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DE2351297A1 - N,n-bishalogenmethyl-acrylamide - Google Patents

N,n-bishalogenmethyl-acrylamide

Info

Publication number
DE2351297A1
DE2351297A1 DE19732351297 DE2351297A DE2351297A1 DE 2351297 A1 DE2351297 A1 DE 2351297A1 DE 19732351297 DE19732351297 DE 19732351297 DE 2351297 A DE2351297 A DE 2351297A DE 2351297 A1 DE2351297 A1 DE 2351297A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
formaldehyde
acrylamides
chloromethyl
formula
parts
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19732351297
Other languages
English (en)
Inventor
Udo-Winfried Dr Hendricks
Klaus Dr Walz
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DE19732351297 priority Critical patent/DE2351297A1/de
Publication of DE2351297A1 publication Critical patent/DE2351297A1/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C233/00Carboxylic acid amides
    • C07C233/01Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms
    • C07C233/02Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms having nitrogen atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to carbon atoms of unsubstituted hydrocarbon radicals

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Bayer Aktiengesellschaft 2351297
Zentralbereich Patente, Marken und Lizenzen
B/HM 509 Leverkusen, Bayerwerk
10. OM. 1973
^,N-Bishalogenmethyl-acrylamide
Die Erfindung betrifft neue N,N-Bis-(chlormethyl)-acrylamide der Formel
^CH9Cl
CH9=C-CO-N ά - I,
ά \ ^CHCl
in der R für Wasserstoff, einen Methyl- oder Äthylrest, insbesondere für den Methylrest steht, und ein Verfahren zu ihrer Herstellung.
Die Verbindungen der Formel (I) werden hergestellt, indem man Acrylamide der Formel
CH9=C-CO-N II
i X1
in der R die obengenannte Bedeutung besitzt, und S1 für Wasserstoff, eine Hydroxymethyl- oder niedere. Alkoxymethylgruppe steht, mit Formaldehyd oder Formaldehyd abgebenden Verbindungen und organischen oder anorganischen Säurechloriden umsetzt.
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Als Ausgangsverbindungen der Formel II seien beispielsweise Acrylamid, N-Hydroxymethyl-acrylamid, N-Methoxymethy1-acrylamid, Methacrylamid, N-Hydroxymethyl-methacrylamid, N-Methoxymethyl-methacrylamid, N-Äthoxymethyl-methacrylamid, N-Isopropoxymethyl-methacrylamid oder N-Hydroxymethyl-äthacrylamid genannt.
Der Formaldehyd kann in gasförmigem Zustand oder in Form von wäßrigen Lösungen eingesetzt werden, wobei in letztem Fall vor der weiteren Umsetzung mit Säurechloriden das Wasser vollständig entfernt werden muß. Vorteilhafterweise werden jedoch an Stelle des freien Formaldehyds Formaldehyd abgebende Verbindungen, wie Paraformaldehyd, Trioxan oder Formaldehyd-dimethylacetal, verwendet.
Als Säurechloride können die üblicherweise zur Substitution der Hydroxylgruppe durch Chlor verwendeten organischen Säurechloride, wie Acetylchlorid, Oxalylchlorid oder Phthaloylchlorid, oder anorganische Säurechloride, wie Phosphortrichlorid, Phosphoroxychlorid, Phosphorpentachlorid oder insbesondere Thionylchlorid verwendet werden.
Die Umsetzung kann in der Weise durchgeführt werden, daß man die Acrylamide der Formel II gegebenenfalls in Gegenwart basischer Katalysatoren, wie Alkalihydroxiden, z.B. Natrium- oder Kaliumhydroxid, mit Formaldehyd oder Formaldehyd abgebenden Verbindungen bei 50 - 1500C kondensiert und die erhaltenen Produkte langsam bei -10 bis 800C mit dem Säurechlorid versetzt, oder langsam zu dem Säurechlorid gibt. V/erden Acrylamide der Formel II verwendet, in der R für eine Hydroxymethyl- oder eine Alkoxymethylgruppe steht, wird je Mol Arylamid der Formel II mindestens 1 Mol, vorzugsweise 1,2-2 Mol Formaldehyd eingesetzt. Bei Verwendung
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von unsubstituierten Acrylamiden setzt man mindestens 2 Mol, Torzugsweise 2,2-3 Mol Formaldehyd pro Mol Acrylamid ein. Die Säurechloride werden in mindestens 2—molarer- Menge ("bezogen auf Acrylamid der Formel II), vorzugsweise in 2,2 bis 3-facher molarer Menge eingesetzt.
