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DE2060218A1 - Verfahren zur Herstellung von 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsaeure - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsaeure

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DE2060218A1
DE2060218A1 DE19702060218 DE2060218A DE2060218A1 DE 2060218 A1 DE2060218 A1 DE 2060218A1 DE 19702060218 DE19702060218 DE 19702060218 DE 2060218 A DE2060218 A DE 2060218A DE 2060218 A1 DE2060218 A1 DE 2060218A1
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vinyl
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    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/28Phosphorus compounds with one or more P—C bonds
    • C07F9/38Phosphonic acids [RP(=O)(OH)2]; Thiophosphonic acids ; [RP(=X1)(X2H)2(X1, X2 are each independently O, S or Se)]
    • C07F9/3804Phosphonic acids [RP(=O)(OH)2]; Thiophosphonic acids ; [RP(=X1)(X2H)2(X1, X2 are each independently O, S or Se)] not used, see subgroups
    • C07F9/3826Acyclic unsaturated acids

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Description

KNAPSACK AKTIENGESELLSCHAFT 2060218
Verfahren zur Herstellung von 1-Phenylvinyl-1-phosphonsäure.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsäure durch thermische Behandlung von 1-Hydroxi-i-phenyl-äthan-i-phosphonsäure bzw. 1-Chlor-iphenyl-äthan-1-phosphonsäure.
Es ist bekannt, daß sich Acetophenon mit Phosphortrichlorid in Gegenwart von Eisessig unterhalb 350C zu einem Produkt umsetzt, dem die cyclische Struktur einer sogenannten "Phostonsäure" zugeordnet wird. Als weitere Reaktionsprodukte entstehen, wie aus nachfolgender Reaktionsgleichung (I) ersichtlich, Chlorwasserstoff und Acetylchlorid.
+ PCl3 + 2 CH3COOH (I)
+ HCl + 2 CH3COCl
Trotz umfangreicher Versuche konnte weder der Mechanismus dieser Reaktion noch die Struktur der vorgeschlagenen "Phostonsäure" eindeutig geklärt werden. Die Richtigkeit der Annahme einer cyclischen Struktur findet jedoch teilweise Bestätigung in folgenden bekannten Reaktionen:
1. Unterwirft man das Gesamtreaktionsprodukt, welches eine ölige Konsistenz hat, gemäß Reaktionsgleichung (il) der Hydrolyse, in dem man das Reaktionsgemisch unter Kühlung in das mehrfache Volumen Wasser gießt - die Temperatur
209825/1U6 " 2 "
- C——~P - OH
_2_
soll hierbei nicht wesentlich über Raumtemperatur steigen so erhält man nach dem Verdampfen überschüssigen Wassers und Essigsäure in sehr unreiner Form 1-Hydroxi-i-phenyläthan-1-phosphonsäure.
CH
P - OH
+ H0O
T-
C-
OH
(II)
-P - OH OH
Durch eine technisch schwer durchführbare und verlustreiche Umkristallisation aus Chloroform-Äther-Gemischen erhält man die reine Säure.
2. Läßt man das Reaktionsgemisch aus Acetophenon, Phosphortrichlorid und Eisessig ca. 12 Stunden stehen und leitet in das ölige Reaktionsprodukt gemäß Reaktionsgleichung (III) bis zur Sättigung trockenen Chlorwasserstoff ein, so entsteht innerhalb von 2 Stunden eine schwer filtrierbare, breiige Masse, welche neben Acetylchlorid im wesentlichen aus 1-Chlor-i-phenyl-äthan-i-phosphonsäure besteht.
CHx 0
I 3 t
- C-
N/
-P - OH
+ HCl
CH,
- C-
Cl
(III)
- OH
Zur Reinigung zerkleinert man die Masse, saugt so gut wie möglich von anhaftender Flüssigkeit ab und kristallisiert die rohe Säure aus Äther um.
