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DE2316374A1 - 3-alkyl-2-(omega-carboxyalkyl) cyclopentanone sowie ester und salze davon - Google Patents

3-alkyl-2-(omega-carboxyalkyl) cyclopentanone sowie ester und salze davon

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Publication number
DE2316374A1
DE2316374A1 DE2316374A DE2316374A DE2316374A1 DE 2316374 A1 DE2316374 A1 DE 2316374A1 DE 2316374 A DE2316374 A DE 2316374A DE 2316374 A DE2316374 A DE 2316374A DE 2316374 A1 DE2316374 A1 DE 2316374A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
oxo
alkyl radical
acid
lower alkyl
ethyl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE2316374A
Other languages
English (en)
Inventor
Karel Francis Bernady
Robert Eugene Schaub
Martin Joseph Weiss
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Wyeth Holdings LLC
Original Assignee
American Cyanamid Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from US05/240,814 external-priority patent/US4018811A/en
Application filed by American Cyanamid Co filed Critical American Cyanamid Co
Publication of DE2316374A1 publication Critical patent/DE2316374A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C405/00Compounds containing a five-membered ring having two side-chains in ortho position to each other, and having oxygen atoms directly attached to the ring in ortho position to one of the side-chains, one side-chain containing, not directly attached to the ring, a carbon atom having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, and the other side-chain having oxygen atoms attached in gamma-position to the ring, e.g. prostaglandins ; Analogues or derivatives thereof
    • C07C405/0008Analogues having the carboxyl group in the side-chains replaced by other functional groups
    • C07C405/0033Analogues having the carboxyl group in the side-chains replaced by other functional groups containing sulfur
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
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    • C07C405/00Compounds containing a five-membered ring having two side-chains in ortho position to each other, and having oxygen atoms directly attached to the ring in ortho position to one of the side-chains, one side-chain containing, not directly attached to the ring, a carbon atom having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, and the other side-chain having oxygen atoms attached in gamma-position to the ring, e.g. prostaglandins ; Analogues or derivatives thereof
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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
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Description

3r-JilkyJ^~2^_(OTieqva^c^rboxyjiIkyl) cvdopentanone sowie Ester
und Salze davon
Die Erfindunq bezieht sich auf neue oraanische Verbindungen und deren Herstellung und betrifft insbesondere substituierte Verbindungen des 9-Oxoprostansäuretyns //3-Alkyl-2-(omeqacarboxyalkyl)cyclopentanone/und Ester davon, welche durch folgende allgemeine Formel wiedergegeben v/erden können
Z-C-O-R1 0
in der R Wasserstoff oder einen Niederalkylrest, R? einen Alkylrest mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen und Z einen der zweiwertigen Reste
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Γ3 *4
(CIr2J-C-CII2-, R3
(CH0) -0-CH0- und -(CH )■ -S-CH -
bedeutet, worin πι eine ganze Zahl von 4 bis 8Γ σ eine ganze Zahl von 3 bis 5, R3 ein Niederalkylrest und R4 ein Niederalkylrest, Fluor oder ein Phenylrest ist» Geeignete Niederalkylreste für die erfindungsgemäßeri Zwecke sind solche mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, zum Beispiel Methyl, Äthyl, Isopropyl, sec.—Butyl usw. Die geradkettigen Alkylreste in den erfindunasgemäRen Verbindungen sind Methyl, i'thyl, n-Propyl, n-Eutyl, n-Amvl, n-Hexyl, n-Heptyl, n-Octyl, n-Nonyl und n-Decvl·
Im Rahmen der Erfindung liegen ferner die nichttoxischen pharmazeutisch annehmbaren Salze der substituierten 9-0xoprostansäuren /3-Alkyl-2-(omega-carboxvalkyl)cyclopentanone/ und das Verfahren zu ihrer Herstellung. Zu den Kationen in diesen Salzen gehören beispielsweise die nichttoxischen Metallkationen wie das Natriumion, Kaliumion, Kalziumion und Magnesiumion sowie die organischen Aminkationen, beispielsweise die Triniederalkylaminkationen (zum Beispiel Triäthylamin), Procain und dergleichen.
Die Nomenklatur und die Bezifferung für die exfindungsgemäßen Verbindungen beruht auf 9-Oxoprostansäure , die wie folgt dargestellt werden kann:
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Die neuen substituierten 9-Oxoorostansäuren nach der Erfindunq und deren Ester sind als qelbe Öle mit charakteristischen AbsorDtionssoektren erhältlich. Sie sind verhältnismäßig unlöslich in Wasser, aber verhältnismäßia löslich in üblichen organischen Lösungsmitteln wie Ethanol, Äthylacetat, Dimethylformamid und dergleichen. Die kationischen Salze der substituierten 9-Oxoprostansäuren sind im allgemeinen weiße bis gelbe kristalline Festsubstanzen mit charakteristischen Schmelzpunkten und Absorptionsspektren. Sie sind verhältnismäßig löslich in Wasser, Methanol und Äthanol, jedoch verhältnismäßig unlöslich in Benzol, DiMthvläther und Petroläther.
Die Prostaglandine stellen eine Familie von enrverwandten Verbindungen dar, welche aus verschiedenen tierischen Geweben gewonnen wurden und glatte Muskulatur stimulieren, arteriellen Blutdruck senken, als Antagonisten gegenüber einer durch P-ninephrin induzierten Mobilisierung freier Fettsäuren wirken und noch andere pharmakologische und autopharmakologische VJirkungen bei Säugetieren zeigen.
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Die neuen Verbindungen nach der Erfindung können leicht aus 2-Carbäthoxycyclonentanon entSDrechend den Reaktionswegen, wie sie unten in den Reaktionsschemata A - C dargestellt sind, hergestellt werden.
si
Die zugrundeliegenden Vorläuferverbindungen sind bekannt und auch die Methoden zu ihrer Herstellung sind bereits beschrieben v/orden (vgl. z.B. EE-PS 786 215) .
Die neuen Verbindungen nach der Erfinduna lassen sich leicht durch 1,4-Addition eines Grignard-Reagens (II) an einen Niederalkylester eines 2-(omega-Carboxyalkyl)cyclooent-2-en-l-ons (I) entsprechend folgendem Reaktionsschema herstellen:
Reaktionsschema Λ
^s^/^ \z-C-O-R'
R2MgX
(I)
(ID
3 098 A 27 1 182
(III)
In diesem Reaktionsschema bedeutet R1 einen Siederalkylrest mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, R2 ist wie vorher definiert und X bezeichnet Chlor, Brom oder Jod. Im allgemeinen ergeben Grignard-Reaktionen mit konjugierten Ketonen 1,2-Additionsprodukte. Eine 1,4-Addition findet gewöhnlich dann statt, wenn die Umsetzung in Gegenwart von Cuprochlorid oder Cuproacetat als Katalysator durchgeführt wird. Es ist deshalb sehr überraschend, daß die Umsetzung eines Cyclopentenons (I) mit einem Grignard-Reagens (II) in Gegenwart eines der beiden vorhergenannten Katalysatoren keine merklichen Mengen des gewünschten 1,4-Additionsprodukts liefert. Das neue Merkmal des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, daß für dieses Verfahren als Katalysator ein Komplex eines Cuprohalogenids mit einem trisubstituierten Phosohin, einem Trialkylphosnhonat, einem tert.-Amin oder einer heterocyclischen Verbindung mit einem basischen Stickstoffatom (z.B. Pyridin) verwendet wird. Der bevorzugte Katalysator ist ein Tributylphosphin-Cuprojodid-Ifomplex (C.Hg)3P.CuJ. Das bevorzugte Verfahren zur Herstellung der Niederalkylester der substituierten 9-Oxoprostansäuren (III) beruht also auf der Umsetzung eines Cyclopentenons (I) mit einem Grignard-Reagens (II) in Gegenwart eines Trialkylphosphin-Cuprojodid-Komplexes (z.B. Tributylphosphin-Cuprojodid). Diese Umsetzung wird am besten in der üblichen Weise in einem Ätherlösungsmittel, z.B. Diäthylather, Dibutylather, Tetrahydrofuran oder dergleichen, bei Raumtemperatur für eine Zeit von 2 bis 18 Stunden durchgeführt. Das Produkt (III) wird dann durch Hydrolyse des intermediären Magnesiumhalogenid-Enolatderivats, vorzugsweise mit Ammoniumchlorid, und übliche Isolierung gewonnen. Bei diesem Verfahren kann X in dem Grignard-Reagens (II) Chlor, Brom oder Jod sein, ist jedoch vorzugsweise Jod.
