DE2104329A1 - Verfahren zvτ Herstellung teraaren Materials - Google Patents

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PATENTANWÄLTE	2104329
Dipi.-chem. Dγ. D. Thomsen Dipi.-ing. H.Tiedtke Dipl.-Chem. G. BUhHnQ Dipl.-Ing. R. ΚίΠΠΟ	MÜNCHEN 15 KAISER-LUDWIQ-PLATZ β TEL. 0811/530211 530212 CABLES: THOPATENT TELEX: FOLGT
Dipi-ing. W.Weinkauff	FRANKFURT(MAIN)So FUCHSHOHL 71 TEL. 0611/514806

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8000 München 15 29. Januar 1971

Matsushita Electric Industrial Company, Limited Osaka (Japan)

Verfahren zur Herstellung ternären Materials

Die Erfindung.bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung eines ternären Materials, insbesondere auf ein Verfahren des Wachsens eines ternären Materials, wobei die Fraktion zweier dieser Komponenten komplementär in Richtung des Wachstums variieren.

Im allgemeinen existieren verschiedene bekannte Methoden zur Herstellung eines ternären Materials, welches drei Elemente aus der dritten und fünften Gruppe des Periodensystems enthält. Zwei der drei Elemente werden aus der gleichen Gruppe gewählt und sind in dem ternären Material in Konzentrationen enthalten, welche komplementär variieren. Ein Beispiel eines solchen ternären Materials ist GaAs, „P , wo OsxSl ist.

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Bei einer typischen bekannten Methode wird ein gasförmiges Ausgangsgemisch von Gallium (Ga), Arsen (As) und Phosphor (P) angewandt und bei einer hohen Temperatur auf ein Substrat von Galliumarsenid (GaAs) oder Galliumphosphid (GaP) aufgedampft. Die erwünschte Fraktion der Arsenkomponente: Phosphorkomponente des sichergebenden Materials wird erreicht, indem man die Anteile an Arsen (As) und Phosphor (P) des Ausgangsgemisches durch Regulieren der entsprechenden Strömungsgeschwindigkeiten der As- und P-Gase verändert. Jedoch begegnet man großer Schwierigkeit, wenn man die Strömungsgeschwindigkeiten der As- und P-Gase automatisch regelt.

Erfindungsgemäß soll ein Verfahren zur Herstellung eines ternären Materials geschaffen werden, welches erste, zweite und dritte Elemente aus der dritten und fünften Gruppe des Periodensystems enthält, wobei die zweiten und dritten Elemente aus der gleichen Gruppe ausgewählt sind und die Mengenanteile der zv/eiten und dritten Elemente in Richtung des Wachstums des ternären Materials variiert werden; dieses Verfahren besteht darin, daß man von einem der zweiten und dritten Elemente ein Halogenid bereitet, welches von Wasserstoffgas getragen wird, daß man das Halogenid mit dem Wasserstoffgas bei einer ersten Temperatur reagieren läßt, welche zwischen änem Miniraum und etem Maximum variiert wird, daß man den sich ergebenden Dampf auf Raumtemperatur abkühlt, daß man den abgekühlten Dampf mit einem Quellenmaterial , ,welches eine Verbindung des ersten Elements

und des anderen de r zweiten und dritten Elemente enthält,

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bei einer zweiten Temperatur reagieren läßt, und daß man den sich ergebenden Dampf bei einer dritten Temperatur, welche un terhalb der zweiten Temperatur liegt, auf ein geeignetes Substrat aufdampft.

In der anliegenden Zeichnung sind die Figuren 1 bis 3 Ansichten, welche eine Vorrichtung veranschaulichen, die zur Herstellung eines ternären Materials wie GaAs_1-P verwendet

