elektronen aufnehmende Substanz, d.h. einer Substanz, die auch in der nach Aufnahme von Elektronen
erhaltenen Form löslich ist, betreffen die sich in dem Katodenraum während der Aufladung und der Entladung des
Akkumulators abspielenden eMctrochemischen Reaktionen nur
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gelöste Elemente oder Verbindungen und infolgedessen können
die Geschwindigkeiten dieser Reaktionen wesentlich größer sein als wenn bei diesen Reaktionen mindestens eine feste
Substanz im Spiele ist, wie dies bei den vorstehend er-
wähnten bekannten Akkumulatoren der Fall ist.
Es sei bemerkt, daß ein Akkumulator der gleichen Art, dessen Katodenraum einen Elektrolyt bestehend aus einer Lösung
einer Metallverbindung in einem nicht-wässrigen Lösungsmittel enthält, in den USA in einem "Defensive Publication"
mit der Nummer T 876 003 beschrieben wurde, wovon am 28.7.1970 eine Zusammenfassung veröffentlicht wurde. Die'ser Akkumulator
besitzt jedoch bei gleichem Gewicht und Volumen keine so hohe Leistung wie der erfindungsgemäße Akkumulator, da die
dort in Betracht kommenden Metallverbindungen nur eine geringe Löslichkeit besitzen und infolgedessen die Sättigungsgrenze der Lösung bereits mit einer kleinen Menge dieser
Verbindungen erreicht wird und da insbesondere die reduzierte Form dieser Elektronen aufnehmenden Substanzen,
d.h. das Metall, unlöslich ist.
In dem erfindungsgemässen Akkumulator kann man als Elektronen aufnehmende lösliche Substanz jede Substanz verwenden, die
bei Raumtemperatur eine hohe Löslichkeit in einem nichtwässrigen Lösungsmittel aufweist und mindestens ein Elektron
pro Molekül gemäß dem allgemeinen Schema:
A + η e~
>n e
aufnehmen kann, wobei η eine ganze Zahl ist und A die ursprüngliche Form der fraglichen Substanz bedeutet, deren
reduzierte Form A bei Raumtemperatur in dem gleichen Lösungsmittel ebenfalls stark löslich ist.
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Man kann insbesondere als Elektronen aufnehmende lösliche Substanz ein Halogen, insbesondere das Jod, verwenden,
das übrigens die bei der bevorzugten Ausführungsform verwendete Substanz darstellt. Man kann auch eine organische
Verbindung, z.B. ein Chinon, ein oxidiertes Benzidin etc. oder auch einen Mineralkomplex, z.B. ein Ferricyanid, verwenden.
Je nach dem Ladungszustand des Akkumulators kann die Elektronen aufnehmende Substanz vollständig im ursprünglichen
Zustand oder vollständig im reduzierten Zustand oder in Form einer Mischung aus Substanzen in diesen beiden
Zuständen vorliegen. r
Als reduzierendes Metall verwendet man vorzugsweise das Natrium. Man kann auch andere Metalle, z.B. die
folgenden Alkalimetalle verwenden: Lithium, Kalium und Rubidium oder auch Erdalkalimetalle, insbesondere
Calcium, Strontium und Barium. Auch kann man andere reduzierende Metalle, z.B. Magnesium, Lanthan usw.
verwenden.
Das reduzierende Metall kann in reinem oder auch in legiertem Zustand verwendet werden, d.h. in Form einer
Legierung eines der vorstehend erwähnten reduzierenden Metalle entweder mit einem oder mehreren anderen ebenfalls
genannten reduzierenden Metallen oder auch mit einem beliebigen anderen geeigneten Metall. So kann
man beispielsweise eine bei Raumtemperatur flüssige Legierung von Natrium und Kalium oder auch eine Legierung
von Natrium und Quecksilber verwenden.
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Diese Metalle können in der metallischen Form in bei Raumtemperatur
festem oder flüssigem Zustand oder auch in ionisierter
Form verwendet werden, d.h. in Form von Ionen dieses Metalls, z.B. als Na+-Ionen. In diesem letzteren Falle enthält
der Anodenraum eine Lösung mindestens eines Salzes eines reduzierenden Metalls in einem nicht-wässrigen Lösungsmittel,
das gegenüber dem nicht-ionisierten reduzierenden Metall elektrochemisch und chemisch inert ist.
Je nach dem Ladungszustand des Akkumulators kann der Anodenraum eine mehr oder weniger große Menge an reduzierendem
Metall in einer seiner möglichen Formen enthalten. Insbesondere, wenn der Akkumulator vollständig entladen ist,
kann der Anodenraum kein reduzierendes Metall oder dieses Metall nur in Form positiver Ionen enthalten.
