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DE2323457A1 - Verfahren zur herstellung von titandioxydpigment - Google Patents

Verfahren zur herstellung von titandioxydpigment

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Publication number
DE2323457A1
DE2323457A1 DE2323457A DE2323457A DE2323457A1 DE 2323457 A1 DE2323457 A1 DE 2323457A1 DE 2323457 A DE2323457 A DE 2323457A DE 2323457 A DE2323457 A DE 2323457A DE 2323457 A1 DE2323457 A1 DE 2323457A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
titanium
sulfuric acid
range
fluoride
solution
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
DE2323457A
Other languages
English (en)
Inventor
Thomas Aisbitt Bowbeer
Peter Charles Thompson
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
British Titan Ltd
Original Assignee
British Titan Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by British Titan Ltd filed Critical British Titan Ltd
Publication of DE2323457A1 publication Critical patent/DE2323457A1/de
Ceased legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22BPRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B34/00Obtaining refractory metals
    • C22B34/10Obtaining titanium, zirconium or hafnium
    • C22B34/12Obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by metallurgical processing; preparation of titanium compounds from other titanium compounds see C01G23/00 - C01G23/08
    • C22B34/1236Obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by metallurgical processing; preparation of titanium compounds from other titanium compounds see C01G23/00 - C01G23/08 obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by wet processes, e.g. by leaching
    • C22B34/124Obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by metallurgical processing; preparation of titanium compounds from other titanium compounds see C01G23/00 - C01G23/08 obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by wet processes, e.g. by leaching using acidic solutions or liquors
    • C22B34/1245Obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by metallurgical processing; preparation of titanium compounds from other titanium compounds see C01G23/00 - C01G23/08 obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by wet processes, e.g. by leaching using acidic solutions or liquors containing a halogen ion as active agent
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G23/00Compounds of titanium
    • C01G23/02Halides of titanium
    • C01G23/028Titanium fluoride
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
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Description

Patentanwälte Dipl.-Ing. RWeickmann,
Dipl.-Ing. H. Weickmann, Dipl.-Phys. Dr. K. Fincke Dipl.-Ing. F. A.Weickmann, Dipl.-Chem. B. Hüber
8 MÜNCHEN 27, DKN
MÖHLSTRASSE 22, RUFNUMMER 4S 39 21/22
CASE: 329/335
BRITISH TITAN LIMITED Billinghara, Teesside, England
"Verfahren zur Herstellung von Titandioxydpigraent"
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Titandioxydpigment.
Das verbreitetste Verfahren zur Herstellung von Titandioxydpigment ist der sogen. Sulfatprozeß, gemäß dem ein eisenhaltiges, titanhaltiges Ausgangsmaterial, wie Ilmenit, direkt mit konzentrierter Schwefelsäure behandelt wird, so daß sich ein fester Kuchen ausbildet, der im wesentlichen aus Titan- und Eisensulfaten besteht. Dieser Kuchen wird in Wasser oder verdünnter Schwefelsäure unter Ausbildung einer wäßrigen sauren Lösung von Eisen- und Titansulfaten gelöst. Die Lösung wird dann normalerweise reduziert, wozu man z.B. Eisenschrott verwendet und kann dann aufkonzentriert v/erden, bevor sie thermisch hydro-
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lysiert wird, um wasserhaltiges Titandioxyd auszufällen. Als Abfallprodukt ergibt sich die eisensulfat- und schwefelsäurehaltige Mutterlauge, deren Vernichtung zu erheblichen Schwierigkeiten führt, wenn eine Umweltverschmutzung vermieden werden soll. Normalerweise wird das wasserhaltige Titandioxyd mit geringen Mengen anderer Verbindungen versetzt, bevor es unter Ausbildung des gewünschten Titandioxydpigments kalziniert wird. Nach dem Kalzinieren wird das Material- verschiedenen Behandlungen unterzogen und z.B. vermählen, klassifiziert, überzogen und/oder unter Ausbildung des Endproduktes vermählen, was z.B. in einer Strahlmühle erfolgt.
Gegenstand der Erfindung ist es, ein verbessertes Verfahren dieser Art bereitzustellen, durch das die bestehenden Abfallbeseitigungsprobleme gelöst werden und die Qualität des gebildeten Titandioxydpigments verbessert wird.