In Fig. 1 ist eine Vorrichtung zum Wachsen eines ternären Kristalls auf einem Substrat gezeigt, bestehend aus einer ersten Eeaktionskammer 10, welche von einer ersten Heizspirale 12 umgeben ist und welche an einem Ende einen Einlaß 14 besitzt,, der an eine erste Leitung 16 angeschlossen ist, durch welche ein gas-fftrraiges Ausgangsgemisch in die Kammer 10 eingeführt wird. Die erste Reaktionskammer 10 besitzt am anderen Ende einen Auslaß 18_r welcher über eine zweite Leitung* 20 mit einem Einlaß 22 einer zweiten Reakttönskammer 24 den ist. Die «weite Kammer 24 ist von einer zweitenrale bzw. Heizschlange 26 umgeben und besüt*t eine« Auslaff in dessen Nähe &%ti Substrat 30 eines geeigneten' Materials¹ ordnet isfc. ßin Behälter $2 befindet sich itfgettdw© dem Einlafl 22 uit* <iem Subs trat 3O. Der Behälter Ύ2 geeignetes Quellenittätecial 3^* welchear Romöönenten auf das Substrat 3B aufgedaättpÄ

-A-

Gasförmiges Phosphorchlorid (PCl₃) welches durch Wasserstoff gas (H₂) getragen wird, führt man zunächst durch die Leitung 16 der ersten Kammer 10 zu. Die Temperatur T. in der Kammer 10 regelt man durch die erste Heizspirale 12 ein. In der ersten Kammer 10 reagiert das PCl₃ mit dem H₂ gemäß der folgenden Gleichung:

2PCl₃ + 3H₂T"^ 6HCl + 1/2 P₄ (1),

flk wobei die Gleichgewichtslage nach rechts verschoben wird, wenn die Temperatur T, ansteigt. Daher reagiert umso mehr PCl₃ mit dem H₂, je höher die Temperatur T, ist, d.h. die stöchiometrische Menge des PCl₃ ist eine Funktion der Temperatur T₁.

Wenn in diesem Falle die Temperatur T. nicht hoch genug ist, um es den PCl₃- und H^-Dämpfen zu erlauben, unter Bildung der HCl- und P^-Dämpfe sich vollständig zu vereinigen, so wird In die zweite Leitung 20 ein Gemisch von PCl₃-, H₂-, HCl- und P^-Dämpfen eingeführt.

Die Temperatur in der zweiten Leitung 20 wird bei etwa Raumtemperatur gehalten, so daß das in die Leitung eingeführte Gemisch abgekühlt wird mit dem Ergebnis, daß die P^-Komponente auf die Innenwandung der zweiten Leitung 20 aufgedampft wird. Daher wird der Rest des Gemisches in. der zweiten Leitung 2O, in die zweite Reaktionskammer 24 eingeführt. Das Verhältnis von PCl₃-Dämpfen zu HCl-Dämpfen, welche in die zweite Kammer

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eingeführt werden, variiert je nach der Temperatur T..

Da die Temperatur T_ in der Nachbarschaft des Behälters 32, welcher das GaAs als Quellenmaterial trägt, hinreichend hoch gehalten wird, reagiert die HCl-Komponente des Gemisches mit dem GaAs gemäß der folgenden Gleichung:

2GaAs + 2HCl <=? 2 GaCl + H₂ + 1/2 As₄ (2), wobei die Gleichgewichtslage nach rechts verschoben wird, wenn die Temperatur T₂ ansteigt. Die nach der obigen Relation gebildeten GaCl- und As₄~Dämpfe, werden auf das Substrat 30 aufgebracht. Die Temperatur T₃ des Substrats 30 wird unterhalb der Temperatur T₂ gehalten, so daß das Galliumarsenid (GaAs) auf das Substrat 30 gemäß der folgenden Gleichung:

3GaCl + 1/2 As₄ ^=± GaCl₃ + 2GaAs (3)

aufgedampft wird, wobei der Gleichgewichtspunkt sich nach rechts verschiebt, wenn die Umgebungstemperatur erniedrigt wird.

Damit einhergehend reagieren die PCl₃- und H₂~Dämpfe der zweiten Kammer 24 miteinander unter Bildung von Phosphordampf P₄ gemäß der Gleichung (1). Der so erzeugte Phosphordampf P₄ wird auf das Substrat aufgebracht und dann dampft Galliumphosphid (GaP) auf das Substrat gemäß der Gleichung:

3GaCl + 1/2 P₄ ^~» GaCl₃ + 2GaP (4) auf, wobei der Gleichgewichtspunkt nach links verschoben wird,

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wenn die Umgebungstemperatur sich erniedrigt.