209825/1 U6 - 3 ■
»Η η (11 ι
Es ist ferner bekannt, daß 1-Hydroxi-1-phenyl-äthan-1~phosphonsäure wie auch 1-Chlor-i-phenyl-äthan-i-phosphonsäure beim Erhitzen über ihre Schmelzpunkte auf über 1800C unter Wasser- bzw. Chlorwasserstoffabspaltung in 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsäure übergehen (siehe Gleichung IV),
-OH - HCl
PO3H2
Die 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsäure fällt nach dem Abkühlen in unreiner Form als brauner Kristallkuchen an und kann durch verlustreiches Umkristallisieren mit Chloroform-Äther-Mischungen gereinigt werden.
Die Herstellung von 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsäure nach dieser Methode ist aufwendig und führt in nicht allzu hohen Ausbeuten zu Produkten unzureichender Reinheit.
Es wurde nun gefunden, daß 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsäure in hervorragenden Ausbeuten und hoher Reinheit aus 1-Hydroxi-1-phenyl-äthan-1-phosphonsäure bzw. 1-Chlor-i-phenyl-äthan-phosphonsäure erhalten werden kann, wenn die thermische Wasserbzw. Chlorwasserstoff-Abspaltung in Gegenwart des hochsiedenden inerten Lösungsmittels 1,1,2,2-Tetrachloräthan vorgenommen wird.
- 4 -209 82 5/1146
Demnach besteht die Erfindung in einem Verfahren zur Herstellung von 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsäure durch thermische Behandlung von 1-Hydroxi-i-phenyl-äthan-1-phosphonsäure bzw. 1-Chlor-1~phenyl-äthan-1-phosphonsäure, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß man eine Suspension von 1-Hydroxi-1-phenyl-äthan-1-phosphonsäure bzw. 1-Chlor-1-phenyl-äthan-1-phosphonsäure in■1,1,2,2-Tetrachloräthan auf Temperaturen von etwa 11O0C bis 1400C erwärmt, abkühlt und das anfallende Kristallisat abtrennt.
Die Erwärmung der Suspension wird im allgemeinen unter Rühren so lange durchgeführt, bis eine klare Lösung entstanden ist. Vorzugsweise erwärmt man die Suspension auf eine Temperatur .von etwa 1200C bis 13O0C.
Gemäß einem weiteren bevorzugten Merkmal der Erfindung suspendiert man 1-Hydroxi-1-phenyl-äthan-1-phosphonsäure bzw. 1-ChIor-1-phenyl-äthan-1-phosphonsäure in etwa der 3- bis 5-fachen Gewichtsmenge 1,1,2,2-Tetrachloräthan.
Als Ausgangsprodukt zur Durchführung des Verfahrens der Erfindung kann man beispielsweise eine 1-Hydroxi-1-phenyl-äthan-1-phosphonsäure einsetzen, die durch Umsetzung von Acetophenon mit mindestens stöchiometrischen Mengen von Phosphortrichlorid und Eisessig bei einer Temperatur von höchstens etwa 350C und anschließender Hydrolyse des Reaktionsgemisches mit Wasser erhalten wurde. Man kann aber auch von einer 1-ChIor-1-phenyläthan-1-phosphonsäure ausgehen, die durch Umsetzung von Acetophenon mit mindestens stöchiometrischen Mengen von Phosphortrichlorid und Eisessig bei einer Temperatur von höchstens etwa 35 C und anschließender Sättigung des Reaktionsgemisches mit Chlorwasserstoff hergestellt wurde. Es hat sich als vorteilhaft erwiesen, die Rohprodukte vorgenannter Verbindungen ohne weitere Reinigung der thermischen Behandlung zur Herstellung von 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsäure zu unterwerfen.
- 5 209825/1 U6
Im Falle der Herstellung von 1-Phenyl-vinyl-i-phosphonsäure aus 1-Chlor-1-phenyl-äthan-i-phosphonsäure ist es vorteilhaft, wenn man nach der thermischen Behandlung von 1-Chlor-1-phenyl~äthan-1-phosphonsäure in 1,1,2,2-Tetrachloräthan die klare Lösung zur Ausfällung der 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsäure in eine etwa 2- Ms 4-fache Volumenmenge Toluol einbringt.
