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DE2201968A1 - ANTI-INFLAMMATORS FOR COSMETIC PREPARATIONS - Google Patents

ANTI-INFLAMMATORS FOR COSMETIC PREPARATIONS

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Publication number
DE2201968A1
DE2201968A1 DE19722201968 DE2201968A DE2201968A1 DE 2201968 A1 DE2201968 A1 DE 2201968A1 DE 19722201968 DE19722201968 DE 19722201968 DE 2201968 A DE2201968 A DE 2201968A DE 2201968 A1 DE2201968 A1 DE 2201968A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
benzoxazole
carboxylic acid
carboxamide
benzoxazol
acid hydrazide
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19722201968
Other languages
German (de)
Inventor
Christian Dipl-Chem Gloxhuber
Hirnich Dipl-Chem Dr Moeller
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Henkel AG and Co KGaA
Original Assignee
Henkel AG and Co KGaA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority to BE794063D priority Critical patent/BE794063A/en
Application filed by Henkel AG and Co KGaA filed Critical Henkel AG and Co KGaA
Priority to DE19722201968 priority patent/DE2201968A1/en
Priority to NL7216061A priority patent/NL7216061A/xx
Priority to GB5904472A priority patent/GB1381319A/en
Priority to GB451874A priority patent/GB1381320A/en
Priority to FR7246018A priority patent/FR2168302B1/fr
Priority to BR009121/72A priority patent/BR7209121D0/en
Priority to JP48006681A priority patent/JPS504250A/ja
Priority to ZA730342A priority patent/ZA73342B/en
Publication of DE2201968A1 publication Critical patent/DE2201968A1/en
Pending legal-status Critical Current

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    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
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    • A61Q17/00Barrier preparations; Preparations brought into direct contact with the skin for affording protection against external influences, e.g. sunlight, X-rays or other harmful rays, corrosive materials, bacteria or insect stings
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    • C07D263/52Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
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    • C07D263/58Benzoxazoles; Hydrogenated benzoxazoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 2

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Description

Henkel & Cie GmbH Düsseldorf, den 14.1.1972 Henkel & Cie GmbH Düsseldorf, January 14, 1972

Patentabteilung Henkelstraöe 67Patent department at Henkelstrasse 67

Neue Patentanmeldung D 446o New patent application D 446o

"Entzündungshemmer für kosmetische Präparationen" "Anti-inflammatory agents for cosmetic preparations"

Gegenstand der Erfindung sind Entzündungsnemmer für kosmetische Präparationen, insbesondere für Sonnenschutz- und Sonnenbrandbekämpfungsmittel, auf Basis von in 2-Stellung durch Carbonsäure- amid-, Thiocarbonsäureamid-, Carbonsäurehydrazid- oder Thiocarbonsäurehydrazidgruppierungen substituierten Benzoxazolderivaten. The invention Entzündungsnemmer for cosmetic preparations, in particular for sun protection and sunburn control agent, based on the 2-position by carboxylic acid amide, Thiocarbonsäureamid-, Carbonsäurehydrazid- Thiocarbonsäurehydrazidgruppierungen or substituted benzoxazole derivatives.

Es wurde gefunden, daß Benzoxazolderivate der allgemeinen Formel It has been found that benzoxazole derivatives of the general formula

R1 R 1

in der X ein Sauerstoff- oder Schwefelatom sein kann, R, und/oder Rp Wasserstoff, einen gegebenenfalls durch Chlor oder eine Hydroxylgruppe substituierten aliphatischen Kohlenwasserstoffrest, einen Alkoxycarbonylrrtethylrest, einen Thiazolinrest, einen Arylrest; eine Aminogruppe, eine Aryl- bzw. Aralkyl- oder Heteroaryl-carbonyl- amino-Gruppe bedeuten kann, wobei R. und RA gemeinsam mit dem Stickstoffatom zu einem heterocyclischen Ringsystem vereinigt sein können, und R für Viasserstoff, Chlor, eine kurzkettige Alkyl-, kurzkettige Alkoxy-, Nitro-, Carboxyl-, Carbonsäureester- oder Carbonsäureamidgruppe stehen kann, in hervorragendem Maße als Entzündungshemrner für kosmetische Präparationsn geeignet sind. in which X can be an oxygen or sulfur atom, R and / or Rp hydrogen, an aliphatic hydrocarbon radical optionally substituted by chlorine or a hydroxyl group , an alkoxycarbonylrrtethyl radical, a thiazoline radical, an aryl radical; an amino group, an aryl or aralkyl or heteroaryl-carbonyl- amino group , where R. and R A can be combined with the nitrogen atom to form a heterocyclic ring system , and R for hydrogen, chlorine, a short-chain alkyl can stand, short chain alkoxy, nitro, carboxyl, carboxylic ester or carboxylic äureamidgruppe are outstandingly suitable as Entzündungshemrner for cosmetic Präparationsn.

309831/1219309831/1219

Henkel & CIe GmbH s»tt» 2 «r io«.ntonm.!duBg d 446o 2201968Henkel & CIe GmbH s »tt» 2 «r io« .ntonm.! DuBg d 446o 2201968

Ganz besondere Bedeutung kommt den Produkten als entzündungshemmende Mittel in Sonnenschutz- bzw. Sonnenbrandbekämpfungsmitteln zu, da sie neben einer ausgezeichneten entzündungshemmenden Wirkung auch eine gute Absorptionswirkung gegenüber Ultraviolettstrahlung besitzen.The products are of particular importance as anti-inflammatory Agents in sunscreens or sunburn killers too, as they are an excellent anti-inflammatory in addition to Effect also have a good absorption effect against ultraviolet radiation.

Wird in der vorgenannten allgemeinen Formel für X ein Sauerstoffatom eingesetzt, so gelangt man zu den erfindungsgemäß einzusetzenden Benzoxazol-2-carbonsäureamid- bzw. Benzoxazol-2-carbonsäurehydrazidderivaten. Als slcohe sind demnach z.B. Benzoxazol-2-carbonsäureamid, 5-M^tIIyI-, 5-Methoxy-, 5-Nitro-, 5-Carboxy-, 5-Chlor-, 5~Carbamoyl-benzoxazol-2-carbonsäureamid, Benzoxazol-2-carbonsäureisopropylamid, -n-dodecylamid, -äthoxycarbonylmethylamid, -^-chloräthylamid, -/^-hydroxy äthylamid, -pyrrolidid, -thlazolin-2-yl-amid, 5-Nitro-, 5-Methoxy-, 5-Chlor-, 5-Carbamoyl-benzoxazol-2-carbonsäurehydrazid, Benzoxazol-2-carbonsäure-N,N-dimethylhydrazid zu nennen.In the aforementioned general formula, X is an oxygen atom when used, one arrives at the benzoxazole-2-carboxamide or benzoxazole-2-carboxy-hydrazide derivatives to be used according to the invention. As slcohe are therefore e.g. benzoxazole-2-carboxamide, 5-M ^ tIIyI-, 5-methoxy-, 5-nitro-, 5-carboxy-, 5-chloro-, 5-carbamoyl-benzoxazole-2-carboxamide, Benzoxazole-2-carboxylic acid isopropylamide, -n-dodecylamide, -äthoxycarbonylmethylamid, - ^ - chloräthylamid, - / ^ - hydroxyethylamid, -pyrrolidid, -thlazolin-2-yl-amide, 5-nitro-, 5-methoxy, 5-chloro, 5-carbamoyl-benzoxazole-2-carboxylic acid hydrazide, Benzoxazole-2-carboxylic acid N, N-dimethylhydrazide should be mentioned.