Alternativ kann die 1,4-Addition auch mit einem anderen Verfahren erfolgen, das auf der Behandlung eines Cyclopentenons (I) mit einem Lithiumdialkylcuprat (VII) gemäß folgendem Reaktionsschema beruht:
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Reaktionsschema E
R'2Li
(V)
Il
Z-C-O-R1 (D
Li .(R1,) „Cu
(VII)
CuI
(VI)
In diesem Reaktionsschema bedeuten R1 und R' jeweils einen Niederalkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und Z ist wie vorher definiert. Das Lithiumdialkylcuprat-Reagens (VII) wird durch E=ehandlung einer Niederalkyllithiümverbindung (V) mit Cuprojodid (VI), vorzugsweise bei niederen Temperaturen (-5 0C bis -20 0C) in einem Ätherlösungsmittel, hergestellt. Die Umsetzung von (I) mit (VII) wird in der üblichen Weise in einem Ätherlösungsmittel bei niederen Temperaturen (-5 0C bis -20 C) während einer Zeit von einigen Stunden vorgenommen. Das Produkt '(11Ia) wird durch Abschrecken der Reaktionsmischung mit wässriger Ammoniumchloridlösung und übliche Isolierung gewonnen.
Die Ester (III) können durch mild-alkalische Behandlung zu den Säuren (IV) hydrolysiert werden, beispielsweise mit 0,1 η KOH in 50 % Methanol-Wasser bei Umcrebungstemperatur während 15 bis 20 Stunden. Die Säuren (IV).
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können durch Verwendung eines 2-(omega-Carbcxyalkyl)cvclopent-2-en-l-ons als Ausgangsstoff anstelle der entsOrechenden Ester (I) auch direkt erhalten werden, diese Arbeitsweise wird jedoch nicht bevorzugt, da dann ein zusätzliches Ποί-äquivalent Grignard-Reagens (II) verwendet werden muß.
Wenn die Cyclooentanonester (III) durch Abschrecken der Reaktionsmischung mit wässriger Ammoniumchloridlösunq gebildet werden, ist die jeweilige stereochemische Anordnuna der zwei Seitenketten nicht mit Sicherheit bekannt. Jedenfalls gewährleistet jedoch die anschließende Hydrolyse von (III) zu (IV), daß sich wenigstens überwiegend die thermodynamisch begünstigte trans-Anordnunrr zwischen den beiden Seitenketten ausbildet, wie sie in den Strukturen (III), (lila) und (IV) der Reaktionsschemata A und B dargestellt ist. Die Bildung der begünstiaten trans-Anordnung findet auch dann statt, wenn die Ester (III) alkalischen oder sauren, aber nicht hydrolytischen Bedingungen in einem wasserfreien alkoholischen Lösungsmittel ausgesetzt werden.
Einige der neuen Verbindungen nach der Erfindung können durch katalytische Hydrierung einer substituierten 9-0xo-13-trans-prostensäure oder eines Niederalkylesters davon hergestellt werden, wie es das folgende Reaktionsschema' zeigt:
Reaktionsschema C
II
\7.-Γ·-η-
C-O-R
(VIII)
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IL
CH2-R5
Z-C-O-R
(IX)
In diesem Reaktionsschema bedeutet R5 einen Alkylrest mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen. Diese Reduktion wird mit einem Edelraetallkatalysator nach der üblichen Methode für die Reduktion von Doppelbindungen oder mit bekannten chemischen Reduktionsmitteln durchgeführt.
Alle erfindungsgemäßen Verbindungen können nach üblichen Methoden isoliert und gereinigt werden. Die Isolierung kann beispielsweise durch Verdünnen der Reaktionsmischung mit Wasser, Extraktion mit einem mit Wasser nicht mischbaren Lösungsmittel wie Methylenchlorid, Äthylacetat, Benzol, Cyclohexan, Äther, Toluol oder dergleichen, Chromatographie, Adsorption an Ionenaustauschharzen, Destillation oder eine Kombination dieser Maßnahmen erfolgen. Die Reinigung der erfindungsgemäßen Verbindungen kann mittels bekannter Maßnahmen für die Reinigung von Prostaglandinen und Lipiden, Fettsäuren und Fettsäureestern erfolgen. Beispielsweise können Gegenphasenvertei lungs Chromatographie, Gegenstromverteilung, Ad--
(P) Sorptionschromatographie an mit.Säure gewaschenem Florisil (synthetisches Magnesiumsilikat) und mit säuregewaschenem Kieselgel, präparative Papierchromatographie, präparative Dünnschichtchroiuatographie, Chromatographie an silberbeladenen Kationenaustauschharzen und Kombinationen davon wirksam zur Reinigung der erfindungsgemäß hergestellten Verbindungen angewandt werden.
Die racemischen Produkte und Zwischenprodukte nach der Erfindung können nach einer Reihe von bekannten Trennmethoden in ihre optisch aktiven Komponenten aufgetrennt werden. Beispielsweise können Säuren mit einer optisch aktiven Base wie Cinchonin, Chinin, Brucin, d- oder 1-alpha-Phenyläthylarain und dergleichen behandelt werden, um diastereoisomere Salze zu erzeugen, die durch Kristallisation getrennt werden können. Alternativ kann die Säure mit einem
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.. q —
optisch aktiven Alkohol, zum Beispiel d- oder 1-Menthol, üstradiol-3-acetat, usw. verestert werden und die erhaltenen diastereoisortieren üster können dann aufgetrennt werden.
Die Auftrennung der racemischen prostaglandinartigen Verbindungen nach der Erfindung kann auch durch Gegenphasen- und Ädsorptionschromatographie an einem optisch aktiven träger und Adsorbens und durch selektive Transformation eines Isomeren mit einem biologisch aktiven prostaglandintransformierenden System erfolgen. Solche Transform.ationen können durch Incubation oder Perfusion nach bewährten Methoden mit anschließender Isolierung und Gewinnung des gegen die angewandte metabolische Transformation beständigen Isomeren durchgeführt v/erden.
Die neuen substituierten 9-0xoprostansäuren und deren Lster und Salze nach der Erfindung sina als antimicrobielle riittel vorteilhaft und weisen gegen verschiedene Laboratoriumsstanuardmikroorganismen antibakterielle und antifungale Aktivität in vitro bei Prüfung nach der Agarverdünnungs-PlattenaufStrichtechnik auf. Bei diesem Test v/erden aie zu prüfenden Verbindungen als Lösungen zubereitet, die 2,5 mg Testverbindung pro ml enthalten. Unter Einhaltung steriler Bedingungen wird von jeder Testlösung eine Reihe von Verdünnungen auf das doppelte Volumen bereitet. Von jeder Originallösung und von jeder Reihenverdünnung wird dann jeweils 1 ml zu 9 ml warmem sterilem Nähragar gegeben, das das Wachstum der Bakterientestkulturen zu unterhalten vermag. Daneben wird eine zweite Reihe von Agarverdünnungen bereitet, die mit der ersten identisch ist, mit der Ausnahme, daß das 2„ähragar so gewählt ist, daß es das Wachstum der Pilztestkulturen unterhalt. Die sterilen Nahragarstandardlösungen, welche die lötverbindungen in den verschiedenen Verdünnungen enthalten, werden dann zusammen mit geeigneten und vergleichbaren Kontrollverdünnungen, die keine Testverbindung enthalten,
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in Petrischalen abkühlen gelassen, wodurch sich erstarrte Agarplatten bilden. Die Testbakterien und hefeartigen Testpilze werden durch Züchten in Brühemediuia über Nacht für den Test vorbereitet. Die Sporen der Fadenpilze werden von reifen Schrägagarkulturen abgeerntet und in steriler physiologischer Salzlösung suspendiert. Von den erhaltenen Lebendsuspensionen wird dann eine Schlinge voll, ebenfalls unter , sterilen Bedingungen, auf die Oberfläche der jeweiligen Agarplatten in Streifen aufgetragen und die mit Aufstrichen versehenen Platten werden dann incubiert. Mach einer ange-, messenen Zeit wird jeder der Aufstriche auf jeder der Platten visuell untersucht und es wird das Ausmaß des Bakterien- oder Pilzwachstums, sofern ein solches vorhanden ist, festgestellt. Die minimale Hemmkonzentration (angegeben in Mikrogramm pro Milliliter) ist als die Konzentration an festverbindung definiert, welche zur vollständigen Hemmung des Wachstums des betreffenden Organismus ausreicht.