Im allgemeinen erfolgt die Durchführung des Verfahrens der Erfindung derart, daß die genannte Hydroxi- bzw. Chlor-phosphonsäure in der 3- bis 5-fachen Menge Tetrachloräthan suspendiert und unter Rühren auf die erwähnte Temperatur erwärmt wird. Unter heftiger Wasser- bzw. Chlorwasserstoffent- μ wicklung wandeln sich die Suspensionen innerhalb kurzer Zeit in klare Lösungen um, aus denen sich nach dem Abkühlen 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsäure in farblosen gut ausgebildeten Kristallen analysenrein abscheidet. Unerwünschte organische Nebenprodukte bleiben in Lösung.
Der glatte und einheitliche Verlauf des erfindungsgemäßen Verfahrens ist überraschend und war nicht vorauszusehen, da ohne Tetrachloräthanzusatz die Abspaltung von Wasser bzw. Chlorwasserstoff gemäß Gleichung (IV) erst bei Temperaturen über 1800C einsetzt. Dieses Verfahren ermöglicht somit die Herstellung von 1-Phenyl-vinyl-i-phosphonsäure unter schonenden Bedingungen bei relativ niedrigen Temperaturen, wodurch ™ nicht nur Energie eingespart wird, sondern vor allem die Ausbeute an ungesättigter Phosphonsäure gegenüber den bekannten Verfahren merklich erhöht wird. Kostenersparend beim erfindungsgemäßen Verfahren ist ferner die Tatsache, daß durch die Anwesenheit des Tetrachloräthans ein wesentlich schnellerer Wärmeübergang erfolgt als ohne Lösungsmittel, wodurch auch die Reaktionszeiten stark reduziert werden. Schließlich ist ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens in dem unmittelbaren Anfall reiner Produkte zu erblicken, wo-
209825/1146 ' 6 ~
durch die bisher erforderliche Umkristallisation des Verfahrensproduktes entfällt.
Die vorbe/schriebenen guten Ergebnisse werden auch erzielt, wenn die thermische Spaltung von 1-Hydroxi-i-phenyl-äthan-iphosphonsäure bzw. 1-Chlor-i-phenyl-äthan-i-phosphonsäure in etwa der gleichen Menge Tetrachloräthan vorgenommen wird und die heiße Lösung nach erfolgter Reaktion mit der etwa 2- bis 4-fachen Menge Toluol versetzt wird. Unterhalb 60 C kristallisiert aus diesem Gemisch die reine 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsäure aus.
Die nach dem Verfahren der Erfindung hergestellte 1-Phenylvinyl-1-phosphonsäure ist von technischem Interesse» da sie bekanntlich zu hochmolekularen Harzen polymerisiert oder mit anderen polymerisationsfähigen Vinylverbindungen zu einem Mischpolymerisat verarbeitet werden kann.
Die folgenden Beispiele erläutern die erfindungsgemäße Verfahrensweise, ohne letztere auf diese Ausführungsformen zu beschränken.
Beispiel 1
In einem Dreihalskolben mit Rührer, Rückflußkühler und Tropftrichter wurden 120 g (1 Mol) Acetophenon und 169 g (1,25 Mol) Phosphortrichlorid gemischt. Unter intensivem Rühren wurden innerhalb 20 min. 150 g (3 Mol) Eisessig mit solcher Geschwindigkeit zugetropft,daß die Temperatur des Reaktionsgemisches 30 C nicht überstieg. Gelegentlich mußte der Kolben von außen gekühlt werden. Nach anfänglicher Opaleszenz der Flüssigkeitsmischung trat unter Aufschäumen eine starke Chlorwasserstoffentwicklung ein. Nach beendeter Eisessig-Zugabe wurde das Reaktionsgemisch noch weitere 30 min. bei Raumtemperatur sich selbst überlassen, dann gebildetes Acetylchlorid und überschüssiges
- 7 209825/1 U6
Phosphortrichlorid im Vakuum abdestilliert und anschließend . das entstandene ölige Produkt auf 54 g (3 Mol) Eis gegossen. Innerhalb einer Stunde kristallisierte die rohe 1-Hydroxi-1-phenyl-äthan-1--phosphonsäure aus. Es wurde möglichst weitgehend von anhaftender Flüssigkeit abgesaugt, unter intensivem Rühren die rohe Säure in 500 ml. 1,1,2,2-Tetrachloräthan suspendiert und die Mischung auf 1300C erhitzt bis eine klare Lösung entstand. Nach dem Abkühlen kristallisierten 146 g oder 79 % der Theorie, bezogen auf Acetophenon, 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsäure vom Schmelzpunkt 1110C aus.