Die Herstellung der Carbonsäureamid- bzw. Carbonsäurehydrazidderivate kann nach bekannten Methoden aus Benzoxazol-2-carbonsäurederivaten z.B. Benzoxazol-2-carbonsäureestern durch Umsetzung mit Ammoniak, Aminen, Hydrazinhydrat bzw. entsprechend substituierten Aminen oder Hydrazinen erfolgen. Angaben hierüber sowie über die Herstellung der Benzoxazol-2-carbonsäurederivate bzw. der Benzoxazol-2-carbonsäureesterderivate finden sich in einer Veröffentlichung von H. Möller, Liebigs Ann. Chem. 7^9, 1-11 (197I) und in der deutschen Patentanmeldung P 21 64 Ö51.I. Eine andere Herstellungsmöglichkeit, wie sie von K. Dickore, K. Sasse und jv.-D. Bode in Liebigs Ann. Chem. 753, 7o - 87 (1970) beschrieben wird, geht von den 3-Chlor-2-oxo-i,4-benzoxazinen aus und führt unter Ringverengung zu den llenzox; zol-2-carbonsäureamiden. The preparation of the carboxamide or carboxylic acid hydrazide derivatives can be prepared from benzoxazole-2-carboxylic acid derivatives by known methods e.g. benzoxazole-2-carboxylic acid esters by reaction with ammonia, amines, hydrazine hydrate or equivalent substituted amines or hydrazines. Information about this and about the preparation of the benzoxazole-2-carboxylic acid derivatives or the benzoxazole-2-carboxylic acid ester derivatives can be found in a publication by H. Möller, Liebigs Ann. Chem. 7 ^ 9, 1-11 (197I) and in German patent application P 21 64 Ö51.I. Another production possibility, as described by K. Dickore, K. Sasse and jv.-D. Bode in Liebigs Ann. Chem. 753, 70-87 (1970) starts with the 3-chloro-2-oxo-1,4-benzoxazines and leads to the llenzox under ring constriction; zol-2-carboxamides.

309831/1219309831/1219

Henkel Λ CIe GmbH s»n· 3 »r rot.«.»...!«^.* ο 446oHenkel Λ CIe GmbH s »n · 3» r red. «.» ...! «^. * Ο 446o

«Wird in der vorgenannten Formel für X ein Schwefelatom eingesetzt, so gelangt man zu den erfindungsgemäß einzusetzenden Benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid- bzw. Benzoxazol-2-thiocarbonöäurehydrazidderivaten. Als solche sind demnach z.B. Benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid, 5-Methyl-, 5-Chlor-, 5-Nitro-, 5-Methoxy-, 5-Carbamoyl-benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid, N-(Benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl)-, N-(5-Methyl-benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl)-, N-(5-Chlor-benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl)-phthalimid, 5-Chlor-, 5-Nitro-, 5-Carbamoyl-benzoxazol-2-thiocarbonsäurehydrazid zu nennen.«If a sulfur atom is used for X in the above formula, this leads to the benzoxazole-2-thiocarboxamide or benzoxazole-2-thiocarboxyhydrazide derivatives to be used according to the invention. As such, for example, benzoxazole-2-thiocarboxamide, 5-methyl-, 5-chloro-, 5-nitro, 5-methoxy, 5-carbamoyl-benzoxazol-2-thiocarboxamide, N- (benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl) -, N- (5-methyl-benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl) -, N- (5-chloro-benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl) -phthalimide, 5-chloro-, 5-nitro-, 5-carbamoyl-benzoxazole-2-thiocarboxylic acid hydrazide should be mentioned.

Die Herstellung der Thiocarbonsäureamid-, bzw. Thiocarbonsäurehydrazidderivate kann nach bekannten Methoden aus 2-Cyan-benzoxazolen bzw. Benzoxazol-2-thiocarbonsäureestern erfolgen, wie sie in der Veröffentlichung von H. Möller, Liebigs Ann. Chem. 749, 1-11 (I97I) beschrieben sind.The preparation of the thiocarboxamide or thiocarboxyhydrazide derivatives can be carried out by known methods from 2-cyano-benzoxazoles or benzoxazole-2-thiocarboxylic acid esters, such as she in the publication by H. Möller, Liebigs Ann. Chem. 749, 1-11 (I97I).

Die erfindungsgemäß einzusetzenden, in 2-Stellung durch eine Carbonsäureamid-, Thiocarbonsäureamid-, Carbonsäurehydrazid- oder Thiocarbonsäurehydrazidgruppierung substituierten Benzoxazolderivate zeigen bei guter physiologischer Verträglichkeit eine gute entzündungshemmende Wirkung. Besondere Bedeutung kommt dabei den Derivaten zu, die am aromatischen Ringsystem in 5-Stellung durch eine Carbonsäureester-, Carbonsäure- oder Carbonamidgruppe substituiert sind. Die durch eine Carbonsäureestergruppe substituierten Derivate zeichnen sich bei guter entzündungshemmender Wirksamkeit durch eine besonders geringe Toxizität aus, die einen Einsatz in den entzündungshemmenden Mitteln in besonders hohen Konzentrationen ermöglicht. Die durch eine Carbonsäuregruppe substituierten Derivate besitzen eine gute Wasserlöslichkeit, die sie für den Einsatz in wäßrigen Sonnenbrandbekämpfungsmitteln oder Sonnenschutzmitteln bzw.To be used according to the invention, in the 2-position by a Carboxamide, thiocarboxamide, carboxylic acid hydrazide or thiocarboxylic acid hydrazide grouping substituted benzoxazole derivatives show a good anti-inflammatory effect with good physiological tolerance. Special meaning comes to the derivatives, which on the aromatic ring system in the 5-position by a carboxylic acid ester, carboxylic acid or Are substituted carbonamide group. The derivatives substituted by a carboxylic acid ester group are characterized by good anti-inflammatory effectiveness is characterized by a particularly low toxicity, which is a use in the anti-inflammatory Enables means in particularly high concentrations. the Substituted by a carboxylic acid group derivatives have good water solubility, which makes them suitable for use in aqueous Sunburn killers or sunscreens or

- 4 -309831/1219- 4 -309831/1219

Henkel & Cie GmbH $.»· 4 «r Fot«ntonm«idum ο 446o Henkel & Cie GmbH $. »· 4« r Fot «ntonm« idum ο 446o

solchen auf Emulsionsbasis besonders geeignet macht. Die durch eine Carbonsäureamidgruppe substituierten Derivate zeigen von allen Derivaten die höchste entzündungshemmende Wirksamkeit, die es erlaubt, mit geringeren Konzentrationen in den entzündungshemmenden, kosmetischen Präparationen auszukommen.makes those based on emulsions particularly suitable. By derivatives substituted by a carboxamide group show the highest anti-inflammatory activity of all derivatives, which makes it possible to manage with lower concentrations in the anti-inflammatory, cosmetic preparations.

