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DE1925954A1 - Chemische Verfahren und Produkte - Google Patents

Chemische Verfahren und Produkte

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Publication number
DE1925954A1
DE1925954A1 DE19691925954 DE1925954A DE1925954A1 DE 1925954 A1 DE1925954 A1 DE 1925954A1 DE 19691925954 DE19691925954 DE 19691925954 DE 1925954 A DE1925954 A DE 1925954A DE 1925954 A1 DE1925954 A1 DE 1925954A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
thiadiazole
tert
reduced
lower alkyl
yerfahren
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19691925954
Other languages
English (en)
Inventor
Tull Roger James
Weinstock Leonard Maurice
Mulvey Dennis Michael
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Merck Frosst Canada and Co
Original Assignee
Charles E Frosst and Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Charles E Frosst and Co filed Critical Charles E Frosst and Co
Publication of DE1925954A1 publication Critical patent/DE1925954A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D285/00Heterocyclic compounds containing rings having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by groups C07D275/00 - C07D283/00
    • C07D285/01Five-membered rings
    • C07D285/02Thiadiazoles; Hydrogenated thiadiazoles
    • C07D285/04Thiadiazoles; Hydrogenated thiadiazoles not condensed with other rings
    • C07D285/101,2,5-Thiadiazoles; Hydrogenated 1,2,5-thiadiazoles
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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nitrogen- Or Sulfur-Containing Heterocyclic Ring Compounds With Rings Of Six Or More Members (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

Chemische Verfahren und Produkte
Die vorliegende Erfindung betrifft ein neues Yerfahren zur Herstellung von 3-X~4-(3-subst»-Amino-2-hydroxypropoxy)«l, 2,5-thiadiazolprodukten, die 3-adrenergische Blockierungseigenschaftea aeigen und deshalb bei der Behandlung von Angina peotoris brauchbar sind.
Pas erfindungsgemäße Verfahren lunfaßt die Reduktion . eines 3-X-4-(3-eubst·-Amiao-2-oxopropoxy)-l,2,5-thiadiaaolGo Die Reduktion der Ketoafuiiktioa kann chemisch mit Natriumborhydriä oder Alra&iBittmalkyXat ©der durch Fermentieriang mit einer Bedufetes.® %akt@riell@n9 actiiiomycetalen oder fungides Ursprungs erf©lgeso In dem-letzteren System
009844/1946
(d.h. mit einer Reduktase) wird das sinister-Isomere dee gewünschten 3-X-4-(3-subst.-Aadao^-hydroxypropoxy}-·! ,2,5°= thiadiazole erhalten.
Die chemische Reduktion wird vorteilhafterweise :ln Gegen» wart eines organischen Lösungsmittels, wia eines niederen Alkanols oder ander r polarer aprotischer organischer Lösungsmittel, wie Dimethylformamid (DIiF), Dimethylsulfozyd (DMSO), !!tetrahydrofuran (3!Hi1), Hexamethylphosphoramid (HMP) und dergleichen, durchgeführt» Wenn liatriumborhydrid als reduzierendes Mittel verwendet wird, so wird es vorzugsweise portionsweise zugesetzt, da die Reaktion exotherm ist. Überschüssiges Hatriumborhydrid wird ansohlieSend durch Zugabe von konzentrierter anorganischer Säure, vorteilhafterweise Chlorwasserstoff säure, serstört, v/obsi der Endpunkt für die Säurezugabe erreicht ist, wenn die Mischung sauer bleibt.
