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DE1928474A1 - 2-Aminoalkylderivate von Phthalimidinen und Verfahren zu ihrer Herstellung - Google Patents

2-Aminoalkylderivate von Phthalimidinen und Verfahren zu ihrer Herstellung

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Publication number
DE1928474A1
DE1928474A1 DE19691928474 DE1928474A DE1928474A1 DE 1928474 A1 DE1928474 A1 DE 1928474A1 DE 19691928474 DE19691928474 DE 19691928474 DE 1928474 A DE1928474 A DE 1928474A DE 1928474 A1 DE1928474 A1 DE 1928474A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
phenyl
piperazyl
piperidyl
propylphthalimidine
mixture
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19691928474
Other languages
English (en)
Inventor
Van Dyke Jun John William
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer Corp
Original Assignee
Miles Laboratories Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Miles Laboratories Inc filed Critical Miles Laboratories Inc
Publication of DE1928474A1 publication Critical patent/DE1928474A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/06Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings linked by a carbon chain containing only aliphatic carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D403/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D401/00
    • C07D403/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D401/00 containing two hetero rings
    • C07D403/06Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D401/00 containing two hetero rings linked by a carbon chain containing only aliphatic carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D413/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D413/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings
    • C07D413/06Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings linked by a carbon chain containing only aliphatic carbon atoms

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  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
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  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)

Description

2-Aminoalkylderivate von Phthalimidinen und Verfahren zu ihrer Herstellung
Die Erfindung bezieht sich auf eine neue Reihe chemischer Verbindungen, die aufgrund ihrer besonderen Eigenschaften als Arzneimittel brauchbar sind und auf ein Verfahren zu ihrer Herstellung. Die erfindungsgemäßen Verbindungen sind die 2-Aminoalkylderivate von Phthalimidin, die durch folgende allgemeine Formel dargestellt werden können:
,2
— (CH2) n R'
worin R ein heterocykliscber Substituent mit mindestens einem Stickstoffatom ist, der an die Alkylengruppe über ein Stick-
2
stoffatom gebunden ist, während R für Wasserstoff oder die OH-Gruppe steht und η eine ganze Zahl zwischen 2 und 5 ist.
— 2 « 909850/176 5
Vorzugsweise vertritt R eine der Gruppen
N m
1A-36 385
-N m,
oder
OH
worin X ein Halogenatom ist.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen lassen sich ohne weiteres herstellen durch Umsetzen von Phthalsäureanhydrid^ mit einem geeigneten Aminoalkylamin und Reduzierendes entstandenen Phthalimides unter gesteuerten Reduktionsbedingungen, die dem gewünschten Endprodukt angepasst sind.
Ein Phthalimidin, das in der 3-Stellung unsubstituiert ist wird gebildet wenn man das Phthalimid mit einem starken Reduktionsmittel reduziert. Solche starken Reduktionsmittel sind vorzugsweise Kombinationen aus Metallen und Säuren, insbesondere eine Kombination aus Zink und Essigsäure. Diese Reaktionsmittel werden zweckmäßigerweise einige Stunden, z.B. 4 Stunden oder mehr, unter Rühren auf Rückflußtemperatur gehalten.
Wendet man mildere Reduktionsbedingungen an so erhält man eine in 3-Stellung durch eine Hydroxygruppe substituierte Verbindung. Vorzugsweise wird hierzu ein Reduktionsmittel aus Magnesium und Ammoniumchlorid verwendet, obgleich andere milde Reduktionsmittel wie Natriumborhydrid und Alkohol
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- 3 - '■ 1A-36 385
zwischen· 25 und 3O0G und Lithiumaluminiumhydrid und THP unterhalb 250C ebenfalls brauchbar sind.
Bei dieser Reaktion", wird das Phthalsäureanhydrid und das Amin zweckmäßigerweise auf eine Temperatur erhitzt, die wesentlich oberhalb des Schmelzpunktes des Phthalsäureanhydrids liegt, z.B. auf 180 bis 2400C. Die Reaktionsmittel werden . so lange bei dieser erhöhten Temperatur gehalten, bis die Reaktion zur Vollständigkeit verlaufen ist. Vorzugsweise dauert dies einige Stunden, z.B. 4 Stunden oder mehr. Die übrigen Reaktionsbedingungen sind in diesem Fall nicht ausschlaggebend und können innerhalb des für derartige Reaktionen geltenden Bereichs weitgehend abgewandelt werden.
