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DE2111201A1 - m-(ss-Cyanaethoxy)-benzoesaeure und ihre Ester,Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung - Google Patents

m-(ss-Cyanaethoxy)-benzoesaeure und ihre Ester,Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung

Info

Publication number
DE2111201A1
DE2111201A1 DE19712111201 DE2111201A DE2111201A1 DE 2111201 A1 DE2111201 A1 DE 2111201A1 DE 19712111201 DE19712111201 DE 19712111201 DE 2111201 A DE2111201 A DE 2111201A DE 2111201 A1 DE2111201 A1 DE 2111201A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
benzoic acid
mol
acrylonitrile
cyanoethoxy
ester
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
DE19712111201
Other languages
English (en)
Other versions
DE2111201B2 (de
DE2111201C3 (de
Inventor
Norio Kotera
Yoshitsugu Suzuki
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sumitomo Chemical Co Ltd
Original Assignee
Sumitomo Chemical Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sumitomo Chemical Co Ltd filed Critical Sumitomo Chemical Co Ltd
Publication of DE2111201A1 publication Critical patent/DE2111201A1/de
Publication of DE2111201B2 publication Critical patent/DE2111201B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2111201C3 publication Critical patent/DE2111201C3/de
Expired legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C255/00Carboxylic acid nitriles

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
  • Polyamides (AREA)