Die Reduktion mit einer Reduktase wii?d erreicht, iadera das geeignete Kulturmedium mit den gewählten Organismus inokuliert und die Kultur bei 2S0O stehen gelassen wird, bis beobachtet wird, daß gutes Yiachsinam stattgefunden hat. Bei den Fungi und Actinomycetalen dausrt diss etwa 5 Sage, während es für die bakterielle Reduktase euwa 2 Ms 5 lage dauert. Das 3-X-4-(3"Subst,-?-Amino«2-O3:opropo.i!:y)-l»2,5-°tSiisdiazol wird dann, vorzugsweise in Form bItiqs Salsss, geben und das Medium wird für weitere 1 Ma 3 Sage, sugeweis-3 iür etwa 48 Standen, bei der- gleichen Ssaiperatur gehalten. Das feste Material wird ä&mß äiwoli hexkdism^ liehe Arbeitsweisen, wie Zentrifugieren oder Filtrier©», entfernt und das gewünschte Produkt wix^d aus dem geklärtes Filtrat durch Eindampfen oder durch ander® Arbeitsweisen Entfernung von Wasser
Organismen, üit* XiIi? dl? Seduktion ¥©n 3™"^4-C3-»sml3
«st sisd 9
$ ■■:.; i' ►'.,- f i
BAD ORIGrNAL
1825954 3
(1) bakterielle Reduktaee, ausgewählt unter
Clostridium butyllcum, G. lentoputrascens, Esclierichia soli, E. freundii, Aerobacter aerogenes, Mycobacterium lacticola, Bacillus megateriura, Cornebaeterium simplex, Salmonella paratyphi, Leuconostoc raesenteroides, Aoetobaoter ascendens und Lactobacillus delbrueckii,
(2) Aotinomyeetales-ReduktaBe, ausgewählt unter Streptomycee lavendulae und S. coelicolor, und
(3) fungide Reduktase, ausgewählt unter
Saocharomyoes Cerevisiae Geotrichum candidum, Curvularia falcata und C. lunata.
Sa Medien, die für die Unteretütsung des Wachstumo von Jedsffi dieser Organismen geeignet sind; in der Literatur beschrieben und dem Fermentierungsfachmann bekannt sind, wird darauf bezug genommen und eine diesbezügliche detaillierte Beschreibung nicht für erforderlich gehalten.
Das Ketonausgangsmaterial 3-X-4-(3»subst.-Amino-2-oxoprop-Qxy)-1*2,5-thiadiazol kann hergestellt werden, indem zuerst Bromacetol aminiert wird. Die Reaktionsteilnehmer werden in einem Verhältnis von mindestens 2 Mol des Amins der Formel YlIHp pro 1 MpI Bromacotol verwendet und die Timsetzung wird vorteilhafterweise bei Umgebungstemperatur in einem wässerigen Medium durchgeführt. Das erhaltene 3-subst.-Amino-2-oxopropanol wird dann mit irgendeinem im Handel erhältlichen Ssilfosylhalogenid umgesetzt, um ein 3-3ub8t,«Ämino«"2~oxo-leulfonyloxopropan zu bilden. Die UBisetsung dieser Substanz mit 3«X-4.-Hydroxy-ls2,5-thiadia8ol in Gegenwart eines Lösungsmittels und ^örteilhafterwBise unter Erhitzen auf Rück-
- 3 Ö09SU/1946
BAD ORIGINAL.
flußtemperatur ergibt das 3-X~4-(3-subst.-AminQ-2~oxopropo;;-y)· 1,2,5-thiadiazol. Die bei dieser Stufe verwendeten Lösungsmittel sind vorteilhai Verweise polare aprotische organische Lösungsmittel des oben definierten !Dyps. Das obige Verfahren kann durch das folgende Reaktionsechema veranschaulicht werden:
0 0
HO-OH2-C-CH2Br + YHH2 HOCHg-ö-CHgNHY
R5-S02Halogenid
O C-OH + R5SO2OCH2-C-CH2HHY
C - 0-CH9-C-CH9HHY
2 2
N JT
In dem obigen Reaktionsschema bedeuten Y ein geradkettiges oder verzweigtes Alkyl mit 1 bis b Kohlenstoffatomen, das gegebenenfalls hydroxylsubetituiert ist, R^ den .Alkyl- oder Benaolrest des nachfolgend defilierten Sulfonylhalogenid-Re&ktionsteilnehmers und Σ Chlor, Niedrigalkyl mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, Niedrigalkoxy mit 1 bis 3 Kohlenstoffstomen, Phenyl, Benzyl, Morpholino, Piperidyl, Hydroxypiperidyl oder N-Hiedrigalkylpiperazinyl.