Damit man zur richtigen Verbindung kommt muß man die Bedingungen bei der Reaktion des Phtalimides sorgfältig auswählen. Ist lediglich eine teilweise Reduktion beabsichtigt, so nimmt man ein milderes Reduktionsmittel und stellt die Reaktions-, bedingungen entsprechend ein. So kann das Reaktionsgemisch mit einer Magnesium-Ammoniumchlorid-Kombination nach einer anfänglichen Reaktionsperiode unter Rühren auf Rückflußtemperatur erhitzt werden. Mit anderen milden Reduktionsmitteln werden die Reaktionsbedingungen entsprechend gewählt und richten sich nach dem erwarteten Resultat.
Die Herstellung der erfindungsgemäßen Verbindungen wird illustriert durch -folgende chemische Gleichung:
H2N- (CH2 ) n-R1
- 4 909850/1765
U-36 385
-(CH2)n
stark reduzieren-y de Bedingungen
-(CH2)n-R1
. N. mild reduzierende \Bedingungen
-(0H2)n -
Die Verbindungen können in Form der in der Gleichung dargestellten freien Basen hergestellt werden, sie können aber auch weiter zu den pharmazeutisch zulässigen Additionssalzen umgesetzt werden. Die Säureadditionssalze werden von Mineralsäuren, wie Halogensäuren oder Schwefelsäure oder von organischen Säuren, wie Zitronensäure, MaMnsäure, Oxalsäure und anderen ähnlichen Säuren hergestellt, (s.Beispiele)
Die erfindungsgemäßen Verbindungen sind brauchbare Arzneimittel, insbesondere wirken sie in therapeutischen Dosen blutdrucksenkend (antihypertensiv).
Es können Arzneimittel hergestellt werden die eine oder mehrere der erfindungsgemäßen Verbindungen in Form der freien Base oder eines pharmakologisch zulässigen Säureadditionssalzes als Wirkstoff enthalten. Diese Arzneimittel
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können wie üblich hergestellt werden, indem man den Wirkstoff mit einem pharmazeutischen Vehikel kombiniert, wie einem Füllmittel, einem Träger, einem Verdünnungsmittel, einem,Korrigens und/oder anderen für Arzneimittel üblichen Bestandteilen. Die Mittel können in festem Zustand als Tabletten oder Kapseln oder in flüssiger Form als.Suspensionen hergestellt und verwendet werden, und enthalten die entsprechende Dosierung "zur oralen, subcutanen, intraperitonealen oder anderweitigen Verabreichung. Das pharmazeutische Vehikel kann auch die üblichen Verdünnungs- oder Tablettierungszusätze enthalten, wie Cellulosepulver, Maisstärke, Lactose, Talk und dergleichen wie sie für derartige Zwecke üblich sind. Der Wirkstoff ist in den betreffenden Arzneimitteln in der üblichen Einheitsdosierung (z.B. ausgedrückt in mg oder g) vorhanden, die so eingestellt ist, daß die vorhandene Menge ausreicht um den entsprechenden therapeutischen Zweck ohne unzulässige Nebenwirkungen zu erreichen. Als therapeutische Dosis ist das Verhältnis zwischen dem verabreichten Wirkstoff— gewicht und -dem Körpergewicht des Patienten anzusehen,, gewöhnlich ausgedrückt als mg/kg, mit welchem das angestrebte therapeutische Resultat erreicht wird.
Die Beispiele erläutern die Erfindung näher ohne sie einzuschränken.