Demzufolge betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung von Titandioxydpigment, das darin besteht, daß man ein eisenhaltiges titanhaltiges Material in Titantetrafluorid überführt, das Titantetrafluorid mit Schwefelsäure zu Titansulfat umsetzt, eine wäßrige saure Titansulfat-LÖsung herstellt, die Titansulfatlösung thermisch hydrolysiert, um wasserhaltiges Titandioxyd auszufällen und anschließend das wasserhaltige Titandioxyd kalziniert.
Das bei dem erfindungsgerr.äßen Verfahren als Ausgangsmaterial verwendete eisenhaltige titanhaltige Material ist vorzugsweise Ilmenit, obwohl auch andere Materialien, wie z.B. die beim Elektroschmelzen von Ilinenit oder Leucoxen verwendeten Schlacken eingesetzt werden können. Diese Materialien liegen normalerweise in fein verteilter Form vor und können, wenn dies nicht in ausreichendem Maße der Fall ist, z.B. mit Hilfe einer Kugelmühle vermählen werden, bevor sie bei dem erfin-
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dungsgemäßen Verfahren eingesetzt werden.
Das bevorzugte Verfahren zur Umwandlung des eisenhaltigen titanhaltigen Materials in Titantetrafluorid erfolgt durch Umsetzen des titanhaltigen Materials mit Eisen-III-fluorid gemäß der Methode, wie sie z.B. in der deutschen Patentschrift P 23 14 923.7 beschrieben und beansprucht ist. Bei diesem Verfahren wird Eisen-III-fluorid mit einem eisenhaltigen titanhaltigen Material, wie Ilraenit, das gegebenenfalls voroxydiert sein kann und vorzugsweise so weit voroxydiert ist, daß das gesamte Eisen in dem dreiwertigen Zustand vorliegt, auf eine Temperatur im Bereich von 500 bis 1500 C in trockener Luft erhitzt, wobei sich Titantetrafluorid in Form eines Dampfes, der dann kondensiert und gewonnen wird und Eisen-III-oxyd (das durch Umsetzen mit Fluorwasserstoff, der bei einer späteren Stufe des im folgenden beschriebenen Verfahrens als Nebenprodukt anfällt, in Eisen-III-fluorid überführt werden kann) bilden. Man kann das Titantetrafluorid jedoch auch unter Anwendung anderer Verfahren herstellen, z.B. durch Fluorieren von Rutil mit Hilfe eines Wirbelbettverfahrens.
Da man das Titantetrafluorid in Dampfform erhält, ist dieses relativ frei von Verunreinigungen, insbesondere den Verunreinigungen, die eine Verfärbung des letztendlich gebildeten Titandioxydpigments hervorrufen, so daß das in dieser Weise erhaltene Titandioxydpigment normalerweise ein ausgezeichnetes Aufhellvermögen und eine hervorragende Reinheit besitzt.
Das Titantetrafluorid wird dann derart mit Schwefelsäure umgesetzt, daß man festes hydratisiertes Titansulfat und wäßrige Fluorwasserstoffsäure erhält. Geeigneterweise verwendet man als Schwefelsäure ein wäßrige Schwefelsäure mit einer Konzentration zwischen 20 und 95 %, vorzugsweise 60 bis 90 %
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H2SOjJ. Das Verhältnis von Titan (ausgedrückt als TiO2) zu Schwefelsäure wird geeigneterweise in dem Bereich von 1:1 bis 1:3* vorzugsweise in dem Bereich von 1:1,6 bis 1:2,0 gehalten. Wenn größere Säure/Titanverhältnisse angewandt werden, kann beim Auflösen des sich ergebenden Titansulfathydrats eine geringere Säuremenge erforderlich sein (um das für die thermische Hydrolyse zu wasserhaltigem Titandioxydbrei günstigste Titan/Schwefelsäure-Verhältnis in der sich ergebenden Lösung sicherzustellen).
Die Reaktionstemperatur kann in dem Bereich von 70 bis 300 C, vorzugsweise in dem Bereich von 150 bis 250 C liegen, was mindestens in gewissem Maße von der .Konzentration der anfänglich verwendeten Schwefelsäure abhängt.