Bei der Herstellung der Sulfonyloxyverbindungen kann jedes Sulfonylhalogenid verwendet werden, da der Sulfonylrest
qchlieSend entfernt wird. Aus praktischen Gründen können im Handel erhältliche und "billige Sulfonylhalogenide verwendet werden. Diese fallen in die Klasse von Alkylsulfonylhalogeniden und Bensolsulfonylhalogeniden, wobei der Benzolrest gegebenenfalls mit einem oder mehreren gleichen oder verschiedenen Substituenten, ausgewählt unter Niedrigalkyl-, Niedrigalkoxy-, Halogen-, Amino- und Hitrosubstitueraten, substituiert sein kann. Unter den im Handel erhältlichen Sulfonylhalogeniden, die für diesen Zweck verwendet v/erden können, können Methansulfonylchlorid, Benzolsulf onylchlorid, Nitrobensolsulfonylchlorid, Brombenzolsulfonylchlorid, OhIorbensölsulfonylChlorid, Toluolsulfonylchlorid, Toluolsulfonylflmorid, Trichlorbenzolsulfonylchlorid, Iribrombenzolsulfonylchlorid, Pluorbenaolsulfonylohlorid, 4-Ghlor-2(oder 3)-nitrobenzolsulfonylchlorid, Hexadecansulfonylchlorid, 2-Mesitylensulfonylchlorid, Methoxybenaolsulfonylohlorid und dergleichen erwähnt werden.
Die nachfolgenden Beispiele veranschaulichen jede der obigen Arbeitsweisen, die für die Reduktion eines 3-X-4~(3-subst. -Amino-2~oxop:j.'opo3cy)-»l, 2,5-thiadiasols geeignet
Herstellung von Ausgangsstoffen
Stufe A: Herstellung von 3-tert.-Butylamino-2-oxopropanol
einer wässserJ.gen Lösung von 1 Mol tert. -Butylamin werden unter heftigem führen bei Umgebungstemperatur langsam 2 Mol Bromacetfcl gegeben» Die Reaktionsaiischung wird bei Umgebungstemperatur etv;a 5 Stunden lang stehen gelassen, Vion&Oii sie du^ch Zugabe von Hatriumhydröxyd bStsisch gestellt wird. Die Reaktionsmischung wird dann mit Äther ex-
- 5 009844/1946
BAD ORIGINAL
12964
trahiert, das überschüssige Αικίη wird aus der ätherischen XiösuDg bei vermindertem Bruofc entfernt und dann v/ird der Äther durch Verdampfen entfernt, wobei eich das 5-tert»~ Butylamino-2-oxopropanol ergibt.
Ersetzt man das in Stufe A verwendete tert.-Butylamin durch eine äquivalente Menge an Isopropylamin, 2,2-Dimetliyl· propylamin und l,l-Dimethyl-2-hydroxyäthylamiB, βο werden 3-Isopropylamino-2-oxopropanol, 3-C 2 f 2-Bimethylpropylsjnino) <= 2~oxopropanol bzw. 3-(l,l-2)iiBethyl-2-hydroKyäthylainino)-2-oxopropanol erhalten.
Stufe, B: Eine lösung des 3-tert.-Butylamino-2-o^opropa-' nols in einer Mischung von Pyridinhydrochlorid und Pyridin wird mit p-Toluolsulfonylchlorid behandelt. Die Mischung wird bei 25 bis 300O 1/2 Stunde lang gerührt lind dann in kaltes Wasser gegossen. Die Lösung wird mit Kaliumcarbonat behandelt und das Pyridin wird im Vakuum bei einer iCemperatür zwischen 55 und 600O abgedampft. Der wässerige Hüokstand wird mit Kaliumcarbonat behandelt imd die Hiscimag v/ird mit Methylenchlorid extrahiert. Eindampfen des getrockneten Extrakts liefert l-foluol-sulfonyloxy-2-03so-3-tert.-butylaminopropan.
Ersetzt man das 3-tsi't,-Butylaaiino-2-O2:opropaHol und das p-3?oluol.mlfonylChlorid, die in der vorstehenden Stufe irer» v/endet warden, durch die folg-asden Reaktionspaare:
(1) 3-Ieopropylamino-2-oxopropßBol und Eenzols.ulfonylchlo*°- rid,
(2) 3-(2,2»I)imethylpj:Opylajuino}-'2-.oxopropanol und Methyl-EUlI'onylchlorid oder ein amteres ITiedrigallcyleulfonylchlorid und
(3) 3-Cl,l*»Bi.39iliyl-2-.hydro2£yätliylamiE©}-2-osopropaiiol und p-GMorphenylsulfonylchlsridf
- 6 008344/1948
BAD ORIGfNAL
eo werden
C 2) 1-Methyl8ulfonyloxy-2-O3s:ö-3- (2,2»&imethylpropylai3ino )-propan oder andere Hiedrigalkylaulfonyloxyderivate bzw.
