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DE2315165A1 - Verfahren zum nitrieren eisenhaltiger teile - Google Patents

Verfahren zum nitrieren eisenhaltiger teile

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Publication number
DE2315165A1
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DE
Germany
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ammonium
hydrogen
nitrogen
gas
atmosphere
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DE2315165A
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DE2315165B2 (de
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Joseph A Lincoln
Iii Joseph Alfred Riopelle
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Midland Ross Corp
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Midland Ross Corp
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C8/00Solid state diffusion of only non-metal elements into metallic material surfaces; Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive gas, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals
    • C23C8/06Solid state diffusion of only non-metal elements into metallic material surfaces; Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive gas, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using gases
    • C23C8/08Solid state diffusion of only non-metal elements into metallic material surfaces; Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive gas, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using gases only one element being applied
    • C23C8/24Nitriding
    • C23C8/26Nitriding of ferrous surfaces

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  • Mechanical Engineering (AREA)
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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Solid-Phase Diffusion Into Metallic Material Surfaces (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

Γ C; .
MIDLAND-ROSS CORPORATION, 55, Public Square, Cleveland.
Ohio 44113, USA
Verfahren zum Nitrieren eisenhaltiger Teile
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Nitrieren eisenhaltiger Teile, bei dem ein Trägergas benutzt wird, das hauptsächlich aus Stickstoff besteht.
Man bemüht sich schon seit Jahren, das Formänderungsvermögen, die Härte, die Festigkeit und-die Dauerstandfestigkeit von eisenhaltigen Teilen zu verbessern. Eine Art und Weise ist das Nitrieren der Teile, um in diesen eine Stickstofflösung zu erzeugen und eine Stickstoffverbindungsschicht auf der Oberfläche der eisenhaltigen Teile zu schaffen. Es ist auch versucht worden, ein eisenhaltiges Werkstück unter Zuhilfenahme eines gasförmigen Mediums zu nitrieren. Diese Versuche haben sich im wesentlichen auf das Spalten von Ammonium konzentriert, um dadurch Stickstoff freiwerden zu lassen, der dann zur Nitrierung des Metalles mit diesem reagiert. Es sind in der Vergangenheit Gasgemische aus Ammonium mit Wasserstoff oder einem anderen endothermen Gas vorgeschlagen worden, wobei hohe Prozentsätze von Ammonium, mindestens 50%, angewendet wurden. Diese vorbekannten Verfahren haben verschiedene Nachteile, wobei einer der fundamentalsten der ist, daß diese gasförmigen Nitrierungsverfahren eine äußerst unerwünschte Sprödigkeit und Brüchigkeit der so behandelten eisenhaltigen .Werkstücke mit sich bringen. Darüber hinaus
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ist Wasserstoff teuer herzustellen oder zu kaufen und die hohen Prozentsätze an Wasserstoff stellen ein beträchtliches Sicherheitsrisiko dar.
Um die Nachteile dieser Verfahren mit gasförmigem Behandlungsmedium zu vermeiden, ist vielfach zum Nitrieren in einem Salzbad gegriffen worden. Dieses erfordert zum Nitrieren der Metalle üblicherweise Zyanide und/oder Zyanate, Derartige Verfahren haben zwar bestimmte Vorteile, der grundlegende Nachteil liegt jedoch in den hochgiftigen Eigenschaften der Zyanid-Zusammensetzungen, so daß diese Verfahren im Hinblick auf die Abfallbeseitigung und die Gefährdung der unmittelbar beteiligten Menschen sowie der Umwelt äußerst nachteilig sind. Die Verunreinigung' der Salzbäder ist ein anderes schwieriges Problem bei derartigen Verfahren.
Es ist daher bislang nicht möglich gewesen, auf ungefährliche und einfache Weise eisenhaltige Teile so zu nitrieren, daß sie in ihrer Härte, in der Verschleißfestigkeit und im Formänderungsvermögen entscheidend verbessert sind.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zum Nitrieren von metallischen Werkstücken in einem gasförmigen Medium zu schaffen. Bei diesem Verfahren werden die eisenhaltigen Werkstücke in einen Ofen gelegt und sie werden auf eine Temperatur von 558° t>is 649° C erhitzt.
Das erfindungsgemäße Verfahren besteht dann darin, daß in dem Ofen eine Atmosphäre erzeugt wird, die 5 bis 25 Gewichtsprozent Ammonium und 3 bis 4- Gewichtsprozent Wasserstoff enthält, .wobei der Rest der Atmosphäre ein Trägergas ist.