Beim Einsatz als entzündungshemmende Substanzen können die erfindungsgemäßen Benzoxazol-2-carbonsäureamid- bzw. Benzoxazol-2-thiocarbonsäureamidderivate in flüssige, pastöse oder feste kosmetische Zubereitungen eingearbeitet werden, wie z.B. wäßrige Lösungen, wäßrige Suspensionen, Emulsionen, Lösungen in organischen Lösungsmitteln, ölen, Salben, Cremes, Stifte oder Puder. Die Präparationen können den verschiedensten Zwecken dienen, wie allgemeine Hautwasser mit entzündungshemmender Wirkung, Rasierwasser, Wasser, Stifte oder Lotionen gegen Insektenstiche, Rasierpuder, Babypuder, -cremes oder -lotionen, insbesondere aber als wäßrige, emulsionsartige, ölige oder pastöse Sonnenschutz- bzw. Sonnenbrandbekämpfungsmittel.When used as anti-inflammatory substances, the benzoxazole-2-carboxamide or benzoxazole-2-thiocarboxamide derivatives according to the invention can be used be incorporated into liquid, pasty or solid cosmetic preparations, such as aqueous Solutions, aqueous suspensions, emulsions, solutions in organic solvents, oils, ointments, creams, pens or powders. The preparations can serve a wide variety of purposes, such as general skin waters with anti-inflammatory effects, Aftershave, water, pens or lotions against insect bites, shaving powder, baby powder, creams or lotions, in particular but as an aqueous, emulsion-like, oily or pasty sunscreen or sunburn control agent.

Bei diesem Einsatz als entzündungshemmende Substanzen werden die erfindungsgemäßen Benzoxa7.ol-2-carbonsaureamid- oder -hydrazidderivate- bzw. Benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid- oder -hydrazidderivate in Mengen von o,öl bis Io Gew.-v, vorzugsweise o,1 ρ Gew.-^, bezogen auf den gesamten Ansatz des kosmetischen Mittels verwendet.When used as anti-inflammatory substances, the benzoxa7.ol-2-carboxamide or hydrazide derivatives according to the invention are or benzoxazole-2-thiocarboxamide or hydrazide derivatives in amounts of o, oil to 10% by weight, preferably 0.1 ρ Wt .- ^, based on the total formulation of the cosmetic agent used.

Die nachfolgenden Beispiele sollen den Gegenstand der Erfindung näher erläutern, ohne ihn jedoch hierauf zu beschränken.The following examples are intended to make the subject matter of the invention explain in more detail, but without restricting it to this.

- 5 -309831/1219- 5 -309831/1219

Henkel A CIe GmbH μ»· 5 «r Poi.r.ta.«.idunt d 446OHenkel A CIe GmbH μ "· 5" r Poi.r.ta. ". Idu nt d 446O BeispieleExamples

1.) 5-Methoxy-benzoxazol-2-carbonsäureamid1.) 5-Methoxy-benzoxazole-2-carboxamide

Eine Suspension von 8,o g (o,o39 Mol) 5-Methoxy-benzoxazol,-2-carbonsäuremethylester in 8o ml Methanol und 8,7 ml 25 /Sigen wäßrigen Ammoniaks wurde 16 Stunden bei 2o° C gerührt und anschließend auf 0° C abgekühlt. Nach dem Abfiltrieren des Niederschlages und Waschen mit Methanol wurden 6,5 g (88 % d.Th.) an farblosem 5-Methoxy-benzoxazol~2-carbonsäureamid vom Schmelzpunkt 124 - 128° C erhalten. Das aus Dioxan/Petroläther umkristallisierte Produkt hatte einen Schmelzpunkt von 125 - 128° C.A suspension of 8.0 g (0.039 mol) of 5-methoxy-benzoxazole, -2-carboxylic acid methyl ester in 80 ml of methanol and 8.7 ml of 25% aqueous ammonia was stirred at 20 ° C. for 16 hours and then to 0 ° C. cooled down. After filtering off the precipitate and washing with methanol, 6.5 g (88 % of theory) of colorless 5-methoxy-benzoxazole-2-carboxamide with a melting point of 124-128 ° C. were obtained. The product recrystallized from dioxane / petroleum ether had a melting point of 125 - 128 ° C.

In entsprechender Weise wurden die nachstehend aufgeführten Benzoxazolderlvate hergestellt:Similarly, those listed below were made Benzoxazole derivatives produced:

5-Nitro-benzoxazol-2-carbonsäureamid vom Schmelzpunkt 290 - 2920C unter Zersetzung in einer Ausbeute von 92 % d.Th. 5-nitro-benzoxazol-2-carboxamide of melting point 290-292 0 C with decomposition in a yield of 92% of theory

^-Chlor-benzoxazol-2-carbonsäureamid vom Schmelzpunkt 259 - 262 C in einer Ausbeute von 85 % d.Th. ^ -Chlor-benzoxazole-2-carboxamide with a melting point of 259-262 C in a yield of 85 % of theory.

5-Carboxy-benzoxazol-2-carbonsäureamid vom Schmelzpunkt 23.8 J52o° C unter Zersetzung in einer Ausbeute von 6o % d.Th. 5-carboxy-benzoxazole-2-carboxamide with a melting point of 23.850 ° C. with decomposition in a yield of 60 % of theory.

S-Methoxycarbonyl-benzoxazol^-carbonsäureamld vom Schmelzpunkt 2o6 - 2o7° C unter Zersetzung in einer Ausbeute von 7o % d.Th. S-methoxycarbonyl-benzoxazol ^ -carbonsäureamld of melting point 2o6 - 2o7 ° C with decomposition in a yield of 70 % of theory.

Unter Anhebung der Reaktionstemperatur auf 65° C wurden bei einer Reaktionszeit von 1 Stunde in sonst gleicher Weise hergestellt: Raising the reaction temperature to 65 ° C and a reaction time of 1 hour, the following were otherwise prepared in the same way:

- 6 -309831/1219- 6 -309831/1219

Henkel & CIe GmbH s.«· 6 «»' Poi.»«o»m.idui.f ο 446θ 2201968Henkel & CIe GmbH s. «· 6« »'Poi.» «O» m.idui. f ο 446θ 2201968

"5-Carbamoyl-benzoxazol--2"Garbonsäureamid vom Schmelzpunkt 3o3 3o4° C unter Zersetzung In einer Ausbeute von 88 % d.Th." 5-Carbamoyl-benzoxazole - 2" carboxamide with a melting point of 3o3 3o4 ° C with decomposition. In a yield of 88 % of theory.

Benzoxazol-2-carbonsäure-äthoxycarbonylmethylamid vom Schmelzpunkt Io9 - 112° C In einer Ausbeute von 77 -j6 d.Th. Benzoxazole-2-carboxylic acid ethoxycarbonylmethylamide with a melting point of Io9-112 ° C. In a yield of 77 -j6 of theory.

Benzoxazol-2-carbonsäure-isopropylamid vom Schmelzpunkt 98 loo° C in einer Ausbeute von 87 J> d.Th. Benzoxazole-2-carboxylic acid isopropylamide with a melting point of 98 100 ° C in a yield of 87 J> d.Th.