(3) I-Cp-Chlorphenylsiälfonyloxy)-2»oxo-3-(l,l-dimethyl-2-hydroxyäthylamiao)-propan erhalten«
Jedes andere SuIfoaylaalogeaid, insbesondere» wenngleich nicht notwendigerweise, jedes der oben angegebenen im Handel erhältlichen Sulfonylhalogenlde kann mit gleichem Erfolg verwendet werden, wenn es bei der in Stufe B des vorliegenden Beispiels veranschaulichten"Arbeitsweise zur Umsetzung mit einem gewünschten 3»iiaiao(oder sia'öst. -Amino )-2-oxopropa~ no! eingesetzt wir&, um äas SuIfonyloxyderivat davon zu liefern, das bei der Umsetzung mit dem geeigneten 3~X-4-H3räroj;y~ 1,2,5«thiadiazoi gemäß Stufe I) des vorliegenden Beispiels daa gewüaechte 3-X-4-(3-Aiainc- oder subst.-ikniiiio-2-oxQpropoxy)-l9285-thiadiazol ergibt. Diese Vsrbindungea werden ihrerecite nach den Arbeitsweisen von Beispiel 1 bis 3 zu den entsprechenden 2»Hydroxypropoxyproduktsn reduziert·
Stufe C: Herstellung von 3-Morpholino«4-hydroxy-l,«?,5-thiadiazol
0,6 Mol 314-DiChIOr-I,2t5-thiadlazol werden im Verl&uf von 30 Kinnten bsi 105 bis HO0G tropfenweise zu 2,6 Mol Morpholin gegeben. Bach der Zugabe wird die Mischung 2 Stunden lang bsi 105 als XlO0O gerührt, dann auf 15°G gekühlt uad ai-fc 250 Kl Wasser aligelSsoht· Pisse Mischung wird dann mit 25C El Iconzentrierter Chloswaeseretoffsäare sauer gestellt, ein TinlGSlloIiss öl bald als eolnrere feste Maeee
die Kristsllisatiöia vollständig ist,
BAD ORICSiNAL
wird der Feststoff abfiltriert und mit Wasser gewaschen und dann bei 350C im Vakuum getrocknet, wobei Blah eine 95 $ige Ausbeute an ? Morpholino~4-chlor-l,2,5~thisdiazol mit einem F = 43 bis 45°C ergibt.
Ersetzt man das Morpholin in der obigen Umsetzung durch eine äquivalente Menge an N-Methylpiperazin, Piperidin und 4-Hydroxypiperidin und folgt dann im wesentlichen der gleichen Arbeitsweise, so werden
(1) 3-(4-Methylpiperazinyl)-4-chlor-l,2,5-thiadiazol,
(2) 3-Piperidyl-4-ohlor-l,2,5-thiadiaaol bzw.
(3) 3-(4-Hydroxypiperidyl)-4-chlor-l,2,5-thiadiasol erhalten.
Des 3-Morpholino-4-chlor-l,2,5-thiadiazol (125 g) wird zu 1 Ltr. 2,5n Hatriumhydroxyd in 100 ml Dimethyleulfosya gegeben. Die Mischung wird unter Rühren etwa 3 Stunden lang am Blickfluß gehalten und die Lösung wird denn auf 150C gekühlt und mit 250 ml konzentrierter Chlorwasserstoff säure sauer gestellt. !Das niedergeschlagene Material wird durch Filtrieren bei 150C entfernt und gut mit Wasser aufgeschlämmt. Das feste Material wird dann bis sur ße-Wichtskonstanz getrocknet, wobei sich 108 g 3-Morpholino~ 4~hydro2cy-l,2f5-thiadiazol mit einem F β 198 bis 20O0C (Zers.) ergeben.
Ersetzt man das in der obigen Umsetzung verwendete 3 pholino-4~chlor-l,2,5-thiadiazol durch
(1) 3-(4-Methylpiperazinyl)-4-chlor-l, 2,5-thiadie.zol,
(2) 3-Piperidyl-4-ohlor-lf2,5-thiadias5Ol und
0036U/1S4S
BAD ORIGINAL.
• C3) 3-(4-Hydro2cypiperidyl )-4»ehlor»l, 2, 5*-thiadiazol
und folgt im wesentlichen der oben beschriebenen Arbeitsweise, bo werden entsprechend
(1) 3"(4-Methylpiperazlnyl)-4-hydroxy-l, 2,5-thiadiäsol,
(2) 3~Piperidyl-4-hydrojcy«l,2,5-thiadiassol und
(3) 3-(4-Hydroxypiperidyl)-4-hydroxy-l,2,5-thladiassol erhalten.
