DE2116558C3 - - Google Patents
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Description
-O --O -
CH,CH,
wobei η zwischen etwa 103 und etwa IO4 liegt, enthält, und die Schicht B ein - gegebenenfalls schlagfest modifiziertes - Styrolpolymerisat ist. das mehr als 4C Gewichtsprozent monomeres Styrol empoKmerisien enthältwhere η is between about 10 3 and about 10 4 , and the layer B is a styrene polymer, optionally modified to be impact-resistant. which contains more than 4C percent by weight of monomeric styrene additives
Die Erfindung betrifft Schichtstoffe aus Polyphony- >-, lenoxid als Schicht A und einem Styrolpolymerisat als Schicht B.The invention relates to laminates made of polyphony-> -, lenoxid as layer A and a styrene polymer as Layer B.
Pul)phen>lenoxid ist ein steifes, festes und gleichzeitig sehr zähes Material von beiger Naturfarbe. Nach ASTM D b35--b3 ist Polyphenvlenoxid selbstlöschend, jo ohne Tropfenbiidung. Sem Elastizität*-Modul bleibt bis etwa 110 C nahezu unverändert. Demnach wäre eine Dauertempcraturbestandigkeit bis etwa 150 C nicht unerwartet. Es zeigt sich jedoch, daß Polyphenylenoxid sehr licht- und oxidationsempfindlich ist. Seine Dauer η temperuturbestjndigkeit nach DIN 53 44b liegt daher unter K)O C (siehe F. Be hr. Hochtemperalurbeständige Kunststoffe. Carl Hanser Verlag München 1%Q. S. 5V5b).Pul) phen> lenoxid is a stiff, solid and at the same time very tough material of beige natural color. According to ASTM D b35 - b3, polyphenylene oxide is self-extinguishing, jo without drop formation. Sem elasticity * modulus remains until about 110 C almost unchanged. So would be a Permanent temperature resistance up to about 150 C not unexpectedly. It turns out, however, that polyphenylene oxide is very sensitive to light and oxidation. Its duration η temperature resistance according to DIN 53 44b is therefore under K) O C (see F. Behr Plastics. Carl Hanser Verlag Munich 1% Q. S. 5V5b).
Stvrolpolymerisate sind sehr steif und leicht nut sich selbst umi metsi auch untereinander verschweißb.ir Schlagfest modifizierte Mischungen sind außerdem zah. Ihre Dauergebraiichsiemperatur hegt icdoch relativ niedrig bei b> hs 85 C. lediglich Copolymerisate ans Sivrol und \ Mdhvlstvrol haben cmc Warmcsiandfe r, sticken his zu etwa 110 C.Polymers are very stiff and easy to use even umi metsi also welded together Impact modified compounds are also tough. However, I cherish their long-term usable temperature relatively low at b> hs 85 C. only copolymers ans Sivrol and \ Mdhvlstvrol have cmc Warmcsiandfe r, embroider up to about 110 C.
Sowohl Slvrolpolymerisale als auch Pnlvphenvlen oxid sind im Spritzguß und durch f-.xtriision gut ver.irbeitbar. wobei Polvphenvlemmd höhere Verarbei fiincstcniperaturen erfordert Da sie außerdem mitein -,n ander vertraglich sind, wurde bereits versucht. Massen durch Mischen von schlagfestem Polvstvrol und Polvpheiivlenoxid herzustellen, im' so die guten [ icenst.haften beider Stoffe zu kombinieren Dabei stellt«, sich iccloih heraus, daß sich die mechanischen ;; fjgensi haften der Ausgangsstoffe nur etwa additiv verh.ilten Die I icht und Oxidalionsempfindlichkeit der Mischungskomponcnte Pnlyphcv.lenoxid wild mi hi verbessert Die Mischungen haben nicht die leichte Schweißbarkeit der Siyrolpolymcrisate. «)Both vinyl polymers and phenylene oxide are easy to process by injection molding and by extrusion. Polvphenvlemmd requires higher processing of finishes. Since they are also contractual with each other, an attempt has already been made. Produce masses by mixing shockproof Polvstvrol and Polvpheiivlenoxid, in 'so good [icenst.haften two substances combine It turns "iccloih out that the mechanical ;; If the starting materials adhere only approximately additively, the sensitivity to light and oxide ions of the compound component polyphene oxide is greatly improved. The compounds do not have the easy weldability of silicon polymers. «)
Es wurde nun gefunden, daß sich ein Verbundsystem aus Pölyphenylcfioxid und SlyrolpöiymeHsatcn hcrstcl· left läßt, bei dem die hervorragenden Eigenschaften der Einzelkoniponeriien in gewünschter Kombination erhalten bleiben, wenn man die Ausgangsstoffe in Form von Schichtstoffen, je nach Anwendungszweck in entsprechend sinnvoller Reihenfolge angeordnet, zusammenfügt. It has now been found that a composite system from polyphenylcfioxid and slyrolpöiymeHsatcn hcrstcl · left, in which the excellent properties of the Receive individual configurations in the desired combination remain if you use the starting materials in the form of laminates, depending on the application arranged in a meaningful sequence, put together.