Man kann die Umsetzung jedoch auch in der Weise durchführen,, daß man das Acrylamid der Formel II und die entsprechende Menge einer Formaldehyd abgebenden Verbindung miteinander vermischt und dann ohne vorherige Kondensation mit dem Säurechlorid zur Umsetzung bringt«
In einer bevorzugten Ausführungsform wird Methacrylamid, N-Hydroxymethyl-methacrylamid oder N-Methoxymethyl-meihacrylamid bei 70 - 1200G9 gegebenenfalls in Gegenwart von basischei Katalysatoren, mit Paraformaldehyd oder Trioxan umgesetzt, und das erhaltene Kondensationsprodukt bei -10 bis +4O0C langsam in Thionylchlorid gegebene
Die Umsetzung mit Formaldehyd und dem Säurechlorid kann gegebenenfalls, um die Rührbarkeit der Reaktionsmischung zu verbessern, in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten Verdünnungsmittel, wie Kohlenwasserstoffen, halogenierten Kohlenwasserstoffen, Dimethylformamid, Diäthylather, Dioxan oder Tetrahydrofurans durchgeführt werden.
Zur Verhinderung von Polymerisationsreaktionen setzt man den Reaktionsansätzen vorteilhafterweise übliche Polymerisationsinhibitoren, wie Hydrochinon, Phenothiazin uo ao, in geringen Mengen zu„
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Zur Erzielung reinerer Produkte ist es vorteilhaft, den Reaktionsansätzen vor oder nach der Umsetzung mit Formaldehyd, anorganische oder organische Säurebindemittel zuzusetzen. Diese werden, insbesondere bei Verwendung von Thionylchlorid als Säurechlorid, vorzugsweise in einer der frei werdenden Säuremenge äquivalenten Menge angewendet. Geeignete anorganische Säurebindemittel sind insbesondere Oxyde, Hydroxyde oder Carbonate von Alkali- oder Erdalkalimetallen, z. B. Kalium- oder Natriumcarbonat, Caliciumoxid, Calciumhydroxid, Calciumcarbonat, Magnesiumoxid, Magnesiumhydroxid oder Magnesiumcarbonat. Als organische Säurebindemittel seien beispielsweise tertiäre Amine, wie Triäthylamin, Tributylamin, Dimethylcyclohexylamin, Dimethylbenzylamin oder Pyridin genannt.
In manchen Fällen kann es von Vorteil sein, den Reaktionsansätzen noch wasserbindende Mittel, z.B. Kaliumcarbonat, Natriumsulfat, Calciumchlorid oder Silicagel, zuzusetzen, um eine Reaktion von eventuell gebildetem Wasser mit den Bis-chlormethylamiden zu verhindern.
Es ist zwar aus der belgischen Patentschrift 621 378 bekannt, daß man N-Chlormethyl-N-methyl-methacrylsäureamid durch Umsetzung von Methacrylsäurechlorid mit 1,3,5-Trimethyl-hexahydro-s-triazin herstellen kann. Die Ausbeuten sind jedoch nur mäßig und die Verbindungen der Formel I lassen sich nach diesem Verfahren nicht herstellen. Ferner ist in der deutschen Offenlegungsschrift 1 768 983 die Herstellung von Ν,Ν-Bis-chlormethylurethanen durch Umsetzung von Bis-hydroxymethylcarbaminsäureestern mit Säurechloriden beschrieben. Doch auch durch dieses Verfahren wurde das erfindungsgemäße Herstellungsverfahren nicht nahegelegt, da Acrylamide in weit geringerem Maße zur Bildung von Bis-hydroxymethy!verbindungen
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neigen, als dies "bei Carhaminsäureestern der Pall ist, und außerdem mit einer Addition des bei der Reaktion frei werdenden Chlorwasserstoffes an die Doppelbindung gerechnet werden mußte. So ist beispielsweise in Houben-Weyl, "Methoden der organischen Chemie", 4. Auflage, Bd. V/3, S. 822, beschrieben, daß die Anlagerung von Chlorwasserstoff besonders leicht an die Doppelbindung der Acrylsäure und ihrer funktionellen Derivate erfolgt. Es ist daher überraschend, daß die Verbindungen der Formel I nach dem beschriebenen Verfahren in guter Reinheit hergestellt werden können.
Die neuen Bis-chlormethyl-acrylamide der Formel (I) sind wertvolle Zwischenprodukte für organische Synthesen, z.B. zur Herstellung von Hilfsmitteln für die Textil-, Färberei- und Druckereiindustrie, zur Herstellung von Pflanzenschutzmitteln, von oberflächenaktiven Mitteln und von polymerisierbaren Monomeren. Sie eignen sich z.B. zur Umsetzung mit langkettige Reste enthaltenden tertiären Aminen, z.B. N,N-Dimethylstearylamin , zu quaternären Ammoniumverbindungen. Diese können zur waschbeständigen weichmachenden und antistatischen Ausrüstung von Textilmaterialien verwendet werden, indem man sie auf die Textilmaterialien aufbringt und sie durch Alkalibehandlung auf der Faser fixiert oder durch radikale spendende Katalysatoren oder energiereiche Strahlen auf den Fasern polymerisiert und/oder auf diese pfropft. Außerdem können diese durch Co-Polymerisation mit anderen ungesättigten Monomeren Textilausrüstungsmittel ergeben, mit denen sich ausgezeichnet waschbeständige Antistatik- und Weichmacher-Effekte erzielen lassen.