Bei der bevorzugten Ausführungsform enthält der Anodenraum eine elektrisch leitende Lösung mindestens eines
Salzes des Metalls der Anode in mindestens einem organischen Lö sungsmittel.
Als Salz kann man wie im Fall der in dem Katodenraum enthaltenen Lösung ein Perchlorat, ein Halogen, ein Tetraphenylborat,
ein Hexafluorphosphat, ein Rhodanid des reduzierenden Metalls, z.B. NaClO^; Na Ij PFgNaj
Na B (CgH^)^; NaCl; NaSCN, etc. verwenden.
Als Lösungsmittel in dem Anodenraum kann man ebenfalls eine Verbindung verwenden, z.B. Propylencarbonat, Tetrahydrofuran,
Aethylencarbonat, Acetonitril, Butyrol acton, Dimethylformamid, Ν,Ν-Dimethylacetamid, usw.
Als nicht-wässriges Lösungsmittel zur Bildung der Lösung in dem Katodenraum kann man ein organisches Lösungsmittel, z.B.
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Propylencarbonat, Tetrahydrofuran, Ν,Ν-Dimethylacetamid,
Aethylenoarbonat, Acetonitril, Buiyrolpcton, Dimethylformamid,
usw. verwenden. Vorzugsweise verwendet man die vorstehend genannten organischen Lösungsmittel·in
einem möglichst reinen Zustand.
Als Salz des reduzierenden Metalls kann man beispielsweise ein Perchlorat, ein Halogenid, ein Tetraphenylborat, ein
Hexafluorphosphat, ein Rhodanid, verwenden. Im Falle von Natrium verwendet man insbesondere eine seiner folgenden
Verbindungen: NaClO^; Na I; PFgNa; Na B (CgHc)^;
NaCl; NaSCN.
Als festen Stoff, der die Wanderung des reduzierenden Metalls erlaubt, kan mann jeden Stoff verwenden, dessen
Kristallgitter sich für eine solche Wanderung bei Raumtemperatur eignet und der einen möglichst geringen spezifischen
Widerstand besitzt. Vorzugsweise verwendet man das sogenannte "Natrium-beta-Aluminiumoxid11, das eine
feste Lösung von Aluminiumoxid Al2O3 und NatEiumaluminat
AlOpNa ist und dessen Zusammensetzung der allgemeinen
Formel Na2O, χ Al2O* entspricht, wobei χ entweder zwischen
9 und 13 (sogenanntes "2-BIoCk" Beta-Aluminiumoxid) oder
zwischen 5 und 6,5 liegt (sogenanntes"3-BlOCk" beta-Aluminiumoxid).
Man kann auch die Homologen von Natriumbeta-Aluminiumoxid verwenden, die sich aus dieser Verbindung
durch bekannte Substitution eines Teils oder des gesamten Natriums durch ein anderes reduzierendes Metall
ableiten. So kann man beispielsweise einen der Stoffe verwenden, deren Zusammensetzung etwa durch die folgenden
Formeln gegeben ist: K2O,11 Al2O3; Rb2O, 11 Al2O5;
Cs2O, 11 Al2O3; Li2O 11 Al2O3; CaO, 6 Al2O3, 11 Al2O3
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sowie Mischungen dieser Verbindungen untereinander oder mit einem Alkali- oder Erdalkalimetalloxid.
Die dichte Wand wird ©ach jedem beliebigen geeigneten
Verfahren hergestellt, beispielsweise durch Sintern von vorher in der Kälte oder in der Wärme komprimierten
Pulvern, durch Aufspritzen von geschmolzenen Pulvern auf ein Substrat mittels eines Flammen- oder Plasmabrenners,
durch Aufdampfen in gasförmiger Phase usw. und zwar entweder direkt ausgehend von der verwendeten Endsubstanz,
z.B. dem pulverförmigen Natrium-beta-Aluminiumoxid oder
ausgehend von Mischungen von Ausgangsverbindungen zur Herstellung dieser Substanz, z.B. ausgehend von Aluminiumoxid
und Natriumaluminat.
Man könnte auch anstelle von beta-Aluminiumoxid beispielsweise
ein leitendes Glas von Ionen des reduzierenden Metalls verwenden, insbesondere ein leitendes Glas mit
Natriumionen mit einer der folgenden Zusammensetzungen ( in Mol-%): Na£0 : 49,8; Al2O3 : 7,5; SiO2 : 42,7 oder
Na2O : 50; Al2O3 : 23; B2O3 : 27.
In der Zeichnung zeigen:
Fig. 1 eine Schnittansicht einer ersten Ausführungsform des erfindungsgemässen Akkumulators im.Driginalzustand,
d.h. nach Zusammenbau, jedoch vor Aufnahme einer elektrischen Ladung und
Fig. 2 eine Draufsicht auf den Akkumulator von Fig. 1
Der Akkumulator von Fig. 1 besteht aus einem zylindrischen
Glasbehälter 1 und einem zylindrischen Rohr 2 aus Natrium-
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beta-Aluminiumoxid mit der angenäherten Zusammensetzung
Na2O, 11 Al2O, mit dichten, 0,2 mm dicken Wänden im
Innern des Behälters 1.