Benzoxazol-2-carbonsäure- /3 -hydroxy-äthylamid vom Schmelzpunkt - 146° C in einer Ausbeute von 66 $ d.Th. Benzoxazol-2-carboxylic acid / 3-hydroxy-äthylamid a melting point of - 146 ° C in a yield of 66 $ of theory

Bei der Herstellung nachfolgend genannter Produkte wurde die Reaktionszeit auf 1 1/2 Stunden verlängert.In the manufacture of the products named below, the reaction time was extended to 1 1/2 hours.

Benzoxazol-2-carbonsäure-n-dodecylamid vom Schmelzpunkt 65 67° C in einer Ausbeute von 76 % d.Th. Benzoxazole-2-carboxylic acid n-dodecylamide with a melting point of 65-67 ° C. in a yield of 76 % of theory.

Benzoxazol-2-carbonsäure-pyrrolidid vom Schmelzpunkt 130 133° C in einer Ausbeute von 76 % d.Th. Benzoxazole-2-carboxylic acid pyrrolidide with a melting point of 130-133 ° C. in a yield of 76 % of theory.

Benzoxäzol-2-carbonsäure-/3 -chlor-äthylamid vom Schmelzpunkt ^ 146° C in einer Ausbeute von 73 % d.Th. Benzoxazole-2-carboxylic acid / 3-chloroethylamide with a melting point of ^ 146 ° C in a yield of 73 % of theory.

2.) 5-Nitro-benzoxazol-2-carbonsäurehydrazid2.) 5-Nitro-benzoxazole-2-carboxylic acid hydrazide

Eine Suspension von 8,0 g (0,036 Mol) 5-Nitro-benzoxazol-2-carbonsäuremethylester in I4o ml Methanol wurde mit 2,2 g (o,o47 Mol) Hydrazinhydrat versetzt und 1 Stunde bei Raumtemperatur gerührt. Anschließend wurde 15 Minuten lang zum Sieden erhitzt, nach dem Abkühlen der Niederschlag abfiltriert and aus Dioxan/Petroläther umkristallisiert. Es wurden 5,0 g (62 % d.Th.) S-Nitro-benzoxazol^-carbonsäurehydrazid vom Schmelzpunkt 232 233° C erhalten. A suspension of 8.0 g (0.036 mol) of 5-nitro-benzoxazole-2-carboxylic acid methyl ester in 140 ml of methanol was admixed with 2.2 g (0.047 mol) of hydrazine hydrate and stirred at room temperature for 1 hour. The mixture was then heated to boiling for 15 minutes, after cooling the precipitate was filtered off and recrystallized from dioxane / petroleum ether. 5.0 g (62 % of theory) of S-nitro-benzoxazole ^ -carboxylic acid hydrazide with a melting point of 232 233 ° C. were obtained.

309831/1219309831/1219

Henkel & CIe GmbH u»» "J »r Pot*Manm«idun« ο 446oHenkel & CIe GmbH u »» "J » r Pot * Manm «idun« o 446o

In entsprechender Weise wurden die nachstehend aufgeführten Benzoxazolderivate hergestellt:The benzoxazole derivatives listed below were prepared in a corresponding manner:

5-Methoxy-benzoxazol-2-carbonsäurehydrazid vom Schmelzpunkt I82 - I850 C in einer Ausbeute von 75 fo d.Th. 5-methoxy-benzoxazol-2-carboxylic acid of melting point I82 - I85 0 C in a yield of 75 fo of theory

5-Chlor-benzoxazol-2-carbonsäurehydrazid vom Schmelzpunkt 232 - 233° C in einer Ausbeute von 65 ;6 d.Th. 5-chloro-benzoxazole-2-carboxylic acid hydrazide with a melting point of 232-233 ° C. in a yield of 65; 6 of theory.

5-Carbamoyl-benzoxazol-2-carbonsäurehydrazid vom Schmelzpunkt 2540 C unter Zersetzung in einer Ausbeute von 83 % d.Th. 5-carbamoyl-benzoxazol-2-carboxylic acid of melting point 254 0 C with decomposition in a yield of 83% of theory

Benzoxazol-2-carbonsäure-N,N-dimethylhydrazid vom Schmelzpunkt Ho- 112° C in einer Ausbeute von 6j5 /6 d.Th. Benzoxazole-2-carboxylic acid-N, N-dimethylhydrazide with a melting point of Ho- 112 ° C in a yield of 6j5 / 6 of theory.

l>2-Bis-(benzoxazol-2-yl-carbonyl)-hydrazin vom Schmelzpunkt 257 - 2580 C in einer Ausbeute von 6 % d.Th. l> 2-bis (benzoxazol-2-yl-carbonyl) -hydrazine melting point of 257-258 0 C in a yield of 6% of theory

Anmerkung: Lösungsmittel Äthanol, 6 1/2 Stunuen bei 78° C, katalytische Menge 7o /»ige HClO2,. Als Ausgangssubstanzen dienten Benzoxazol-2-carbonsäurehydrazld und Benzoxazol-2-carbonsäuremethy!ester.Note: Ethanol solvent, 6 1/2 hours at 78 ° C, catalytic amount of 70% HClO 2,. Benzoxazole-2-carboxylic acid hydrazide and benzoxazole-2-carboxylic acid methyl ester were used as starting substances.

-(p-Anisoyl)-benzoxazol-2-carbonsäurehydrazid Ein Gemisch aus Hg (0,062 Mol) Benzoxazol-2-carbonsäurehydrazid, lo,6 g (o>o62 Mol) p-Anisoylchlorid und I80 ml Toluol wurde 2 1/2 Stunden zum Sieden erhitzt. Nach dem Abkühlen wurde der Niederschlag aus Methanol umkristallisiert. Man erhielt 17*9 g (95 £ d.Th.) farbloses Acylhydrazid vom Schmelzpunkt I9I0 C. Weiteres Umkristallisieren aus Methanol erhöht den Schmelzpunkt auf 19o - 192° C. - (p-Anisoyl) -benzoxazole-2-carboxylic acid hydrazide A mixture of Hg (0.062 mol) benzoxazole-2-carboxylic acid hydrazide, lo.6 g (o> o62 mol) p-anisoyl chloride and 180 ml of toluene was added for 2 1/2 hours Boiling heated. After cooling, the precipitate was recrystallized from methanol. This gave 17 * 9 g (95 £ of theory) of colorless acyl hydrazide of melting point I9I 0 C. Further recrystallization from methanol increases the melting point of 19o - 192 ° C.

In entsprechender Weise wurden nachstehende Verbindungen her·: gestellt:The following compounds were produced in a corresponding manner: posed:

309831/1219309831/1219

Henkel A CIe GmbH s»it» 8 «·' ntunmmM»i>e ο 446θ Henkel A CIe GmbH s »it» 8 «· ' ntunmmM» i> e ο 446θ

N /3 -(pl-Naphthyl) -benzoxazol-2-carbonsäurehydrazid, Schmelzpunkt 142 - 144° C, Ausbeute 93 .4 d.Th. . N / 3 - (p-naphthyl) -benzoxazole-2-carboxylic acid hydrazide , melting point 142-144 ° C., yield 93.4 of theory. .