Es sei hier bemerkt, daß die Verhältnisse der ₃ zu den HCl-Dampfkomponenten im Gemisch, welches in die zweite Kammer 24 eintritt, von der Temperatur T₁ der resten Reaktionskammer 10 abhängig sind, vorausgesetzt, daß die Zufuhrgeschwindigkeit des PClj konstant gehalten wird. Das Verhältnis der P^- zu den As.-Dämpfen ist daher von der Temperatur T₁ abhängig und so hängt das Verhältnis des Phosphors (P) und des Arsens (As), welches gemäß den Gleichungen (3) und (4) auf das Substrat aufgedampft wird, von der Temperatur T ab. Daher führt ein Verändern der Temperatur T, während des Aufdampfens von As und P auf das Substrat 3O zum Wachsen eines ternären Materials auf dem Substrat 30, welches As und P in Konzentrationen enthält, die komplementär in der Richtung des Wachstums des ternären Materials, welches durch GaAs, P_v wiedergegeben ist, variieren.

Wenn gewünscht, wird die Temperatur T₁ mittels eines Komputers in Anbetracht der Wachstumsgeschwindigkeit des sich ergebenden ternären Materials und des Wärmefassungsvermögens der ersten Kammer 10 gesteuert.

Es sei hier bemerkt, daß die Konzentration des As des sich ergebenden ternären Materials größer ist als diejenige

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des P, weil beim Entstehen des P₄~Dampfes gemäR Gleichung (1), gleichzeitig HCl gebildet wird, welches im Behälter 32 mit dem GaAs gemäß Gleichung (2) reagiert, so daß sich As₄-Dampf bildet.

Wo eine GaAs-Belegung bzw. GaAs-Einkristalle oder Polyk ristalle bzw. ein durch H^-Gas getragener PCI .,-Dampf als Materialien des Substrates 30 bzw. des Quellenmaterials 34 bzw. des gasförmigen Ausgangsgemisches verwendet werden w und wo die Temperatur T. vom Maximalpunkt zum Minimalnunkt allmählich vermindert wird, hat dies zum Ergebnis, daß auf dem Substrat 30 GaAs_1-P erhalten wird, wobei der Wert χ von O bis 0,5 in der Wachsturnsrichtung variiert.

Wenn andererseits eine GaP-Belegung, GaAs-Einkristalle oder Polykristalle und PCl^-Dampf verwendet werden und die Temperatur T₁ vom Minimumpunkt zum Maximum gesteigert wird, so erhält man GaAs₁ „P„, wobei der Wert X in Wachsturnsrichtung M*

X "** X X ^^H¹

von 0,5 bis O variiert.

Wenn ein durch !!--Gas getragener AsClj-Dampf anstelle des durch !!--Gas getragenen PCl-j-Dampfes als Aus gangs gemisch verwendet wird, so reagieren AsCl^ und H- in der ersten Kammer 10 miteinander gemäß: 2AsCl₃ + 3H₂^^6HCl + 1/2 As₄ (5) wobei der Gleichgewichtspunkt nach rechts verschoben wird, wenn die Temperatur T. ansteigt. Wo in diesem Falle eine GaAs-Belegung

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bzw. GaP-Einzelkristalle oder Polykristalle als Materialien des Substrats 30 bzw. des Quellenmaterials 34 verwendet werden und wo die Temperatur T₁ vom Maximalpunkt zum Minimum allmählich herabgesetzt wird, erhält man GaAs_1-P , wobei der

·*■ X X

Wert χ in Wachsturnsrichtung von 0,5 bis 1 variiert. Die Maximal- und Minimaltemperaturen sind so ausgewählt, daß sie dem Zweck gerecht werden, daß die Vorwärtsreaktion der Gleichungen (1) und (5) bei Maximaltemperatur vollständig ist und daß die Reaktion bei der Minimaltemperatur im wesentlichen nicht stattfindet.

Beispiel 1

Der Minimalpunkt der Temperatur T₁ wird unterhalb Raumtemperatur und der Maximalpunkt bei etwa 800 C festgesetzt. Die Temperatur Ty beträgt 95O°C und die Temperatur Tg etwa 800°C. Die Zufuhrgeschwindigkeit von PCl₃ beträgt 1 χ 1O^-5Mol/Miη und die Strömungsgeschwindigkeit des H₂ ist 200 cm /Min.