Der Kuchen kann in Wasser oder verdünnter Schwefelsäure gelöst werden, wobei man vorzugsweise genügend Wasser oder Säure zusetzt, so daß man zusammen mit der in dem festen Titansulfat enthaltenen Säure eine wäßrige saure Titansulfatlösung erhält, die einen Titangehalt (ausgedrückt als TiOp) im Bereich von 150 bis 350 g/l, insbesondere im Bereich von 200 bis 300 g/l und eine Schv/efelsäurekonzentration im Bereich von 300 bis 6OO g/l, vorzugsweise im Bereich von 350 bis 550 g/l aufweist.
Es ist von Vorteil, vor der Durchführung der Hydrolyse die Flüssigkeit zu filtrieren, da in dieser Weise sichergestellt wird, daß nicht-gelöste Feststoffe abgetrennt werden, wodurch eine Verunreinigung des wasserhaltigen Titandioxydbreis vermieden wird.
Es hat sich auch als vorteilhaft gezeigt, vor der thermischen Hydrolyse der Titansulfatlösung so viel Fluorid wie möglich aus dem Titansulfat zu entfernen, da die Anwesenheit übermäßiger Fluoridmengen die Ausbeute an wasserhaltigem Titan-
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dioxyd in ungünstiger Weise beeinflussen kann und eine zweite oder sogar eine dritte Hydrolyse erforderlich werden kann, um das wasserhaltige Titandioxyd in hoher Ausbeute zu erhalten, nachdem das bei der vorhergehenden Hydrolyse gebildete wasserhaltige Titandioxyd abgetrennt und gewonnen wurde.
Bei der Abtrennung des Pluorids verwendet man vorzugsweise eine Titansulfatlösung, die ein Säure/Titanverhältnis im Bereich von 1:3, vorzugsweise im Bereich von 1:1,6 bis 2 aufweist (Die Säure, auf die hier bezug genommen wird, ist diejenige Säure, die mit einer Base, wie Natriumhydroxyd titriert werden kann, wobei man zur Bestimmung des Endpunktes Methylorange als Indikator verwendet). Die Lösungen dieser Art sind normalerweise ziemlich viskos. Die Lösung wird vorzugsweise z.B. auf einen Temperaturbereich von 110 bis l40°C erhitzt, um eine gewisse Pluoridmenge in Form von gasförmigem Fluorwasserstoff zu entfernen. Während dieses Erhitzens kann die Lösung zum Schäumen kommen und die Viskosität kann nach einem gelegentlichen anfänglichen Abfall und insbesondere, wenn das Schäumen aufhört, zunehmen. In diesem Stadium sollte das direkte Erhitzen, wenn es erfolgt, vermindert oder unterbrochen werden, oder Dampf durch die Flüssigkeit geführt werden, um die Bildung von wasserfreiem Titansulfat zu verhindern oder so gering wie möglich zu halten. Vorzugsweise sollte die Temperatur des Dampfes 150 bis 2200C, vorzugsweise etwa l80°C, betragen.
Bei fortgesetztem Einführen von Dampf kann die Viskosität der Flüssigkeit zunehmen und es kann eine Verfestigung eintreten. Vorzugsweise besteht das Produkt aus einem weißen oder weißbraunen kristallinen Material. Die Ausbildung eines festen schwarzen "Glases" durch vorzeitiges Kühlen des Produktes seilte vermieden werden, da dieses häufig eine erhebliche
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Menge von Fluoridionen, z.B. bis zu 8 %> enthält, die nur schwer entfernt werden können.
In bevorzugter V/eise erfolgt das Einführen von Dampf und das sich anschließende Kühlen des Produktes in der V/eise, daß das sich ergebende Material so wenig Fluorid wie möglich und auf keinen Fall mehr als 1,5 Gevi.-% Fluorid (ausgedrückt als-Fluoridionen) enthält. Konzentrationen unterhalb 1 Gew.-% sind bevorzugt und es können nach dem genannten Verfahren Konzentrationen unterhalb 0,5 Gew.-% und sogar unterhalb 0,1 Ge\i.-% erzielt werden.