N/S -Cinnamoyl-benzoxazol-2-carbonsäurehydrazid^ Schmelzpunkt 26o - 263° C, Ausbeute 75 % d.Th. N / S -Cinnamoyl-benzoxazole-2-carboxylic acid hydrazide ^ Melting point 26o - 263 ° C, yield 75 % of theory

Benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid vom Schmelzpunkt 17o - 173° C in 89 ^iger Ausbeute d.Th. Benzoxazole-2-thiocarboxamide with a melting point of 17o - 173 ° C in 89 ^ iger yield of theory.

5-Methyl-benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid vom Schmelzpunkt 2o5 - 2o7° C in 93 #iger Ausbeute d.Th. 5-Methyl-benzoxazole-2-thiocarboxamide with a melting point of 2o5 - 2o7 ° C in 93% yield of theory.

5-Chlor-benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid vom Schmelzpunkt 267 - 268° C in 84 /Siger Ausbeute d.Th. 5-chloro-benzoxazole-2-thiocarboxamide with a melting point of 267-268 ° C in 84% yield of theory.

5-Nitro-benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid vom Schmelzpunkt 5-Nitro-benzoxazole-2-thiocarboxamide of melting point

249 - 2500 C in 78 ^iger Ausbeute d.Th. In diesem Fall wurde die Umsetzung während einer Zeit von Io Minuten bei einer Temperatur von ο - 5° C durchgeführt.249 - 250 0 C in 78 ^ iger yield of theory In this case, the reaction was carried out for 10 minutes at a temperature of ο -5 ° C.

5-Carbamoyl-benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid vom Schmelzpunkt 5-carbamoyl-benzoxazole-2-thiocarboxamide of melting point

250 - 2510 C unter Zersetzung in 73 #iger Ausbeute d.Th.250-251 0 C. with decomposition in 73 #iger yield of theory

N-(Benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl)-phthalimidN- (Benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl) -phthalimide

Ein Gemisch aus Io g (0,056 Mol) Benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid, 11,3 g (0,056 Mol) Phthaloylchlorid, 125 ml Benzol und Io Tropfen Tributylamin wurde 3 Stunden unter Rühren zum Sieden erhitzt. Nach dem Abkühlen wurde der Niederschlag abfiltriert und mit Aceton gewaschen. Es wurden Io g (58 jd d.Th.) blaßgelbes N-(Benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl)-phthalimid erhalten, das bei 289 - 2910 C unter Zersetzung schmolz.A mixture of 10 g (0.056 mol) of benzoxazole-2-thiocarboxamide, 11.3 g (0.056 mol) of phthaloyl chloride, 125 ml of benzene and 10 drops of tributylamine was heated to boiling for 3 hours with stirring. After cooling, the precipitate was filtered off and washed with acetone. There were obtained Io g (58 jd of theory) of pale yellow N- (benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl) phthalimide, which at 289 - 291 0 C melted with decomposition.

- 9 -309831/1219- 9 -309831/1219

Henkel & de GmbH s.u. 9 .«Ραΐ.»κι»*.ω»η, ο 446θ 2201968Henkel & de GmbH see 9 below. «Ραΐ.» Κι »*. Ω» η, ο 446θ 2201968

Λ-( 5-Methyl-benzoxazol-2-yl-thiocaroony1) -phthalimidΛ- (5-methyl-benzoxazol-2-yl-thiocaroony1) -phthalimide

Die gerührte Suspension von 15 g (0,078 Mol) 5-Methyl-benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid in 19o ml Benzol wurde nach Zugabe von 15,7 g (0,078 Mol) Phthaloylchlorid innerhalb von 3o Minuten zum Sieden erhitzt und 2 Stunden bei Siedetemperatur gehalten. Nach dem Abkühlen wurde der Niederschlag abfiltriert und mit siedendem Dioxan dreimal extrahiert. Der ungelöste gelbe Rückstand bestand aus 11 g (44 fo d.Th.) N-(5-Methyl-benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl)-phthalimid. Nach dem Trocknen bei loo° C schmolz die Verbindung bei 277 - 28o° C unter Zersetzung.The stirred suspension of 15 g (0.078 mol) of 5-methyl-benzoxazole-2-thiocarboxamide in 190 ml of benzene was heated to boiling within 30 minutes after the addition of 15.7 g (0.078 mol) of phthaloyl chloride and kept at the boiling temperature for 2 hours. After cooling, the precipitate was filtered off and extracted three times with boiling dioxane. The undissolved yellow residue consisted of 11 g (44 % of theory) of N- (5-methyl-benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl) -phthalimide. After drying at 100 ° C, the compound melted at 277-280 ° C with decomposition.

N-( 5-Chlor-benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl)-phthalimidN- (5-chloro-benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl) -phthalimide

In eine siedende Lösung von 2 g (o,o94 Mol) 5-Chlor-benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid in 2o ml Dioxan wurde innerhalb von Io Minuten eine Lösung von 1,9 g (o,oo94 Mol) Phthaloylchlorid unter Rühren getropft. Anschließend wurde weitere 45 Minuten zum Sieden erhitzt und nach dem Abkühlen der Niederschlag abfiltriert. Es wurden 0,6 g (19 $ d.Th.) N-(5-Chlor-benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl)-phthalimid erhalten. Die blaßgelbe Verbindung, die in heißem Dimethylformamid eine violettstichige grüne Lösung ergibt, schmilzt unter Zersetzung bei 268° C.In a boiling solution of 2 g (0.094 mol) of 5-chloro-benzoxazole-2-thiocarboxamide in 20 ml of dioxane, a solution of 1.9 g (0.094 mol) of phthaloyl chloride was added dropwise with stirring in the course of 10 minutes. The mixture was then heated to boiling for a further 45 minutes and, after cooling, the precipitate was filtered off. 0.6 g (19 $ of theory) of N- (5-chloro-benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl) -phthalimide were obtained. The pale yellow compound, which in hot dimethylformamide gives a purple-tinged green solution, melts with decomposition at 268 ° C.

4.) Benzoxazol-2-thiocarbonsäurehydrazid vom Schmelzpunkt I4o l42° C in einer Ausbeute von 7 als hellgelbes Pulver. 4.) Benzoxazole-2-thiocarboxylic acid hydrazide with a melting point of 14o142 ° C in a yield of 7 / ° as a light yellow powder.

Die Herstellung erfolgte entsprechend den Angaben in der Veröffentlichung von H. Möller, Liebigs Ann. Chem., Bd. 7^9, Seite 9 (1971).The production was carried out according to the information in the publication by H. Möller, Liebigs Ann. Chem., Vol. 7 ^ 9, p 9 (1971).

- Io 309831/1219 - Io 309831/1219

Henkel & CIe GmbH s.». Io »r ro..»*..-...*«, ο 446θ 2201968 Henkel & CIe GmbH s. ». Io »r ro ..» * ..-... * «, ο 446θ 2201968

N /3 -(p-Anlsoyl)-benzoxazol-2-thlooarbonsäurehydrazldN / 3 - (p-Anlsoyl) -benzoxazole-2-thlooarboxylic acid hydrazide

Ein Gemisch aus 4 g (o,o2o8 Mol) Benzoxazol-2-carbonsäuremethylester, 286 g (o,ol7 Mol) p-Anissaurehydrazid und 6o ml Methanol und 1 ml Pyridin wurde 12 Stunden bei 2o° C gerührt. Der Niederschlag wurde abfiltriert und aus Chloroform/Petroläther umkristallisiert. Man erhielt 1 - k g (25 # d.Th.) gelbes Thioacylhydrazid vom Schmelzpunkt 173 - 175° C unter Zersetzung.A mixture of 4 g (0.01 mol) of methyl benzoxazole-2-carboxylate, 286 g (0.01 mol) of p-anisic hydrazide and 60 ml of methanol and 1 ml of pyridine was stirred at 20 ° C. for 12 hours. The precipitate was filtered off and recrystallized from chloroform / petroleum ether. 1 - k g (25 # of theory) of yellow thioacylhydrazide with a melting point of 173 ° -175 ° C. were obtained with decomposition.