Beispiel 1
N-3-(4-Phenyl-1-piperazyl)propylphthalimidinmaleat
Ein Gemisch aus 20 g 4-Phenyl-1-(3-Aminopropyl)piperazin und 13j 5 g Phthalsäureanhydrid wurde 4 Stunden auf 180 bis 2400C gehalten. Beim Abkühlen auf Raumtemperatur bildete sich ein Feststoffj der dann in 2-Propanol aufgenommen, mit Holzkohle behandelt und filtriert wurde. Die Lösung wurde auf Raumtemperatur (etwa 230C) abgekühlt, wobei 26 g gelbe
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Nadeln vom Fp 133-1340C erhalten wurden. Das Produkt wurde in 250 ml Eisessig gelöst und auf 6O0C erhitzt worauf ihm in einer einzigen Portion unter mechanischem Rühren 24,4 g Zinkstaub zugeführt wurden. Das Reaktionsgemisch wurde 4 Stunden unter Rückfluß gehalten und heiß abgesaugt. Der Filterkuchen wurde 3 Mal mit 50 ml Eisessig nachgewaschen. Die vereinigten Filtrate wurden unter Vakuum auf ein kMnes Volumen eingeengt und mit überschüssiger Natriumbicarbonatlösung versetzt. Das Gemisch wurde dann 4 Mal mit je 150 ml CHCl, ausgezogen. Die vereinigten Auszüge wurden 1 Mal mit gesättigter NaHCO,^-Lösung und dann 2 Mal mit Wasser gewaschen. Die CHCl,-Lösung wurde getrocknet und eingeengt. Nach Zugabe von Äther schied sich ein weißer Feststoff (18,5 g) ab. Der Feststoff wurde 2 Mal aus CHCl,/Äther/n-Pentan umkristallisiert und hatte dann einen Schmelzpunkt von 87 bis 880G. Zu einer Lösung der so erhaltenen freien Base in CHCl, wurden 6 g Maleinsäure in 2-Propahol zugegeben. Dann wurde Äther bis zur Trübung zugefügt und die Lösung über Nacht stehen gelassen. Es schieden sich weiße Kristalle ab, die abfiltriert und getrocknet wurden.(Ausbeute 16,5 g, Fp 173 bis 174 C).
Analyse: C25H29N3O5 N (basisch) N (Gesamt)
berechnet: 3,10 9,31
gefunden: 3,09 9,50
Beispiel CVJl
N-3-(4-Phenyl-1-piperidyl )proi.piylphthalimidinhydrochlorid
Ein Gemisch aus Phthalsäureanhydrid (14,8 g, 0,1 Mol) und 4-Phenyl-1-(3-aminoprojT.yl) piperidin (21,8 g, 0,1 Mol) wurde 4 Stunden auf 190 bis 21O0C gehalten. Beim Abkühlen auf Raumtemperatur bildete sich ein Feststoff, der nach Umkristallisieren aus 2-Propanol eine Ausbeute von 26,5 g ergab und einen Schmelzpunkt von 107 bis 1080C hatte. Dieser Feststoff
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wurde in 250 ml Eisessig eingebracht und auf 600C erwärmt, worauf in einer Portion unter Rühren 24,9 g Zinkstaub zugefügt und das Gemisch 4 Stunden unter Rückfluß gehalten wurde. Dann wurde abfiltriert und der Filterkuchen mehrmals mit Eisessig nachgewaschen. Die Filtrate wurden vereinigt und im Vakuum eingedampft und der Rückstand mit NaHG0,-Lösung behandelt. Dann wurde das Gemisch mit GHCl, extrahiert und der Auszug getrocknet und"eingedampft. Nach Behandeln des resultierenden Feststoffes mit HCl und 2-Propanol bildete sich ein Salz, das abfiltriert, mit Äther gewaschen und getrocknet wurde. Ausbeute 10 g. Fp 244 "bis 2460C.