Gegenstand der Erfindung sind demzufolge Schicht-Stoffe aus mindestens einer Schicht A und einer Schicht B, wobei die Schicht A mehr als 20 Gewichtsprozent eines Polyphenylenoxides der allgemeinen FormelThe invention accordingly relates to layer materials composed of at least one layer A and one layer B, where layer A is more than 20 percent by weight of a polyphenylene oxide of the general formula
CH,CH,
1010
ClIClI
wobei π etwa zwischen 10Jund 104 liegt, enthält, und die Schicht B ein — gegebenenfalls schlagfest modifiziertes — Styrolpolymerisat ist, das mehr als 40 Gewichtsprozent monomeres Styrol einpolymerisiert enthält.where π is approximately between 10 J and 10 4 , and layer B is a styrene polymer - optionally modified to be impact-resistant - which contains more than 40 percent by weight of monomeric styrene as polymerized units.
Ein Zweischicht-Verbund aus einem Styioipolymerisat und Polyphenylenoxid zeigt auf der Polyphenylen oxidseite beispielsweise hervorragende Kratzfestigkeit, auf der Styrolpokmerisatseite leichte Schweiß- und Siegelfahigkeit.A two-layer composite made of a styrofoam polymer and polyphenylene oxide shows excellent scratch resistance on the polyphenylene oxide side, for example, easy weldability and sealability on the styrene foam side.
Ein Dreischicht·Verbund mit einem Styrolpolymerisat als Kern und Polyhpenylenoxid ist steif und bruchfest, über längere Zeit kochfest und sterilisierbar, gegenüber reinem Styrolpolymerisat ist die Brennbar keit erheblich verringert.A three-layer composite with a styrene polymer as the core and polyhpenylene oxide is rigid and break-proof, boil-proof and sterilizable for a long time, compared to pure styrene polymer, it is combustible considerably reduced.
Die Spannungsrißanfälligkeit ist geringer als die des reinen Styrolpolymerisates.The susceptibility to stress cracking is lower than that of the pure styrene polymer.
Ein Dreischicht-Verbund mit Polyphenylenoxid als Kern und Styrolpolymerisat als Außenschicht ist leicht schweiß- und siegelfähig und steif.A three-layer composite with polyphenylene oxide as the core and styrene polymer as the outer layer is light weldable and sealable and stiff.
Hervorragend ist die Dauertemperaturheständigkeit nach DIN 53 44b. Su- ist höher als die der beiden Ausgangsstoffe, des 1 einen Phenylenoxids und des reinen Styrolpolymerisates. weil die Oxidationsempfind hchkeit und die Lichtempfindlichkeit des Polyphenylen oxides herabgesetzt wird und die Wärmcformbestan digkeit des Styrolpolymerisates durch Polyphenylen oxid angehoben wird.The long-term temperature resistance according to DIN 53 44b is excellent. Su- is higher than that of the two Starting materials, the 1 a phenylene oxide and the pure styrene polymer. because the sensitivity to oxidation the high quality and sensitivity of polyphenylene to light oxide is reduced and the heat distortion resistance of the styrene polymer by polyphenylene oxide is raised.
