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DE19740403A1 - Neue Kontrastmittel - Google Patents

Neue Kontrastmittel

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DE19740403A1
DE19740403A1 DE1997140403 DE19740403A DE19740403A1 DE 19740403 A1 DE19740403 A1 DE 19740403A1 DE 1997140403 DE1997140403 DE 1997140403 DE 19740403 A DE19740403 A DE 19740403A DE 19740403 A1 DE19740403 A1 DE 19740403A1
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Germany
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group
acid
optionally
phosphono
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DE1997140403
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Werner Prof Dr Krause
Michael Dr Bauer
Franz Karl Dr Maier
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Bayer Pharma AG
Original Assignee
Schering AG
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Publication date
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Description

Die Erfindung betrifft den in den Patentansprüchen gekennzeichneten Gegen­ stand, das heißt, neue Kontrastmittel, diese Verbindungen enthaltende Mittel, ihre Verwendung als diagnostische Mittel, sowie Verfahren zur Herstellung die­ ser Verbindungen und Mittel.
Alle zur Zeit verfügbaren Röntgenkontrastmittel für die Urographie und Angio­ graphie und die Computertomographie sind Verbindungen, die entweder aus­ schließlich zur Darstellung von Körperhöhlen und des Extrazellulärraumes so­ wie der harnausscheidenden Organe ("Gruppe I") oder zur Darstellung der Gal­ lengänge ("Gruppe II") geeignet sind. Beispiele für die zuerst genannte Gruppe sind Amidotrizoat, Iohexol, Iopamidol, Iopromid und Iotrolan. Beispiele für die zweite Gruppe sind Iotroxinsäure, Iopodinsäure und Iodipaminsäure.
Die nächste Generation von Röntgenkontrastmitteln sollte entweder gewebe­ spezifische Verteilungsmuster aufweisen oder in der Lage sein, pathologische Zustände zu detektieren.
Überraschend wurde nun gefunden, daß die Verbindungen der allgemeinen Formel I
worin
R1 und R2 gleich oder verschieden sein können und Wasserstoff, eine -COOH-Gruppe, eine -CONR3R4-Gruppe oder -NR5COR6-Grup­ pe, und beide Reste R1 und R2 nicht gleichzeitig Wasserstoff be­ deuten, wobei
R3 und R4 unabhängig voneinander für ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls durch 1-5 Hydroxy- und/oder 1-3 C1-C3-Alkoxy-Gruppen substituierte geradkettige oder ver­ zweigte C1-C6-Alkylgruppe,
R5 für ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls durch 1-5 Hydroxy- und/oder 1-3 C1-C3-Alkoxy-Gruppen und/oder 1-2 Phosphonogruppen substituierte geradkettige oder ver­ zweigte C1-C6-Alkylgruppe und
R6 für ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls durch ein Sauerstoffatom unterbrochene gegebenenfalls durch 1-5 Hydroxy- und/oder 1-3 C1-C3-Alkoxy-Gruppen und/oder 1-2 Phosphonogruppen substituierte geradkettige oder ver­ zweigte C1-C6 Alkylgruppe stehen und
Y eine Phosphonogruppe, eine (CONH)nR7-Gruppe oder eine NR5COR6-Gruppe, wobei
n 0 oder 1 sein kann, und
R7 für eine mindestens durch eine Phosphonogruppe und/oder eine oder mehrere Carboxygruppen substituierte C1-C6-Al­ kylgruppe steht,
wobei die Phosphonogruppe gegebenenfalls als Phosphon­ säuremonoester vorliegen kann,
bedeuten,
mit der Maßgabe, daß mindestens eine Phosphonogruppe im Molekül vorhan­ den sein muß,
sowie deren Salze mit anorganischen und/oder organischen Basen, Aminosäu­ ren und Amiden, geeignet sind, Metallionen zu binden und/oder Orte hoher Metallionen-Konzentrationen nachzuweisen und/oder sich an diesen Orten an­ zureichern.
Bevorzugte Metallionen sind Calcium, Magnesium und Zink.