Beispiel 2

Die Temperaturen T₁, Tj und Tg werden bei den gleichen Punkten festgesetzt wie in Beispiel 1. Die Zufuhrgeschwindigkeit von ASCI3 beträgt 1 χ ίο" Mol/Min und die Strömungsgeschwindigkeit des Wässerstoffs ist 200 cm /Min.

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Ein weiteres bevorzugtes Ausführungsbeispiel der Erfindungsgemäßen Methoden sei nunmehr beschrieben. Dieses Beispiel ist dazu ausgebildet, GaAs₁ P zu erhalten, wobei der Wert χ von O bis 1 variiert werden kann, wenn erst einmal die Vorrichtung der Figur 1 konditioniert ist. Es ist wichtig, GaAs- und Ga-Kristalle als Quellenmaterial 34 im Behälter 32 in der zweiten Kammer 24 zu verwenden. Als gasförmiges Ausgangsgemisch verwendet man durch H_-Gas getragenes PCI, und als Substrat verwendet man GaAs-Belegung. Das gasförmige Ausgangsgemisch wird durch die Leitung zur ersten Kammer 10 zugeführt, deren Temperatur T, vom Maximalpunkt auf das Minimum herabgesetzt wird In diesem Fall ist die Menge an GaAs-Kristallen zuvor so eingestellt, daß deren Reaktion mit dem gasförmigen Gemisch innerhalb der zweiten Kammer 24 gerade zu der Zeit vollendet ist, wenn die Temperatur T. auf das Minimum herabgesetzt ist.

Das Gemisch aus PCIo und H^-Dämpfen wird durch die erste Leitung 16 in die erste Kammer 10 zugeführt, in welchar die PCl₃- und !^-Dämpfe miteinander reagieren und gemäß der Gleichung (1) P₄ und HCl bilden« Danach wird das gasförmige Gemisch in die zweite Leitung 20 eingeführt, in welcher der P--Dampf auf die Innenwandung der zweiten Leitung aufgedampft wird. Das gasförmige Gemisch, welches die P^-Komponente nicht mehr enthält, wird in die zweite Reaktionskammer 24 eingeführt, in welcher das gasförmige Gemisch einer Temperatur T₂ so unterliegt, daß das

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HCl mit den Ga-Kristallen der Materialquelle gemäß:

2Ga + 2HCl^Z=± 2GaCl +H₃ (6) reagiert.

Damit einhergehend findet in der zweiten Kammer^4 die Reaktion gemäß Gleichung (1) statt, wobei sich ein P.-Dampf bildet, so daß sowohl das GaP als auch das GaAs auf das Substrat mit weiter gesteigerten Geschwindigkeiten gemäß den Gleichungen (3) und (4) auf gedampft werden. Andererseits v/ird die Temperatur T₁ vom Maximalpunkt zum Minimalpunkt erniedrigt, so daß der P.-Dampf mengenmäßig gesteigert wird, während der As^-Dampf wegen des Verbrauchs der GaAs-Kristalle eines anderen Quellenmaterials herabgesetzt wird. Schließlich ist das GaAs-Quellenmaterial vollständig verbraucht, wenn die Temperatur T₁ auf ihren Minimalpunkt herabgesetzt ist. Auf diese Weise wächst ^GaAsi__x ^p _x ^{auf dem} Substrat, wo der Wert χ in Wachstumsrichtung von 0 bis 1 variiert. Wenn die Endbedingung einige Zeit aufrechterhalten ist, erhält man Galliumphosphid (GaP) auf der GaAs₁ P -Schicht.

Das so erhaltene GaP ist vorteilhaft wegen seiner großen Größe und verminderten Zahl an Gitterdefekten.

Beispiel 3

Die Temperatur T₁ vermindert man während zweier Stuntwa 80O⁰C auf O

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den allmählich von etwa 80O⁰C auf O⁰C und die Temperaturen

ORIGINAL INSPECTED

und T₃ werden auf den gleichen Punkten festgesetzt wie in Beispiel 1. Etwa 25 g Ga und etwa 2 g GaAs verwendet man als Quellenmaterialien. Das sich ergebende Material GaAs_1-P wird erhalten, bei welchem der Wert χ von OhLs 1 ist.