Zum thermischen Hydrolysieren der wäßrigen sauren Titansulfatlösung wird die Lösung auf eine Temperatur im Bereich von 80 bis 150 C, vorzugsweise bis zum Siedepunkt der Lösung bei Atmosphärendruck erhitzt, bis im wesentlichen das gesamte Titan in Form eines wasserhaltigen Titandioxydbreies ausgefällt ist. Gewünschtenfalls können während der Hydrolyse Wasser und/oder verdünnte Säure zugesetzt und/oder die Temperatur während der Ausfällung geändert werden, um das Produkt der Ausfällung zu verbessern. Normalerweise v/endet man solche Bedingungen an, daß die Ausfällung im Verlauf von 1 bis 6 Stunden, vorzugsweise im Verlauf von 2 bis 5 Stunden, abläuft. Diese Zeiten gelten jedoch für übliche Hydrolysen bei Atmosphärendruck. Bei Hydrolysen, die bei höheren Temperaturen ablaufen oder bei denen eine Verzögerung während der Hydrolyse eintritt, z.B. durch ein zeitweiliges Unterbrechen des Rührens, können für die vollständige Hydrolyse kürzere oder längere Zeiten erforderlich sein.
Wie es bei der Hydrolyse in dem "Sulfaf'-Prozeß gut bekannt ist, können vor oder während der Hydrolyse Anatas- oder Rutil-Keime zu der wäßrigen sauren Titansulfatlösung zugesetzt werden, die normalerweise anderweitig aus einer wäßrigen Titantetrachloridlösung durch Einstellen des pH-V/ertes
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durch Zusatz von Säure oder Alkali hergestellt werden. Normalerweise werden die Keime in Mengen von 0,1 bis 10 %, ins besondere in Mengen von 0,2 bis 5 % (ausgedrückt als TiOg), bezogen auf die Titanmenge (ausgedrückt als TiOp) zugesetzt
Nachdem das wasserhaltige Titandioxyd ausgefällt ist, wird es normalerweise durch Filtration oder durch Anwendung einer Zentrifuge abgetrennt und gut gewaschen, um lösliche Salze und andere Verunreinigungen zu entfernen. Gewünschten falls kann man vor dem Waschen den Brei in Gegenwart eines reduzierenden Mittels, wie Zink oder dreiwertigem Titan (wie es bei dem Sulfatprozeß üblich ist) resuspendieren, da hierdurch die Abtrennung der Verunreinigungen während des Waschens unterstützt wird. Normalerweise verwendet man das Reduktionsmittel in Mengen von 0,05 bis 0,5 Gew.-%, bezogen auf das Titan (ausgedrückt als
Nach dem Waschen und vor dem Kalzinieren kann man den v/asserhaltigen Brei mit Verbindungen, wie z.B. Phosphaten, Alkalimetallen, Sulfaten, Aluminiumoxyd, Zinkverbindungen und/oder anderen Verbindungen, die üblicherweise zu dem bei dem "SuIfat"-Prozeß erhaltenen Brei zugesetzt werden, in Kengen versetzen, die dem Pigment nach dem Kalzinieren verbesserte Eigenschaften verleihen.
Das mit diesen Verbindungen versetzte Material wird dann kalziniert, indem man es z.B. auf Temperaturen von 700 bis 1000 C während 12 bis 21I Stunden unter Bedingungen erhitzt, die dem Fachmann aus dem "Sulfaf-Prozeß geläufig sind.
Nach dem Kalzinieren kann man das Titandioxyd üblichen Behandlungen unterziehen, um dessen Pigmenteigenschaften zu verbessern, wozu man es z.B. trocken oder naß vermahlt, klas^ siert, mit Metalloxyden oder Melloidoxyden und/oder mit or-
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ganischen Verbindungen überzieht und schließlich erneut vermahlt, wozu man normalerweise eine Strahlmühle verwendet. Andererseits kann man das Material nachdem man es naß überzogen hat, sprühtrocknen und/oder nach dem Trocknen zu Pellets verformen.