In entsprechender Weise wurde nachstehende Verbindung hergestellt:The following connection was established in a corresponding manner:

N N A A. -(Benzoxazol-2-yl-carbonyl)-benzoxazol-2-thiocarbonsäurehydra-- (Benzoxazol-2-yl-carbonyl) -benzoxazol-2-thiocarboxylic acid hydra-

zid, Schmelzpunkt 275 - 277° C unter Zersetzung, 25. % Ausbeute zid , melting point 275-277 ° C with decomposition, 25 % yield

Änderung der Reaktionsbedinungen: 2 Stunden bei 2o° C, 1/2 Stunde bei 65° C.Change of reaction conditions: 2 hours at 20 ° C, 1/2 hour at 65 ° C.

Ein Teil der vorstehend aufgeführten Benzoxazolderivate ist bisher noch nicht in der Literatur beschrieben worden.Some of the benzoxazole derivatives listed above have not yet been described in the literature.

Die nachfolgenden Ausführungen sollen die entzündungshemmenden Eigenschaften der erfindungsgemäß einzusetzenden Verbindungen sowie ihre Eignung für kosmetische Präparationen, insbesondere Sonnenschutz- bzw. Sonnenbrandbekämpfungsmittel, aufzeigen.The following statements are intended to describe the anti-inflammatory properties of the compounds to be used according to the invention and show their suitability for cosmetic preparations, in particular sunscreens and sunburn control agents.

Bei den nachstehend aufgeführten Untersuchungen wurden die erfindungsgemäß zu verwendenden Benzoxazolderivate auf ihre entzündungshemmenden Eigenschaften geprüft= Zuvor wurde eineIn the investigations listed below, the benzoxazole derivatives to be used according to the invention were tested for their Anti-inflammatory properties tested = Previously a

orientierexide Untersuchung ihrer Toxizität durchgeführt, um für die weiteren Untersuchungen die Test-Dosierungen festlegen zu können.Orientierexide study of their toxicity carried out in order for the further examinations to be able to determine the test dosages.

- 11 309831/1219 - 11 309831/1219

Henkel & Cie GmbH s.u. 111» Poi.Manm.idUna dHenkel & Cie GmbH su 111 »Poi.Manm.id U n a d

Als Prüfung zur Beurteilung der Verbindungen auf ihre Eignung zur Hemmung der durch einen Sonnenbrand hervorgerufenen Entzündungen wurde der Rattenpfötchen-Test verwendet, wie er von F. Kemper in der Zeitschrift "Arzneimittelforschung" Io (196ο), S. 777 beschrieben ist. Zur Erzeugung des Ödems wurde den Versuchstieren o,l ml 6 $ige Dextranlösung in die rechte Hinterpfote ca. 5 mm tief zwischen der zweiten und dritten Zehe injiziert. Während den Kontrolltieren nur die Dextranlösung verabfolgt wurde, erhielten die Versuchstiere 3p Minuten vor deren Injektion die verscaiedenen Prüfsubstanzen in der in der Tabelle angegebenen Menge injiziert. Das Volumen der Pfoten wurde mit dem von F. Kemper un: .}. A me In in der "Zeitschrift für die gesamte experimentelle Medizin" 131 (1959), Seite 4o7 näher beschriebenen elektrischen Volumen-Meßgerät bestimmt. Die Messungen erfolgten Jo Minuten vor Injektion der Dextranlösung, d.h. zur Zeit der Injektion der Prüfsubstanzen bei den Versuchstieren und Jo Minuten nach der Injektion der Dextranlösung. Zum Vergleich wurde stets die linke unbehandelte Pfote zu den genannten Zeiten mitgemessen. Aus den Werten für die Schwellung bei Tieren, die mit der Prüfsubstanz behandelt worden waren und unbehandelten Tieren 3o Minuten nach der Dextraninjektion errechnet sich der Grad der Hemmung des Ödems in Prozent derjenigen Schwellung, die bei Tieren auftrat, die keine Prüfsubstanz erhalten hatten.The rat paw test, as described by F. Kemper in the journal "Arzneimittelforschung" Io (196ο), p. 777, was used to test the compounds for their suitability for inhibiting the inflammation caused by sunburn. To create the edema, 0.1 ml of 6% dextran solution was injected into the right hind paw about 5 mm deep between the second and third toe in the test animals. While only the dextran solution was administered to the control animals, the test animals were injected 3 p minutes before their injection with the various test substances in the amount indicated in the table. The volume of the paws was compared to that of F. Kemper un:.}. A me In in the "Journal for the entire experimental medicine" 131 (1959), page 407 determined electrical volume measuring device described in more detail. The measurements were made Jo minutes before the injection of the dextran solution, ie at the time of the injection of the test substances in the test animals and Jo minutes after the injection of the dextran solution. For comparison, the left untreated paw was always measured at the times mentioned. From the values for the swelling in animals that had been treated with the test substance and untreated animals 30 minutes after the dextran injection, the degree of edema inhibition is calculated as a percentage of the swelling that occurred in animals that had not received any test substance.

Aufgrund allgemeiner Erfahrungen können die Ergebnisse des Rattenpfötchentestes als Grundlage für die Beurteilung einer Verbindung als SonnenbrandbekLmpfuncsmittel dienen.Based on general experience, the results of the rat paw test can be used as a basis for assessing a Compound serve as a sunburn killer.

Daneben sind in den nachfolgenden Tabellen die AbsorptionsmaximaIn addition, the absorption maxima are shown in the tables below

- 12 - - 12 -

309831 /1219309831/1219

Henkel Λ CIe GmbH s*t· 12 »r Pot.ntonm.idun, ο Henkel Λ CIe GmbH s * t · 12 »r Pot.ntonm.idun, ο

O Of) 1 QRPO Of) 1 QRP

der Prüfsubstanzen im Ultraviolettbereich angegeben. Da bei einigen der Prüfsubstanzen die Absortionsmaxima günstig in dem Erythem erzeugenden Ultraviolettbereich, der sich von 28o bis 32o m erstreckt, liegen, weisen sich diese neben ihrer entzündungshemmenden Wirkung als Sonnenbrandbekämpfungsmittel gleichzeitig als brauchbare Sonnenschutzmittel aus.' of the test substances indicated in the ultraviolet range. Since the absorption maxima of some of the test substances are favorably in the erythema-producing ultraviolet range, which extends from 28o to 32o m, these, in addition to their anti-inflammatory effect as sunburn-combating agents, are also useful sunscreens. '

Bei den - wie vorbeschrieben - durchgeführten Untersuchungen wurden für die einzelnen Substanzen die in nachstehender Tabelle aufgeführten Werte ermittelt. The - as described above - investigations carried out, the values listed in the table below were calculated for the individual substances.