Beispiel 2
Analog Beispiel 1 wurden 120 g (1 Mol) Acetophenon, 169 g (1,25 Mol) Phosphortrichlorid und 150 g Eisessig zur Reaktion gebracht. Das Reaktionsgemisch wurde anschließend 12 Stunden sich selbst überlassen und dann mit trockenem Chlorwasserstoff gesättigt. Nach 2 Stunden hatte sich ein Kristallkuchen von 1-Chlor-i-phenyl-äthan-i-phosphonsäure gebildet, welcher durch Absaugen von anhaftender Flüssigkeit befreit wurde. Das rohe Kristallisat wurde unter Rühren in 100 ml 1,1,2,2-Tetrachloräthan suspendiert und die Suspension auf 1350C erwärmt. Nachdem sich eine klare Lösung gebildet hatte, wurde die noch heiße Lösung in 400 ml Toluol gegossen und abgekühlt, wobei sich 151 g 1-Phenyl-vinyl-i-phosphonsäure abschieden. Dies entspricht einer Ausbeute von 85 % der Theorie, bezogen auf Acetophenon. Schmelzpunkt 112°C.
- 8 209825/1146

Claims (8)

  1. — σ —
    Patentansprüche:
    /Λ J Verfahren zur Herstellung von 1-Phenyl-vinyl-i-phosphon- ^ säure durch thermische Behandlung von 1-Hydroxi-1-phenyläthan-1-phosphonsäure bzw. 1-Chlor-i-phenyl-äthan-i-phosphonsäure, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Suspension von 1-Hydroxi-i-phenyl-äthari-i-phosphonsäure bzw. 1-Chlor-1-phenyl-äthan-1-phosphonsäure in 1,1,2,2-Tetrachloräthan auf Temperaturen von etwa 11O°C bis 1400C erwärmt, abkühlt und das anfallende Kristallisat abtrennt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Erwärmung der Suspension unter Rühren durchführt, bis eine klare Lösung entstanden ist.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man auf eine Temperatur von etwa 1200C bis 13O0C erwärmt.
  4. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man 1-Hydroxi-i-phenyl-äthan-i-phosphonsäure bzw. i-Chlor-1-phenyl-äthan-i-phosphonsäure in etwa der 3- bis 5-fachen Gewichtsmenge 1,1,2,2-Tetrachloräthan suspendiert.
  5. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man eine 1-Hydroxi-i-phenyl-äthan-i-phosphonsäure einsetzt, die durch Umsetzung von Acetophenon mit mindestens stöchiometrischen Mengen von Phosphortrichlorid und Eisessig bei einer Temperatur von höchstens etwa 35 C und anschließender Hydrolyse de;; Reaktionsgemisches mit V/asser erhalten wurde.
    — 9 — 209825/ 1 U6
  6. 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 Ms 4, dadurch gekenn zeichnet, daß man eine 1-Chlor-i-phenyl-äthan-i-phosphonsäure einsetzt, die durch Umsetzung von Acetophenon mit mindestens stöchiometrischen Mengen von Phosphortrichlorid und Eisessig bei einer Temperatur von höchstens etwa 35 C und anschließender Sättigung des Reaktionsgemisches mit Chlorwasserstoff erhalten wurde.
  7. 7. Verfahren nach einem der Ansprüche 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, daß man die Rohprodukte ohne weitere Reinigung der thermischen Behandlung zur Herstellung von 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsäure unterwirft.
  8. 8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4 bzw. 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, daß man nach der thermischen Behandlung von 1-Chlor-i-phenyl-äthan-i-phosphonsäure in 1,1,2,2-Tetrachloräthan die klare Lösung zur Ausfällung der 1-Phenyl-vinyl-1-phosphonsäure in eine etwa 2- bis 4-fache Volumenmenge Toluol einbringt.
    209825/1146
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