Description

SUMITOMO CHEMICAL COMPANY, LIMITED
Osaka, Japan
nm-(y3-Cyanäthoxy)-benzoesäure und ihre Ester, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung"
Priorität: 10. März.1970, Japan, Hr. 20 734/70
Die Erfindung betrifft m-ψ-Cyanäthoxy)-benzoesäure und ihre C, ,-Alkylester. Diese Verbindungen stellen wertvolle Ausgangsverbindungen insbesondere zur Herstellung von hochmolekularen Polyamiden und Polyestern dar.
Es ist bekannt, daß sich eine phenolische Hydroxylgruppe im all gemeinen durch Umsetzung mit Acrylnitril in Gegenwart basischer Katalysatoren, wie Alkalimetallen, 'Alkalialkoholaten, Alkalihydroxiden oder quartären Ammoniumsalzen, in eine Cymnäthoxygruppe umwandeln läßt. Die Herstellung von CyanäthylVer« bindungen der m-Hydroxy'benzoesäure oder deren O1 ,-Alkyleiter ist jedoch bisher noch nicht beschrieben worden. Bei
209800/1874
ORIGiNAL INSPECTED
im Rahmen der vorliegenden Erfindung hat sich ferner gezeigt, daß sich mit den vorgenannten, für die Cyanäthylierung üblichen Katalysatoren die erfindungsgemäßen Verbindungen nur schwierig und in sehr geringer Ausbeute herstellen lassen.
Eine weitere Aufgabe der Erfindung bestand deshalb darin, ein Verfahren zu entwickeln, nach dem sich m-($-Cyanäthoxy)-benzoesäure und ihre Ester einfach und in guter Ausbeute herstellen lassen. Diese Aufgabe wird durch die Erfindung gelöst.
Somit betrifft die Erfindung auch ein neues Verfahren zur Herstellung der m-(ß> -Cyanäthox.y)-benzoesäure und ihrer C-. , -Alkylester, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man m-Hydroxybenzoesäure oder ihre C. .-Alkylester mit Acrylnitril in Gegenwart eines tertiären Amins zur Umsetzung bringt.
Überraschenderweise lassen sich m-ψ-Cyanäthoxy)-benzoesäure und ihre C, .-Alkylester bei Verwendung eines tertiären Amins als Katalysator anstelle der" üblichen vorgenannten Cyanäthylierungskatalysatoren in hoher Reinheit und mit hoher Ausbeute herstellen.
Bei dem Verfahren der Erfindung wird das Acrylnitril in einer Menge von 1 bis 20 Mol, vorzugsweise 2 Isis 10 Mol, bezogen auf 1 Mol m-Hydroxybensoesäure oder -ester verwendet. Die Menge an tertiärem Amin beträgt 0,1 bis 2 Mol, vorzugsweise 0,3 bis 1 Mol, bezogen auf 1 Mol m-Hydroxybenzoesäure oder -ester. Geeignete tertiäre Amine sind z.B. niedere aliph&tieohe Amine, z.B. Srialkylamine» wie Sriäthylamin, Iripropylamin oder Tributylamin, oder oyolieche Verbindungen mit mindeatene einem tertiären
209808/1874
OniCiiiAL INSPECTED
Stickstoffatom, wie Alky!morpholine, z.B. N-ftiuthyl- oder N-A'thylmorpholin, N-Alkylpiperidine, z.B. N-Methyl- oder N-A'thylpiperidin, oder Ν,Ν'-Dialkylpiperazine, z.B. N,N'-Dimethyl- oder N,N'-Diäthylpiperazin.
Nach beendeter Umsetzung lassen sich überschüssiges Amin und nicht umgesetztes Acrylnitril aus dem Reaktionsgemisch zurückgewinnen .
Bei Anwesenheit eines Lösungsmittels läßt sich die Umsetzung homogen durchführen, wobei gleichzeitig die Polymerisation unterdrückt wird. Geeignete Lösungsmittel sind z.B. alle inerten Lösungsmittel, die keine Hydroxyl- oder Aminogruppe besitzen. Spezielle Beispiele hierfür sind Äther, wie Dioxan oder Tetrahydrofuran, aliphatische Kohlenwasserstoffe, wie Hexan,' Heptan oder Octan, oder aromatische Kohlenwasserstoffe, wie Benzol, Toluol, Xylol oder Methylnaphthalin.
'J)ie Umsetzung wird vorzugsweise unter Rückfluß oder in einem Autoklaven bei Temperaturen oberhalb von 800C während 30 bis 100 Stunden, vorzugsweise 50 bis 80 Stunden, durchgeführt. Anschließend wird überschüssiges Acrylnitril abdestilliert und der Rückstand wird entweder unter vermindertem Druck destilliert oder in einem geeigneten Lösungsmittel gelöst. Die Lösung wird nacheinander mit verdünnter Salzsäure, verdünnter Lauge und Wasser gewaschen, danach wird das Lösungsmittel abdestilliert.
Die Beispiele erläutern die Erfindung.
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Beispiel 1
Eine Lösung aus 152 g m-Hydroxybenzoesäuremethylester in 212 g Acrylnitril wird nach dem Versetzen mit 65 g Triäthylamin 72 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Anschließend werden nicht umgesetztes Acrylnitril und Triethylamin abdestilliert. Der Rückstand wird in Benzol gelöst und nacheinander mit 3 η Salzsäure, 10-prozentiger Natronlauge und Wasser gewaschen. Nach dem Abdestillieren des Benzols erhält man in 65-prozentiger Ausbeute m-(ß-Cyanäthoxy)-benzoesäuremethylester vom P. 78,5 Ms 79,5°O (98,7 1o rein).
Beispiel 2
. in 212g Acrylnitril Eine Lösung aus 179 g m-Hydroxybenzoesäureäthylester'^wird nach dem Versetzen mit 30 g Triäthylamin 72 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Anschließend werden bei Normaldruck nicht umgesetztes Acrylnitril und Triäthylamin abdestilliert. Nach Destillation des Rückstands unter vermindertem Druck erhält man den m-(Ä-Cyanäthoxy)-benzoesäureäthylester vom Kp. 165 bis 170°0 (4 Torr) in einer Reinheit von 98,5 ?o. Ausbeute 72 $.
Beispiel 3
Eine Lösung von 179 g m-Hydroxybenzoesäureäthylester in 500 ml Benzol wird nach dem Versetzen mit 159 g Acrylnitril und 50 g Triäthylamin 65 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Anschließend werden das Triäthylamin mit verdünnter Salzsäure und nicht umgesetzter m-Hydroxybenzoesäureäthylester mit verdünnter Natronlauge abgetrennt. Dann v/erden Benzol und überschüssiges Acrylnitril abdestilliert. Der erhaltene Ester ist ebenso rein wie der in Beispiel 2 hergestellte Ester. Nach weiterer Destillation
209808/187Ü
unter vermindertem Druck erhält man den m-(/3-Cyanäthoxy)-benzoesäureäthylester vom Kp. 168 bis 1710G (4 Torr) in einer Reinheit von 99,9 &. Ausbeute 65 #.
Beispiel 4
Eine Lösung von 152 g m-Hydroxybenzoesäuremethylester in 265 g Acrylnitril wird mach dem Versetzen mit 50 g N-Methylpiperidin 70 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Beim Aufarbeiten gemäß Beispiel 1 erhält man in 51-prozentiger Ausbeute 105 g m-($-Cyanäthoxy)-benzoesäuremethylester vom F. 78 bis 8O0O. J
Vergleichsbeispiel 1
Eine Lösung von 179 g m-Hydroxybenzoesäureäthylester in 212 g Acrylnitril wird mach dem Versetzen mit 5,6g Kaliumhydroxid· als Katalysator 72 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Beim Aufarbeiten gemäß Beispiel 2 erhält man praktisch keinen m-(£-Cyanäthoxy)-benzoesäureäthylester.
Verpleichsbeispiel 2
Eine Lösung von 152 g m-Hydroxybenzoesäuremethylester in 256 g g Acrylnitril wird nach dem Versetzen mit 5,4g Natriummethylat 48 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Beim Aufarbeiten gemäß Beispiel 1 erhält man praktisch keinen m-(/3-0yanäthoxy)-benzoesäure methylester.
Vergleichsbeispie.l 3
Eine Lösung von 179 g m-Hydroxybenzoesäureäthylester in 212 g Acrylnitril wird mit IO Molprozent, bezogen auf Reaktionskomponeirfcen, Benzyltrimethylammoniumhydroxid vernetzt und 24 Stunden
209808/1874
unter Rückfluß erhitzt. Hierbei erhält man praktisch keinen Di-(^-Cyanäthoxy)~benzoesäureäthylester. Erhitzt man das Reaktionsgemisch nochmals 72 Stunden unter Rückfluß, so erhält man den Ester in 5-prozentiger Ausbeute.
Patentansprüche
2008 0 8/1874