Mit Bo ist unter der Rubrik Prüfsubstanz das Benzoxazolringsystem With Bo, the benzoxazole ring system is under the heading test substance

zu verstehen.to understand.

3 0 9 8 31/12193 0 9 8 31/1219

Henkel & Cie GmbHHenkel & Cie GmbH Salt· ± j lur Patontgnmtldung DSalt ± j lur Patontgnmtldung D

PrüfsubstanzTest substance Orientie
rende Toxi-
zität
Ld 5o
g/kg
Orientie
toxic
ity
Ld 5o
g / kg
Dextranödem an der
Rattenpfote
Dosie
rung Hemmung
mg/kg %
Dextran edema on the
Rat paw
Dosie
tion inhibition
mg / kg%
ip.ip. 4444 SS. UV-Spektrum
Amax
mju(losi)
UV spectrum
Amax
mju (losi)
(3,99)(3.99)
Bo - C^Bo - C ^ o>75o> 75 7575 ip.ip. 39,139.1 269269 (3,82)(3.82) Bo-C^
5-Cl
Bo-C ^
5-Cl
1,561.56 looloo ip.ip. 14,714.7 S]S] 292292 (3,82)(3.82)
Bo -, C^
5-NO2
Bo-, C ^
5-NO 2
3,753.75 2oo2oo ip.ip. 19,419.4 1 3oo1 3oo (3,8o)(3.80)
Bo - C^
5-OCH,
Bo - C ^
5-OCH,
o,3oo, 3o 2525th ip.ip. 53,653.6 3I03I0 (3,86)
(3,71O
(3.86)
(3.7 1 O
Bo - C^
5-CONH2
Bo - C ^
5-CONH 2
oM o M 5o5o ip.ip. 27,827.8 288
1 297
288
1 297
(4,o3)(4, o3)
Bo-c' Ν;Bo-c 'Ν; 1,751.75 7575 278278 "NH2 "NH 2 .0.0 NH2 NH 2 HH

- 14 -- 14 -

309831/1219309831/1219

Henkel & de GmbHHenkel & de GmbH Siit· 14 zur Pottnlonmildung D 4 46OSiit · 14 for Pottlon formation D 4 46O

PrüfsubstanzTest substance Orientie
rende Toxi-
zität
Lq 5o
g/kg
Orientie
toxic
ity
Lq 5o
g / kg
Dextranödem an der
Rattenpfote
Dosie
rung Hemmung
mg/kg )i
Dextran edema on the
Rat paw
Dosie
tion inhibition
mg / kg ) i
UV-Spektrun
mju (log £ )
UV spectrum
mju (log £)
O H
Bo-C- N' „
OH
Bo-C- N '"
5,o5, o
>>
5oo ip. 27,85oo ip. 27.8
0
Bo-C- NHQ
5-COOCH, *
0
Bo-C-NH Q
5-COOCH, *
4,374.37 250 ip. 56,5250 ip. 56.5
5,o5, o 250 ip. 4o,9250 ip. 4o, 9 0
Bo-qf .—-
NN
0
Bo-qf .—-
N N
2,122.12 150 ip. 33,9150 ip. 33.9 280 (4,09)280 (4.09)
CSCS 75 ip. 4275 ip. 42 284 (4,07)284 (4.07) Ό Η
Bo-C^ N^
NH2
Ό Η
Bo-C ^ N ^
NH 2
o,4o, 4 75 ip. 4175 ip. 41 293 (4,12)293 (4.12)
S
Bo - Cf
^NH2
S.
Bo - Cf
^ NH 2
4o ip. 35,64o ip. 35.6 3I0 (4,03)
326 (4,o4)
3I0 (4.03)
326 (4, o4)
Bo-C^
^NH2
5-NO2 .
Bo-C ^
^ NH 2
5-NO 2 .
0,690.69 75 ip. 1575 ip. 15th 3ol (4,09)3ol (4.09)
Bo - C^
^"NHp
5-Cl
Bo - C ^
^ "NH p
5-Cl
0,750.75 75 ip. 24,γ75 ip. 24, γ 287 (4,05)287 (4.05)
S
3o - C^
"^NHp
5 - OCH3
S.
3o - C ^
"^ NHp
5 - OCH 3
-r 2,92-r 2.92 25o ip. 21,b25o ip. 21, b 280 (3,36)280 (3.36)
Bo-Cr ^CO-^5:
Xco^
Bo-Cr ^ CO- ^ 5:
X co ^

309831 /1219309831/1219

Claims (1)

