DE1939310A1 - Verfahren und Vorrichtung zur fotochemischen Isotopentrennung - Google Patents

Description

PATENTANWALT

DR. HANS ULRICH MAY

a MÜNCHEN 2, OTTOSTRASSE 1a 193931 Q

TELEFON C081O 59 36 82

B. 2849.3 PG München,1. August 1969

Dr.M./m

CP 304/765
CG 3O4/765a

Commissariat ä 1'Energie Atomiuue in Paris / Frankreich

Verfahren und
Vorrichtung zur fotochemischen Isotopentrennung

und ein Verfahren Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung/zur Abtrennung eines Isotops aus einem Isotopengemischs eines Elements und insbesondere, jedoch nicht: ausschließlich, die Abtrennung eines Quecksilber isotops aus einem Gemisch von Quecksilberisotopen.

Aus der amerikanischen Patentschrift 2 713 025 ist ein Verfahren zur fotochemischen Abtrennung eines bestimmten Quecksüberisotops bekannt, wobei das puecksilber in Gegenwart von Wasser verdampft, darauf das Gemisch von Quecksilbejrisotopen mit einer Strahlenquelle bestrahlt wird, welche nuy die Anregungsstrahlung des gewünschten Isotops enthält, so daß selektiv dieses Isotop angeregt wird, und die Auslösung eiwer chemischen Reaktion zwischen diesem Isotop und dem das Gemisch enthaltenden Wasser ermöglicht wird. Vorzugsweise wird als Strahlung die mit der Wellenlänge 2.537 # , welche dem Isotop 190 des Quecksilbers entspricht* benutzt»

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Bei der Durchführung dieses Verfahrens ergeben sich jedoch verschiedene Nachteile» und zvar vor allem wegen einer geringen Stundenleistung, velche die Wirtschaftlichkeit unmittelbar beeinflußt. Zur Behebung dieses Nachteils ist bereits eine Verbesserung des Verfahrens bekannt, die darin besteht, dem gasförmigen Reagens, d.h. dem in Gegenwart des Isotopengeraisches in Dampfform vorliegenden Wasser, ein Zusatzmittel, wie Sauerstoff, Chlorwasserstoff säure und insbesondere Butadien (OAl^) oder bestimmte Kombinationen dieser Verbindungen in geeigneten Mengenanteilen zuzusetzen. Bs hat s:ich jedoch gezeigt, daß die durch Umsetzung des selektiv angeregten Isotops mit dem Gasgemisch gebildete Quecksilberverbindung sich im wesentlichen an den Wänden der Kammer, wo die chemische Reaktion erfolgt, abscheidet und unter dem Einfluß des Lichts rasch zersetzt. Diese fotochemische Zersetzung hat zur unmittelbaren Folge eine Begrenzung der Erzeugung des gewählten Quecksilberisotops. Schließlich hat sich auch gezeigt, daß Nebenreaktionen an den Kammerwänden ablaufen, welche zur Bildung einer Verbindung des natürlichen Quecksilbers beitragen und infolgedessen die Reinheit des auffangbaren Isotops herabsetzen.

Die Erfindung bezweckt eine Abtrennvorrichtung, welche diese Nachteile weitestgehend ausschaltet und insbesonöere die kontinuierliche Produktion eines bestimmten Isotops eines Elements ermöglicht, sowie ein solches Abtrennverfahren.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß gelöst durch eine fotochemische Isotopentremworrichtung zur Abtrennung eines bestimmten Isotops aus einem Gemisch von Isotopen eines Elements, die sich auszeichnet dtr?ch mindestens eine Entladungslampe, die in einer kontinuierlich von einem Kreislauf eines gering oxydierenden und

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nit dem Element nicht reagierenden flüssigen Mediums durchströmten dichten Kammer eingebaut ist, vobei das flüssige Medium in die rammer in deren oberen Teil eingeführt vird, unter Schverkraftwirkung die Entladungslampe umströmt und die Hammer an deren unterem Teil verläßt, eine Spule, durch die ein Hochfrequenzstrom zur Erregung der Lichtquelle, geht, und einen mit der Kammer verbundenen Kreis zur Einführung und Abführung eines Gasgemisches, velches das Element und mindestens ein mit dem Isotop reagierendes Produkt enthält.

Abgesehen von diesem Hauptmerkmal besitzt eine erfindungsgemäße Isotopentrennvorrichtung noch verschiedene Nebenmerkmale, die für sich oder in Verbindung miteinander vorliegen können und insbesondere die folgenden Punkte betreffen:

Die dichte Kammer be itzt innen eine obere Platte mit öffnungen für den Durchlauf der Flüssigkeit;

Die Flüssigkeit durchläuft außerhalb der Kammer einen Kreis, der einen Pufferbehälter zur Regelung der Durchflußmenge, eine Förderpumpe und einen Kühler enthält5

Die flüssigkeit besteht beispielsweise aus Wasser, ÄthylenglyJol oder einem Gemisch dieser Verbindungen} Die Entladungslampe besitzt einen für Lichtstrahlungen durchlass!- gen Kolben oder Rohr aus dem unter der Handelsbezeichnung "Vycor" (e.Vz.) bekannten Glas;

Die dem Gasgemisch zugesetzten Stoffe bestehen aus Wasser und Butadien oder Sauerstoff und Butadien.