Stufe D: Herstellung von 3-Morphollno-4~(3-tert.-butylaaino-2-oxopropoxy)-l,2,5-thiadiaaol
11 hMoI l-iioluolsulfoaylos:y«-2-ozo-3-tert.-»l3Utylami3iop3?opan, hergestellt wie in Stuf© B "beschriebenf weisen bei O0O zu 15 ml 0,80b methanolischem Natriuimaethylat gegeben« jDie Hischtmg wird 15 Minuten lang bei 0 bis 50C gerührt, mit 4,29 g 3-Morpho!ino-4«hydroxy-l,2,5~thiadiasol behandelt und darni 16 Stunden am Rückfluß gehalten. Das Lösungsmittel wird im Vakuum abgedampft und der Rückstand wird rait Überschüssigem Kaliumcarbonat behandelt, wobei sich das 3~Morpholino-4- ( 3-tert. -butylamiao-2-os:opropo3£3r)-1,2,5-tMadiasol ergibt.
Herstslltmg von 3~Morphollno-*4c- (3-tert. -Tmtylamino-2-
"., 2,5~thiadiazol
0,01 Mol 3-Morplioliao«4- (3»t©rt. -'butylamino-2-oso-proposy)· 1,2,5-thiadiazol warden in 10 ial Isopropexiol gelöst.
.- 9 - .
BAD ORIGtNAU
12964
Zu der Lösung wird anteilswaiss Natriumborhydriö gegsben, bis die anfängliche Entwicklung von Wärme und Gas aach«·- läßt. Das überschüssige Katriumborliydi'id wird durcli 3ugabe von konzentrierter Chlorwasserstoffsäure zerstört, bis die Mischung sauer bleibt. Der Natriumchloridniederschlag wird entfernt, ea wird Äther zugegeben und die Lösung wird sur Kristallisation konzentriert· Das feste Material wird durch filtrieren entfernt und getrocknet, wobei sich 3-Morpholino-4-(3-tert. -butylamino-2-hydroxypropozy)-l 5 2,5-thiadiazol mit einem P = 161 bis 1630C (als Hydrochlorid) ergibt«,
Beispiel 2
3-Morpholino-4- (3-tert. -butylaminio-2~hydros:ypropo2cy) -1,2 9 5-thiadiazolhydrochlorid
Äquimolare Mengen an Aluminiumißopropylat und 3 (3-tert.-butylaiiiiiio-2-O2:opropoxy)-lf2t5-tliisdiasol in trocteenem Isopropylalkohol werden auf einem Xtainp.f1)ad bei ^!eich-■ zeitiger Entfernung von Aceton etwa 1 Stunde lang am Büokfluß gehalten. V/enn das Destillat sich bei dar Prüfung auf Aceton negativ verhält, wird die Heaktioasmisohrnng gekühlt und mit verdünnter Chlorv/asserstoffsäure liydrolysiex-t imä das niedergeschlagene 3-Morpholi»o-4-( 3-test. -butylamis©-»2» hydroxypropoxy)-l,2,5-thiadiasolhyärochl©rid wird a"oget5?@22nt und getrocknet.
Daß in d»a obigen Beispielen vsn/eadete Isopsopanollösusgs« mittel kann durch andere Alkanols oder andere polare organische Lösungsmittel des oban "beschrisbenen Tjpa ersstst wer» den.
