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DE2225545C3 - Verfarhen zur Herstellung von Phosphinsäureanhydriden - Google Patents

Verfarhen zur Herstellung von Phosphinsäureanhydriden

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Publication number
DE2225545C3
DE2225545C3 DE19722225545 DE2225545A DE2225545C3 DE 2225545 C3 DE2225545 C3 DE 2225545C3 DE 19722225545 DE19722225545 DE 19722225545 DE 2225545 A DE2225545 A DE 2225545A DE 2225545 C3 DE2225545 C3 DE 2225545C3
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
acid
phosphinic
salts
reaction
carbon atoms
Prior art date
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Expired
Application number
DE19722225545
Other languages
English (en)
Other versions
DE2225545B2 (de
DE2225545A1 (de
Inventor
Hans-Jerg Dr. 6232 Bad Soden Kleiner
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hoechst AG
Original Assignee
Hoechst AG
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Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst AG filed Critical Hoechst AG
Priority to DE19722225545 priority Critical patent/DE2225545C3/de
Publication of DE2225545A1 publication Critical patent/DE2225545A1/de
Publication of DE2225545B2 publication Critical patent/DE2225545B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2225545C3 publication Critical patent/DE2225545C3/de
Expired legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/28Phosphorus compounds with one or more P—C bonds
    • C07F9/30Phosphinic acids [R2P(=O)(OH)]; Thiophosphinic acids ; [R2P(=X1)(X2H) (X1, X2 are each independently O, S or Se)]
    • C07F9/308Pyrophosphinic acids; Phosphinic acid anhydrides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
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    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/28Phosphorus compounds with one or more P—C bonds
    • C07F9/30Phosphinic acids [R2P(=O)(OH)]; Thiophosphinic acids ; [R2P(=X1)(X2H) (X1, X2 are each independently O, S or Se)]
    • C07F9/34Halides thereof

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
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  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)