Weitere Eigenschaften und Vorteile der erfindungsgemäßen Trennvorrichtung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung einer iyir als Beispiel und zur Erläuterung angegebenen Ausführungsform, die

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sich auf die beigefügte, die Vorrichtung schematisch und teilveise im Schnitt zeigende Zeichnung bezieht.

Wie aus dieser Figur ersichtlich, besitzt die Vorrichtung im wesentlichen eine dichte Reaktionskammer 1 von der allgemeinen Form eines Zylinders mit senkrechter Achse. An ihrem otaeren und unteren Ende ist die Kammer 1 mit zwei Haltern 2 und 3 versehen, zvischen denen in der Achse der Kammer 1 eine Entladungslampe 4 eingesetzt ist, deren durchsichtiges Rohr 5 vorzugsveise aus dem unter der Bezeichnung "Vycor" (e.Wz.)· bekannten Glas besteht. Außerhalb der Kammer 1 ist eine Induktionsspule^ angeordnet, die mit einem (nicht gezeigten) Stromerzeuger verbunden ist, der einen durch die Induktionsspule gehenden Hochfrequenzstrom erzeugt. Im Inneren besitzt die Kammer 1 eine in der Nähe ihres oberen Endes angeordnete Querplatte 7, die eine Reihe von Durchlaßöffnungen 8 besitzt. In dem zwischen dieser Querplatte 7 und der oberen Endvand der Kammer"! liegenden Raum mündet das Ende 9 einer Leitung 10, deren anderes Ende 11 am Boden (der unteren Abschlußwand) der Kammer 1 angeschlossen ist. Diese Leitung 10, die für den Kreislauf eines flüssigen Mediums mit weiter unten angegebenen Eigenschaften bestimmt ist, geht durch einen üblichen Kühler 12, und eine Förderpumpe 13 und ein Pufferbehälter 14 ermöglichen eine Regelung der Durchflußmenge dieses flüssigen Mediums. Schließlich besitzt die Vorrichtung noch zwei seitlich in der Kammer 1 mündende Rohranschlüsse 15 und 16, die jeweils und beliebig zur Zuführung oder Abführung eines Gasgemisches dienen, das einerseits aus einem chemischen Element, das in Form eines Isotopengemisches vorliegt und aus dem man ein bestimmtes Isotop abtrennen möchte, und andererseits aus Zusatzprodukten besteht, die chemisch mit diesem Isotop reagieren können.

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Die oben beschriebene Vorrichtung ist besonders geeignet zur Abtrennung eines Quecksilberisotops aus einem dieses Element bildenden Isotopengemisch. . Zu diesem Zweck arbeitet die Vorrichtung vie folgt: Durch die Leitung 10 strömt kontinuierlich ein flüssiges Medium in Richtung des Pfeils 17. Diese Flüssigkeit tritt zunächst durch das Rohrende 9 in die Kammer 1 ein, strömt dann durch die öffnungen 8 der Querplatte 7 und anschließend in Berührung mit dem Rohr5 der Entladungslampe 4, bevor sie zum Rohrende 11 der Leitung 10 gelangt, wo sich der Kreis schließt. Die Flüssigkeit wird im Kreis durch den Kühler 11 gekühlt, wobei die Förderpumpe 13 und der Pufferbehälter 14 die Regelung und Steuerung der Durchflußmenge gewährleisten. Das flüssige Medium besteht beispielsweise aus Wasser, Äthylenglykol (CHgOH-CHgOH) oder einem Gemisch dieser Verbindungen. Die Entladungslampe 4 ist eine einisotopische Quecksilber dampf lampe,, deren Entladung durch das von der Spule 6eerzeugte Hochfrequenzfeld erhalten wird. Die ausgesandte Lichtstrahlung 2.537 8 ermöglicht die Anregung eines Quecksilberisotops. Dieses Quecksilber wird in Dampfzustand durch den Rohranschluß 15 oder 16 in die Kammer 1 eingeführt, und das angeregte Isotop,gibt mit dem dem Quecksilber zugemischten gasförmigen Reagens ein Reaktionsprodukt, welches die Neigung zeigt, sich an den Wänden der Kammer und der Entladungslampe abzuscheiden. Die gasförmige Mischung tritt durch den anderen Rohransatz 16 oder 15 aus. Vorteilhafterweise besteht das gasförmige Reagens aus Wasser und Butadien oder aus Sauerstoff und Butadien. Die gebildete Quecksilberverbindung wird in dem flüssigen Medium gelöst, aus dem sie abgetrennt wird.