Als Styrolpolymerisat ist Homopolystyrol vcrwend bar. sowie Copolvmcrtsat mit bis zu b0 Gew. % an C oinonomcren. beispielsweise Acrylnitril. Acrylestern. Methacry!estern. Maleinsäureanhydrid. \-Methylstylroi. Im f alle des Acrvlnittils liegt der Comonomerengehall vorzugsweise zwischen 5 und 25 Gew. %. bei Acryl estern zwischen 5 und i0 Gew n/o. bei Maleinsäureanhydrid zwischen 5 und 40 Gew -'W> und bei vMetbylstyrol bei IO bis 50 dew "· fs können auch schlagfest modifizierte Stvrolpolvinerisate verwendet werden, die beispielsweise durch Polvmerisation von Styrol, gegebenenfalls zusammen mn C omonomeren. in Gegenwart eines eUstifizierenden Kautschuks oder durch Abmi sehen von Slvrolhomo oder -copolymerisate!) mit gegebenenfalls gepfropften Kautschuken hergestellt worden sind Als Kautschuke kommen dabei vor/ugs weise Butadien Homo und ( opolynicrisale. Blocke·· polymerisate .ms Butadien und Styrol sowie Acrylcster polymerisate i" I rage Sie sollen un Stvrolpolvmeris.it in Mengen zwisi hen i iir-d ioCiew 1Wi enthalten seinHomopolystyrene can be used as the styrene polymer. as well as copolymers with up to 0% by weight of coinonomers. for example acrylonitrile. Acrylic esters. Methacrylic ester. Maleic anhydride. \ -Methylstylroi. In all of the acrylic component, the comonomer content is preferably between 5 and 25% by weight. for acrylic esters between 5 and 10 wt. n / o. with maleic anhydride between 5 and 40% by weight and with methylstyrene from 10 to 50% by weight, impact-resistant modified polvinerizates can also be used, which are, for example, polymerized by polymerizing styrene, optionally together with comonomers, in the presence of an elastifying rubber or by Abmi see from Slvrolhomo or copolymers!) Have been produced with optionally grafted rubbers. The rubbers used are butadiene homo and (opolynicrisale. Blocks ·· polymerisate .ms butadiene and styrene as well as acrylic polymerisate i "I ask you should un styrofoam .it be contained in quantities between i iir-d ioCiew 1 Wi
Polyphenylenoxid kann durch Luftoxidation von 2,6-Dinieihy1plienol hergestellt werden. Statt reinem Polypheiiyienoxki kann tut die crfinduftgsgeinäßefl Schichtsfoffe auch eine Mischung von Pölyphenylcfioxid mit bis zu 80, Vorzugsweise bis zu 50 Gc\vv% anderer, verträglicher Kunststoffe verwendet werden, beispielsweise von schliigfestem Polystyrol.Polyphenylene oxide can be obtained by air oxidation of 2,6-Diniethylphenol can be produced. Instead of pure Polypheiiyienoxki can does the crinduftgsgeinäßefl Laminates also contain a mixture of polyphenyl cfioxide with up to 80, preferably up to 50 Gc \ vv% of others, Compatible plastics are used, for example made of sturdy polystyrene.
Die thermoplastischen Kunststoffe, die in den einzelnen Schichten eingesetzt werden, können dieThe thermoplastics that are used in the individual layers can be the
üblichen Zusatzstoffe, wie Füllstoffe, Schmiermittel, Pigmente oder Stabilisiotoren, enthalten. Die Schichtstoffe können außer Styrolpolymerisaten und Polyphenylenoxid noch andere Werkstoffschichten oder Trägerschichten, wie z. B. Gewebe, Netze, Vliese, Metallschichten oder dergleichen, enthalten.common additives such as fillers, lubricants, Pigments or stabilizers. The laminates In addition to styrene polymers and polyphenylene oxide, other material layers or Carrier layers, such as. B. fabrics, nets, fleeces, metal layers or the like contain.
Die Herstellung der erfindungsgemäßen Schichtstoffe kann auf verschiedene Arten erfolgen:The laminates according to the invention can be produced in various ways:
Vorzugsweise werden sie durch !Coextrusion bei Massetemperaturen zwischen etwa 170 und 350" C hergestellt, wobei die einzelnen Komponenten in getrennten Düsen extrudiert werden. Als Düsen können Breitschlitzdüsen, von denen mindestens zwei parallel zueinander angeordnet sein müssen, oder Ringdüsen mit mindestens zwei konzentrisch zueinander gelegenen Düsenstreifen, verwendet werden. Die Vereinigung der schmelzflüssigen Einzelschichten kann bereits innerhalb des Breitschlitz- bzw. Ringdüsenwerkzeuges oder kur.T nach Austritt de·· Folien aus diesen vorgenommen werden. Entsprechende Mehrfachdüsenkonstruktionen sind bekannt.They are preferably made by coextrusion at melt temperatures between about 170 and 350.degree manufactured, whereby the individual components are extruded in separate nozzles. As nozzles can Slot nozzles, of which at least two must be arranged parallel to one another, or ring nozzles with at least two concentric nozzle strips can be used. The union of Molten individual layers can already be used within the slot or ring nozzle tool or shortly afterwards after the foils have emerged from them. Corresponding multiple nozzle designs are known.
Das Aneinanderpressen der im plastischen Zustand befindlichen Schichten kann auf übliche Weise, z. B. mit Hilfe von Walzen bei der Verwendung von Breitschlitzdüsen, oder mit Hilfe von Druckluft bei der Verwendung von Ringdüsen, erfolgen. Durch Änderung der Extruderdrehzahl kann die Dicke der einzelnen Schichten variiert werden.The pressing together of the layers in the plastic state can be carried out in a conventional manner, e.g. B. with With the help of rollers when using slot nozzles, or with the help of compressed air when using of ring nozzles. By changing the extruder speed, the thickness of the individual layers can be varied.