Bei den in den folgenden Beispielen angegebenen Teilen handelt es sich, sofern nichts anderes angegeben ist, um Gewichtsteile.
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Beispiel 1
172 Teile N-Methoxymethyl-methacrylamid werden mit 0,67 Teilen gepulvertem Kaliumhydroxid und 0,67 Teilen Hydrochinon vermischt und "bei 700C portionsweise mit 48 Teilen Paraformaldehyd versetzt. Me Mischung wird auf 1100C erhitzt und bei dieser Temperatur i/2 Stunde gerührt. Die erhaltene Reaktionsmischung läßt man nun "bei 400G zu einer Lösung von 357 Teilen Thionylchlorid in 200 Vol.Teilen Methylenchlorid innerhalb von 3 Stunden tropfen. Es werden noch 5 Teile Paraformaldehyd nachgegeben und 2 Stunden bei 400C nachgerührt. Nach dem Abkühlen auf Raumtemperatur wird die Reaktionslösung von geringen Mengen eines Niederschlages durch Absaugen befreit und bei einer Temperatur von 400C im Vakuum bis 1,5 Torr eingeengt. Der Rückstand wird über einen Dünnschichtverdampfer bei 1450C und 2-3 Torr destilliert. Es werden 117 Teile der Verbindung
/CH9Cl
CH9=C-CO-N *
CH
als farblose Flüssigkeit erhalten.
C6H9Cl2NO (Ma =182) η ^ = 1,4989
Ber.: C 39,5 H 4,95 5& Cl 39,0 fo N 7,7 Gef.: C 38,8 <fo H 4,8 <fo Cl 38,5 $ N 7,7 e/>
Beispiel 2
850 Teile Methacrylsäureamid, 800 Teile Dioxan, 2020 Teile Triäthylamin und 20 T.eile pulverförmiges Kaliumhydroxid werden vermischt und bei 70 - 8O0C mit 660 Teilen Para-
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formaldehyd versetzt. Die Reaktionsmischung wird 1/2 Stunde nachgerührt, abgekühlt und "bei 4-0 - 50 C zu einer Lösung von 2380 Teilen Thionylchlorid in 2000 Vol.-Teilen Tetrachlormethan innerhalb von 24 Stunden getropft. Es wird noch 3 Stunden bei 50 - 550C und 8 Stunden bei 700O nachgerührt, abgekühlt und vom ausgefallenen Salz abgesaugt. Das Piltrat wird im Vakuum eingeengt und über einen Dünnschichtverdampfer bei 120 - 1300C und 1-3 Torr destilliert. Es werden^420 Teile des in Beispiel 1 beschriebenen Produktes erhalten.
Beispiel 3
115 Teile N-Methoxymethy1-acrylsäureamid werden mit 2 Teilen gepulvertem Kaliumhydroxyd und 0,4 Teilen Phenothiazin vermischt und bei 60 - 70 0 mit 31 Teilen Paraformaldehyd versetzt. Die Mischung wird i/2 Stunde bei dieser Temperatur gerührt und dann gleichzeitig mit 101 Teilen Triethylamin aus verschiedenen Tropftrichtern zu einer Lösung von 238 Teilen Thionylchlorid in 300 Vol.-Teilen Tetrachlormethan getropft. Die Temperatur wird hierbei bei 40 - 50 C gehalten. Man rührt 15 Stunden bei dieser Temperatur nachj, kühlt das Reaktionsgemisch auf Raumtemperatur ab und saugt vom ausgeschiedenen Salz ab. Das Filtrat wird im Vakuum eingeengt und über einen Dünnschichtverdampfer bei 150 - 1600C und 1-2 Torr destilliert. Es werden 42 Teile der Verbindung
CH2=CH-CO-I
als farblose Flüssigkeit erhalten.
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C5H7Cl2NO (MG 168) n^0 = 1,5132
Ber.: C 35,7 H 4,17 Cl 42,2
Gef.: C 34,5 H 4,3 Cl 41,5
Beispiel 4
774 Teile N-Methoxymethyl-methacrylsäureamid werden mit 3 Teilen gepulvertem Kaliumhydroxyd und 3 Teilen Hydrochinon vermischt und dann bei 7O0C mit 216 Teilen Paraformaldehyd versetzt. Man erhitzt 15 Minuten auf 900C, kühlt auf 400C ab und läßt das Produkt aus getrennten Tropftrichtern gleichzeitig mit 1700 Teilen Thionylchlorid zu einer auf 5 - 1O0C gekühlten Suspension von 340 Teilen wasserfreiem, gepulvertem Kaliumcarbonat in 800 Teilen Tetrachlormethan tropfen. Man rührt 14 Stunden bei Raumtemperatur nach, erhitzt bis zur Beendigung der Gasentwicklung auf 40 C und saugt dann vom Salzrückstand ab. Das Filtrat wird im Vakuum eingeengt und über einen Dünnschichtverdampfer bei 1400C und 2 Torr destilliert. Es werden 480 Teile des in Beispiel 1 beschriebenen Produktes erhalten.
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Claims (7)