Analyse: C22H27C1N 7 N Cl
berechnet: 7 ,57 9,58
" gefunden: ,65 9,46
Beispiel 3
N-3-(4-Phenyl-4-hydroxy-1-piperidyl)propylphthalimidinhydrochlorid
Ein Gemisch aus Phthalsäureanhydrid (14,8 g, 0,1 Mol) und 4-Phenyl-4-hydroxy-1(3-aminopropyl)piperidin (23,4 g, 0,1 Mol) wurde 4 Stunden auf 190 bis 2OO0C gehalten. Beim Abkühlen auf Raumtemperatur bildete sich ein Peststoff, der in 215 ml Eisessig gelöst wurde, worauf 40 g Zinkstaub unter Rühren zugegeben wurden,,pas Reaktionsgemisch wurde noch 4 Stunden unter Rückfluß weitergerührt, dann filtriert und der Filterkuchen mehrfach mit Eisessig ausgewaschen. Das Filtrat wurde eingeengt und der Rückstand mit verdünnter Natronlauge alkalisch gemacht. Das Gemisch aus Rückstand und Natriumhydroxid 'wurde mit CHCl., extrahiert und der Auszug e in ge engt;.__ Es bildete sich ein Feststoff, der1 nach Umkristallisieren aus Ä'thylacetat
beute 17 g.
Ä'thylacetat einen Schmelzpunkt von 115 bis 1160C hatte; Aus-
-. 8 -r
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Der erhaltene feststoff wurde in 2-3?ropanöl gelöst $ worauf-HOl, gelöst in 2-Propanöl, zugefügt wurde« I§ bildete sieh ein Salz, das mit Äther gewaschen und getrocknet
Analyse:
berechnets gefunden;
7 ».24
TO Q
öl
9/16
9*22
Beispiel 4, . .; ■ . :
N-3-(4-m-Chlorphertyl-1-piperäzyl)proXylphthälimidinmaleat .·
Ein Geraisch aus Phthalsäureanhydrid (14*8 g, 0*1 Mol) und 4-m-Chlorphenyi-1-(3-aminoprö£i.yl)piperä2in (25,4 g, 0,1 Möl) wurde 4 Stunden bei 190 bis 21O0C gehalten* Beim Abkühlen auf Raumtemperatur schied sich ein feststoff aus, der nach Umkristallisieren aus Äthylacetat einen Schmelzpunkt von 48 bis 490C hatte; Ausbeute 27,5 g* Eine Lösung dieses feststoffes in 250 ml Eisessig wurde auf 6O0C erhitzt und ihr unter Rühren 25 g Zinkstaub zugefügt, Das Reäktionsgemiseh __. aus dem in Eisessig gelösten feststoff und Zink wurde dann unter Rühren 4 Stunden auf Rüekflußtemperatur gehalten, filtriert und der filterkuchen mit Essigsäure gewaschen* Das filtrat wurde mit NaHCOj-Lösung behandelt und mit CHCl, extrahiert. Der Extrakt wurde getrocknet und eingeengt und das Konzentrat ergab beim Rühren mit PetrolMther einen rohen feststoff, der nach Umkristallisieren aus Äthylacetat bei 86 bis 870C schmolz j Ausbeute 13*7 g*
Bei Zugabe einer äquivalenten Menge Maleinsäure in 2-Propanol bildete sich eii> Salz, das mit 2-Propanol ausgewaschen und getrocknet wurde, Ausbeute 17 g, fp 170 bis 171°C#
Analyse«
53 berechnet: gefunden*
K (basisch) % (Gesamt) 2,88 8,65
2,83 8,64
-''■■ "■■■--■ - 9 - :. 1A-36 385
Beispiel 5
N-3-(4-m-Trifluormethylphenyl-1-piperazyl)propylphthalimidinmaleat.
Ein Gemisch aus Phthalsäureanhydrid (14,8, 0,1 Mol) und 4-(m-Trifluormethylphenyl)-1- (3-aminopro jvyl)piperazin (32,1 g, 0,1 Mol) wurde 4 Stunden auf 190 bis 200 0C gehalten, Beim Abkühlen des Gemisches auf Raumtemperatur bildete sieh ein Peststoff, der in 250 ml Eisessig gelöst und mit 40 g Zinkstaub -versetzt' wurde." Das Gemis'chwurde dann 4 Stünden unter Rückfluß gehalten, filtriert und der Filterkuchen mit ;. Essigsäure ausgewaschen. Das Filtrat und die Wase.hwässer wurden eingeengt und mit UaOH-basisch gemacht; Die basische Lösung wurde mit' CHCl- extrahiert und der Auszug getrocknet und eingeengt. Es bildete sich ein Feststoff, der nach Umkristallisieren aus Petroläther und·Äthylacetat bei 93 bis .. 940C schmolz; Ausbeute 21,7 g.