Bei der Reaktion des Titantetrafluorids mit der Schwefelsäure (bei der Bildung des Titansulfats) wird Fluorwasserstoff gebildet, der aufgefangen, gewonnen und unter Bildung von wäßriger Fluorwasserstoffsäure absorbiert oder in Form eines wasserfreien Dampfes gewonnen werden kann. Der wasserfreie und/ oder wasserhaltige Fluorwasserstoff kann geeigneterweise wieder in den Kreislauf eingeführt und mit Eisen-III-oxyd (das bei der Reaktion des Ilmenits mit Eisen-III-fluorid gebildet wird) umgesetzt werden, wobei man zusätzliches Eisen-III-fluorid erhält, das mit weiterem Ilmenit umgesetzt werden kann, wodurch man das Verfahren als Kreisprozeß führen kann. Das durch die Reaktion des Eisen-III-oxyds mit einer schwächeren wäßrigen Fluorwasserstoffsäure, die z.B. etwa 40 £ig ist oder eine geringere Konzentration aufweist, in Form des Hydrats erhaltene Eisen-III-fluorid von dem man annimmt, daß es der Formel FeF-, · 3H2O entspricht, kann man mit einer stärkeren wäßrigen Fluorwasserstofflösung oder mit wasserfreiem Fluorwasserstoff unter Ausbildung von wasserfreiem Eisen-III-fluorid und wäßriger Fluorwasserstoffsäure umsetzen, die man dann wieder in den Kreislauf zurückführt. Das Eisen-III-fluorid kann man dann wieder mit Ilmenit oder einem anderen eisenhaltigen titanhaltigen Material umsetzen, während man die wäßrige Fluorwasserstoffsäure mit Eisen-III-oxyd zu weiterem Eisen-III-fluorid umsetzt, das entweder als Hydrat gewonnen und anschließend entwässert oder als wasserfreies Produkt gewonnen wird, das man mit weiterem eisenhaltigen· titanhaltigen Material umsetzen kann.
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Die Schwefelsäure, die in der sich bei der Hydrolyse von Titansulfat ergebenden Mutterlauge enthalten ist, ist reiner als die Säure, die in dem normalen "Sulfat"-Prozeß gebildet wird (da sie im wesentlichen kein Eisen und andere Verunreinigungen aus dem eisenhaltigen titanhaltigen Ausgangsmaterial enthält) und kann daher leichter zur Wiederverwendung aufkonzentriert werden. Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird die Schwefelsäure normalerweise in zwei Konzentrationen verwendet, d.h. in Form einer verdünnteren Säure, die zum Auflösen des festen Titansulfathydrats nach der Umsetzung von Titantetrafluord mit Schwefelsäure verwendet wird und in Form einer konzentrierteren Säure, die mit Titantetrafluorid unter Ausbildung des festen Titansulfathydrats eingesetzt wird. Die Säuren dieser Konzentrationen können entweder durch teilweises Aufkonzentrieren einer gewissen Menge der Säure auf die eine Konzentration und Aufkonzentrieren der verbleibenden Säure auf die höhere Kqnzentration oder andererseits dadurch gewonnen v/erden, daß man die gesamte Säure auf die höhere Konzentration bringt und einen Teil unter Ausbildung der Säure mit geringerer Konzentration verdünnt.
Die in der Säure vorhandenen Verunreinigungen können gewünschtenfalls vor dem Aufkonzentrieren, z.B. durch Behandeln mit einem geeigneten Ionenaustauschermaterial oder durch Lösungsmittelextraktion entfernt werden. Derartige Reinigungsschritte verhindern, daß sich nach und nach Verunreinigungen anhäufen, wenn man das Verfahren als Kreisprozeß führt.
Gewünschtenfalls kann der wasserhaltige Titandioxydbrei vor dem Kalzinieren gewaschen und z.B. mit Ammoniak neutralisiert werden, wobei man das in dieser Weise gebildete Ammoniurcsulfat unter Bildung von gasförmigem Ammoniak und Schwefelsäure zersetzen kann. Diese beiden Verbindungen kann r.an dann zu früheren Stufen des Verfahrens zurückführen.
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Wegen der Reinigungswirkung," die durch die Bildung des Titantetrafluorids in Form des Dampfes und dessen anschließende Gewinnung in Abwesenheit von Eisen und anderen Verunreinigungen erzielt wird, ist die Reinheit des Titandioxyds (und anderer während des Verfahrens gebildeter und zurückgehaltener Verbindungen) erheblich größer als es bei dem "Sulfaf'-Prozeß der' Fall ist. Weiterhin werden die Abfallbeseitigungsprobler.e erheblich vermindert oder beseitigt, da im wesentlichen die gesamten Produkte des Verfahrens, außer TiO^ im Kreis geführt und damit verwendet werden können.
Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung weiter erläutern, ohne sie jedoch zu beschränken.