Das hier betroffene Trägergas besteht hauptsächlich aus Stickstoff. Es kann in dem Trägergas zusätzlich zu den angegebenen 3 bis 4# Hp eine weitere Wasserstoffmenge vorhanden
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sein, wobei diese zusätzliche Menge vorzugsweise in der Größenordnung von 2 bis 6% liegt. Das Verfahren findet bei einer Temperatur von etwa 538° bis 6490C, beispielsweise bei 566° C statt, und das Werkstück wird der so zusammengesetzten Atmosphäre für eine relativ kurze Zeit ausgesetzt. Eine bevorzugte Behandlungsdauer beträgt etwa vier Stunden. Auf diese Weise wird eine relativ dünne Verbindungsschicht an der Oberfläche des Werkstückes erzeugt, wobei die Stickstoff lösung ausreichend tief genug in das Werkstück eindringt, um diesem die gewünschten Eigenschaften zu verleihen, ohne hier Nachteile hervorzurufen.
In einem bevorzugten Durchführungsbeispiel wird das im wesentlichen aus Stickstoff mit Spuren von CO und Wasserstoff bestehende Trägergas durch eine exothermische Reaktion von Luft mit CIL· oder Erdgas erzeugt. Die1 Verbrennungsprodukte werden gekühlt, das CO^ wird entfernt, beispielsweise durch ein Molekularsieb, und das Gas wird dann getrocknet, um das Η,,Ο zu entfernen. Das hieraus resultierende Gas besteht aus etwa 95 bis 97% Stickstoff, 1/2 bis 1 1/2% CO und 2 bis 4% Hp. Dieses Gas wird nachfolgend kurz als Trägergas bezeichnet. Es ist hervorzuheben, daß das Trägergas bei dem Nitrierung s Vorgang nicht reagiert, sondern eben nur der Träger ist, der dazu dient, die Werkstücke der gewünschten Menge und Konzentration von Ammonium auszusetzen. Auch ein anderes neutrales Gas, wie beispielsweise Helium, könnte ebenfalls als Trägergas verwendet werden. Es ist hervorzuheben, daß das Trägergas nicht brennbar ist, da die Menge von H~ unterhalb des Verbrennungsniveaus liegt.
Die eisenhaltigen Teile, die nitriert werden sollen, werden auf eine Temperatur von ungefähr 59O0C erhitzt und werden auf dieser Temperatur für eine Zeit von einer halben bis zu zehn Stunden gehalten. Es wird eine vorbestimmte Menge von Ammonium dem Trägergas zugefügt und dieses wird dann in Berührung mit
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den erhitzten eisenhaltigen Werkstücken gebracht. Die Ammoniummenge variiert abhängig von der Art der zu behandelnden Werkstücke. Der Gehalt an Ammonium kann von 5 bis 25 Gewichtsprozent, bezogen auf die im Ofen gebildete Atmosphäre variieren. Wenn Ammonium der heißen Behandlungskammer zugefügt ist, wird es unter Freisetzung von originärem Stickstoff und Wasserstoff gespalten. Der Stickstoff wird von dem Werkstück absorbiert und der Wasserstoff bleibt in der Behandlungsatmosiiäre. Es wird dann eine ausreichende Renge von Gas abgezogen und neues Gas hinzugefügt, um die Zusammensetzung des Behandlungsgases so zu steuern, daß der Wasserstoffgehalt in dem Ofen mindestens 3% beträgt, aber in keinem Fall über 10% ansteigt. Es könnten theoretisch größere Wasserstoffmengen benutzt werden, dies ist öeä-och nicht vorteilhaft. Es hat sich herausgestellt, daß das Verfahren einen befriedigend nitrierten Stahl gibt, wenn bis zu 10% Wasserstoff benutzt werden. Niedrige Beträge an Wasserstoff werden empfohlen, weil die Gleichung 2NH, —» 2N + 3Hn reversibel ist und größere Mengen an Hp die Reaktion zum Tendieren zur linken Seite der Gleichung bringen. Hinzu kommt, daß eine Atmosphäre, die lediglich 3 bis 10% Wasserstoff enthält, weniger gefährlich ist, da das Verbrennungsniveau etwa bei 4% Wasserstoff liegt, so daß durch niedrige Konzentrationen die Explosionsgefahr deutlich herabgesetzt wird.