Die wie oben erhaltene fr.eie Base wurde in 2-Propanol gelöst und 6,23 g Maleinsäure, gelöst in 2-Propanol, zugefügt* Es . bildete sich ein Salz, das abfiltriert und getrocknet wurde. Ausbeute 26 g, Fp 153 bis 1540C. ;
Analyse: G26H28F3^3°4 N C1361818;0-11'·) ^. (Gesamt)
berechnet: . .2,70 . ,- 8,10 ■ -.
gefunden: " 2,72 , , . 8,04
Beispiel 6 ., c,- -: r · .-·,·- '·
N-4-(4-Phenyl--1-piperazyl)butylphthalimidinmaleat.., -■.·=■■ .
Ein Gemisch ;aus Phthalsäureanhydrid (14,8g, ■ Ο,Ί Möl) uhd :: '"-4-Phenyl-,1-(r4-aminobutyl)piperazin (23,2 g, 0,'1IiIoI) wurde 4 Stundenlauf 190 bis 2000G gehalten. liach^AbkÜhren auf Rauni
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temperatur bildete sich ein Peststoff, der in 250 rnl .essig gelöst wurde, worauf 40 g Zinkstaub unter. Rühren, züge-. fügt wurden und das Gemisch noch 4 Stunden unter ,Rückfluß ,....-. weitergerührt wurde. Das heiße Gemisch wurde filtriert und . . der Rückstand mehrmals mit Essigsäure ausgewaschen. .Piltrat . und Waschwässer wurden eingeengt und mit verdünnter ,Natron-. , lauge alkalisch gemacht. Das alkalische Piltrat wurde mit CHCl, ausgezogen und der Auszug getrocknet und zur Trockne eingedampft. Der feste Rückstand wog nach Umkristallisieren aus 2-Propanol 21 g;Fp 90 bis 910C. .,.·■-.»..·.,.
Die freie Base wurde mit einer äquivalenten Menge Säure in ;, 2_Propanol versetzt, worauf sich ein Salz bildete, das mit Äther gewaschen und getrocknet wurde. Ausbeute 25 g; Pp
159 bis 160 0O
\j ·
N (Gesamt) N (basisch)
Analyse: C26H ..N3O5 9,03 3,01
berechnet: 9,13 2,98
• gefunden:
Beispiel 7
N-2-(4-Phenyl-4-hydroxy-1-piper idyl )äthylphthalimidinhydrQ-chlorid . . -,..;,;
Ein Gemisch aus Phthalsäureanhydrid (11,5 g) und 4-Phenyl-4-■·... hydroxy-1-(2-aminoäthyl)piperidin (17 g) wurde 4 Stunden bei, 180 bis, 1900C gehaltem. Beim Abkühlen auf Raumtemperatur ., bildete sich ein Peststoff,, der in Methanol/2-Propanol ge- -5 löst, mit Holzkohle behandelt und filtriert wurde. F.ach^Ab-.; dampfen· der Lösungsmittel blieb ein fester Rückstand» der jnit Äther aufgenommen und filtriert wurde. Ausbeut& 15,;5; g;-Fp ; ■-134 bis ;13;5OC. Der .sp erhaltene Peststoff w;urde in 150 ml '. , , Eisessig gelöstv w;orauf 15 g Zinks taub zugefügt wurden. .D.as ■ -: Reaktionsgemisch wurde 4 Stunden unter Rühren auf Rückfluß-
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temperatur erhitzt. Das heiße Gemisch wurde filtriert und der Filterkuchen mit Eisessig gewasöhen. Filtrat und WaschwäSöer wurden eingeengt und mit NaHCÖ,-Lösung basisch gemacht. Die basische Lösung würde mit CHCl* extrahiert und der Extrakt getrocknet und eingeengt« Der gebildete Peststoff wurde mit Äther'verrieben, so daß man 9 g eines weißen Peststoffes erhielt, der bei 196 bis 1980C schfiolz*
Der wie oben erhaltene weiße Peststoff wurde in Methanol gelöst und ffiit überschüssiger HGl in 2-Propanol versetzt. Nach Abdampfen des Methanols ließ man 'die 2-Propanol-Lösung langsam abkühlen. Es bildeten sich weiße Platten, die abfiltriert und getrocknet wurden. Ausbeute 7*0 g; Pp 251 bis 252öc bei raschem Erhitzen Und 236 bis 239°C bei langsamem Erhitzen.*
Analyse: 8 C21H2cClN202 7 N 9 Cl
berechnet: 7 ,51 9 ,51
gefunden: ,46 ,56
Beia-piel.
