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DE2314923A1 - Verfahren zur herstellung von titantetrafluorid - Google Patents

Verfahren zur herstellung von titantetrafluorid

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Publication number
DE2314923A1
DE2314923A1 DE19732314923 DE2314923A DE2314923A1 DE 2314923 A1 DE2314923 A1 DE 2314923A1 DE 19732314923 DE19732314923 DE 19732314923 DE 2314923 A DE2314923 A DE 2314923A DE 2314923 A1 DE2314923 A1 DE 2314923A1
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DE
Germany
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iron
iii
titanium
heated
fluoride
Prior art date
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Application number
DE19732314923
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English (en)
Inventor
Barrie Leng
John Hickman Moss
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British Titan Ltd
Original Assignee
British Titan Ltd
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Publication date
Application filed by British Titan Ltd filed Critical British Titan Ltd
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Ceased legal-status Critical Current

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    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G23/00Compounds of titanium
    • C01G23/02Halides of titanium
    • C01G23/028Titanium fluoride
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22BPRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B34/00Obtaining refractory metals
    • C22B34/10Obtaining titanium, zirconium or hafnium
    • C22B34/12Obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by metallurgical processing; preparation of titanium compounds from other titanium compounds see C01G23/00 - C01G23/08
    • C22B34/1218Obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by metallurgical processing; preparation of titanium compounds from other titanium compounds see C01G23/00 - C01G23/08 obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by dry processes
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Description

Patentanwälte Dipl.-Ing. R Weickmann,
Dipl.-Ing. 1-1.WLiCRIiANN, Pipl.-Phys. Dr. K.Fincke HAZE/MY . Dipl.-Ing. R ΑΛΥειοκμανν, Dipl.-Chem. B. Huber
-3
7„-, 8 MÜNCHEN 86, DEN
Oase Jd$ _ POSTFACH 860 820
MÖHLSTRASSE 22, RUFNUMMER 98 39 21/22
British Titan Limited, Billingham, Teesside/Großbritannien
Verfahren zur Herstellung von Titantetrafluorid
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Titantetrafluorid.
Titantetrafluorid kann "beispielsweise durch Hydrolyse in Titandioxyd überführt werden, wie es beispielsweise in der britischen Patentschrift 456 058 und/oder in der australischen Patentschrift 428 758 beschrieben ist. Wird Titandioxyd in Form einer wasserhaltigen Pulpe durch thermische Hydrolyse hergestellt, so kann es in Titandioxyd in Pigmentform durch Calcinierung überführt werden. Wird das Material durch Oxydation, beispielsweise durch Dampfphasencalcinierung, erhalten, so ist es nicht erforderlich, die Pigmenteigenschaften zu entwiekeln.
Könnte Titantetrafluorid aus einer relativ billigen und reichlichen Titanquelle, beispielsweise aus Ilmenit, durch Verfahren, die selbst relativ billig und wirksam sind, hergestellt werden, so wäre ein solches Verfahren bei der Herstellung von Titandioxydpigment sehr wertvoll. Bei bekannten Verfahren zur Herstellung von Titandioxydpiginent sind Rohmaterialien erforderlich, die rar und teuer sind wie Mineralrutil (bei der Herstellung von Titandioxydpigment nach dem sog. "Chlorid"-Verfahren, bei dem Rutil zuerst in Anwesenheit
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ORJGiNAL INSPECTED
23H923
von Kohlenstoff chloriert wird, wobei Titantetrachlorid entsteht·, das nach der Reinigung zu Titandioxyd in Pigmentform oxydiert wird)„ Die bekannten. Verfahren ergeben oft auch große Abfallmengen. Bei der Herstellung von Titandioxyd in Pigmentform nach dem "Sulfat"-Verfahren, wobei als Ausgangsmaterial üblicherweise Ilmenit verwendet wird,, wird dieser mit Schwefelsäure verrieben. Der entstehende Extraktionskuchen, der hauptsächlich Titan-und Eisensulfate enthält, wird in Wasser oder verdünnter ^HpSO, gelöst. Die entstehende Lösung wird üblicherweise nach der Reinigung und nachdem man die Eisensulfat-, Schwefelsäure- und Titan-Konzentrationen ein-. gestellt hat, in Anwesenheit eines Anatas oder Rutil induzierenden Kerns thermisch hydrolysiert, wobei wasserhaltiges Titandioxyd und eine Mutterlauge, die Schwefelsäure und Eis en (II)--sulfat enthält, gebildet werden. Die Beseitigung der Mutterlauge wird zunehmend schwieriger, bedingt durch Antiumweltverschmutzungsgesetze.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu schaffen, bei dem die oben erwähnten Probleme nicht auftreten.