Die folgende Tabelle I zeigt in einer repräsensativen Auswahl die minimalen HeEimkonzentrationen typischer Verbindungen nach der Erfindung für verschiedene Testorganismen, die nach der oben beschriebenen Testmethode ermittelt wurden.
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Tabelle I
Verbindung Minimale Heromkonzentration (picg/ml)
]2] (3) (4)
9-Oxoprostansäure 25 100 50 50
üthy1-9-OXO-17,13,19-20-
tetranorprostanoate 250 250 250 250
Äthyl-9-oxo-15,16,17,13-
19,20-hexanorprostanoat 62 250 250
Ächy1-9-0X0-14,15,16,17-
13r19,20-heptanorprostanoat 62 100 50 50
Äthyl~9-oxo-3-oxa-14,15-16,17 -lö.,19 ,20-heptanorprostanoat 250 250
Iithy 1--9 -oxo-lOa-hoiao-14,15,16,17,13,19,20-heptanorprostanoat 250 50 50
ILthyl-9-oxo-l3,13 ,20-
trinorprostanoat 62 250
9~Oxo-7a,7b-bishorO-
14,15,16,17,13,19,20-
heptanorprostansäure -— 250 250
9-0x0-14,15,16,17,13-
19,20-heptanorpro-
stansäure ■ 250 250
(1) Mycobacterium sneginatis, A1TCC
(2) Ilicrosporura hypseum, ATCC 14-633
(3) Trichophyton tonsurans, UIH
(4) Trichophyton mentagrophytes, K
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Es ist damit zu rechnen, daß sich Präparate zur lokalen Anwendung, welche, die 9-Oxoprostansäuren, deren Ester oder kationische Salze davon enthalten, als besonders vorteilhaft erweisen. Solche Präparate kommen zur Verabreichung an Individuen, die einem Befall durch entsprechende Bakterien oder Pilze ausgesetzt oder davon befallen sind, entweder zur therapeutischen oder prophylaktischen Behandlung in Betracht und können die Form von Salben, Cremes, Emulsionen, Sprays,-Waschflüssigkeiten oder dergleichen haben. Die Verbindungen können außerdem in Form von Lösungen, Suspensionen, Emulsionen, Waschflüssigkeiten, Pudern, StäübemitteIn, Nebeln, Seifen, Sprühmitteln, Aerosolen, Tränkmitteln oder anderen Formen zur Reinigung, Desinfektion oder Sterilisierung von chirurgischen Instrumenten, Laboratoriumsglasgeräten oder -instrumenten, Wänden oder anderen Oberflächen in Kliniken, Wäsche, Geschirr, Laboratoriumstischen, Brutkörben, Käfigen oder dergleichen angewandt werden. Ebenso können diese Verbindungen in Seifen, Wasch- und Reinigungsmitteln, Sprays oder dergleichen zur Verwendung in Haushalten, in der Landwirtschaft, in Büros oder anderswo eingebracht werden, um eine. Infektion oder Contaminierung mit entsprechenden Bakterien oder Pilzen zu verhüten oder zu verringern. Die Anwendung kann durch Aufstreichen, Aufsprühen, Eintauchen oder andere Maßnahmen, mit denen ein Kontakt herbeigeführt werden kann, erfolgen. Die erfindungsgemäßen Esterderivate sind ferner als Zwischenprodukte zur Herstellung der entsprechenden Carbonsäuren und Salzen davon vorteilhaft.
9~0xoprostansäure ist ferner ein wertvolles Zentralnervensysteindepressivum rr.it niedriger Toxizität. Ihre Wirksamkeit als CNS~DepressivuEi wurde durch Tierversuche wie folgt nachgewiesen. Die Verbindung wurde in einem 2-prozentigen Stärketräger intraperitoneal an Gruppen von 6 Mäusen in 3 oder mehr abgestuften Dosierungskonzentrationen verabreicht. In Abständen von 15 und 30 Minuten nach der Behandlung wurde jedes Tier auf den Mittelpunkt einer horizontalen Stahlstange (mit einem Durchmesser von 1,55 cm und einer Länge von etwa 60 cm) gesetzt, die sich 45,7 cm über der Tischobcrfleiche befand,
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und gezwungen, zu einer Plattform an einer der beiden Enden der Stange zu laufen. Das Kriterium für die Unfähigkeit zur Durchführung dieser Leistung bestand darin, daß das Tier auf die Seite der Stange abglitt oder von dieser herunterfiel. Aus den Ergebnissen wurden wirksame Dosen für herabgesetzte Fähigkeit zun Laufen auf der Stange (RPD^0) berechnet oder angenähert ermittelt, sowie der Zeitpunkt der Spitzenwirkung bestimmt. An jede Maus aus Gruppen von 5 Hausen wurde die Hälfte der RUD^-Dosis intraperitoneal verabreicht. Zum Zeitpunkt der Spitzenwirkung, der wie vorher angegeben ermittelt wurde, wurde jede Gruppe von Mäusen für eine Zeit von 5 Hinuten in ein Akto-Photometer gebracht und durch Zählung ermittelte Ergebnisse für die motorische Aktivität wurden mit den Werten für liontrolltiere verglichen. Da die Verbindung die motorische Aktivität anscheinend ura 50 % verringerte, wurde sie an weitere Gruppen von 5 Mäusen in abgestuften Dosen verabreicht und in der gleichen Weise getestet. Daraus wurde diejenige Dosis (MDDc0) / welche eine 50-prozentige Verminderung der motorischen Aktivität verursachte, bestimmt. Es wurde gefunden, daß für 9-Oxoprostansäure die Dosis zur Verminderung der lokomotorisehen Aktivität (MDD50) 19 mg/kg Körpergewicht (intraperitoneal) beträgt. Diesa Verbindung weist ferner Wirksamkeit als Antikonvulsivum auf, und schützt 40 % von mit Strychnin behandelten Mäusen bei einer Dosis von 50 mg/kg Körpergewicht (intraperitoneal).
Die neuen Verbindungen nach der Erfindung sind als Hypotensiva vorteilhaft. Ihre prostaglandinartige hypotensive Aktivität wurde mit dem unten beschriebenen Test nachgewiesen. Die angewandte Testmethode ist eine modifizierte Ausführungsform der Methode, die von Pike et al. , Prostaglandins, Ii ob el Symposium 2, Stockholm, Juni 1966, S. 165, Interscience Publishers (:iew York, 1967) beschrieben wurde.
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Männliche Ratten des Wistar-Stamms (Royal Hart Farms) mit einem Gewicht von durchschnittlich etwa 250 g wurden in Rückenlage mit Westen aus festem Tuch und Gliederfesseln auf Rattenhaltebrettern festgebunden._ Das Oberschenkel- , gebiet wurde subcutan mit Lidocain infiltriert und die Arte'ria iliaca und Vena iliaca wurden freigelegt und mit Kanülen versehen. Mit einem Statham P„3~Db-Druckwandler-Offner-Dynograph-System wurde der arterielle Blutdruck (systolisch/diastolisch) aufgezeichnet. Um einen stabilen Blutdruck zu erzielen, wurden die Tiere mit 30 g Pentobarbital/kg Körpergewicht intravenös anästhesiert und erhielten ferner intravenös 2 mg Hexamethoniumbitartrat/ kg Körpergewicht. Die Testverbindungen wurden durch Ultraschall-"
(τ?) dispergierung in einem Träger aus Salzlösung-Tween SO
zubereitet. Es wurde ein konstantes Dosierungsvolumen von 0,5 ml intravenös verabreicht und die Testdosen betrugen 0/1 bis 10,0 mg/kg Körpergewicht. Je nach der Reaktion auf die Dosis wurden zunehmende oder abnehmende Dosen gewählt. In der folgenden Tabelle II sind die Minüestdosen für typische Verbindungen nach der Erfindung ,angegeben, die für eine Senkung des diastolischen Blutdrucks uir. etwa-10 mn», ererforderlich sind.