Description

worin Ri und R2 Alkyl-, Aryl- und Aralkylgruppen mit bis zu 18 C-Atomen bedeuten, bei welchem man Phosphinsäureester der allgemeinen Formel
15
mit anorganischen Säurehalogeniden der allgemeinen Formel
(YO)nX2
(ΠΓ)
worin Y ein Kohlenstoff- oder ein Schwefelatom, X ein Halogenatom und π für Y = Kohlenstoff die Zahl 1 oder 2 und für Y = Schwefel die Zahl 1 bedeuten, im Molverhältnis etwa 2 :1 bei Temperaturen zwischen -20 und +1000C umsetzt nach PatentNr.21 29 583, dadurch gekennzeichnet, daß man an Stelle der Phosphinsäureester der Formel II die Phosphinsäure selbst oder deren Salze der allgemeinen Formel
Ri
P—O —R3
/Il
R2 O
(U)
worin Ri und R2 die obige Bedeutung haben und R3 eine Alkylgruppe und 1 bis 18 C-Atomen bedeutet,
P—O—R4
/Il
R2 O
(IV)
worin Ri und R2 die gleiche Bedeutung wie in den Formeln I und II besitzen und R4 Wasserstoff, ein Metallkation oder eine Ammoniumgruppe bedeuten, verwendet.
Gegenstand des Hauptpatents 2129 583 ist ein Verfahren zur Herstellung von Phosphinsäureanhydriden der allgemeinen Formel
R1 Ri
Ρ—Ο —Ρ (I)
/Il ll\
R2 O O R2
worin Ri und R2 Alkyl-, Aryl- und Aralkylgruppen mit bis zu 18 C-Atomen bedeuten, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man Phosphinsäureester der allgemeinen Formel
Ri
P—O —R3 (II)
/Il
R2 O
worin Ri und R2 die obige Bedeutung haben und R3 eine Alkylgruppe mit 1 bis 18 C-Atomen bedeutet, mit anorganischen Säurehalogeniden der allgemeinen Formel
(YO)nX2 (HD
worin Y ein Kohlenstoff- oder ein Schwefelatom, X ein Halogenatom und π für Y = Kohlenstoff die Zahl 1 oder 2 und für Y = Schwefel die Zahl 1 bedeuten, im Molverhältnis etwa 2:1 bei Temperaturen zwischen - 20 und +1000C umsetzt.
In weiterer Ausbildung des Verfahrens des Hauptpatents wurde nun gefunden, daß man an Stelle der Phosphinsäureester der Formel II auch die Phosphinsäuren selbst oder deren Salze der allgemeinen Formel
40
45
für η = 1:
2RiR2POR4 + YOX2
R1 O
P-O-R4
(IV)
R2
in der Ri und R2 die gleiche Bedeutung wie in den Formeln (I) und (II) besitzen und R4 Wasserstoff, ein Metallkation oder die Ammoniumgruppe, bedeutet, verwenden kann. Als Metallkationen sind einwertige Metallionen, insbesondere Alkalimetallionen, bevorzugt.
Die Bruttoreaktion verläuft nach folgenden Reaktionsschema:
R1R2POPRiR; + YO2 + 2 R4X
O O
für η = 2:
2RiR2POR4
+ (CO)2X2
R1R2POPRiR2 + CO + CO2 + 2 R4X
O O
Für die Bildung des Anhydrids wird also ein halbes Mol anorganisches Säurehalogenid pro Mol Phosphinsäure(-salz) benötigt Mit einem weiteren halben Mol anorganischen Säurehalogenids pro Mol der ursprünglichen eingesetzten Phosphinsäure oder dessen Salzes geht die Reaktion weiter bis zum entsprechenden Phosphinsäurehalogenid.
Im allgemeinen ist es ausreichend, die Reaktionspartner in etwa stöchiometrischen Mengen einzusetzen. Zwar ist ein Oberschuß an anorganischem Säurehalogenid, beispielsweise bis 2% oder bis 5% möglich, der bei kleinen Ansätzen auch bis 10% steigen kann, doch wird durch solche Überschüsse die Abgas-Aufarbeitung aufwendiger. Insbesondere können höhere Überschüsse zu einer Minderung der Ausbeute führen.
Die als Ausgangsverbindungen eingesetzten Phosphinsäuren oder ihre Salze der Formel IV können nach literaturbekaiinten Methoden erhalten werden. Die Reste Ri und R2 in der Formel IV, die gleich oder verschieden sein können, bedeuten Alkylgruppen mit 1 bis 18 C-Atomen, vorzugsweise mit 1—10 C-Atomen, insbesondere 1-4 C-Atomen, ferner Aryl- oder Araikyigruppen mit 6 bis 18 C-Atomen, vorzugsweise mit 6 bis 10 C-Atomen, insbesondere Phenyl- oder Phenylalkylgruppen, wie Phenylethyl- und insbesondere Benzylreste. Als Salze der Phosphinsäuren sind die Natrium-, Kalium- oder Ammoniumsalze bevorzugt.
Als Ausgangsverbindungen können beispielsweise genannt werden:
Dimethylphosphinsäure,
Methyläthylphosphinsäure,
Diäthylphosphinsäure,
Dipropylphosphinsäure,
Methylhexylphosphinsäure,
Methyloktylphosphinsäure,
Methylbenzylphosphinsäure,
Diphenylphosphinsäure und deren Natrium-,
Kalium- oder Ammoniumsalze.
Als Säurehalogenide der Formel III kommen vor allem die Bromide und insbesondere die Chloride in Frage, wie Phosgen, Bromphosgen, Oxalylchlorid, Oxalylbromid, Thionylchlorid und Thionylbromid. Bevorzugt kommt Phosgen zur Anwendung.
Die Umsetzung kann in Gegenwart von Lösungsmitteln, wie Methylenchlorid, Chloroform, Tetrachlorkohlenstoff, Benzol, Toluol, Xylol, Chlorbenzol, Dioxan, Tetrahydrofuran, Diäthyläther, Diisopropyläther durchgeführt werden. Bevorzugt ist die Anwendung von Lösungsmitteln, insbesondere beim Einsatz der Alkalisalze. Dabei ist es nicht erforderlich, daß sich die Salze in den Lösungsmitteln lösen, es genügt eine Suspendierung.