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur. Herstellung von Titantetrafluorid, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man Eisen(III)-fluorid und ein Eisen enthaltendes,titanhaltiges Material zusammen erwärmt und danach getrennt Titantetrafluorid und Eisen(III)-oxyd gewinnt.
Eisen(lll)-fluorid und das Eisen enthaltende,titanhaltige Material werden üblicherweise zusammen bei einer ""Temperatur im Bereich von 500 bis 150O0C und bevorzugt bei einer Temperatur im Bereich von 800 bis 11000C in trockener Luft erwärmt, wobei Titantetrafluorid und Eisen(lII)-ox"yd gebildet werden«,
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• - 3 - 23H923
Es kann von Vorteil sein, das eisenhaltige, titanhaltige Material vorzuoxydieren, beispielsweise indem man es auf eine Temperatur im Bereich von ungefähr 700 bis 9000C in Luft vorerwärmt, da dadurch die Reaktionsgeschwindigkeit offensichtlich verbessert wird, insbesondere bei niedrigeren Temperaturen. Die Voroxydation wird zweckdienlich in einer Wirbelschicht durchgeführt, bis im wesentlichen das gesamte Eisen im Eisen(III)-Zustand vorliegt.
Wenn die Umsetzung in festem Zustand stattfindet, ist es bevorzugt, die Reaktionsteilnehmer in einer so feinverteilten Form wie möglich einzusetzen, obgleich die Teilchengröße nicht kritisch ist, um einen guten Kontakt zwischen den Reaktionsteilnehmern herzustellen. Beispielsweise kann man Teilchen mit einer durchschnittlichen Teilchengröße unter ungefähr 250/U verwenden. Alternativ und bevorzugt wird die Umsetzung als Gas/Feststoff-Umsetzung durchgeführt, wobei beispielsweise das Eisen(IIl)-fluorid in Dampfform über das feste Material geleitet wird, oder, bevorzugt, indem es durch eine Wirbelschicht des Eisen enthaltenden, titanhaltigen Materials geleitet wird. Ein Trägergas, beispielsweise Stickstoff und/oder Kohlendioxyd oder ein anderes Gas, das bei der Umsetzung inert ist, kann zusammen mit dem gasförmigen Dampf des Reaktionsteilnehmers eingeleitet werden, um optimale Reaktionsbedingungen für die Gas/Feststoff-Umsetzung in der Schicht bzw. in dem Bett zu ergeben.
Das billigste und am leichtesten zugängliche, Eisen enthaltende, titanhaltige Material ist üblicherweise Ilmenit, und dieser ist für das erfindungsgemäße Verfahren ein bevorzugtes Ausgangsmaterial, obgleich andere Materialien, wenn sie zur Verfugung stehen, beispielsweise Leukoxen, verwendet werden können.
3 G S ö ö 3 / υ 8 9 2
- 4 - 23H923
Bei der vorgeschlagenen Reaktionstemperatur wird Titantetrafluorid gebildet, das sich von dem Eisenoxyd als Dampf abtrennt. Nach der Isolierung kann es entweder kondensiert oder gewünschtenfalls in eine wäßrige Lösung, die für die thermische Hydrolyse geeignet ist, überführt werden. Es kann in der Dampfphase gehalten und (gegebenenfalls nach geeigneten Reinigungsstufen) oxydiert v/erden, wobei man direkt Titandioxyd in Pigmentform erhält.