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a b e 1 1 e II
Verbindung wirksaxie Dosis
(mg/kg Körpergewicht)
9-Oxoprostansäure
-lthyl-9-oxoprostanoat
£thyl--9-oxo-l7 ,13 ,19 ,20-tetranorprostanoat
9-Oxo-7a,7b-bishoTvio-14,15 ,16 ,17-
Id, 19 ,20-hept;anorprostansäure 2-0
.lthyl-9--oxO'-10a-homo~14,15 ,1S ,17-13,19,20--heptanorprostanoat
;:thyl-9-oxo-15 ,16 ,17 ,1Ü ,19 ,20-hexanorprostanoat 0,2-2
9-Oxo-14,15,16,17,13,19,20-heptanorprostansäure
;,thyl~9-oxo--14,15,16,l7,18,19,20-liGOtanororostanoat
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Diese hypotensive WirJcung ist von kurzer Dauer. Um die Wirkung aufrecht zu erhalten, ist eine kontinuierliche Infusion der Verbindung erforderlich. Es ist aber anerkannt, daß eine durch Prostaglandine induzierte Blutdrucksenkung ideal ist, und deshalb können diese Verbindungen trotz der erforderlichen Infusion bei der Behandlung mancher kritischer überdrucksituationen, zurc Beispiel Eklampsie, vorteilhaft sein. Eine Erörterung dieses Problems findet sich in Medical Letter on Drugs and Therapeutics (S. 31-32), Ausgabe 3. April 1970. Ferner wird in einem. Kurzbericht in Medical World News, 10, 12 (1. August 1969) Dr.J.ß. Lee, Associate Professor für Medicin an der St. Louis University, zitiert, nach dessen Ansicht die verwandten Prostaglandin A-Verbindungen Fiin einer Überdruckkrise wie Eklampsie vorteilhaft sein dürften". Die natürlichen Prostaglandine sind nur schwer und mit hohen Kosten erhältlich. Deshalb sind zwar die prostaglandinartigen Verbindungen nach der Erfindung vielleicht weniger wirkungsstark und müssen wahrscheinlich in größeren Dosen angewandt werden, stellen aber wegen ihrer leichteren Sugänglichkeit mittels des erfindungsgemäßen Herstellungsverfahrens eine erhebliche Bereicherung für die Medizin dar.
•Die neuen Verbindungen nach der Erfindung sind ferner wirksame Inhibitoren für die Sekretion von Magensäure und Ulcusbildung bei Versuchstieren und kommen daher als Mittel zur Bekämpfung der Magensäuresekretion und Magenerosion sowie als Mittel gegen Ulcusbildung in Betracht. Die hemmende Wirkung auf die Magensäuresekretion wird gewöhnlich nach der ';Shay-Ratten'!- Methode mit einigen Abänderungen wie folgt gemessen.
Die Ratten (männlich; CFE-Stamm) wurden zur Entleeruncr des Mageninhalts 48 Stunden lang hungern gelassen (Wasser wurde ad libitum gegeben). Am Morgen des Versuchstags wurde unter· /itheranästhesie die Bauchregion rasiert, und dann wurde mit einem Skalpell ein 2 1/2 bis 4 cm (1 bis 1 1/2') langer Einschnitt an der Mittellinie gemacht". Mit Hilfe eines geschlossenen gekrümmten Hämostaten wurde das Duodenur.i gefaßt. Sobald das
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_ ] 7 —
Duodenum in Sicht kam, wurde der Magen rait den Fingern durch die öffnung gezogen, dann wurde der Hagen leicht mit den Fingern gepreßt, um ihn von Luft und restlichem Inhalt freizumachen, die durch den Pylorus gedrückt wurden. Unter dem Pylorus-Duodenumiibergang wurden zwei 13 cm(5") lange ^lahtfäden durchgezogen. Mit einem der Fäden wurde eine Ligatur an der Verbindungsstelle gebildet. Die zweite Ligatur wurae ebenfalls gebildet, aber nicht festgezogen. Die Testverbindung oder der Träger, gewöhnlich
1 ral /100 g Körpergewicht, wurden möglichst nahe bei der ersten Ligatur in das Duodenun injiziert. I-Tach der Injektion wurde die zweite Ligatur unterhalb der Injektionsstelle festgezogen, um ein Auslecken möglichst zu verringern. Der -lagen wurde durch die öffnung zurück in die Bauchhöhle gelegt, das Gebiet des Einschnitts wurde mit Salzlösung gewaschen, und der Einschnitt
wurde mit Autoklips verschlossen (gelegentlich erfolgte
statt einer intraduodenalen Injektion eine Verabreichung an
Tiere auf oralem oder subkutanem Wege. Im letzteren Fall erfolgte die Verabreichung 30 bis 60 Minuten vor der Operation).
Drei Stunden später wurden die Ratten geköoft und ausbluten
gelassen, wobei darauf geachtet wurde, daß kein Blut in den
Ösophagus lief. Die Bauchhöhle wurde durch Aufschneiden
mit einer Schere freigelegt, der ösophagus wurde nahe beim Magen mit einem Häinostaten abgeklamivtert, und der Magen wurde durch Abschneiden unterhalb des Häinostaten (der ösophagus wurde durchschnitten) , und zwischen den beiden Sahtfäden entfernt. Kach Entfernung von Frendgewebe wurde der Magen mit Salzlösung gewaschen und mit Mull abgetrocknet. Der Magen, der über einen Trichter gehalten wurde, wurde vorsichtig aufgeschlitzt, und der Mageninhalt wurde in einem Zentrifugenröhrchen aufgefangen. Der Hagen wurde entlang der Curvatura major weiter aufgeschnitten und nach außen gestülpt. Der Mageninhalt wurde mit
2 ml H9O in das betreffende Zentrifugenröhrchen gewaschen. Mageninhalt und Waschflüssigkeit wurden dann zusamnen in einer Zentrifuge aer internationalen Größe 2 (Einstellung 30) 10 Minuten
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- J8 - ■ ■
zentrifugiert. Die überstehende Flüssigkeit wurde gewonnen, das Volumen wurde gemessen und aufgezeichnet, es wurden zwei Tropfen Phenolphthaleinindikator (1 % in 95-prozentigen-Äthanol) zugesetzt, und die Lösung wurde mit 0,02 η NaOH (oder mit 0,04 η MaOH bei großen Volumenmengen an Mageninhalt)"bis pH 8,4 titriert (wegen der üblichen Färbung des Mageninhalts dient das Phenolphthalein lediglich als visuelle Anzeige für die Nähe des Endpunkts), und die vorhandene Säuremenge wurde berechnet.
Verbindungen, die eine Hemmung der Ilagensäuresekretion von 20 % oder mehr induzierten, wurden als wirksam angesehen. Die folgende Tabelle III zeigt eine repräsentative Auswahl der nach dieser Methode erzielten Ergebnisse für typische Verbindungen nach der ■ Erfindung: . -
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- ar -
J&
a b e 1 1 e
III
Verbindung
9-Oxo-14,15,16,17,10,19-20--heptanorprost ansäure
;;thyl-9-Oxo-l4,15,16,l7,l3· 19 f20-heptanorprostanoat
/ithyl-9-~:>xo-15,16,17,l8,19-20-hexanorprostanoat
.^thyl-9-oxO"16 ,17 ,13 ,19 ,20-pentanorprostanoat
Athy1-9-oxo-17,13,19,20-tetranorprostanoat
ILthy 1-9-oxo-13,19,20-trinorprostanoat
Intraduodenale Henmung, %
Dosis; mg/kg 84
Körpergev/icht 53
100 37
50 93
25 53
100 73
50
100 (oral)
100
100 100
100
81
54
65
41
-".thyl~9-oxo-6,7,14,15,15~ 17,13,19 ,20-nonanorprostanoat
^thyl-9-oxo-10a-homo-14,15-16 r 17,18,19,20-haptanorprostanoat
Äthyl-9-oxo-7a,7b-bishomo-14,15,16,17,18,19,20-heptanorpros tanoat
9-Oxo-7a,7b-bishomo-14,15-16 ,17,13 ,19 ,20-heptanorpros t ansäure
9-0x0-6,7,14,15,16,17,13-19,20-nonanorprostansäure
Äthyl-9-oxo-3oxa-l4,15,16-17,13,19,20-heptanorprootanoat
100 100 50
100
50 200
SS
60
73
91
86
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Die erfindungsgernäßen Verbindungen bieten ferner Schutz gegen die ulcerogenen Eigenschaften von Indomethacin. Der betreffende Test wurde folgendermaßen durchgeführt:
Ratten wurden 48 Stunden lang hungern gelassen (Wasser wurde ad libitum gegeben). Indomethacin (20 mg/kg Körpergewicht) wurde subkutan verabreicht, und gleichzeitig wurde die Hälfte der Dosis der Testverbindung durch eine Schlundsonde in den Magen eingeführt. Nach 3 Stunden wurde die zweite Hälfte der Testverbindung ebenfalls mit einer Schlundsonde verabreicht. 5 Stunden nach der Verabreichung von Indomethacin wurden die •Tiere geköpft und die Mägen entfernt. Die Mägen wurden mit destilliertem Wasser gewaschen, auf Mulltuch abgetrocknet und entlang der Curvatura major aufgeschnitten. Der"Inhalt wurde mit destilliertem Wasser ausgespült. Die Mägen wurden ausgebreitet, auf Kork festgesteckt und mit einem Vergrößerungsglas auf Geschwüre untersucht. Die Bewertung von Geschwüren erfolgte aufgrund einer früher angegebenen Skala: /Abdel-Galil et al. Brit. J. Pharmac. Chemotherapy 33:1-14 (196S|_/ .