Beispiel
Durch Erhitzen von Eisen-III-fluorid und Ilmenit während 1 Stunde in trockener Luft auf eine Temperatur von 85O0C und Kondensieren des gasförmigen Produktes wurden 200 Teile Titantetrafluorid hergestellt. Dieses Material wurde in einem säurefesten Gefäß mit 177 Teilen 98 #iger Schwefelsäure (ein 10 jSiger Überschuß über die stöchiometrische Menge) und 29 Teilen Wasser auf 2000C erhitzt. Der freigesetzte wasserfreie Fluorwasserstoff wurde kondensiert und gesammelt. Das Erhitzen wurde fortgesetzt, bis der Fluorwasserstoff in einer Menge von 99»5 % der theoretischen Menge aufgefangen worden war.
Der in dem Reaktionsgefäß gebildete feste Kuchen wurde zerkleinert und in verdünnter Schwefelsäure gelöst, wobei man eine Lösung erhielt, die 260 g Titan (ausgedrückt als TiO2) und 460 g Schwefelsäure pro Liter enthielt.
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- ii -
Die Lösung wurde dann mit 2 Gev.~% (ausgedrückt als TiO-, bezogen auf TiOp) Rutil-Keimen angeimpft, die durch Versetzen von wäßrigem TiCl^ mit Natriumhydroxyd erhalten wurden, wobei man eine milchweiße Flüssigkeit erhielt, die 3 Stunden gekocht wurde, um den wasserhaltigen Titandioxydbrei auszufällen.
Der wasserhaltige Titandioxydbrei wurde abfiltriert und die Mutterlauge wurde erneut angeimpft und gekocht, um weiteres wasserhaltiges Titandioxyd auszufällen. Dieser Brei wurde wieder abfiltriert, mit dem bei der ersten Hydrolyse erhaltenen vereinigt, gewaschen, filtriert und bei 900 C kalziniert, wobei man Titandioxydpxgment erhielt, das zu 98,5 % in der Rutil-Form vorlag und sich durch sein ausgezeichnetes Aufhellvermögen und die sehr gleichmäßige Kristallgröße auszeichnete. Die Gesamtausbeute an T1O2 (bezogen auf TiF^) betrug 80 %.
Der bei der anfänglichen Reaktion zwischen TiF^ und HpSO1. gewonnene Fluorwasserstoff wurde in zwei Portionen aufgeteilt, von denen eine unter Ausbildung einer wäßrigen 1IO ?igen Fluorwasserstoffsäurelösung mit Wasser verdünnt wurde. Diese Lösung wurde mit Eisen-III-oxyd (das bei der Reaktion von Eisen-III-fluorid und Ilmenit erhalten wurde) vermischt und erhitzt, wobei man hydratisiertes Eisen-III-fluorid in hohen Ausbeuten erhielt. Dieses hydratisierte Eisen-III-fluorid wurde mit dem restlichen wasserfreien Fluorwasserstoff erhitzt, wobei man wasserfreies Eisen-III-fluorid und wäßrigen Fluorwasserstoff erhielt, der abdestilliert, kondensiert und zurückgewonnen wurde.
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Beispiel 2
Festes Titantetrafluorid (hergestellt durch Umsetzen von Eisen-III-fluorid mit voroxydiertem Ilmenit bei etwa 85O0C) wurde in 87 %iger Schwefelsäure untetr Ausbildung einer viskosen Lösung mit einem Säure/Titan-Verhältnis von 1,8:1 gelöst. Dieöe Lösung wurde nach und nach auf 1400C erhitzt, wobei die Viskosität abnahm und ein heftiges Schäumen einsetzte, als HF entwickelt wurde. Nachdem das Schäumen abgeklungen war, nahm die Viskosität zu und das Erhitzen . wurde unterbrochen.
Dann wurde Dampf mit einer Temperatur von I80 C durch die Flüssigkeit geführt, bis die Flüssigkeit sich zu einem schmutzigweißen kristallinen Feststoff verfestigte, der wie die Analyse zeigte, 0,5 % Fluorid (ausgedrückt als Fluoridionen) enthielt'.
Das kristalline Material wurde in V/asser gelöst, wobei man eine wäßrige Flüssigkeit erhielt, die eine Titankonaentration (ausgedrückt als TiO2) von 260 g/l und eine gesamte Schwefelsäurekonzentration von 468 g/l aufwies. Aus dieser Lösung erhielt man bei der thermischen Hydrolyse durch 3 1/2-stündiges Kochen in Gegenwart von anderweitig hergestellten Keimen,-wie es in Beispiel 1 beschrieben ist, festes wasserhaltiges TiOp in einer Ausbeute von 99 %> Das Material zeigte ein ausgezeichnete Aufhellvermögen (Weißgrad) und ergab beim Kalzinieren nach der in Beispiel 1 angegebenen Weise Titandioxyd, das zu 98,5 % aus Rutil bestand. Die Qualität des Produktes war mindestens gleich der des in Beispiel 1 erhaltenen Materials.