Beispiel I
Teile aus 1035-Stahl wurden in einem Ofen angeordnet und auf eine Temperatur von 5660G erhitzt. In dieser erhitzten Behandlungszone wurde eine Atmosphäre geschaffen, die 12% Ammonium, 9% Hp und zum Rest im wesentlichen Stickstoff enthielt. Der 1035-Stahl wurde etwa vier Stunden behandelt und danach wurde die Behandlung unterbrochen. Es wurde dann ein Röntgen-Beugungsbild zur Bestimmung der erzielten Ergebnisse angefertigt. Es stellte sich heraus, daß der Hauptteil der Oberfläche des
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Stahles Eisennitrid der Ypsilonphase enthielt, also eine feste Lösung von Stickstoff und Eisen, und daß keine Spuren von Fe^N oder Ferrit aufzufinden waren. Die Nitrid-Verbindungsschicht hatte sich in einer Dicke von 0,0127 mm auf der Oberfläche der Teile gebildet.
Beispiel II
Es wurden weitere Teile aus 1035-Stahl auf etwa 5660C erhitzt und einem Gas ausgesetzt, das 17»2% Ammonium und 1,88% Wasserstoff enthielt, wobei der Rest im wesentlichen aus Stickstoff bestand. Die Behandlung wurde vier Stunden lang durchgeführt und das Röntgen-Beugungsbild zeigte wiederum, daß der Hauptteil der Oberfläche des Stahles aus Eisennitrid der Ypsilonphase bestand, wobei wiederum Spuren von Fe^N oder Ferrit nicht festgestellt werden konnten.
Beispiel III
Ein Muster aus 4620-Stahl wurde in einer Atmosphäre nitriert, die 15% Ammonium und 5% Wasserstoff enthielt, wobei der Rest im wesentlichen aus Stickstoff bestand. Wiederum wurde die Behandlungstemperatur auf 566 C gebracht und die Behandlung erfolgte über vier Stunden. Wiederum wurde nur das Eisennitrid der Ypsilonphase gefunden, und es wurden keine Spuren von FeJJf oder Ferrit entdeckt.
Die physikalische Untersuchung der Proben zeigte, daß die Oberfläche eine Härte von über 70 Rc hatte und daß die Proben vollständig formänderbar waren. Ein sehr dünnes, folienartiges Material, das nitriert worden war, um eine harte Oberfläche zu erhalten, konnte um 180° gebogen werden, ohne daß es zu einem Bruch kam. Bei allen Proben wurde festgestellt, daß
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sich eine recht dünne, etwa 0,0127 mm dicke komplexe Verbindungsschicht der verschiedenen Nitride auf der Oberfläche gebildet hatte und unter dieser Oberflächenlage sich Stickstoff in Lösung befand. Diese dünne Verbindungsschicht von komplexen Nitriden ergibt eine hohe Verschleißfestigkeit, insbesondere bei Porenfreiheit, Die diffundierte Region von Stickstoff in fester Lösung ergibt eine gesteigerte Festigkeit gegenüber Ermüdungserscheinungen.
Eine Steigerung der Ammoniummenge in der Behandlungsatmosphäre bei konstant gehaltenem Wasserstoffgehalt bewirkte, daß die Proben nicht nur mehr an Gewicht gewannen, sondern dies auch mit wachsender Geschwindigkeit. Andererseits bewirkte die Steigerung der Wasserstoffmenge bei einer Konstanthaltung der Ammoniummenge eine merkliche Abnahme in der Gewichtszunahme. Diese Erscheinungen können durch die Ammonium-Spaltungsgleichung illustriert werden:
(Gas) —» 2N (im Eisen) + 3H3 (Gas)
Ammonium im Gleichgewicht mit Stickstoff im Eisen plus Wasserstoffgas.
Wie schon vorher gesagt, bringt das Steigern des Ammoniumgehaltes in der Behandlungsatmosphäre eine Tendenz der Verschwenkung der- Gleichung nach rechts, um mehr Stickstoff im Eisen zu erzeugen. Eine Steigerung des Wasserstoffgehaltes bringt die Tendenz zur Verschiebung der Gleichung nach links, um weiliger Stickstoff im Eisen zu erzeugen. Dieses wurde in Gewichtszunahmetendenz festgestellt. Das Ausmaß und die Geschwindigkeit dieser Änderungen wurde durch diese Tests demon striert. Die Feststellung der Auswirkungen von Ammonium und Wasserstoff auf die Dicke und Zusammensetzung der Verbindungs schicht wurde mit Hilfe von Mikroskopen sowie mit Hilfe der Röntgenbeugung durchgeführt. Wie erwartet werden konnte, ergaben höhere Ammoniumgehalte dickere Verbindungsschichten.
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Es wurde jedoch dabei auch die Porösität und die Sprödigkeit bzw. Brüchigkeit gesteigert. Bei einer Behandlungsatmosphäre mit 15 bis 25% Ammonium war die Verbindungsschicht relativ porenfrei. Bei einer Steigerung des Wasserstoffgehaltes bei konstanter Ammoniummenge wurde die Verbindungsschichtdicke geringer, aber der Effekt war nicht annähernd so ausgeprägt wie bei der Variierung des Ammoniumgehaltes. Dieser Effekt wurde mit den nachfolgend erläuterten Versuchen bei einem sehr dünnen Material aus 1008-Stahl demonstriert.