Me so ausgebildete Trennvorrichtung ermöglicht ir&folge itees Äontinuierliehen Betriebs die Vermeidung der erwähnten, bei den

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bekannten Vorrichtungen auftretenden Machteile. Das dauernd durch die Realetionskammer strömende flüssige Medium ermöglicht gleichzeitig die Abführung der durch die chemische Reaktion mit dem gasförmigen Reagens gebildeten Qeucksilberverbindung, indem die Wände der Kanuner und der Entladungslampe dauernd gespült verden, sowie eine wirksame Kühlung der Lampe. Diese Ausbildung vermeidet insbesondere die fotochemische Zersetzung der Quecksilberverbindung, da diese im Maße ihrer Bildung abgeführt vird. Außerdem ist zu bemerken, daß die beschriebene Vorrichtung in einem großen Druckbereich benutzt verden kann, vobei man jedoch einen Kompromiß zwischen niedrigen Drücken, vo die Trennung virksam, jedoch die Menge des aufgefangenen Quecksilberisotops gering ist, und hohen Drücken, vo die Trennung veniger gut, jedoch die Menge an Isotop größer ist» schließen muß. Außerdem verbreitert sich bei hohen Drücken der Absorptionsbereich, vas keine selektive Anregung mehr ermöglicht.

Die erfindungsgemäße Vorrichtung kann nicht nur. in der beschriebenen Ausführungsform vervendet verden, sondern insbesondere auch in Form einer großen Zahl solcher Vorrichtungen, die hintereinander oder parallel geschaltet sind, um Produktionsanlagen mit hoher Leistung zu erstellen. Schließlich ist besonders darauf hinzuveisen, daß die erfindungsgemäße Vorrichtung nicht nur zur selektiven Abtrennung eines Quecksilberisotops sondern auch zur fotocheraischen Bestrahlung jeder Verbindung und jedes Elements benutzt verden kann, das ein gewinnbares und von einem geeigneten Medium mitführbares Produkt liefert.

Die verfahrensraäßige Lösung der Aufgabe der Erfindung ergibt sich aus dem oben zur Vorrichtung gesagten und den darauf gerichteten* Ansprüchen»

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Patentansprüche

1.) Isotopentrennvorrichtung zur fotochemischen Abtrennung eines ' Isotops aus einem Isotopengemisch eines Elements, gekennzeichnet durch mindestens eine monoisotopische Entladungslampe, die in einer kontinuierlich von einem Kreislauf eines gering oxydierenden und mit dem Element nicht reagierenden flüssigen Mediums durchströmten dichten Kammer eingebaut ist und von dem dabei unter Schverkraf tvirkung stehenden flüssigen Medium umströmt vird, das in die Kaanaer an deren Oberteil eintritt und die Kammer an ihrem unteren Teil verläßt, eine von einen Hochfrequenzstrom durchflossene Spule zur Erregung der Lichtquelle und einen mit der Kammer verbundenen Kreislauf zur Einführung und Abführung eines das Element und mindestens ein mit dem Isotop reagierendes Produkt enthaltenden Gasgemisches.

2.) Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die dichte Kammer im Inneren eine obere, mit öffnungen für den Durchlauf des flüssigen Mediums versehene Platte enthält«, 3·) Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das flüssige Medium außerhalb der Kammer durch einen Kreisströmt, der einen Pufferbehälter zur Regelung des Durchflusses, eine Förderpumpe und einen Kühler enthält.

4.) Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekkennzeichnet, daß das flüssige Medium Wasser ist. 5.) Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das flüssige Medium Äthylengly^ol (GH₂OH-CH₂OH) ist.

6.) Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis3, dadurch gekennzeichnet, daß das flüssige Medium ein Gemisch von Wasser und Äthylenglykol ist.

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7·) Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Entladungslampe ein für Lichtstrahlen durchlässiges Rohr oder Kolben aus ^HVycor^M-Glas (e.Wz.) besitzt.

8.) Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Isotop ein Quecksilberisotop ist.

9.) Verfahren zur fotochemischen Isotopentrennung in kontinuierlichem Betrieb durch Bestrahlung einer Isotopenmischung eines Elements mit von einer monoisotopen Entladungslampe ausgesandten Strahlung und Umsetzung der angeregten Atome mit einem damit reagierenden Stoff, dadurch gekennzeichnet, daß das Isotopengemisch und mindestens ein mit dem gewünschten Isotop reagierender Stoff in Dampf form in ein im Kreis geführtes, um die Entladungslampe durch Schwerkraft von oben nach unten stro'mendes, wenig oxydierendes, und mit dem Element nicht reagierendes flüssiges Medium eingeführt und nach mindestens teilweiser Umsetzung miteinander aus dem flüssigen Medium wieder abgeführt werden.

10.) Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß das flüssige Medium mittels einer Pumpe und in regelbarer Menge gefördert und im Kreislauf gekühlt wird.

11.) Verfahren nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, daß §as flüssiges Medium Wasser, Äthylenglykol oder ein Gemisch dieser beiden Stoffe verwendet wird.

12.) Verfahren nach einem der Ansprüche 9 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß es zur Abtrennung eines Isotops aus einer Quecksilber isotopenmischung verwendet wird.

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