Ebenso lcaan das Produkt γόη Beisßisl 2 hergestellt indem das Aluminiuraieopropylat diirsh andere te ersetst wird»
- IO -
BAD ORIGINAL
Ersetzt man das X-ToluolsuliQsylo:£y~2~G2iO~3~tert.-butylaBiinopropan mid das 5-Morpholino°4—liydroxy-ls2,5"-tMadiazolt die bei Stufe D von Hsrstellungsvorschrift 1 verv/endet v/erden, durch, äquivalente Mengen der folgenden Reaktions-
(1) l-lOluoleulfonyloxy-E-oxo-J-tert.-batylaminopropan und 3-Ciaor-4-hydroxy-l, 2,5-thiadiaaol,
(2) l-Benzolsulfonyloxy-2-oxo-3-isopropylaminopropan und 3~Ohlor-4-hydroxy-l,2,S
(3) l-Bensolsulfonyloxy-2-oxo-3»isopxOpylaminopropan und 3-lthyl-4-hy<l£Oxy-l > 2,5-thiadiazol,
(4) l-IoluolsulfoByloxy'»2-O2:©™5->t8rt.-biitylamiiiopropan und 3-Äthyl-4-hydroxy«l,2,5-t
(5) l-(p-Chlorphenylsulfonyioxy)-2-oxö-3-»Clfl-diffiothyl-2-hydroxyäthylamino)-propan uad 3-Xthyl«4-hyöroa:y-l,2t5 thiadiazol,
(6) l-Bensolsulfonyloxy-2-oxo-3-i80propylaminopropen und
-l, 2 9 5-
(7) l-ü!oluolsulfoayloxy-2-oxo™3-tert.-'butylaininopropan und 3-Xtho3:y-4-hydroxy-l»2, S-t
(S) l-Meth:!-ii3
props;n oder andere HiedrigalkylsölfoHylosiyderivate und 3- Xtlio;;j-4-hy€roxy-l, Z9 5-thlaAlasol,
(S) l-3oni?ol sulfonylosy-2«02io-3»i8opropylaiainopropräja und 5-Hisn;-l»4-hyaroxy-l, 2,5-tMaäiasoX»
(10) l^-olr.clstui"Gi2ylosy-2-oxQ-3-.tert.-lnttslaiaiaopropan und
y-l»2,5-thiaöiasöl tssö
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BAD ORIGINAL
(11) l-Ioluolsul£onyloxy-2-oxo-3-tGrt.-butylaminopropan und 3-Benzyl-4-hydroxy-l, 2,5-thiadiazol
und folgt im wesentlichen der in Stufe D von Herstelluagsvorschrift 1 beschriebenen Arbeitsweise und anschließend den in Beispiel 1 und 2 beschriebenen Arbeitsweißen sev.de den oben beschriebenen Modifikationen davon, so v/erden
(1) 3-Chlor-4-(3-tert.-butylamino-2-hydroy;ypropoxy)-lf2,5-thiadiaeol, 1 » 78 bis 790C,
(2) 3-Chlor-4-(3-isopropylamino-2-hydroxypropoxy)-1,2,5-thiadiazol, F s X53 bis 1550C (als HCl),
(3) 3-A*thyl-4-( 3-isopropylamino-2-hydroxypropoxy)-1,2,5-thia« diazol, F - 144,5 bis 145,50C (als HCl),
(4) 3-Äthyl-4-(3-tert.-butylamino~2-hydroxypropoxy)-l,2,5-thiadiazol, F « 137 bis 1380C (als HCl),
(5) 3-Ä'thyl-4-[ 3-(1,1-dimethyl-2-.hyaroxyätliylamino)-2-hydroxypropoxy]-l,2,5-thiadiaEol, 1 « 127°5°C (als HCl),
(6) 3-Ä"thoxy~4-(3-isopropylamino~2-hydroxypropoxy)-l,2,5-thiadiazol, F = 167 bis 1700C (als HCl),
(7) 3-Ä"thoxy-4-(3-tert,-butylamino-2«hjdroxypropoxy)«-l,2,5-
CEol, F = 147 bis 1490C (c.le HCl),
(8) 3-Ä*t)ioxy'4~[3-(2,2-oxy]-l,2,5»thiadiazol, F « 168 bis 1690C (ßlß HOl}f
(9) 3-Il>.3nyl~4- (3-isopropyleraino-2-hydx crjrpropoxy5-1,2,5
ol, F = 165 bis 1670C (ale ECX),
(10) 3-P~ieny!-4»(;"-
thiadiazol, Γ = 168 bis 170,50C (pIb HGl) und
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BAD ORIGINAL.
l ,2,5
(11) .3~Bensyl-4~(3-tert.-butylamlno-2-hydroxypropoxy)-l,2,5 thiadiazol, P s 122 bis 12J0O (als HOl)
erhalten.