Die vorstehend diskutierte Methode kann modifiziert werden, um ein solches GaAs_1-P und Gap zu erhalten, wie es erzeugt wird durch Bereiten des Ga-Quellenmaterials zusätzlich zum GaAs-Quellenmaterial, wobei eine für diesen Zweck passende Vorrichtung in Figur 2 gezeigt ist.

Die Vorrichtung von Figur 2 besitzt in ihrer zweiten Kammer eine Quelleneinrichtung wie in Figur 1 und daher sind entsprechende Teile mit gleichen Bezugszeichen versehen.

Ein aus PCI,- und H₂-DSmpfen bestehendes Ausgangsgemisch, wird durch eine Leitung 16 in eine erste Kammer 10 eingeführt Das Ausgangsgas läßt man in der gleichen Weise reagieren, wie dies unter Bezugnahme auf die Vorrichtung der Figur 1 beschrieben ist und führt es der zweiten Kammer 24 zu. In diesem Falle wird die Temperatur T₂ in der Nachbarschaft des Behälters 34, welcher die GaAs-Kristalle trägt, auf einer Temperatur gehalten, welche hoch genug ist, um die Vorwärtsreaktion der Gleichung (2) zu bewirken, während die Temperatur T^ eines zusätzlichen Behälters 36, welcher die Ga-Kristalle trägt, anfangs zu gering ist,

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um die Vorwärts reaktion der Gleichung (4) zu verursachen. Andererseits wird die Temperatur T, der ersten Kammer 10 herabgesetzt und wenn die Temperatur T, auf den Minimumpunkt erniedrigt ist, wird die Temperatur T, auf eine Temperatur von beispielsweise etwa 95O°C gesteigert, unter welchen Bedingungen die Vorwärtsreaktion der Gleichung (4) sich vollendet. Daher wird die Fraktion der P^-Dämpfe zu den As^-Dämpfen allmählich gesteigert und einige Zeit nachdem die Temperatur T^ erhöht ist, wird dieses Verhältnis gleich 1, da die GaAs-Quelle wegen ihrer vorherbegrenzten Menge verbraucht ist.

Es sei bemerkt, daß man GaP mit einer gewünschten Dicke auf GaAs,_P„ erhalten kann, indem man fortfährt, das gasförmige Ausgangsgemisch zuzuführen und man die Temperaturen aufrechterhält, selbst nachdem das GaAs-Quellenmaterial verbraucht ist. Das so erzeugte GaP besitzt eine große Größe und weist verminderte Gitterdefekte auf. Es mag auch erwähnt vrerden, daß die Dicke des GaP leicht auswählbar ist, wo diese Methode in die Praxis umgesetzt wird.

Ein noch anderes Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens sei nachstehend unter Bezugnahme auf Figur 3 beschrieben. Eine Vorrichtung nach Figur 3 umfaßt eine erste rohrförmige Reaktionskammer 10, welche von einer ersten Heizspirale 12 umgeben ist und welche einen Einlaß 14 besitzt»

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der an eine erste Leitung 16 angeschlossen ist. Die erste Kammer 10 steht über eine zweite Leitung 20 mit einem Einlaß 22 einer zweiten Reaktionskammer 24 in Verbindung. Die zweite Leitung 20 ist mit einer dritten Leitung 40 an ihrem Zwischenteil zwischen der ersten und der zweiten Reaktionskammer 10 bzw. 24 verbunden. Die zweite Kammer 24 ist von einer zweiten Heizspirale 26 umgeben und besitzt einen Auslaß 28, in dessen Nähe ein Substrat 30 gelagert ist. Ein Behälter 32, welcher das Quellenmaterial 34 trägt, befindet sich irgendwo zwischen dem Einlaß 22 und dem Substrat 30.