Bewertungs skala
0 - Normaler Magen
1 - Petechiale Hämorrhagie oder Stecknadelulcera 2-1 oder 2 kleine Ulcera
3 - viele Ulcera, einige große
4 - viele Ulcera, hauptsächlich große
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xiontrolltiere, die mit Indomethacin, aber nicht mit Testverbindungen behandelt wurden, lieferten regelmäßig Werte von etwa 3,5 bis 3,7. Kontrolltiere, die weder mit Indomethacin noch mit Testverbindungen behandelt wurden, zeigten Werte von etwa 0,5 bis 0,8. Die folgende Tabelle IV zeigt die Ergebnisse, die mit typischen Verbindungen nach der Erfindung nach dieser Methode erhalten wurden. Verbindungen, die einen wert von 2,3 oder weniger ergeben, werden als wirksam angesehen.
Tabelle IV
Verbindungen
9-OXO-14,15,16,17,18,19,20-heptanorprostansäure
äthyl-9-oxo-14,15,16,l7,l3,-19,20-heptanorprostanoat
9-Oxo-7a,7b~bishomo-l4,15,16,-17,18,19,20-heptanorprostansäure
Orale Gesamt
dosis", mg/kg
Körpergewicht
Bewer
tung
25 1/8
100 1/2
25 2,0
Herstellung von Ausgangsstoffen Ä ~ Herstellung von Jvthyl-g-oxo-lS-trans-prostenoat
Eine Lösung von 1,102 g 1-Octin in 2 ml Benzol wird mit 11,5 ml 15 % Diisobutylaluminiumhydrid in Toluol versetzt, und die Lösung wird 2 Stunden auf 50 0C erwärmt. Nach Abkühlen der Lösung wird das Lösungsmittel im Vakuum entfernt, und das erhaltene öl wird unter Kühlen mit 3is mit 5,45 ml 5,10 % Methyllithium in Diäthylather versetzt. Zu der entstandenen Lösung werden 1,830 g 2-(6-Carboäthoxyhexyl)-2-cyclopentenon gegeben, und die Lösung wird bei
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Umgebungstemperatur 18 Stunden lang gerührt .■ Die Lösung wird auf eine Mischung aus Eis und verdünnter Salzsäure gegossen, und das Geraisch wird mit Diäthylather extrahiert. Die organische Phase wird mit verdünnter Natriumbicarbonatlösung, Wasser und gesättigter Salzlösung gewaschen, getrocknet und eingedampft. Der Rückstand wird durch Chromatographieren an Florisil - und Destillation gereinigt und liefert 1,878 g eines öls. IR-Spektrum: 1736 cm (Ester- und Ketoncarbonyl), 969 cm (trans-Vinylgruppe) NMR-Spektrum (CDCl3) delta 5,14 bis 5,87 (Multiplett, 2H, Vinylprotonen, J trans = 15 Hz); Massenspektrum: Parentpeak bei 350 πι,ιι.
B - Herstellung von lithyl-9-oxo-18 ,19 ,20-trinor-13-trans-prostenoat
Nach der oben unter A beschriebenen Arbeitsweise wird 2-(6-Carbäthoxyhexyl)-2-cyclopentenon dem aus 1-Pentin, Diisobutylaluminiumhydrid und Methyllithium hergestellten Reagens zugesetzt. Das durch saure Hydrolyse und Extraktion mit Äther erhaltene Rohprodukt wird durch Destilllation gereinigt, wodurch eine Flüssigkeit mit folgenden Eigenschaften erhalten wird: IR-Spektrum : 1740 cm
Vinylgruppe).
— 1 —1
trum: 1740 cm (Ester- und Ketoncarbonyl), 967 cm . (trans-
C - Herstellung von Athyl-9-oxo~20-nor-13-trans-prostenoat
Eine Lösung von 5,30 g 1-Heptin in 10 ml Benzol wird mit 40 ml 1,2n-DiisObutylaluminiumhydrid in Hexan versetzt und 2 Stunden auf 50 C erwärmt. Die Lösung wird in einem Eisbad abgekühlt und mit 25 ml Äther verdünnt. Dann"werden der Lösung 3O ml 1,6 m n-Butyllithium in Hexan zugesetzt. Nach 20 Minuten langem Rühren bei 15 bis 25 0C wird der entstandenen Lösung eine Lösung von 2-(6-Carbäthoxyhexyl)-2-cyclopentenon zugesetzt. Die Mischung wird 18 bis 20 Stunden bei 5 bis 25 °C gerührt, und dann wird das Produkt mit einer Mischung aus Eis und Salzsäure hydrolysiert,
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Das aus der organischen Phase gewonnene Rohprodukt wird durch Chronatographieren an Kieselgel gereinigt. Das gereinigte Produkt ist ein öl. IR-Spektrum: 1740 cm" (Ester- und Ketoncarbonyl) und 967 cm (trans-Vinylgruppe).
D - Herstellung von Hthyl-2Q-niethyl-9-oxo--13-trans-prostenoat
Jach der unter C beschriebenen Arbeitsweise wird 2-(6-Carbäthoxyhexyl)-2-cyclopentenon dem aus 1-Konin, Diisobutylaluminiumhydrid und η-Butyllithium hergestellten Reagens zugesetzt. Das durch saure Hydrolyse und Verdampfen des organischen Lösungsmittels erhaltene Rohprodukt wird durch Chrorsatographieren an Kieselgel zu einen», öl gereinigt. IR-Spektrum 1740 er. (Ester- und ICetoncarbonyl) und 967 cm (trans-Vinylgruppe).
Ξ - verstellung von &thyl-9-oxo-6^-dinor-lS-trans-prostenoat
wach der oben unter A beschriebenen Arbeitsweise wird 2-(4-Carbäthoxybutyl)-2-cyclopentenol dem aus 1-Octin, Diisobutylaluminiumhydrid und Methyllithium hergestellten Reagens zugesetzt. Nach saurer Hydrolyse, Extraktion mit üther und Destillation wird das Produkt als farbloses öl vom Siedepunkt 149 bis
ο —1
150 c (0,075 mm) gewonnen. IR-Spektrum: 1740 cm (Ester- und
Ketoncarbonyl), 963 cm" (trans-Vinylgruppe).
F - Herstellung von Äthyl-9-oxo-7a,7b-bis*-homo-l3-trans-prostenoat
!■iach der oben unter A beschriebenen Arbeitsweise wird 2-(8-Carbäthoxyoctyl)-2-cyclopentenon dem aus 1-Octin, Diisobutylaluminiumhydrid und Methyllithium hergestellten Reagens zugesetzt. Das durch saure Hydrolyse und Extraktion mit Äther gewonnene Rohprodukt wird durch Chromatographieren an Kieselgel zu einem öl gereinigt. IR-Spektrum: 1740 cm""1 (Ester- und Ketoncarbonyl) , 967 cm (trans-Vinylgruppe).
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Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele weiter erläutert
Beispiel 1 Herstellung von Athyl-9~oxoprostanoat
Eine Grignard-Lösung, die aus 332 mg Magnesium und 3,32 g n-Octyljodid in 10 ml Diäthyläther unter Stickstoffatmosphäre hergestellt wurde, wird mit 192 mg Cupxojodid--tris~n-Butylphosphin-Komplex und anschließend tropfenweise mit 3 g 2-(6- .■ carbäthoxyhexyl)cyclopent-2-en-l-on versetzt. Die erhaltene Mischung wird 2 Stunden lang gerührt» Dann werden 50 ml gesättigte Ammoniumchloridlösung und anschließend 25 ml Wasser und 50 ml Diäthyläther zugesetzt- Die Ätherschicht wird nacheinander mit wässriger I:\iatriumthiosulfatlcsung, Amraoniumchloridlösung und Wasser gewaschen, mit Magnesiumsulfat getrocknet und zu einem Öl eingedampft. Die Destillation bei 0,06 Torr (Bad bis 190 °) liefert 2g Material, das nicht umgesetzten Ausgangsstoff enthält, und 1,36 g ("42"%) Rückstand, der das gewünschte Produkt enthält. Dieses Material wird an Flori-
sil , einem aktivierten Magnesiumsilicat, chromatographiert.