Das Rohr 2 ist am Boden des Behälters 1 mittels einer Glasverschweissung 3 hermetisch abgedichtet. Die Verschweissung
3 könnte auch auf jede beliebige andere Weise ausgeführt oder durch eine dichte Verbindung oder
durch eine Verklebung mittels eines in den organischen Lösungsmitteln unlöslichen Kunststoffs mit hohem Dipolmoment
ersetzt werden.
Der ringförmige Raum 4 zwischen der Aussenwand des Rohrs und der Innenwand des Behälters 1 bildet den Anodenraum
des Akkumulators. Der Raum 5 im Innern des Rohrs 2 stellt den Katodenraum dar. Ein feines zylindrisches Gitter 6
aus Kupferdrähten mit einem Durchmesser von 0,1 mm, die zu einem Maschendraht mit Seitenlängen der Maschen
von 0,4 mm verflochten sind, wird in einem Abstand von 1 mm von der Wand des Rohrs 2 in den Anodenraum 4 eingebracht.
Das Gitter bildet den Anodenstromsamraler des Akkumulators und ist an die negative Quelle 7 desselben
angeschlossen. Ein Graphitstab 8 mit einem Durchmesser
von 3 mm wird im Mittelpunkt des Katodenraums 5 angeordnet und stellt einen Stromsammler dar, dessen freies
Ende die positive Klemme des Akkumulators bildet.
Eine homogene, aus verfilzter Kohle und pulverförmigem Natrium
jodid bestehende, mit Acetonitril imprägnierte, elektrisch leitende Masse füllt den Raum zwischen dem Stab 8 und
der Innenwand des Rohrs 2 völlig aus.
Der Anodenraum 4 ist mit einer gesättigten Natriumperchloratlösung,
NaClO^, in Propylencarbonat gefüllt.
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Ein Glasdeckel 9 verschließt den Behälter 1 und das Rohr mittels angeklebter Dichtungen aus Epoxidharz hermetisch;
die Durchlaße für die Klemmen 7 und 8 sind ebenfalls auf gleiche Weise abgedichtet. Der Verschluß durch den Deckel
9 erfolgt unter Aufrechterhaltung einer Stickstoffatmosphäre
über dem Inhalt der Räume 4 und 5, so daß deren Verunreinigung durch Luft vermieden wird.
Der vorstehend beschriebene Akkumulator ist nicht elektrisch geladen und kann so ohne Veränderung während sehr langer
Zeiträume aufbewahrt werden.
Für die Inbetriebnahme des Akkumulators muß dieser daher zunächst elektrisch aufgeladen werden. Zu diesem Zweck
schließt man seine Klemme 7 an die negative Klemme einer elektrischen Gleichspannungsquelle an, z.B. 3,5 Volt und
die Klemme 8 an die positive Klemme dieser gleichen Stromquelle .
Die sich dabei in dem Akkumulator abspielenden physikochemischen Vorgänge kann man schematisch wie folgt beschreiben:
In dem Raum 4 werden die Natriumionen nach folgender Gleichung zu dem metallischen Zustand reduziert:
Na+ + e~ >
Na
und das so gebildete Metall scheidet sich auf dem Gitter ab.
Eine der so entladenen Anzahl Ionen gleiche Anzahl Natriumionen durchwandert die Wand des Rohrs 2 aus dem Raum 5
kommend und ersetzt die in dem Raum 4 entladenen Ionen.
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233A512
- ίο -
In dem Raum 5 werden die Jodionen gemäß der Gleichung entladen:
I" »1 I2 + e-
und das so gebildete Jod geht in dem Acetonitril in Lösung, wahrscheinlich in Form von durch die Reaktion Ip + I~*~-}I*
gebildeten Ionenkomplexen I3""·
Für einen Akkumulator, in welchem der Raum 4 etwa 5 cm lang ist und einen Innendurchmesser von 1,3 cm besitzt, das
Rohr 2 einen Aussendurchmesser von 1 cm aufweist, kann der
Raum 5 eine Mischung aus 5 g Natriumiodid und 0,3 g Kohlefilz enthalten, dem man nach Einbringung in den Raum 5
■χ
etwa 1 cnr Acetonitril zugegeben hat.
etwa 1 cnr Acetonitril zugegeben hat.
Der auf die vorstehend beschriebene Weise erhaltene Akkumulator besitzt den besonderen Vorteil, daß er im elektrisch
nicht geladenen Zustand hergestellt werden kann, was seine Aufbewahrung bis zur Inbetriebnahme erleichtert.