Für das Substrat 30 bzw. das Quellenmaterial 34 verwendet man GaAs-Einkristalle bzw. Ga-Einkristalle oder PoIykristalle. In diesem Fall wird ein durch E^-Dampf getragener PCl₃~Dampf durch die erste Leitung 16 der ersten Reaktionskammer 10 als Ausgangsmaterial zugeführt. In der ersten Kammer 10 findet die Reaktion der Gleichung (1) zwischen PCl₃ mä, und H₂ bei der Temperatur T. der ersten Kammer 10 statt und führt der Erzeugung von P₄- und IICl-Dämpfen. Dann wird das Gemisch, welches PCl₃, H₂, P₄ und HCl enthalt, in die zweite Leitung 20 eingeführt, welche bei Raumtemperatur gehalten wird, so daß der P₄-Dampf auf der Innenwandung der zweiten Leitung 20 aufdampft. Andererseits wird durch H₃-GaS getragener AsCl-j-Dampf der zweiten Leitung 20 durch die dritte Lei tung 40 zugeführt, so daß ein Gemisch, welches AsCl₃, H₂ und PCl₃ enthält, der zweiten Reaktionskammer 24 zugeliefert wird.

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Da die Temperatur T_ in der Nachbarschaft des Behälters 32 hinreichend hoch gehalten wird, wird die HCl-Komponente des zugelieferten Gemisches dazu veranlaßt, mit dem Quellenmaterial Ga gemäß der Gleichung (6) zu reagieren, wobei sich GaCl und H₂ bilden. Gleichzeitig reagiert das AsCl₃ mit dem H₃ bei der Temperatur T- gemäß der Gleichung (5). Das so erzeugte GaCl wird mit dem As . und P₄ auf das Substrat aufgebracht und gemäß den Gleichungen (3) und (4) auf das Substrat aufgedampft, weil die Temperatur T₃ des Substrats unterhalb der Temperatur T₂ gehalten wird.

In diesem Falle führt die Herabsetzung der Temperatur T₁ in der ersten Kammer 10 vom Maximalpunkt zum Minimum, zum Wachsen von GaAs_1-P , wobei der Wert χ in Wachstumsrichtung

J«""X X

von 0 bis 0,5 variiert.

Wenn gewünscht, kann man PCl₃ und AsCl₃ gegeneinander austauschen und die Temperatur T. kann vom Minimum auf das Maximum gesteigert werden, wobei man ein anderes Material GaAs₁ P„ erhält, bei welchem der Wert χ in Wachstumsrichtung

X""X Λ

von 0,5 bis 1 variiert. Wo in anderer Weise eine GaAs-Einkristallbelegung für das Substrat 3O verwendet wird und die Temperatur T. vom Maximalpunkt auf das Minimum erniedrigt wird, wächst auf dem Substrat 30 GaAs₁ „P„, wobei der Wert χ in Wachstums· richtung von 1 bis 0,5 variiert.

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Falls es ferner gewünscht ist, ein GaAs, P„ zu erhalten, wobei der Wert χ von 0,5 bis 1 variiert, kann man für das Substrat 3O eine GaP-Belegung verwenden und PCl-j-Dämpfe und AsCl-j-Dämpfe werden jeweils durch die erste Leitung 16 bzw. die dritte Leitung 40 zugeführt, während man die Temperatur T, vom Minimalpunkt bis zum Maximum variieren kann.

Es ist klar, daß das hier beschriebene erfindungsgemäße jflfc Verfahren auf die Herstellung anderer ternärer Materialien wie GaAl₁ Sb, GaAl₁ „As oder AlGa₁ „In_v angewandt werden kann.

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Claims (9)

1. Patentansprüche

   1« Verfahren zur Herstellung ternären Materials, welches erste, zweite und dritte Elemente aus der dritten und fünften Gruppe des Periodensystems enthält, wobei die zweiten und dritten Elemente aus der gleichen Gruppe ausgewählt sind und die Mengenanteile der zweiten und dritten Elemente in Wachstumsrichtung des ternären Materials variieren, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Halogenid von . einem

   der zweiten und dritten Elemente bereitet, welches durch Wasserstoffgas getragen wird, daß man dieses Halogenid mit dem Wasserstoff bei einer ersten Temperatur, welche zwischen einem Minimum undeinen Maximum variiert wird, zur Reaktion bringt, daß man den sich ergebenden Dampf auf Raumtemperatur abkühlt, daß man den abgekühlten Dampf bei einer zweiten Temperatur mit einem Quellenmaterial zur Reaktion bringt, welches eine Verbindung des ersten Elementes und des anderen

   der zweiten und dritten Elemente enthält, und daß man den sich ergebenden Dampf auf ein geeignetes Substrat bei einer dritten Temperatur aufdampft, welche unterhalb der zweiten Temperatur liegt.
2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Halogenid von einem der zweiten und dritten Elemente bereitet, welches von Wasserstoffgas getragen wird, daß man dieses Halogenid dem Wasserstoffgas bei einer ersten Temperatur umsetzt,