-3-hydroxyphthalimiäiiigxal_iit
Zu einer Lösung von 750 ml Methylalkohol und 16C ml gesättigter wässriger Ammoniumehioridlösung wurden 8,0 g Magnesium und 2o g N-3-(4-Fhenyi-i-piperazyi)pröpyiphthaliinid (s.Beispiel 1) zugegeben. Nach 36 .stüttdigem Stehen wurde das Gemisch unter feückfluß gehalten bis alles Magnesium umgesetzt war. Die Lösung wurde filtriert Und der Methylalkohol unter verminderter^ Brück abgedampft. Aus dem Filtröt wurde der organische Anteil mit GHCl^ extrahiert und der Äüsfeug getrocknet» Kach Abdämpfen des GHGl., wurde tier Rückstand in elftem öemiseh aus Benzol und ·
GHCl^ gelöst 'md ^Uf einer ionerdekolonne fihromatögräphiert. Beim Elüieren fait Benzol wüfde 1 g des Ausgarigsffiäterials er- » Die gewünschte freie Base (11 $5 g» J1P 113 Mfe 1140G)
' - 12 -
" 909850/176 5
BAD
- 12 - : 1A-36 385
wurde durch Eluieren der KolonnW CHCl^ erhalten. Die CHCl,-lösung wurde getrocknet und zur Trockene eingedampft.
Die erhaltene freie Base wurde in 2-Propanol gelöst und Oxalsäure in 2-Propanol zugefügt. Es schied sich ein weißes Oxalat ab, das filtriert wurde. Nach Umkristallisieren aus Methanol wurde das weiße Oxalat in einer Ausbeute von 7,5 g erhalten; Pp 214 bis 215°C.
Analyse: °22H26N3°4 N (Gesamt) ® (basisch) berechnet: 10,60 3,54 gefunden: . 10,68 3,52
Beispiel 9 . ■
2- [3-(4-Phenyl-1-piperidyl)propyi| -3-bydroxyphthalimidinhydrochlorid ■
Zu einer Lösung von 1 1 Methylalkohol und 180 ml gesättigtem wässrigem Ammoniumchlorid wurden 9,0 g Magnesium und 23,6 g N-3-(4-Phenyl-1-piperidyl)propylphthalimid (s. Beispiel 2) zugegeben. Das Gemisch wurde leicht erhitzt um die Reaktion in Gang zu bringen und dann über Nacht stehen gelassen, worauf es unter Rückfluß gehalten wurde bis das gesamte Magnesium umgesetzt war. Nach heiß Filtrieren des Gemisches und Abdampfen des Methanols unter vermindertem Druck konnte aus dem wässrigen Gemisch mit CHCl, ein gelbes 01 extrahiert werden, aus dem man bei Zusatz von Äther 19 g des festen Hydrochlorides erhielt. Der Peststoff wurde ein^jnal aus 2-Propanol-Äther und einmal aus CHCl,-Äthylacetat umkristallisiert. Nach Abfiltrieren und Trocknen blieben 15 g Hydrochlorid; Pp 182 - 183°C.