Eluieren'des Produkts mit 10 % Diäthyläther in Hexan liefert 737 mg eines Gis, das keine bemerkenswerte Ultraviolettab-* sorption zeigt. Lambda K r 5,75, 8,50 ,u; HMR: 2H Quadruplett.
IUcIX / .
delta (Ester-0CH2), 3H Triplett 1,25 (Ester-CHg) und 3H verzerrtes Triplett 0,91 (endständiges Methyl); Massenspektrum: m/e 35 2; im Gaschromatogramm zeigt sich eine Bande.
Beispiel 2 Herstellung von Isopropyl-9-oxo-19,20-bisnorprostanoat
Wenn das n-Octyljodid und 2-(6-Carbäthoxyhexyl)cyclopent-2-en-l-on von Beispiel 1 durch äquimolare Mengen n-Hexylbromid
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- asr -
und 2-(2-Carboisopropoxyhexyl)cyclopent-2-en-l-on ersetzt werden und praktisch die gleiche Arbeitsweise wie in Beispiel 1 angewandt wird, wird Isopropyl-9-oxo-l9,2Q-bisnorprostanoat erhalten.
üeispiel 3 Herstellung· von !■Iethyl-9-oxo~20-äth.ylprostanoat
Die Arbeitsweise von Beispiel 1 wird mit äquiraolaren Mengen an n-Decylchlorid und 2-(ö-Carbonethoxyhexyl)cyclopent-2-en-l-on anstelle des n-Octyljodids und 2-(6-Carbäthoxyhexyl)-cyclopent-2-en-l-on wiederholt. Es wird Methyl~3-oxo~20-äthylprostanoat gewonnen.
Beispiel 4
Herstellung von n-Butyl-9-oxo-14 ,15 ,16 ,17 , 18 ,19 ,20--heptanor-
prostanoat
Die Arbeitsweise von Beispiel 1 wird mit äguiniolaren Mengen .!othyljodid und 2-(6-Carbo-n-butoxyhexyl)cyclopent-2-en-l-on statt n-Octyljodid und 2-(6-Carboäthoxyhexyl)cyclopent-2-en-1-on wiederholt. Auf diese Weis? wird n~3utyl-9-oxo-l4,15,16,· 17,18,19,20-heptanorprostanoat erhalten.
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Beispiel 5 Herstellung von n-Butyl-9-oxo-l8,19,2Q-trinorprostanoat
Die Arbeitsweise von Beispiel 1 wird mit äquiraolaren Mengen n-Amyljodid und 2-(6-Carbo~n-butoxyhexyl) cyclopent-2-en-l-on statt n-Octyljodid und 2- (6-Carboäthoxyhex3/l) cyclopent-2-en-1-on wiederholt. Auf diese Weise wird n-Butyl-9-oxo-18,19,20-trinorprostanoat erhalten.
Beispie 16 Herstellung von Äthyl-9-oxo-17,18,19,20-tetranorprostanoat
Die Arbeitsweise von Beispiel 1 wird mit einer äquimolaren Menge n-Butyljodid anstelle von n-Qctyljodid viiederholt. Auf diese Xieise wird Äthyl-9-oxo-17 ,13 ,19 ,20-tetranorprostanoat erhalten'.
Beispiel? Herstellung von n-3utyl-9-oxoprogtanoat
Die Arbeitsweise von Beispiel 1 wird mit einer äquiraolaren Menge 2- (6-Carbo-n-butoxyhexyl)cyclopent-2-en-l-on statt 2-(6-Carboäthoxyhexyl)cyclopent-2-en-l-on wiederholt. Auf diese Weise wird n-Butyl-9-oxoprostanoat erhalten.
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Beispiel S
t^llung von I*thyl--9--oxo-l4,15,15,17,13,19,2Q--heptaiior-
prostanoat
Line Aufschlämmung von 33,09 g (0,20 Mol) Kupfer (I) jodid in öO ml Diäthyläther unter Stickstoff wird rät 238 ral (0,39 Mol) 5,07 S Methyllithiuir. in .'vther unter Einhaltung einer Temperatur von -5 bis -10 c versatzt. Su der erhaltenen Lösung werden dann 23,33 g (0,10 KoI) 2-(β-Carboäthoxyhexyl)-2-cyclopentenon gegeben, und die Mischung wird 1 Stunde bei -10 c gerährt. Die Mischung wird mit gesättigter Aruaoniurfichloridlosung hydrolysiert, und dia organische Phase wird abgetrennt, mit Wasser und gesättigter Salzlösung gewaschen, getrocknet (Ma3SO4) und zu einem Öl eingedampft. Durch Destillation werden 23,4 g eines farblosen öls vort Siedepunkt 112 bis 115 °C (0,075 mm Hg) erhalten, das aufgrund des dtlR-Spektruras aus 85 % trans-Isomer und 15 % cis-Isomer besteht. IR-Spektrum 1745 cm (Carbonyl) ; IIMR-Spektrum: (CDCl-.) delta 0,90, Dublett, J = 7,0 Hertz, cis-CH-CH.,; 1,17,
Dublett, J = 5,5 Hertz, trans-CH-CHU.
Beispiel 9 Herstellung von 9-Oxoprostansaure
Eine Suspension von 300 mg Äthyl-9-oxoprostanoat in 20 ml wässrigem Methanol (1 : 1), das 300 mg Kaliumhydroxid enthält, wird eine Stunde bei 50 0C und dann 18 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Die erhaltene Lösung wird mit 1 η Salzsäure angesäuert, eingeengt und mehrmals mit Diäthylather extrahiert. Die vereinigten i.therextrakte werden mit gesättigter IJatriumchloridlösung gewaschen, mit wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet und eingedampft, wodurch 256 mg (94 %) Produkt als Öl erhalten werden; Laiabaa.nax 5,75, 5,35 .u; HHR: IH, breites Singlett, delta 9,89 (Carboxy!proton, austauschbar).
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Beispiele 10-16
Die Verseifung der in der folgenden Tabelle angegebenen Alkylester nach der Arbeitsweise von Beispiel 9 liefert die nachstehend als Produkte genannten Prostansäuren.
Tabelle VI
Bei-
spiel-
eingesetztes Alkyl-
prostanoat von
2
10 Beispiel 3
11 Beispiel 4
12 Beispiel 5
13 Beispiel 6
14 Beispiel 7
15 Beispiel 3
16 Beispiel
erzeugte Prostansäure
9-Oxo-19,20-bisnorprostansäure
9-Oxo-20-äthylprostansäure
9-Oxo-14,15,16,17,18,19,20-lieptanorprost ansäure
9-Ojio-l8 ,19 ,20-trinorprostansäure
9-OXO-17,18,19,20-tetranorprostansäure
9-OxoprOstansäure
9-0x0-14,15,16,17,13,19,20-heptanorDrostansäure
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2$ -
Beispiel 17
Herstellung des ^atriumsalzes von 3- (n-Heptyl) -2- (6-carboxyhexyl) -
cyclopentanon
In 25 inl ,!ethanol werden 3 ,05 g 3- (n-Heptyl) -2- (6-carboxyhexyl) cyclopentanon und 0,54 g -'vatriuinmathoxiu gelöst, und die erhaltene Lösung wird zur Trockne eingedampft. Auf diese Weise wird das Jatriumsalz als weißes Pulver erhalten.
Beispiel 13 Herstellung des :ialiu~tsalzes von 3- (n-I-Tonyl) -2- (6-carboxyhexyl)
cyclopentanon
In 25 ml Tiasser werden 3,34 g 3--(n-iionyl)-2-(6-carboxyhexyl)-cyclopentanon und 0,56 g Kaliumhyaroxiäplätzchen gelöst, und die erhaltene Lösung wird zur Trockne eingedampft. Auf diese '■veise wird das Kaliumsaiz als schwacligefärbtes weißes Pulver erhalten.
Beispiele 19 - 32
Die Behandlung der in der folgenden Tabelle aufgeführten Cyclopentenone mit Lithiumdiiriethylcuprat nach der in Beispiel S beschriebenen Arbeitsweise liefert die nachstehend genannten 9-0x0-14,15,15,17,13,19,20-heptanorprostanoatester /3-Methyl-2-(oiaega-carbalkoxy) cyclopentanone/.