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   welche zwischen einem Minimum und einem Maximum variiert, daß man den sich ergebenden Dampf auf Raumtemperatur abkühlt, daß man den abgekühlten Dampf mit einem Halogenid eines anderen der zweiten und dritten Elemente vermischt, daß man den gemischten Dampf bei einer zweiten Temperatur mit einem Quellenmaterial reagieren läßt, welches das erste Element enthält, und daß man den sich ergebenden Dampf auf ein · geeignetes Substrat bei einer dritten Temperatur aufdampft, welche unterhalb der zweiten Temperatur liegt.
3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Halogenid eines der zweiten und dritten Elemente bereitet, welches durch Wasserstoffgas getragen wird, daß man dieses Halogenid mit dem Wasserstoffgas bei einer ersten Temperatur reagieren läßt, welche zwischen Minimum und Maximum variiert, daß man den eich ergebenden Dampf auf Raumtemperatur abkühlt, daß man bei einer zweiten Temperatur den abgekühlten Dampf mit einer Materialouelle reagieren läßt, welche dieses erste Element enthält, und nit einer zusätzlichen Materialquelle reagieren läßt, welche eine Verbindung des ersten Elementes und des anderen der zweiten und dritten Elemente enthält, und daß man den sich ergebenden Dampf auf ein geeignetes Substrat bei einer dritten Temperatur aufdampft* welche unterhalb der zweiten Temperatur liegt.

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4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Halogenid eines der zweiten und dritten Elemente bereitet, welches durch Wasserstoff getragen ist, daß man dieses Halogenid mit dem Wasserstoff gas bei einer ersten Temperatur reagieren läßt, welche man vom Maximalpunkt zum Minimum erniedrigt, daß man den sich ergebenden Dampf auf Raumtemperatur abkühlt, daß man bei einer zv/eiten Temperatur den abgekühlten Dampf mit einem Quellenmaterial reagieren läßt, welches eine Verbindung des ersten Elementes und des anderen der zweiten und

   der dritten Elemente enthält, und ferner mit einem zusätzlichen Quellenmaterial, welches das erste Element enthät, bei einer vierten Temperatur reagieren läßt, welche beim Minimumpunkt gehalten und zum Maximum gesteigert wird, wenn man die erste Temperatur auf das Minimum erniedrigt, und daß man den sich ergebenden Dampf auf ein geeignetes Substrat bei einer dritten Temperatur aufdampft, welche unterhalb der zv/eiten
   Temperatur liegt.
5. 5. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man das Aufdampfen fortsetzt, selbst nachdem das Gemisch verbraucht worden ist.
6. 6. , Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß man das Aufdampfen fortsetzt, selbst nachdem das
   Quellenmaterial verbraucht worden ist.

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7. 7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die erste Temperatur zwischen O bis 3O°C und 700 bis 90O⁰C variiert, daß man als zweite Temperatur eine solche von 9OO bis 95O°C einhält, und daß man als dritte Temperatur eine solche von 750 bis 800°C einhält.
8. 8. Verfahren nach Anspruch 2 und 3, dadurch gekennzeichnet, daß man die erste Temperatur zwischen etwa 0 und etwa 800 C variiert, daß man als zweite Temperatur eine solche von 950 C einhält, und daß man als dritte Temperatur eine solche von 800°C einhält.
9. 9. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß man die erste Temperatur zwischen 800 und 0 C erniedrigt, daß man als zweite Temperatur eine solche von 950 C einhält, daß man als dritte Temperatur eine solche von 8OO C einhält, und daß man die vierte Temperatur von 0 auf 95O°C steigert .

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