Analyse: C22H27ClN2O2 68 C 7 H 7 N 9 Cl
berechnet: 67 ,29 7 ,03 7 ,24 9 ,17
gefunden: ,98 ,00 ,37 ,33
- 13 9 09850/1765
';■ ·■' 1 9 2 8 A 7 A
- 13 - · 1A-36 385 Beispiel 10
2-[5-(4-Phenyl-1-piperazyl)pentyIj-3-hydroxyphthalimidinhydrochlorid
Ein Gemisch aus Phthalsäureanhydrid (14,8 g, 0,1 Mol) und 4-Phenyl-1-(5-aminopentyl)piperazin (24,7g> 0,1 Mol) wurde 4 Stunden auf 190 bis- 21O0C gehalten. Es bildete sich ein Peststoff, der nach Umkristallisieren aus 2-Propanol einen Schmelzpunkt von 104 bis 1Q5°C hatte; Ausbeute 34 g. Einer Lösung des Peststoffes in 1 1 Methanol wurden 18Q ml gesättigte wässrige NH-Cl-Lösung (1 Mol.) und 9 g (0,37 Mol.) Magnesium zugefügt. Die Reaktion kam bereits bei Raumtemperatur in Gang und man ließ das G-emisch über Nacht stehen,' worauf noch 4 Stunden unter Rückfluß gehalten und dann filtriert wurde. Das Lösungsmittel wurde abgedampft und der Rückstand mit GHCl, extrahiert. Der Auszug wurde getrocknet und eingedampft und ergab 23 g eines Peststoffes, der in Benzol gelös-t und auf einer Tonerdekolonne chromatographiert wurde. Beim Eluieren der Kolonne mit Benzol wurden 2 g Ausgangsmaterial erhalten» Beim Eluieren der Kolonne mit CHCl3 erhielt man die freie Base (14 g) als Öl.
Zu 13,4 g der freien Base wurde HCl in 2-Propanol zugefügt. Das resultierende Salz ergab nach Umkristallisieren aus wässrigem 2-Propanol 13 g eines Peststoffes vomPp 159 bis
16O0C. C23H30CM3O2 11 -.N (Gesamt) »ei
Analyse: berechnet: 10,11 8,53
gefunden: 10,30 8,49
Beispiel
2-[3-(4-Hydroxy-4-phenyl-1-piperidyl)propylj-3-hydroxyphthal-"imid inhydrochlorid
- 14 • 909850/1765
. - H - : 1A-36 385
Zu 1 1 Methylalkohol und 240 ml gesättigter wässriger Ammo-niumchloridlösung wurden 12g Magnesium und 28,5 g N-3-(4-Phenyl-4-hydroxy-1-piperidyl)propylphthalimid (s. Beispiel 3) zugefügt. Nach 18 stündigem Stehen bei Raumtemperatur wurde das Gemisch 2 Stunden unter Rückfluß gehalten und das Lösungsmittel unter vermindertem Druck abgetrieben. Der Rückstand wurde mit heißem CHCl., extrahiert und der Extrakt mrter;jyermindertem Druck vom CHCl befreit. Es blieb ein !Feststoff, der in 2-Propanol gelöst wurde, worauf Äthylacetat-Äther zugefügt wurden. Beim Kühlen schied sich ein weißes Hydrochlorid ab. Ausbeute 5,5 g; I1P 185 bis 1860C. Weitere 8,5 g des Produktes erhielt man durch mehrfache Extraktion des ursprünglichen Rückstandes mit CHCl,.
Analyses C22H27ClU2O5 ST (Gesamt) N (basisch) berechnet: 6,95 3,48
gefunden« 6,98 3,52
Beispiel 12 '
Mit den erfindungsgemäßen Mitteln wurden Versuche zur Feststellung der antihypertensxven Wirksamkeit durchgeführt, wobei im wesentlichen nach dem Yerfahrel&°%.G. Pardo, H. Vidrio in J. Pharmacol, and Exper Iherap 144: 124, (1964) gearbeitet wurde. Gemäß dieser Methode wurden Hunde dadurch hypertensiv gemacht, daß man ihnen mehrfach täglich per os 10 mg/kg Mecamylamin während einer Kontrollperiode verabreichte. Während dieser Periode wurden der systolische und der diastolische arterielle Druck täglich unmittelbar vor der Verabreichung des Mittels an einem Versuchstier direkt gemessen. Nach der Kontrollperiode wurde den Versuchstieren neben dem Mecamylamin ein Mittel verabreicht, das mindestens eine erfindungsgemäße Verbindung .enthielt. Die tägliche Wirkstoffmenge entsprach 10 mg/kg. Die Behandlung wurde 28 Tage fortge setzt^ während welcher Zeit die gleichen Blutdruckmessungen-
. - - 15 909850/1765
- 15 - : U-36 385
vorgenommen /wurden. Es wurde ein leichter Abfall im Blutdruckspiegel beobachtet. Sowohl bei systolischem wie bei diastoliseisern Druck wurde ein Maximum von 30 mm Hg festgestellt.