Reduktion mit einem Reduktat
1 kg Saccharose wird in 9 Liter Wasser in einem 20 Ltr. Kolben gelöst, der mit einer Gasfalle ausgerüstet ist. 1 kg Bäckereihefe (Saooharomyces Cerevisiae) wird mit 1 Ltr. Wasser in eine Paste überführt und unter Bühren zu der Saccharoselösung gegeben. Wenn eine lebhafte Gasentwicklung beginnt (innerhalb von 1 bis 3 Stunden), werden 1,35 Mol 3-Morpholino~4-( 3-tert. -butylamino-2-ozopropo3cy )-l, 2,5-thiadiazolhydrogenmaleat (hergestellt durch Umsetzung des 3-Morpholino-4-(3-tert.-butylamino-2-oxopropoxy)-1,2,5-thiadiazols mit einer äquimolaren Menge an Maleinsäure in Tetrahydrofuran) zugegeben. Die Mischung wird stehen gelassen, bis die 3?ermeatisrung nachläßt, wonach, der Kolben in einem Inkubator mit 320G gehalten wird, bis die gesamte Fermentierung beendet ist (in etwa 1 bis 3 Tagen). Die Hefe wird unter Zusaisa von Diatomeenerde abfiltriert und das Filtrat wird zur Trockne eingedampft, wobei sich das S-3-Morpholino-4-C3-tert.-butylaraino-2-hydroxypropoxy)-l,2,5-thiadiazol mit einem 1 * 195 bis 1980C (als Hydrogenmaieat) ergibt.
Zugabe von 3-Morpholino-4~(3-t8rt.-butylamino~2-oxoprop-1,2,5-tIiiadiazol-hydrogenmaleat oder eines anderen Salzes zu dem Wachstumsmedium, das eine der oben beschriebenen bakteriellen, actinomycetalen oder fungiden Reduktasen enthält, liefert das gleiche .optisch aktive Produkt, das in Beispiel 3 erhalten wird.
Ersetzt man das in Beispiel 3 verwendete Thiadlazol durch
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eine äquivalente Menge eines Salzes, zweckmäßigerweise des Hydrogenmaleatsalzes, von
(1) 3-Chlor-4-(3-tert.-butylamino-2-oxopropQxy)-l, 2,5-thiadiazol,
(2) 3-C]ilor-4-(3~isopropylajaino)-2-oxopropoxy)-.l, 2,5-thiadiazol ,
(3 ) 3-Äthyl-4- ( 3-isopropylamizio-2-oxopr opoxy )-1,2,5-thiadiazol,
( 4) 3-Äthyl-4- (3-tert. -butylamino-2-oxopropoxy)-l, 2,5-thiadiazol,
(5) 3-lthyl-4-[3-(l»l-dimethyl-2-hydroxyäthylamino)-2-oxo~ propoxy]-l,2,5-thiadiazol,
(6) 3-Äthoxy-4-(3-isopropy!amino-2"Oxopropoxy)~1 > 2 f 5?-thiadiazol,
(7) 3-lthoa:y-4-(3-tert.-butylamino-2-oxopropoxy)-l, 2,5-thiadiazol, -
(8) 3-Äthoxy-4-[3-(2,2-dimethylpropylamino)-2-oxopropoxy]» 1,2,5-thiadiazol,
(9) 3-Phenyl-4-(3-isopropylamino-2-oxopropo2y)-l,2,5-thiadiazol,
(10) 3-Pheiijrl-4«*(3-tert.-butylßmino-2-os:opropoxy)-l,2,5-thladiazol bzw.
(11) 3-Benzyl-4- ( 3-tert. -butylamino-2-oxopropoxy -1,2,5-thladiazol
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nnä folgt Im wesentlichen der iß Beispiel 3 "beschriebenen .Arbeitsweise oder der in der Literatur für die Kultivierung der bakteriellen, actinomycetalen oder fungiöen Reduktas@ beschriebenes Arbeitsweises wobei die 2~Oxoverbindung@n 1 bis 11 zugegeben werden., wenn gutes Wachstum festgestellt wird, und wobei die Inkubation bei etwa 280C für weitere 1 bis 3 lage fortgesetzt wird» so werden die entsprechenden 2«Hydrosypropoxyderivate der obigen Verbindungen 1 bis 11 in der slnister-Konfiguration erhalten.
Ss wurde gefunden, daß die 3-X-4-[3-(T-Amino)-2-hydroxypropoxy]-it2,5-thißäie3GlverbiiKhii2gea und insbesondere diejenigen Iu der sinister-Kcnfiguration S-adrenergisehe Blockierungselgenschaften seigea waä deshalb bei der Behandlung von Angina pectorls brauchbar sind» Aufgrund dieser Eigenschaft aißd sie brauchbar sur Bekämpfimg von lachykardie, die durch Srogen (beispielsweise duroh Isoproterenol) induziert oder phyeiologiBohe Zustände Tenirsacht sein kann.