Die Schichtdicke hängt im wesentlichen vom Anwendungsgebiet ab Bei Folien bzw. Platten kommen im allgemeinen Schrchtdicken von 0.1 bis 20 mm in Frage.The layer thickness essentially depends on the area of application. In the case of foils or plates generally thicknesses from 0.1 to 20 mm in Question.
Eine andere Möglichkeit zi-.r Herstellung der Schichtstoffe besieht darin, fertige Merkstoffe aus Polyphenylenoxid, /.. B. in Form von Folien, mit einer Lösung oder Schmelze des Styrolpolymerisates zu beschichten oder zu besprühen. Bei der Verwendung einer Lösung muß das Lösungsmittel anschließend verdampft werden. Die Beschichtung mit einer Schmelze kann beispielsweise durch Schnielzextrusion unter Verwendung eines Extruders oder durch Spritzguß nach Einlegen einer Folie aus Polyphenylenoxid in ein Spritzgußwerkzeug und anschließendes Spritzgießen des Styrolpolymerisates, unter Verwendung eines Spritzgußwerkzeuges, erfolgen. Der Spritzguß kann auch in zwei oder mehreren Stufen vorgenommen werden, wobei jedesmal ein anderes Spritzgußwerkzeug verwendet werden kann, wenn sich die SchichtenAnother possibility zi-.r production of the laminates shall look is to spray finished shopping substances from polyphenylene oxide, / .., in the form of films, with a solution or melt of the styrene polymer to be coated or. If a solution is used, the solvent must then be evaporated. Coating with a melt can be carried out, for example, by nozzle extrusion using an extruder or by injection molding after inserting a film of polyphenylene oxide into an injection molding tool and then injection molding the styrene polymer using an injection molding tool. The injection molding can also be carried out in two or more stages, each time a different injection molding tool can be used when the layers
to unterscheiden sollen.to distinguish.
Die Schichtstoffe lassen sich auch durch Kaschieren, d. h. durch Zusammenpressen der vorgeformten Einzelschichten in Folienform und kurzzeitiges Erwärmen auf Temperaturen von etwa 130 bis 280°C, herstellen.The laminates can also be laminated, i. H. by pressing the preformed individual layers together in film form and briefly heating to temperatures of about 130 to 280 ° C.
Eine 0,7 mm dicke Folie aus einem schlagzähen Polystyrol, das 8 Gewichtsprozent Polybutadien enthält,A 0.7 mm thick film made of impact-resistant polystyrene containing 8 percent by weight of polybutadiene,
j» wurde auf eine 0.3 mm dicke Fnlie aus Polyphenylenoxid gelegt, bei 2505C in einer Plattenpresse 4 Minuten lang aufgehetzt und anschließend bei einem Druck von 25 Kp/cm-' 5 Minuten lang verpreßt. Die erhaltene Platte ist kochfest, die Einzelschichten lassen sich nichtj »was placed on a 0.3 mm thick film of polyphenylene oxide, heated at 250 5 C in a platen press for 4 minutes and then pressed at a pressure of 25 Kp / cm -1 for 5 minutes. The resulting plate is boil-proof, the individual layers cannot be
Ji trennen. Bei 2000C aus diesen Platten tiefgezogene Becher veränderten auch nach einer Lagerung von 1/2 Stunde bei Temperaturen von etwa 165° C ihre Form nicht.Ji disconnect. At 200 0 C of these plates, deep-drawn cup shape did not change even after storage for 1/2 hour at temperatures of about 165 ° C.
J0 Beispiel 2J 0 example 2
Zwischen zwei 0,95 mm dicke Folien aus einem schlagzähen Polystyrol mil einem Polybutadiengehalt von b Gewichtsprozent wurde eine 0,1 mm dicke Folie einer Mischung aus 50 Gewichtsprozent Polyphcnylen-H oxid und 50 Gewichtsprozent desselben schlag/ähen Polystyrols gelegt. Bei 200'C aus diesen Platten tiefgezogene Becher veränderten auch nach einer Lagerung von 'h Stunde bei Temper." iurcn bis etwa 140"C ihre Form nicht.A 0.1 mm thick film of a mixture of 50 percent by weight of polyphenylene oxide and 50 percent by weight of the same impact polystyrene was placed between two 0.95 mm thick films made of impact-resistant polystyrene with a polybutadiene content of b weight percent. At 200'C deep drawn from these disks cup changed even after storage of 'h hour at temper. Not "iurcn to about 140" C shape.
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