Beispiel 13
Die Toxizität der erfindungsgemäßen Verbindungen wurde dadurch bestimmt, daß man die betreffende Verbindung in bestimmten Dosen getrennten Gruppen von Ratten verabreichte und die Reaktionen der Tiere beobachtete. Bei Verabreichung per os ließen sich ID^Q-Dosen (Dosen bei denen die Sterblichkeit 50 56 betrug) zwischen Ί00 und 1470 mg/kg feststellen.
Patentansprüche
90 9850/1765

Claims (1)

  1. Patentansprüche
    1 (*rt ■ ■ -\ *■
    worin R ein^ heterozyklischen Substituent;/{mit mindesxetts "^- einem Stickstoffatom, der durch ein Stickstoffatom an die Alkylengruppe gebunden ist, darstellt, während R Wasserstoff oder die QH-Gruppe vertritt und η eine Zahl zwischen 2 und 5
    ist, . .■■■-- -■■'- ■'" ·; *sr
    und pharmakologisch zulässige Salze dieser Verbindungen,
    2, Verbindunren gemäß Anspruch 1t vobei in der a Formel R für folgende Gruppen steht:
    Ov
    ^ -GrOrO
    und worin X ein Kalogen vertritt,
    909850/1766
    ; - "2S- ,;. : 1A-36 385
    3. N-.3-(4-Phenyl-t-piperazyl)propylphthalimidin·
    4. N-3-(4-Phenyl-1-piperidyl)propylphthalimidin.
    5. lT-3-(4-Phenyl-4-hydr oxy-1-piper idyl).propylphthalimid in. S, N-3-(4-m-Chlorphenyl-1-piperazyl)propylphthalimidin.
    7. N-3-(4-m-Trifluormethylphenyli T1-piperazyl)propylphthalimidin.
    8. N-4-(4-Phenyl-1-piperazyl)butylphthalimidin.
    9. . N-2-(4-Phenyl-4-hydroxy-1-piperidyl)äthylphthalimidin.
    10. 2-.{j5-(4-Piienyl-;1 -piperazyl)propyl| -3-hydroxyphthalimidih, -11...-.-. -2- ||-(4-Phenyl-1 -piperidyl)propyi] -3-hydroxyphthalimidin.
    12. 2- 5-(4-Phenyl-1-piperazyl)pentyl -3-hydroxyphthalimidin.
    13. 2-[3-(4-Hydroxy-4-phenyl-1-piperidyl)propyl) -3-hydroxyphthalimidin. -: - ."'■"■· ■■ ■"■"'"■'"■'
    14. Verfahren zur Herstellung der Verbindungen nach Anspruch 1, dadurch g e % en, η z. e i ρ h η e t , daß man /eine Ver_ bindung der Fprmel
    umsetzt mrt einer Verbindung der Formel:
    HW- /nil \ "D' * 2JN-(, OU2Jn-K
    und das hierbei gebildete Aminoalkylphthalimid selektiv zu 'einer Verbindung der Formel:
    T 2
    worin R , R und η die obige Bedeutung haben, reduziert,
    15. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß man zwecks Bildung einer Verbindung, in
    2
    R Wasserstoff bedeutet, ein starkes Reduktionsmittel m einer Kombination aus Metall und Säure verwendet.
    16. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet , daß man zwecks Bildung einer Verbindung, in der
    R die OH-Gruppe darstellt, ein mildes Reduktionsmittel verwendet.
    90 98 50/176E
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