Henkel Λ CIe GmbH s.u. I5 »r ρ«««»«..!«!.»· ο 446θ 220196ftHenkel Λ CIe GmbH su I5 »r ρ« «« »« ..! «!.» · ο 446θ 220196ft PatentansprücheClaims I j) EntzUndungshemmer für kosmetische Präparationen auf Basis von Benzoxazolderivaten der allgemeinen Formel I j) anti-inflammatory agents for cosmetic preparations based on benzoxazole derivatives of the general formula in der X ein Sauerstoff- oder Schwefelatom sein kann, R. und/oder Rp Wasserstoff, einen gegebenenfalls durch Chlor oder eine Hydroxylgruppe substituierten aliphatischen Kohlenwasserstoffrest, einen Alkoxycarbonylmethylrest, einer Thiazolinrest, einen Arylrest, eine Aminogruppe, eine Aryl-, bzw. Aralkyl- oder Heteroaryl-carbonyl-amino-gruppe bedeuten kann, wobei R1 und Rp gemeinsam mit dem Stickstoffatom zu einem heterocyclischen Ringsystem vereinigt sein können, und R für Wasserstoff, Chlor, eine kurzkettige Alkyl-, kurzkettige Alkoxy-, Nitro-, Carboxyl-, Carbonsäureester- oder Carbonsäureamidgruppe stehen kann.in which X can be an oxygen or sulfur atom, R. and / or Rp hydrogen, an aliphatic hydrocarbon radical optionally substituted by chlorine or a hydroxyl group, an alkoxycarbonylmethyl radical, a thiazoline radical, an aryl radical, an amino group, an aryl or aralkyl radical or heteroaryl-carbonyl-amino group, where R 1 and Rp together with the nitrogen atom can be combined to form a heterocyclic ring system, and R stands for hydrogen, chlorine, a short-chain alkyl, short-chain alkoxy, nitro, carboxyl, Can stand carboxylic acid ester or carboxamide group. 2.) Entzündungshemmer gemäß Anspruch 1 für Sonnenschutz- bzw. Sonnenbrandbekämpfungsmittel.2.) Anti-inflammatory agents according to claim 1 for sunscreen or sunburn control agents. 5.) Entzündungshemmer auf Basis von Benzoxazolderivaten der in Anspruch 1 genannten allgemeinen Formel, die am aromatischen Ringsystem durch eine Carbonamidgruppe substituiert sind, gemäß Anspruch 1 und 2.5.) Anti-inflammatory agents based on benzoxazole derivatives from in Claim 1 mentioned general formula, which are substituted on the aromatic ring system by a carbonamide group, according to Claims 1 and 2. 4.) Entzündungshemmer auf Basis von Benzoxazolderivaten der in Anspruch 1 genannten allgemeinen Formel, die am aromatischen Ringsystem durch eine Carboxylgruppe, gegebenenfalls in der -4.) Anti-inflammatory agents based on benzoxazole derivatives of the general formula mentioned in claim 1, which are most aromatic Ring system through a carboxyl group, optionally in the - - 16 309831 /1219 - 16 309831/1219 Henkel & Cie GmbH s.u. 10 »r Pot.m0nm.idune d 446οHenkel & Cie GmbH su 10 »r Pot.m 0 nm.idun e d 446ο 22019582201958 Salzform, substituiert sind gemäß Anspruch 1 undSalt form, are substituted according to claim 1 and 5.) EntzUndungshemmer auf Basis von Benzoxazolderivaten der in Anspruch 1 genannten allgemeinen Formel, die am aromatischen Ringsystem durch eine Carbonsäureestergruppe substituiert sind gemäß Anspruch 1 und 2. '5.) Anti-inflammatory agents based on benzoxazole derivatives in claim 1 mentioned general formula, which are substituted on the aromatic ring system by a carboxylic acid ester group according to claim 1 and 2. ' 6.) EntzUndungshemmer für kosmetische Präparationen, insbesondere Sonnenschutz- bzw. Sonnenbrandbekämpfungsmittel auf Basis von Benzoxazolderivaten nach Anspruch 1 - 5 in einer Menge von o,ol bis Io Gew.-^, vorzugsweise o,l bis 5 Gew.-^.6.) Anti-inflammatories for cosmetic preparations, in particular Sunscreen or sunburn control agent based on benzoxazole derivatives according to claims 1-5 in an amount of o, ol to Io wt .- ^, preferably 0.1 to 5 wt .- ^. 7.) 5-Methoxy-benzoxazol-2-carbonsäureamid. 8.) S-Nitro-benzoxazol-^-carbonsäureamid. 9.) S-Chlor-benzoxazol^-carbonsäureamid.7.) 5-Methoxy-benzoxazole-2-carboxamide. 8.) S-nitro-benzoxazole - ^ - carboxamide. 9.) S-chloro-benzoxazole ^ -carboxamide. lo.) S-Carboxy-benzoxazol-S-carbonsäureamid.lo.) S-carboxy-benzoxazole-S-carboxamide. 11.) 5-Methoxycarbonyl-benzoxazol-2-carbonsäureamid.11.) 5-Methoxycarbonyl-benzoxazole-2-carboxamide. 12.) 5-Carbamoyl-benzoxazol-2-carbonsäureamid.12.) 5-Carbamoyl-benzoxazole-2-carboxamide. 13·) Benzoxazol-2-carbonsäure-äthoxycarbonylmethylamid.13 ·) Benzoxazole-2-carboxylic acid ethoxycarbonylmethylamide. 14.) Benzoxazol-2-carbonsäure- ß> -hydroxyäthylamid.14.) Benzoxazole-2-carboxylic acid ß> hydroxyethylamide. 15·) Benzoxazol-2-carbonsäure-p-chloräthylamid.15 ·) Benzoxazole-2-carboxylic acid-p-chloroethylamide. 16.) Benzoxazol^-carbonsäure-n-dodecylamid.16.) Benzoxazole ^ -carboxylic acid-n-dodecylamide. 17.) Benzoxazol-2-carbonsäure-pyrrolidid.17.) Benzoxazole-2-carboxylic acid pyrrolidide. - 17 -309831/1219- 17 -309831/1219 Henkel & Cie GmbH u», 17 «' Pat.nta»n,.idUnB ο 44βθ 2201968Henkel & Cie GmbH u », 17« 'Pat.nta »n, .id U n B ο 44βθ 2201968 18.) S-Nitro-benzoxazol^-carbonsäurehydrazid.18.) S-nitro-benzoxazole ^ -carboxylic acid hydrazide. 19.) S-Methoxy-benzoxazol^-carbonsäurehydrazid.19.) S-methoxy-benzoxazole ^ -carboxylic acid hydrazide. 2o.) 5-Chlor-benzoxazol-2-carbonsäurehydrazid.2o.) 5-chloro-benzoxazole-2-carboxylic acid hydrazide. 21.) 5-Carbamoyl-benzoxazol-2-carbonsäurehydrazid.21.) 5-Carbamoyl-benzoxazole-2-carboxylic acid hydrazide. 22.) Benzoxazol-2-carbonsäure-NiN-dimethylhydrazid.22.) Benzoxazole-2-carboxylic acid-N i N-dimethylhydrazide. 23·) N/3 -(p-Anisoyl)-benzoxazol-2-carbonsäurehydrazid.23 ·) N / 3 - (p-Anisoyl) -benzoxazole-2-carboxylic acid hydrazide. 24.) N/£ -(^-Naphthyl)-benzoxazol-2-carbonsäurehydrazid.24.) N / £ - (^ - Naphthyl) -benzoxazole-2-carboxylic acid hydrazide. 25·) N/3 -Cinnamoyl-benzoxazol-2-carbonsäurehydrazid.25 ·) N / 3 -Cinnamoyl-benzoxazole-2-carboxylic acid hydrazide. 26.) l,2-Bis-(benzoxazol-2-yl-carbonyl)-hydrazin.26.) 1,2-bis (benzoxazol-2-yl-carbonyl) hydrazine. 27.) S-Methoxy-benzoxazol^-thiocarbonsäureamid.27.) S-Methoxy-benzoxazole ^ -thiocarboxamide. 28.) 5-Methyl-benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid.28.) 5-Methyl-benzoxazole-2-thiocarboxamide. 29·) 5-Chlor-benzoxazol-2-thiocarbonsaureamid.29 ·) 5-chloro-benzoxazole-2-thiocarboxamide. 3o.) 5-Nitro-benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid.3o.) 5-Nitro-benzoxazole-2-thiocarboxamide. 31.) 5-Carbamoyl-benzoxazol-2-thiocarbonsäureamid.31.) 5-Carbamoyl-benzoxazole-2-thiocarboxamide. 32.) N-(Benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl)-phthalimid.32.) N- (Benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl) -phthalimide. 33·) N-(5-Chlor-benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl)-phthalimid.33 ·) N- (5-chloro-benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl) -phthalimide. - 18 309831 /1219- 18 309831/1219 Henkel & Cie GmbH s.»· 18 », fot.ntoom.idunj d 446o ?2019f)8Henkel & Cie GmbH see »· 18», fot.ntoom.idunj d 446o? 2019f) 8 34.) N-(5-Methyl-benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl)-phthalimid. 55·) Benzoxazol-2-thiocarbonsäurehydrazid.34.) N- (5-Methyl-benzoxazol-2-yl-thiocarbonyl) -phthalimide. 55 ·) Benzoxazole-2-thiocarboxylic acid hydrazide. -(p-Anisoyl)-benzoxazol-2-thiocarbonsäurehydrazid.- (p-Anisoyl) -benzoxazole-2-thiocarboxylic acid hydrazide. yj.) Ν^β -(Benzoxazol-2-yl-carbonyl) -benzoxazol-2-thiocarbonsäurehydrazid. yj.) Ν ^ β - (Benzoxazol-2-yl-carbonyl) -benzoxazol-2-thiocarboxylic acid hydrazide. 309831/1219309831/1219
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