Sollen Beseitigungsprobleme vermieden werden, so kann das Eisen(III)-oxyd, das üblicherweise in festem Zustand vorliegt und im wesentlichen die gleiche Größe besitzt wie das ursprüngliche Eisen enthaltende,titanhaltige Material und beispielweise eine Größe irn Bereich von 76 bis 355/U besitzt, in Eisen(lll)--fluorid zurückverwandelt v*erden, beispielsweise durch Umsetzung mit NI-LHFp bei erhöhten Temperaturen (wie bei Temperaturen irn Bereich von 120 bis 3000C und vorzugsweise bei 150 bis 2000C) oder durch Umsetzung mit wäßrigem Fluorwasserstoff. Man nimmt an, daß ein Zwischenprodukt der ersteren Umsetzung die Verbindung (NEL)^FeFg ist, die sich beim Erwärmen, beispielsweise bis zu ungefähr 7500C und vorzugsweise bis zu ungefähr 5000C,zersetzty wobei eine Reihe von Reaktionsprodukten einschließlich von Eisen(III)- und Eisen(II)-fluoriden gebildet wird (das letztere üblicherweise nur unter nicht-oxydierenden- Bedingungen). Beide Fluoride können recyclisiert v/erden und mit weiterem Eisen enthaltendem, titanhaltigem Material umgesetzt werden (das Eisen(ll)-fluorid scheint, wenn es vorhanden ist, entweder vor oder während der Umsetzung in Eisen(IIl)-fluorid überführt zu werden). Die Reaktionsprodukte der Umsetzung zwischen Ei sen (Hl)/ Eisen(II)-fluoriden und dem titanhaltigen Material sind ähnlich wie die der Eisen(III)-fluorid/titanhaltigem Material-Umsetzung, mindestens bei oxydierenden Bedingungen.
30S66 3/UB92
23H923
Die restlichen Zersetzungsprodukte von (NIL )-,FeFg, d.h. HILF, NH-,, HF und Np, können ebenfalls recyclisiert werden (mit einer möglichen Ausnahme, von Np), und bei dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Herstellung von Titantetrafluorid treten somit keine wesentlichen Beseitigungsprobleme auf.
Insbesondere kann das ΝΗλΡ, das üblicherweise in wäßriger Lösung vorliegt, in NiLHF0 (und NH-) überführt werden, beispielsweise indem man die Lösung bei einer Temperatur von 120 bis 1300C verdampft und die erstere Verbindung kann mit weiterem Eisen(lII)-oxyd umgesetzt v/erden, wobei Eisen(Hl)-fluorid (wie zuvor angegeben) gebildet wird. Die Umwandlung von NILF in NILHFp ist natürlich eine bekannte Umsetzung.
Die Reaktionsprodukte von NIU und_ HF reagieren zusammen, wobei NILF gebildet wird, das, wie oben angegeben, durch Erwärmen in NILHF2 überführt werden kann.
Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung, ohne sie zu beschränken.
Beispiel 1
Ein australischer Küstensand-Ilmenit (16 g) wurde durch Erwärmen in Luft auf eine Tenrperatur von 8500C voroxydiert, bis keine weitere Gewichtszunahme mehr beobachtet wurde, d.h. bis im wesentlichen das gesamte Eisen im Elisen (III)-Zustand vorlag. Das voroxydierte Material hatte eine Teilchengröße im Bereich von 150 bis 250/U, einen Eisengehalt (ausgedrückt als Fe) von 3 V/a und einen Titangehalt (ausgedrückt als TiOp) von
Das Material wurde mit 22 g Eisen(III)-fluorid mit einer Teilchengröße, die geringer war als ungefähr 1 /U, vermischt und die Mischung wurde auf 850°C in einem trockenen Luftstrom
J υ .. O ■_* ~j ' U C 3
23H923
während 1 Stunde erwärmt. T'itanfluoriddampf wurde von der heißen Mischung gebildet und dieser wurde durch Kondensation auf einer kalten Fläche wiedergewonnen. Die Ausbeute an Titantetrafluorid betrug 11,5 g, d.h. ungefähr 9.156,und das Material zeigte eine hohe Reinheit. " .
Ein Teil des Rückstands (5,1 g) vmrde in 13 g geschmolzenem NrLHFp bei einer Temperatur von 2000C im Verlauf von 10 .Minuten gelöst und man fand durch Analyse, daß das Produkt nach dem Abkühlen aus 14,3 g (NH^)^FeFg und. 1,2g nichtumge setzten). NH-HF2 bestand.