Andere Ausführungsformen des Akkumulators sind möglich. Bei einer von ihnen ist die allgemeine Anordnung des Akkumulators
gleich derjenigen des Akkumulators von Fig. 1 und 2, jedoch enthält der Anodenraum anstelle einer Lösung eines Natriumsalzes
in einem organischen Lösungsmittel eine bei Raumtemperatur flüssige Legierung von Natrium und Kalium. Gemäß
einer anderen Ausführungsform wird der allgemeine Aufbau ebenfalls beibehalten, jedoch enthält der Anodenraum ein
Natriumamalgam, d.h. eine bei Raumtemperatur flüssige Legierung von Natrium und Quecksilber.
Alle vorstehend beschriebenen Ausführungsformen können bei Raumtemperatur betrieben werden. Jedoch kann der
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erfindungsgemäße Akkumulator in einem Temperaturbereich bis zu Temperaturen unter O0C verwendet werden, z.B. zwischen
-30 bis ^-200C bis zur Siedetemperatur des flüchtigsten verwendeten
Lösungsmittels, z.B. bis zu einer Temperatur zwischen 100 und 2000C.
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Claims (15)
1. Elektrischer Akkumulator mit hoher Energiedichte mit
einem Anodenraum, der mindestens ein reduzierendes Metall enthält und einem Katodenraum, der eine elektrisch leitende
Lösung mindestens eines Salzes dieses Metalls in einem nicht-wässrigen Lösungsmittel enthält, wobei die beiden
Räume durch eine flüssigkeitsdichte Wand aus einem Feststoff getrennt sind, der die Wanderung des reduzierenden
Metalls der Anode in Form von Ionen bei Raumtemperatur gestattet, dadurch gekennzeichnet, daß die
Lösung in den Katodenraum in Lösung mindestens eine der folgenden Elektronen aufnehmenden Substanzen enthält:
Halogen, Chinon, oxidiertes Benzidin oder Ferricyanid.
2. Akkumulator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Halogen Jod ist.
3. Akkumulator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das reduzierende Metall Natrium, Lithium, Kalium, Rubidium,
Calcium, Strontium, Barium, Magnesium ader Lanthan ist.
4. Akkumulator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das reduzierende Metall als bei Raumtemperatur flüssige
Legierung vorliegt.
5. Akkumulator nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß diese Legierung eine Legierung von Natrium und Kalium ist.
6. Akkumulator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Anodenraum eine Lösung mindestens eines Salzes des
reduzierenden Metalls in einem gegenüber dem nicht ionisierten reduzierenden Metall elektrochemisch und
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chemisch inerten nicht-wässrigen Lösungsmittel enthält.
7. Akkumulator nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Salz ein Perchlorat, ein Halogenid, ein Tetraphenylborat,
ein Hexafluorphosphat oder ein Rhodanid ist.
8. Akkumulator nach den Ansprüchen 3 und 71 dadurch gekennzeichnet,
daß das Salz eines der folgenden Natriumsalze ist: NaClO4; Na Ij NaCl; NaPF6; Na B (C6H5J4 oder Na SCN.
9. Akkumulator nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das
nicht-wässrige Lösungsmittel Propylencarbonat, Tetrahydrofuran, Aethylencarbonat, Acetonitril, Butyrolacton,
Dimethylformamid oder Ν,Ν-Dimethylacetamid ist.
10. Akkumulator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das in dem Katodenraum in Lösung befindliche Salz des
reduzierenden Metalls ein Perchlorat, ein Halogenid, einTetraphenylborat, ein Hexafluorphosphat oder ein
Rhodanid ist.
11. Akkumulator nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das Salz eines der folgenden Natriumslaze ist:
NaClO4; Na 0; NaCl; NaPF6; Na B (C6H5J4 und NaSCN.
12. Akkumulator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das in dem Katodenraum enthaltene nicht-wässrige
Lösungsmittel Propylencarbonat, Tetrahydrofuran, Ν,Ν-Dimethylacetamid, Aethylencarbonat, Acetonitril,
Butyrolacton oder Dimethylformamid ist.
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13« Akkumulator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der die Wanderung der Ionen des reduzierenden Metalls
erlaubende Feststoff ein beta-Aluminiumoxid ist.
14. Akkumulator nach Anspruch 13» dadurch gekennzeichnet,
daß das beta-Aluminiumoxid ein Natrium-beta-Aluminiumoxid der allgemeinen Formel Na2O, χ Al2O, ist, wobei χ einen
Wert zwischen 9 und 13 oder zwischen 5 und 6,5 aufweist.
15.*Akkumulator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
der die Wanderung der -^onen des reduzierenden Metalls
erlaubende Feststoff ein leitendes Natriumglas ist.
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