Die Reaktionstemperatur beträgt im allgemeinen etwa -20° bis etwa +15O0C. insbesondere -20° bis + 1000C Besonders bevorzugt sind Temperaturen von +25° bis +750C. Da die Reaktion nicht sehr stark exotherm ist, liegt es im wesentlichen an der apparativen Gestaltung des Verfahrens, ob eine Kühlung oder eine Wärmezufuhr erforderlich ist. Die Reaktion verläuft schnell und ist in üblichen Anlagen abhängig von der Temperatur und gegebenenfalls vom Maßstab — in etwa 0,5 bis 5 Stunden beendet. Natürlich kann die Reaktion unter Druck, beispielsweise bis 5 oder lOatü, durchgeführt werden, doch ist die drucklose Durchführung bevorzugt.
Zur Durchführung der erfindungsgemäßen Reaktion
können an sich die Reaktionspartner in beliebiger Reihenfolge zusammengegeben werden. Es kann also beispielsweise die Phosphinsäure oder deren Alkalisalz vorgelegt und das anorganische Säurehalogenid zugegeben werden oder auch umgekehrt Bei kontinuierlicher Reaktionsführung gibt man zweckmäßig die Reaktionspartner im gewünschten Verhältnis gleichzeitig zu, bei der Verwendung von gasförmigen anorganischen Säurehalogeniden vorzugsweise im Gegenstrom, beispielsweise in einer Kolonne.
Bei Verwendung der Alkali-Salze der Phosphinsäure fallen die Alkali-Halogenide als Nebenprodukte an. Nach Beendigung der Reaktion können sie in der Regel leicht abgetrennt werden, z.B. durch Absaugen. Der Einsatz der Salze der Phosphinsäure verhindert die sonst zwangsläufige Bildung von Chlorwasserstoff, die Abgase sind dann praktisch frei von Säurespuren.
Es ist ein Vorteil des Verfahrens, daß die Abfallprodukte durchweg gasförmig sind, beziehungsweise beim Einsatz der Phosphinsäuresalze nur Metall- oder Ammoniumhalogenide und die Kohlenoxyde als Abfallprodukte in Erscheinung treten, wobei bei der bevorzugten Verwendung von Phosgen nur Kohlendioxyd gebildet wird.
Das erfindungsgemäße Verfahren bringt wenig Korrosionsprobleme mit sich.
Da die Umsetzungen in sehr guten bis praktisch quantitativen Ausbeuten verlaufen, ist es in vielen Fällen, in denen die Phosphinsäureanhydride nur eine Zwischenstufe für weitere Umsetzungen sind, möglich, die Weiterverarbeitung mit dem Rohprodukt, gegebenenfalls im verwendeten Lösungsmittel, durchzuführen. Anderenfalls kann eine Isolierung z. B. durch Kristallisation oder Destillation erfolgen.
Es war überraschend, daß bei dem erfindungsgemäßen Verfahren, insbesondere beim Einsatz der Alkalisalze, schon bei relativ niedrigen Temperaturen die Phosphinsäureanhydride gebildet werden.
Als Zwischenprodukte, z. B. für Pflanzenschutzmittel, sind die Phosphinsäureanhydride von hohem Interesse. Das Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung gestattet es, sie in hohen Ausbeuten, in vorzüglicher Reinheit und in technisch einfacher Weise herzustellen.
Beispiele
Beispiel 1
82 g Methyloktylphosphinsäure werden in 70 ml Methylenchlorid gelöst. Bei 40°-50° C werden nun während 2 Stunden ca. 23 g Phosgen eingeleitet. Anschließend wird im Wasserstrahlvakuum destilliert bis zu einer Innentemperatur von 100° C. Dann wird der Destillationsrückstand bei 0,08 Torr destilliert.
Man erhält 70,5 g Methyloktylphosphinsäureanhydrid, Kpcos: 190° -200°C, Fp.:ca.50°C.
Das entspricht einer Ausbeute von 90% der Theorie. Beispiel 2
In 60 g Methylhexylphosphinsäure werden während 2 Stunden bei ca. 30° C ca. 19 g Phosgen eingeleitet. Dann werden die im Reaktionsgemisch gelösten Gase im Wasserstrahlvakuum bei einer Innentemperatur von 100°C entfernt. Anschließend wird bei 0,18 Torr
b5 destilliert.
Man erhält 51 g Methylhexylphosphinsäureanhydrid, Κρο,ιβ: 1880C. Das entspricht einer Ausbeute von 90% der Theorie.
Beispiel 3
176,5 g Dimethylphosphinsäure werden in 240 g Chlorbenzol auf 800C erhitzt Dann werden während 3 Stunden 100 g Phosgen eingeleitet Anschließend wird im Wasserstrahlvakuum bis zu einer Innentemperatur von 1400C destilliert. Nun wird bei 03 Torr destilliert
Man erhält 140 g Dimethylphosphinsäureanhydrid, Kp03:1600C, Fp.: 132° - 134°C
Das ?ntspricht einer Ausbeute von 88% der Theorie. Beispiel 4
108 g Methyläthylphosphinsäure werden in 100 ml Methylenchlorid gelöst Dann werden während 2 Stunden bei 300C ca. 50 g Phosgen eingeleitet Anschließend wird im Wasserstrahlvakuum bis zu einer Innentemperatur von 1000C abdestilliert Nun wird bei 0,2 Torr destilliert
Man erhält 91 g Methyläthylphosphinsäureanhydrid, Kpo^: 115 —119° C. Das entspricht einer Ausbeute von 92% der Theorie.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Weitere Ausbildung des Verfahrens zur Herstellung von Phosphinsäureanhydriden der allgemeinen Formel
    R, R.
    P—O—P
    /Il ll\
    R2 O O R2
    (0
    10
DE19722225545 1972-05-26 1972-05-26 Verfarhen zur Herstellung von Phosphinsäureanhydriden Expired DE2225545C3 (de)

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DE2225545A1 DE2225545A1 (de) 1973-12-06
DE2225545B2 DE2225545B2 (de) 1980-12-18
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DE2758580A1 (de) * 1977-12-29 1979-07-05 Hoechst Ag Verfahren zur herstellung von phosphin- und phosphonsaeure-anhydriden
DE3135666A1 (de) * 1981-09-09 1983-03-17 Hoechst Ag, 6000 Frankfurt Verfahren zur herstellung von dialkylphosphinsaeurehalogeniden
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