Ein Teil des (NH^)^FePg (8,9 g), hergestellt wie oben beschrieben, wurde" auf 7000C in einer Stickstoffatmosphäre erwärmt, wobei 3,27 g Eisen(IIl)-fluorid und 1,1 g Eisen(ll)-fluorid gebildet wurden. Ein anderer Teil des (ΝΗλ) JFeFg, der auf ähnliche Weise hergestellt war, (11,45 g) wurde auf 7000C unter einer Sauerstoffatmosphäre erwärmt, wobei man nur 3,70 g Eisen(IIl)-fluorid (zusammen mit 1,46 g Fe2O-O erhielt. Bei einem anderen Versuch wurden 26,8 g (NH. )^FeF/-zuerst unter Stickstoff auf 700 C und dann unter Sauerstoff auf eine ähnliche Temperatur erwärmt, wobei 12,8 g Eisen(lII) fluorid (zusammen mit 0,5 g Fe2O7) erhalten wurden.
Beispiel 2
Voroxydierter Ilmenit (14,7 g), der in Beispiel 1 beschriebenen Zusammensetzung und Teilchengröße, wurde mit 16 g Eisen(III)-fluorid mit einer ähnlichen Teilchengröße wie in Beispiel 1 vermischt und die Mischung wurde während 1 Stun de auf 8500C in einem Stickstoffstrom erwärmt. Das gebildete Titantetrafluorid wurde durch Kondensation an einer kalten Fläche isoliert und man erhielt 10,1 g Titantetrafluorid mit hoher Reinheit.
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Claims (16)

" 7 - 23U923 Patentansprüche
1. Verfahren zur Herstellung von Titantetrafluorid dadurch gekennzeichnet, daß man Eisen(III)-fluorid und ein Eisen enthaltendes, titanhaltiges Material zusammen erhitzt und danach das Titantetrafluorid und das Eisen(lII)-oxyd getrennt gewinnt.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionsteilnehmer zusammen auf eine Temperatur im Bereich von 500 bis 1500 C erwärmt werden.
3. Verfahren gemäß Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionsteilnehmer zusammen auf eine Temperatur im Bereich von 800 bis 1100 0C erwärmt v/erden.
4. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Eisen enthaltende, titanhaltige Material voroxydiert wird.
5. Verfahren gemäß Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Material in Luft auf eine Temperatur im Bereich von 700 bis 9000C erwärmt wird.
6. Verfahren gemäß Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Voroxydation durchgeführt wird, bis im wesentlichen das ganze Eisen in Eisen(III)-Zustand vorliegt.
7. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Eisen enthaltende, titanhaltige Material mit Eisen(III)-fluoriddampf umgesetzt wird.
8. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß man als Eisen enthaltendes, titanhaltiges Material Ilmenit verwendet.
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9. Verfahren gemäß einam der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß däs,Eisen(III)-oxyd in Eisen(lII)· fluorid durch Erwärmen mit NHrHFp zurückverwandelt wird und daß danach das Reaktionsprodukt erwärmt wird, um Eisen (III)-fluorid zu bilden.
10. Verfahren gemäß Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß'das Eisen(III)-oxyd mit NH.HFp auf eine Temperatur im Bereich von 120 bis 3000C erwärmt wird. ·
11. Verfahren gemäß Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das Eisen(lII)-oxyd mit NH^HF2 auf eine Temperatur im Bereich von 150 bis 2000C erwärmt wird.
12. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 9, 10 oder 11, dadurch gekennzeichnet, daß das Reaktionsprodukt auf eine Temperatur bis zu 7500C erwärmt, um Eisen(III)-fluorid herzustellen.
13. Verfahren gemäß Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß das Reaktionsprodukt auf eine Temperatur bis zu 5000C erwärmt wird, um Eisen(III)-fluorid herzustellen.
14. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Eisen(III)-oxyd in Eisen(IIl)-fluorid durch Umsetzung mit wäßrigem Fluorwasserstoff umgewandelt wird.
15. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 9 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß das NH^F, das durch Zersetzung der Reaktionsprodukt von Eisen(IIl)-oxyd und NH^HF2 gebildet wird, zu NH^HF2 durch Erwärmen in wäßriger Lösung zurückverwandelt wird.
3 Q 9-§ $3/G
16. Verfahren gemäß Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß die wäßrige NIL·F-Lösung auf,eine Temperatur im Bereich von 120 bis 130°C erwärmt wird, um NH-HFp zu bilden.
1-7. Titantetrafluorid, hergestellt nach einem der Verfahren der vorhergehenden Ansprüche.
309883/0892 83/0192
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