Im ersten Versuch wurde ein sehr dünnes Material 1008-Stahl auf eine Temperatur von 566° C erhitzt, und es wurde ein Gasgemisch mit 92% NH5 und 8% H2 dem Ofen zugeführt. Die Behandlungsdauer betrug vier Stunden. Die gebildete Verbindungsschicht wurde untersucht und es wurde eine Porösität von 40% festgestellt.
Ein zweiter Versuch wurde mit einem ähnlichen Versuchsstück aus 1008-Stahl unter den gleichen Bedingungen wie oben durchgeführt mit der Ausnahme, daß das Gasgemisch 25»5% HH* und 4,9% Ho enthielt, wobei der Rest aus Trägergas bestand. Die Oberflächenschicht hatte eine Porösität von 15%» einer Zahl, die an der Schwelle des Akzeptablen liegt.
Ein letzter Versuch wurde unter den gleichen Bedingungen durchgeführt, wobei jedoch jetzt ein Gasgemisch mit 15% NH* und 5,6% H2 verwendet wurde, wobei der Rest wiederum Trägergas war. Bei diesen Proben konnte keinerlei Porösität festgestellt werden.
Eine andere wichtige Erkenntnis wurde von diesen Proben gewonnen. Die Gesamtdicke der Proben betrug etwa 0,2032 mm, und diese Dicke änderte sich, nicht merklich, auch nicht bei den Proben-mit starker Stickstoffverbxndungsschicht. Dies zeigt auf, daß sich die Verbindungsschicht nicht auf der Ober-
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fläche aufbaut, sondern vielmehr nur die OberfJächenschicht des Eisens umgewandelt wird und dann die Eisennitridschicht bildet. Wahrscheinlich wird ein sehr geringes Anwachsen infolge der Hinzufügung von Stickstoff in den Stahl stattfinden, die Größe dieses Vorganges ist jedoch nicht groß genug, um bei der Messung eine Änderung in der Dicke feststellen zu können. Dieses ist aus mindestens zwei Gründen wichtig. Es ist erstens festzustellen, daß Materialien, die nicht homogen sind, wie beispielsweise Gußeisen, und Graphiteinschlüsse oder Körner haben, die sich überall über die Oberfläche erstrecken, keine vollständige Verbindungsschicht bilden werden, aber eine beträchtlich gesteigerte festigkeit gegenüber Ermüdungserscheinungen haben werden, selbst wenn solche Einschlüsse oder Körner vorhanden sind, die örtlich Beanspruchungsspitzen erzeugen. Es ist weiter hervorzuheben, daß Dimensionsänderungen und Verformungen bei den so nitrierten Teilen auf einem praktisch nicht mehr feststellbaren Minimum gehalten werden.
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Claims (7)

Patentansprüche
1. Verfahren zum Nitrieren eisenhaltiger Teile, bei dem die eisenhaltigen Teile in einem Ofen angeordnet und auf eine Temperatur von etwa 538° bis 6490C erhitzt werden, dadurch gekennzeichnet, daß in dem Ofen eine Atmosphäre erzeugt wird, die 5 bis 25 Gewichtsprozent Ammonium und 3 bis 4 Gewichtsprozent Wasserstoff enthält, wobei der Rest der Atmosphäre ein Trägergas ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Teile für eine Zeitdauer von etwa einer halben Stunde bis zehn Stunden erhitzt und der Atmosphäre im Ofen ausgesetzt werden.
3· Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Gesamt-Wasserstoffgehalt des im Ofen befindlichen Gases auf 3 bis 10 Gewichtsprozent gehalten wird.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Ammoniumgehalt auf 10 bis 20 Gewichtsprozent gehalten wird.
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß ein Trägergas verwendet wird, das 95 bis 97% Stickstoff, 1/2 bis 1 1/2 % Kohlenmonoxyd und 2 bis 4% Wasserstoff enthält.
6. Verfahren nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Gesamtgehalt an Wasserstoff auf 1,8 bis 9% gehalten wird.
7. Verfahren nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Teile für eine Zeitdauer von etwa drei bis fünf Stunden erhitzt und der Atmosphäre im Ofen ausgesetzt werden.
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DE19732315165 1972-04-13 1973-03-27 Verfahren zum gasnitrieren eisenhaltiger teile Withdrawn DE2315165B2 (de)

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