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Claims (21)

PATENTANSPRÜCHE :
1. Verfahren zur Herstellung von Titandioxydpigment, dadurch gekennzeichnet, daß man" ein eisenhaltiges titanhaltiges Material in Titantetrafluorid umwandelt, das Titantetrafluorid mit Schwefelsäure unter Ausbildung von Titansulfat umsetzt,.eine wäßrige saure Titansulfatlösung herstellt, die Titansulfatlösung thermisch hydrolysiert, um wasserhaltiges Titandioxyd auszufällen und anschließend das wasserhaltige Titandioxyd kalziniert.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Titantetrafluorid durch Umsetzen von Eisen-III-fluorid mit Ilmenit gebildet wird. '
3. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß Titantetrafluorid mit wäßriger Schwefelsäure mit einer Konzentration im Bereich von 20 bis 95 % umgesetzt wird.
1I. Verfahren gemäß Anspruch 3» dadurch gekennzeichnet, daß die wäßrige Schwefelsäure eine Konzentration von 60 bis 90 % besitzt.
5. Verfahren gemäß einen der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Titan (ausgedrückt als TiOp)/ Schwefelsäure-Verhältnis in einem Bereich von 1:1 bis 1:3 liegt.
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6. Verfahren gemäß Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Titan/Schwefelsäure-Verhältnis in einem Bereich von 1:1,6 bis 1:2,0 liegt.
7· Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß Titantetrafluorid und Schwefelsäure bei einer Temperatur im Bereich von 70.bis 300°C umgesetzt werden.
8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß Titantetrafluorid und Schwefelsäure bei einer Temperatur im Bereich von 150 bis 250 C umgesetzt werden.
9· Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine wäßrige Titansulfatlösung hergestellt wird, die Titan (ausgedrückt als TiOp) in einer Konzentration im Bereich von 150 bis 350 g/l und Schwefelsäure in einer Menge im Bereich von 300 bis 600 g/l enthält.
10. Verfahren gemäß Anspruch 9> dadurch gekennzeichnet, daß die wäßrige Titansulfatlösung Titan (ausgedrückt als TiO„) in einer Menge von 200 bis 300 g/l und Schwefelsäure in einer Menge von 350 bis 550 g/l enthält.
11. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Fluorid durch Einleiten von Dampf in die erhitzte Lösung aus der Titansulfatlösung entfernt wird.
12. Verfahren gemäß Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß das Titan (ausgedrückt als TiOp)/Schwefelsäure-Verhältnis der Lösung im Bereich von 1:3 liegt.
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13. Verfahren gemäß Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß das Verhältnis im Bereich von 1,6:2 liegt.
14. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 11 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Lösung auf eine Temperatur im Bereich von 110 bis I1IO0C erhitzt wird.
15. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 11 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß der Dampf eine Temperatur im Bereich von 15O bis 220°C aufweist.
16. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Titansulfatlösung weniger als 1 Gew.-ί Fluoridionen enthält.
17. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Titansulf,atlösung durch Erhitzen auf eine Temperatur im Bereich von 8O bis 1500C während 2 bis 5 Stunden hydrolysiert wird.
18. ■ Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Titansulfatlösung in Gegenwart von 0,2 bis 5 % Kristalliationskeimen (ausgedrückt als TiO2, bezogen auf TiO2) hydrolysiert wird.
19· Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der bei der Reaktion des Titantetrafluorids mit der Schwefelsäure freigesetzte Fluorwasserstoff mit Eisen-III-oxyd unter Ausbildung von Eisen-III-fluorid umgesetzt wird.
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20. . Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Schwefelsäure, die in der bei der Hydrolyse der wäßrigen sauren Titansulfatlösung anfallenden Mutterlauge enthalten ist, durch Lösungsmittelextraktion und/oder durch Behandeln mit einem Ionenaustauscherharz gereinigt wird.
21. Titandioxydpigment, erhältlich gemäß einem Verfahren der Ansprüche 1 bis 20.
Λ0980 9/10 71
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