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Tabelle
VII
eingesetzter Alkylcyclopentenonester Beispiel von
erzeugter 9—Oxo-prostanoatester
2 -- (4-Carbäthoxybuty 1) cyclopent--2-en-l-on Xthyl-9-O3EO-6 ,7,14 ,15-16 ,17 ,18 ,19 ,20-nonanorprostanoat
2 ~(Ü-Carbäthoxyocty1) cyclopent-2-en-l-on Athyl-9-oxo-7a/7b-bishor.o-14,15,16 ,17,IS ,19-20-heptänorDrostanoat
2-(5-Carbäthoxyocty1) -2-cyclopentenon Äthvl-9-oxo-2-äthyl-14-15,16,17 ,18,19,20-heptanorprostanoat
2-(6-Carbäthoxy-5,5-diiaethylhexyl) cyclopent-2-en-l-on Äthyl-9-oxo-3,3-dimethyl-14,15,16 ,17,18 ,19 ,20-heptanorprostanoat
2-(6-Carbäthoxy-5-oxahexyl)-2-cyclopentenon Äthyl-9-oxo-3-oxa-l4,15-16 ,17 ,1S ,19,20-heptanorprostanoat
2-(6-Carbäthoxy-5-thiahexyl)-2-cyclo pentenon Jvthyl-9-oxo-3-thia-l4 ,15-16 ,17 ,18 ,19 ,20-heptanorprostanoat
2- (5-Carbäthoxypenty1) -2-cyclopentanon Äthyl-9-oxo-7,14,15 e 16-. 17 ,18 ,19 ,20-octanorprostanoat
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Tabelle VII (Forts.)
Beispiel
eingesetzter Alkylcyclopentenonestar von erzeugter 9-Oxo-prostanoatester
2-(3-Carbäthoxypropyl) cy clopeirt ~2-en-1-on £.thyl-9-oxo-5 ,6 ,7 ,14-15,16,17,13,19,20-decanorprostanoat
2-(ö-Fluor-e-carbäthoxyhexyl) cyclooent-2-en-l-on Sthyl-9-oxo-2-fluor-14,15,16 ,17,18,19 ,20-heptanorprostanoat
2 -(7-Carbäthoxyheptyl)-2-eyelopenten1-on JÄthyl-9-oxo-7a-hor:to-l4-15,16 ,17 ,18,19,20-heptanorprostanoat
2- (6-CarbtlühQxy-6 -phenylhexyl)-2-cyclopenten-l- on .?*-thyl-9-oxo-2-phenvl-14-15,15,17,13,19 ,20-heptanorprostanoat
2- (6-Carbo-n-butoxyhexyl)cyclopunt-2-onl-oii "3utvl-3 -oxo-14,15,16-17,13,19 ,2O-hePtanornrostanoat
2-(5-Carboisopropoxyhexyl)cyclop3nt-2-en-lon Isonropyl-9-oyo-14,15-16,17,13,19 ,20-heptanorprostanoat
2-(6-Carbo3ethoxyhexyl) cyclopent-^-en-l-on Methyl-9-oxo-14,15,16-17 ,13 ,19 ,20--heptanorprostanoat
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Beispie 1-33 Herstellung von Äthyl-9-oxo--15 ,16 ,17 ,18 ,19 ,20-hexanorprostanoat
Eine Grignard-Lösung, die unter Stickstoffatmosphäre bei 45 bis 50 C aus 535 mg Magnesium und 3,.44 g i:,thyljodid- in S ml Toluol mit einem Gehalt von 1 MqI Tetrahydrofuran je g-Atom Magnesium hergestellt wurde, wird tropfenweise unter Rühren in der Kälte einer Lösung von 4,766 g 2-(6-Carbäthoxyhexyl)-2-cyclopentenon in 40 ml Tetrahydrofuran, die 330 mg Cuprojodid-Tris-n-butylphosphin-lxomplex enthält, zugesetzt. Die entstandene Lösung wird eine Stunde bei Raumtemperatur gerührt, dann in kalte verdünnte Salzsäure gegossen und mit Äther extrahiert. Die vereinigten Extrakte werden mit Salzlösung gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und zu 5,14 g öl eingedampft. Das rohe Öl wird in ILther gelöst und 10 Minuten mit 4 Äquivalenten wässrigem Kaliumpermanganat behandelt. Die Mischung wird filtriert, und das Filtrat wird mit Salzlösung gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und eingedampft. Der Rückstand liefert nach weiterer Reinigung durch Chroruatographieren an I'ie-
—· τ selgel 2,1 g eines hellgelben öls. TR-Spektrum; 1740 cm (Ester- und Ketoncarbonyl)
Beispiele 34 - 50
Die Behandlung der in der folgenden 'Tabelle genannten Cyclopen tenone nach der in Beispiel 33 beschriebenen Arbeitsweise mit dem angegebenen Grignard-Reagens, das wie in Beispiel 33 beschrieben aus £thyljodid, Propyljodid, Isopropyljodid oder Butyljodid hergestellt wird, liefert die nachstehend aufgeführten Alkyl-9-oxoprostanoate.
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Tabelle VIII
Bei- eingesetzter Cyclopentenonspiel ester von
34 35 36
S 37
■^ 38
39
40 41 42 43
2-(6-Carbomethoxyhexyl)cyclopent-2 -en- 1 -on
2-(6-Carbäthoxyhexyl)cyclopent- -2-en-l-on
2-(6-Carbäthoxyhexyl)cyclopent- -2-en-l-on
2-(4-Carbäthoxybutyl)cyclopent- -2-en-l-on
2-(4-Carbäthoxybutyl)cyclopent- -2-en-l-on
2-(8-Carbäthoxyoctyl)cyclopent- -2-en-l-on
2-(6-Carbäthoxyoctyl)-2-cyclopentenon
2- (6-Carbäthoxy~5 ,5-diraethylhexyl)cyclopent~2-en-l-on
2- (6-Carbäthoxy-5,5-dimethyl hexyl)cyclopent-2-en-l-on
2-(5-Carbäthoxypentyl)-2- -cyclopentenon
Grignard-Reagens
C2H5MgI
Isopropyl-Mgl Propyl-Mgl
C7II5MgI
Propyl-Mgl
C3H5MgI
C2H5MgI
C3II5MgI
Propyl-Mgl
C1K-MaI
erzeugter 9-Oxoprostanoatester
Methyl-9-oxo-15,16,17,18,19,20-hexanorprostanoat
üthyl-9-oxo-13-m£thyl-15,16fX7,18,19-20-hexanorprostanoat
Äthyl-9-οχο-Ιβ,17,13,19,20-pentanorprostanoat
Äthy1-9-oxo-6,7,15,16,17,18,19,20-octanorprostanoat
Äthy1-9-oxo-6,7,16,17,18,19,20-heptanorprostanoat
Äthyl-9-oxo-7a,7b-bishomo-15,16,17-
18 ,19,20-hexanorprostanoat
Äthyl-9-oxo-2-äthyl-15,16,l7,l8,
19 ,20-hexanorprostanoat
£thyl-9~oxo-3,3-dimethyl-15,16,17-IS ,19,20-hexanorprostanoat
Äthyl-9-oxo-3,3-dimethyl-16,17,18-19 ,20-pentanorprostanoat
Äthyl-9-oxo-7,15,16,17,18,19,20-heptanorprostanoat
Tabelle VIII (Forts.)
Bei- eingesetzter Cyclopentenonspiel ester von
44
2-(5-Carbäthoxypentyi)-2- -cyclopentenon
Grignard-Reagens Propy1-MgI
erzeugter 9-Qxoprostanoatester
Xthyl-9-oxo-7,16,17,18,19,20-hexanorprostanoat.
45
46
2-(G-Fluor-ö-carbäthoxyhexyl) cyclopent-2-en-l-on
2- (6-Fiuor--6-carbäthoxyhexyl) cyclopent-2-en-l-on
C9HnMgI
Propyl-Mgl
Äthyl-9-oxo-2-fluor-15,16,17,18-19 ,20-hexanorprostanoat
Äthyl-9-oxo-2-fluor-16,l7,l8,l9-20-pentanorprostanoat
48
2-(7~Carbäthoxyheptyl)2-cyclo-
penten~l-on ·
2-(4-Carbäthoxybutyl)cyclopent-2-en-l-on
C2E5MgI Butyl-MgI
Athyl-9-oxo-7a-homo-l5,16,17,IC,19,20 hexanorprostanoat
lithyl-9-oxo-6,7 ,17 ,18 ,19-20-hexanorOrostanoat
49
2- (6-Carbäthoxy-S ,5-diraethylhexyl) cyclopent-2'-en-l-on
Butyl-Mgl'
Äthyl-9-oxo-3 ,3-diraethyl-l7 ,18-19 ,20-tetranorDrostanoat
50
2-(e-Fluör-e-carbäthoxyhexyl) cyclopent-2-en-l-on
Butyl-MgI
Äthyl~9-öxo-2-fluor-l7,18,19,20-tetranorprostanoat
■är-
Beispiel 51
Herstellung von Äthyl-9-oxo-18,19,20-trinorprostanoat
!dine Ilischung aus 2 g (6,49 inMol) Äthyl-9-oxo-l3,19,20-trinor-13-trans-prostanoat und 1 g 10 % Palladium-auf-Aktivkohle in 50 ml Xthanol wird in einarti Parr-uiederdruckhydrierapparat
2
bei einem TJasserstoffanfangsaruck von 2,1 kg/cm (30 psi)
geschüttelt, bis die Wasserstoffaufnahme aufhört. Die Reaktionsr.iischung v/ird filtriert und eingeengt. Der Rückstand
wird in ilther gelöst, und die Ätherlcsung wird ir.it Salzlösung gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und eingeengt. £s werden 1,94 g eines hellgelben öls erhalten. IR-Spektruir?