Biese Produkte köimea, insbesondere in Irorm ihrer Salze, 5η pharmazeutischen Formulierungen hergestellt werden, die orale scler parenteral β Verabreichung geeignet eind, und können auch mit anderen aktiven Bestandteilen aur gleichseitigen Verabreichung kombiniert werden. Bei der Herotelluag von geeigneten Formulierungen dieser aktiven Verbindungen oder von Salzen davon treten keine speziellen Probleme auf vmü. allgemein für diesen Zwßclc verwendete Arbeitsweisen, die dem Fachmann bekannt sind8 sind völlig geeignet. Eo können Boeierungeeinheitea mit etwa 2 bis etwa 10 mg zur symptomatischen Einstellung der !Dosierung der aktiven Substanzen durch den Arzt in Abhängigkeit von dem Altar und dem Zustand öee Patienten vorgesehen werden.
Me nachfolgenden Beispiele veranschaulichen geeignete pharmasseutieohe Kittel* die 3-Korpliolino-4-{3-tert.-butylamino-2-=>lijdroxypropoxy)-l,2|5-thiadiazol-hydrogeniaaleat ala aktiven Bestandteil enthalten. Jedes der Mittel wird durch herkömmli-
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ehe Arbeitsweisen hergestellt und die genannten Mengen gelten für 3ede Dosierungseinheit. Die anderen erfindimgs gemäß hergestellten aktiven Produkte können ebenso formuliert werden.
In.Hzlerbare
aktive Verbindung 1
Natriumchlorid 9 mg
destilliertes Wasser, so viel wie
erforderlich für 1,0 ml
Kapseln
aktive Verbindung Magnesiumstearat Lactose U.S.P.
5 rag
2, 0 mg
19, 3 mg
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Claims (7)

12964 ^ 21o Mai 1369 Patentansprüche
1. Verfahren zur Herstellung von 3-X-4~[3-(Y-Amino)-2«hydroxypropoxy]-l,2,5-thiadiazoles dadurch gekennzeichnet, daß man die Ketonfunktion eines 3-X~4-[3~(Y-Amino)-2-oxopropoxy]-l,2,5-thiadiazols
(1) in Gegenwart eines unter NatriumborliVdrid und Aluminlumalkylat ausgewählten Mittels oder
(2) durch Inkubation mit einer Reduktase, ausgewählt unter Clostridium butylioum, C0 leatoputresoene, Escherichia coil, E, freundii, Aerobacter aerogenes, Mycobacterium lactioola, Bacillus megaterlum, Corynebacterium Simplex, Salmonella paratyphi, Leuoonostoc mesenteroides, Acetobacter ascendens und Lactobacillus delbrueckii, Streptömyces lavendulae, S, coelicolor, Sacoharomyoes Cereoisiae, Geotriohum candidum9 Curvularia falcata und C. lunata ,
redusiert, wobei in jeder der vorstehenden Verbindungen X Chlor, Niedrigalkyl, Niedrigalkoxy, Bienyl, Benzyl, Horpholisio, Plpsridyl, Hydrosypiperidyl oder N-lTiadrigalkylpiperaziayl und Y Niedrigallcyl oder Hydroxyniedrigalkyl bedeuten»
2. Yerfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß dis Reduktion durch Hydrierung in Gegenwart von Natriumborhydrid erfolgt.
3. Yerfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Reduktion durch ein Aluminiumalkylat erfolgt.
4. Yerfahren nach Anspruch 1, daüuroh gekennzeichnet, daß 3~Morpholino-4-( 3-tert· -butylamino-2-oxopropoxy)-l ,2,5-· thiacliaaol als Ausgangsketon verwendet
12964 **
5. Verfahren nach Anspruch 4» dadurch gekennzeichnet, daß das Ausgangsketon durch Hydrierung in Gegenwart von Natriumborhydrid reduziert wird.
6. Verfahren nach Anspruch 4» dadurch gekennzeichnet, daß das Ausgangsketon durch Aluminiumisopropylat reduziert wird.
7. Verfahren nach Anspruch 4» dadurch gekennzeichnet, daß das Ausgangsketon durch Inkubation in einem Kulturmedium, das Saccharomyces Cerevisiae enthält, reduziert wird.
- 18 -
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