Claims (8)

Patentansprüche
1. m-(Ä-Cyanäthoxy)-benzoesäure und m-(/3-Cyanatho:xy)~benzqesäure-C, .-alkylester.
2. Verfahren zur Herstellung von m-(/5-Cyanäthoxy)-benzoesäure- und von m-(Λ-Cyanäthoxy)-benzoesäure-0., .-alkylestern, dadurch gekennzeichnet, daß man m-Hydroxybenzoesäure oder ihre 0.,,-Alkylester mit Acrylnitril in Gegenwart eines tertiären Amins zur Umsetzung bringt.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man das tertiäre Amin in einer Menge von 0,1 bis 2 Mol, vorzugsweise 0,3 bis 1 Mol, bezogen auf 1 Mol m-Hydroxybenzoesäure oder
-ester, verwendet.
4. Verfahren nach Anspruch 2 und 3, dadurch gekennzeichnet,
daß man das Acrylnitril in einer Menge von 1 bis 20 Mol, vorzugsweise 2 bis 10 Mol, bezogen auf 1 Mol m-Hydroxybensoesäure oder -ester, verwendet.
5. Verfahren nach Anspruch 2 bis 4, dadurch gekennzeichnet, § daß man die Umsetzung in Gegenwart eines inerten Lösungsmitteis durchführt.
6. Verfahren nach Anspruch 2 bis 5, dadurch gekennzeichnet,
daß man die Umsetzung unter Rückfluß durchführt.
7. Verfahren nach Anspruch 2 bis 6, dadurch gekennzeichnet,
daß man die Umsetzung bei Temperaturen von über 80 C durchführt.
209808/1874
8. Verwendung von iü-(/3 -Cyanäthoxy)-benzoesäure und m-(/3-Cyanäthoxy)-benzoesäure-C.. .-alkylestern zur Herstellung von Polyamiden und Polyestern.
2098Q8/187A
DE2111201A 1970-03-10 1971-03-09 Verfahren zur Herstellung von m (beta Cyanathoxy) benzoesäure und ihrer C tief 1 4 Alkylester Expired DE2111201C3 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP45020734A JPS4828426B1 (de) 1970-03-10 1970-03-10

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DE2111201A1 true DE2111201A1 (de) 1972-02-17
DE2111201B2 DE2111201B2 (de) 1973-05-03
DE2111201C3 DE2111201C3 (de) 1973-12-20

Family

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Application Number Title Priority Date Filing Date
DE2111201A Expired DE2111201C3 (de) 1970-03-10 1971-03-09 Verfahren zur Herstellung von m (beta Cyanathoxy) benzoesäure und ihrer C tief 1 4 Alkylester

Country Status (8)

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US (1) US3732279A (de)
JP (1) JPS4828426B1 (de)
BE (1) BE763973A (de)
DE (1) DE2111201C3 (de)
FR (1) FR2084312A5 (de)
GB (1) GB1342770A (de)
NL (1) NL143558B (de)
SU (1) SU386509A3 (de)

Also Published As

Publication number Publication date
US3732279A (en) 1973-05-08
DE2111201B2 (de) 1973-05-03
BE763973A (fr) 1971-08-02
NL7103109A (de) 1971-09-14
NL143558B (nl) 1974-10-15
SU386509A3 (de) 1973-06-14
FR2084312A5 (de) 1971-12-17
JPS4828426B1 (de) 1973-09-01
GB1342770A (en) 1974-01-03
DE2111201C3 (de) 1973-12-20

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