1740 cm (Ester- und Ketoncarbonyl).
Beispiele 52-80
Die Verseifung der in der folgenden Tabelle genannten 9-0xoprostanoatester nach der Arbeitsweise von Beispiel 9 liefert die bezeichneten Prostansäuren.
309842/118?
a b e 1 1 e
IX
Bei
spiel
eingesetzter 9-0xo~
prostanoatester von
Beispiel
52 19
53 20
54 21
55 22
56 23
57 58 59 60 61 62 63 64 65
24 25 26 27 28 29 33 35 36 erzeugte 9-Qxo-prostansäure
9-OXO-6,7 ,14,15,16,17,18,19,20-nonanorprostansäure
9-Oxo-7a,7b-bishomo-l4,l5,16,17-
18 ,19,20-heptanorprostansäure
9-Oxo-2-ätlxyl-14,15,16,l7,l8,19-20-heptänorprostansäure
9-Oxo--3,3-dimethyl-14,15 ,16 ,17-13 ,19,20-heptanorprostansäure
9-Oxo-3-oxa-l4,15f16,17,18,19-20-heptanorprostansäure
9-Oxo-3-thia-14,15,16,l7,l8,19-20-heptanorprostansäure
9-0x0-7,14,15,16,17,18,19,20- -octanorprostansäure
9-OXO-5,6,7,14,15,16,17,18,19-20-decanorprostansäure
9-Oxo-2-fluor-l4,15,16,17,18-
19 ,20~heptanorprostansäure
9-Oxo-7a-homo-l4,15,16,17,13-19 ,20-heptanorprostansäure
9-Oxo-2-phenyl-14,15,16,17,18-19 ,20-heptanorprostansäure
9-0x0-15,16,17,18,19,20-hexanorprostansäure
9-Oxo-13-"iuethyl-15 ,16 ,17 ,18 ,19-20-hexanorprostansäure
9-OXO-16,17,18,19,20-pentanorprostansäure
309842/118 2
a b e 1 1 e IX (Forts.)
eingesetzter 9-Oxo-Bei~ prostanoatester von spial BeisOiel
66 37
67 33
68 39
69 40
70 41
71 42
72 43
73 44
74 45
75 46
76 47
77 43
73 49
79 50
00 51
erzeugte 9-Oxo-prostansäure
9-Οχο-β ,7,15,16,1.7,13,19,20-octanorprostansäu.re
9-Oxo-6,7,16,l7,l3,19,20-heptanorprostansäure
9-Oxo-7a,7b-bishomo-15,16,17,13-19,20-hexanorprostansäure
9-Oxo-2-äthyl-15,16,17,18,19. 20-hexanorprostansäure
9-OXO-3 ,3-diraethyl-15 ,16 ,17 ,18-19,20-hexanorprostansäure
9-0x0-3,3-diraethyl-16,17,IS ,19-20-pentanorprostansäure
9-0x0-7,15,16,17,13,19,20-heptanorprostansäure
9-0x0-7,16,17,18,19,20-hexanorprostansäure
9-Oxo-2-fluor-15,16,l7,l8,19,20-hexanorprostansäure
9-Oxo-2-fluor-16,17,18,19,20-pentanorprostansäure
9-Oxo-7a-homo-15,16,17,18,19,20-hexanorprostansäure
9-OXO-6,7,17,18,19,20-hexanorprostansäure
9-OXO-3,3-dimethyl-i7,i8,19,20-tetraprostansäure
9-Oxo-2-fluor-17,10,19,20-tetranorprostansäure
9-OXO-18,19,20-trinorprostansäure
309842/1182
Beispiel 31
Herstellung von Äthyl-9-OKO-10a-homo-14,15,16,17 ,13 ,19 ,20-
heptanorprostanoat
Durch Behandlung von Äthyl-7-(cyclohex-2-en-l-on-2-yl)heptanoat rait Lithiuraäiir.ethylcuprat n.ach der Arbeitsweise von Beispiel wird die oben genannte Verbindung erhalten.
Beispiel 82
Herstellung von 9-Oxo-10a-homo-14,15,16,17,18,19,20-heptanor-
prostansäure
Die Verseifung von Äthyl-9-oxo-10a-homo-14,15,16,17,18 ,19 ,20-heptanorprosta'noat (Beispiel 81) nach der Arbeitsweise von Beispiel 9 liefert die gewünschte Prostansäure.
3098 42/1182

Claims (3)

Patentansprüche
1. Verbindungen der Formel
in der R1 Wasserstoff oder einen liiederalkylrest, R0 einen Alkylrest mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen und Z einen der zweiwertigen Reste
?3 »4
^ XLt £* LJ ι Δλ
R^
-(CH7) -0-CH9-
oder
bedeutet, worin m eine ganze Zahl von 4 bis 8, g eine ganze Zahl von 3 bis 5, R3 ein Miederalkylrest und R. ein Miederalkylrest, Fluor oder ein Phenylrest ist, deren Stereoisomere und deren kationische Salze, wenn R, Wasserstoff ist.
2. Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel
.R,
-Z-C-O-R
309842M 182
BRD - 40 -
in der R. Wasserstoff oder einen lliederalkylrest, R_ einen Alkylrest mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen und Z einen der zweiwertigen Reste
R3 R4
)-, -(CH0J-C-CH0- , -(CH0) -CH- ,
IU - /* C[ ι £* ώ Cf
R0 .
-(CH0) -0-CH0- oder -(CH0) -S-CH0-
bedeutet, worin m eine ganze Zahl von 4 bis .8, q eine ganze Zahl von 3 bis 5, R-. ein Nieder alkylrest und R4 ein Niederalkylrest, Fluor oder ein Phenylrest ist, ihrer Stereoisomeren und ihrer kationischen Salze, wenn R, Wasserstoff ist, dadurch gekennzeichnet, daß eine Verbindung der Formel
"Z-C-O-R'.
Il
~ 0
worin Z wie vorher definiert ist und" R-- ein Niederalkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen ist, mit einem Grignard-Reagens der- Formel R0MgX ,■ worin R0 wie vorher definiert ist und X Chlor, Brom oder Jod bezeichnet, in Gegenwart eines Triniederalkylphosphin-Cuprohalogenid-Komplexes oder mit einem Lithiumdialkylcuprat-Reagens der Formel Li(R0')0Cu, worin R'2 einen Wiederalkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutetr umgesetzt wird und die so erzeugten Ester gegebenenfalls hydrolysiert, werden.
309842/1IB7
BRD
3. - Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der
Formel
>. Z-C-O-R
in der R. Wasserstoff oder einen Niederalkylrest, R'"2 einen Alkylrest mit 2 bis 10 Kohlenstoffatomen und 3 einen der zweiv/er ti gen Reste
?3
-CCH,) -C-
-(CII9) -CH-
Kl~no) -(J-CRn-,
oder
-(CH2) -S-CH2-
bedeutet, worin m eine ganze Zahl von 4 bis 8, g eine ganze Zahl von 3 bis 5, R_ ein Niederalkylrest und R4 ein Niederalkylrest, Fluor oder ein Phenylrest ist, ihrer Stereoisomeren und ihrer kationischen Salze, wenn R1 Wasserstoff ist, dadurch gekennzeichnet, daß eine Verbindung der Formel
H=CH-Rn
sZ-C-O-R
309842/1182
BRD - 42 -
worin Z und R1 wie vorher definiert sind und R1. Wasserstoff oder einen Alkylrest mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen bedeutet, mit Hasserstoff in Gegenwart eines Edelmetallkatalysators oder mit anderen Mitteln zur Reduktion von Doppelbindungen umgesetzt und das Produkt gewonnen wird.
309-842/1102
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