Pat entansprüche
1. N,N-Bis-(chlormethyl)-acrylamide der Formel
CH2=C-CO-II ά
R ^CH2Cl
in der R für Wasserstoff, einen Methyl- oder Äthylrest steht.
2. NjN-Bis-chlormethyl-methacrylsäureamid
3. Verfahren zur Herstellung von Nj,N-Bis-(chlormethyl)-acrylamiden der Formel
.CH9Cl
CH0=C-CO-Ii ά
R CHCl
in der R für Wasserstoff, einen Methyl- oder Äthylrest steht,
dadurch gekennzeichnet, daß man Acrylamide der Formel
CH0=C-CO-N
R
in der R die vorstehend angegebene Bedeutung hat und R für Wasserstoff, eine Hydroxymethyl- oder niedere Alkoxymethylgruppe steht, mit Formaldehyd oder Formaldehyd abgebenden Verbindungen und organischen oder anorganischen Säurechloriden umsetzt.
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4. Verfahren gemäß Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung mit den Säurechloriden in Gegenwart von Säurebindemitteln vornimmt.
5. Verfahren gemäß Anspruch 3 und 4, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung mit den Säurechloriden bei Temperaturen von -10 bis 80 C vornimmt.
6. Verfahren gemäß Anspruch 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man als Säurechlorid Thionylchlorid verwendet.
7. Verfahren gemäß Anspruch 3 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß man Methacrylamid, ΪΓ-Methylol-aerylamid oder N-Methoxymethylacrylamid mit Formaldehyd oder Formaldehyd abgebenden Verbindungen und Thionylchlorid umsetzt.
Le A 15 508 - 10 -
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0053495A1 (de) * 1980-12-01 1982-06-09 Monsanto Company Verfahren zur Herstellung von N-(Halomethyl)-acylamiden
US4444971A (en) * 1983-07-25 1984-04-24 Texaco Inc. Acrylic and methacrylic quaternary chloromethyl ammonium chloride cationic monomers and polymers thereof

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Legal Events

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OHN Withdrawal