Orte hoher Calcium-Konzentrationen sind z. B. kalzifizierte Gewebe, Tumoren, infarziertes Gewebe, späte Stadien von Arteriosklerose oder entzündliche Ge­ webebereich.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen sind auch zur Entfernung von Schwer­ metallionen aus dem menschlichen Körper geeignet.
Beispielhaft für R1/R2 = CONR3R4 ist der Rest CONH(CH2CH(OH)CH2OH), CONH(CH(CH2OH)CH2OH), CONH(CH(CH2OH)CH(OH)CH2OH), CON(CH3)(CH2CH(OH)CH2OH), CON(CH2CH2OH)(CH2CH(OH)CH2OH) zu nennen. Es werden Verbindungen bevorzugt, in denen ein Rest R3 oder R4 Wasserstoff bedeutet.
Als Alkylgruppen R3 und R4 werden C1-C4-Alkylgruppen, die gegebenenfalls durch 1-3 Hydroxygruppen und/oder 1-2 Alkoxygruppen substituiert sind, bevor­ zugt. Beispielhaft für R3 und R4 sind die Reste CH2CH2OH, CH2CH(OH)CH2OH, CH(CH2OH)CH2OH, CH(CH2OH)CH(OH)CH2OH zu nennen. Die Alkoxygruppen in R3 und R4 können z. B. OCH3, OCH2CH3, OCH2CH2CH3 oder OCH(CH3)2 sein; OCH3 ist bevorzugt.
Beispielhaft für R1/R2 = NR5COR6 sind die Reste NHCOCH3, NHCOCH2OH, NHCOCH2OCH3, N(CH2CH2OH)COCH3, N(CH3)COCH2OH, NHCOCH2PO3H2, N(CH2CH2PO3H2)COCH2OH, N(CH2CH2PO3H2)COCH2PO3H2 zu nennen.
Bevorzugte Reste R5 sind das Wasserstoffatom sowie geradkettige Alkylgrup­ pen gegebenenfalls mit 1-3 Hydroxygruppen und/oder 1-2 Methoxygruppen und/oder 1-2 Phosphonogruppen.
Beispielhaft für R5 seien Wasserstoff, CH3, CH2CH2OH und CH2CH2PO3H2 ge­ nannt.
Für die Alkylgruppen R6 werden C1-C4-Alkylgruppen, die gegebenenfalls durch ein Sauerstoffatom unterbrochen werden und/oder gegebenenfalls durch 1-3 Hydroxygruppen und/oder eine Phosphonogruppe substituiert sind, bevorzugt. Beispielhaft seien CH3, CH2OH, CH2OCH3, CH2CH3, CH2CH2OH, CH(OH)CH2OH, CH(OCH3)CH2OCH3, CH2CH(OH)CH2OH, CH(CH2OH)CH2OH, CH(CH2OH)CH(OH)CH2OH, und CH2PO3H2 genannt.
Als Esterkomponente für den Monoester der Phosphonsäuregruppe in Y kom­ men vor allem geradkettige oder verzweigte C1-C4-Alkylester in Frage.
Bevorzugte Gruppen Y, wenn R1 und R2 keine Phosphonogruppen enthält sind die Phosphonogruppe und die (CONH)nR7-Gruppe mit n = 0 und 1.
Beispielhaft für R7 seien -CH2PO3H2, -CH2CH2PO3H2, -CH(PO3H2)2, -CH2CH(PO3H2)2, -CH(PO3H2)(COOH), -CH2CH(PO3H2)(COOH), -CH(PO3HCH3)2, -CH(PO3HCH2CH3)2, -CH(PO3HCH3)(COOH), -CH(PO3HCH2CH3)(COOH) genannt.
Bevorzugte Gruppen Y, wenn R1 und/oder R2 bereits Phosphonogruppen ent­ hält, sind -COOH, -CONH(CH2CH(OH)CH2OH), -CON(CH3)CH2CH(OH)CH2OH, -CONH(CH(CH2OH)CHCH(OH)CH2OH).
Die Salzbildung kann mit allen dazu fähigen sauren Gruppen der erfindungsge­ mäßen Verbindungen erfolgen.
Als Salzbildner sind anorganische Basen wie z. B. Alkalihydroxide, Erdalkali­ hydroxide und als organische Basen sind primäre, sekundäre und tertiäre Amine, Aminosäuren oder Amide zu verstehen. Beispielhaft seien Lithium­ hydroxid, Natriumhydroxid, Kaliumhydroxid, Magnesiumhydroxid, Calcium­ hydroxid, Ethanolamin, Diethanolamin, Morpholin, Glucamin, N,N-Dimethyl­ glucamin, Meglumin, Arginin, Lysin, Ornithin genannt.
Die Erfindung betrifft außerdem ein Verfahren zur Herstellung von Verbindun­ gen der allgemeinen Formel I
worin R1, R2 und Y die oben angegebene Bedeutung haben, dadurch gekenn­ zeichnet, daß entweder eine Verbindung der allgemeinen Formel II
worin R8 Wasserstoff, CONR3R4 oder NR5 bedeutet und Y und R5 die oben angegebene Bedeutung haben, und die in R8 und Y gegebenenfalls vorliegen­ den Heteroatome gegebenenfalls in geschützter Form vorliegen, mit einem, ge­ gebenenfalls eine oder mehrere als Acetat geschützte Hydroxygruppen enthal­ tenden, Säurechlorid der allgemeinen Formel III,
Cl-CO-R6 (III)
mit R6 in der oben angegebenen Bedeutung,
umgesetzt wird, und in beliebiger Reihenfolge die Acetatgruppen und gegebe­ nenfalls in Y oder R7 vorhandenen Carbonsäureester gegebenenfalls verseift, die in R8 und Y gegebenenfalls vorliegenden Heteroatome gegebenenfalls wie­ der freigesetzt und die Phosphonsäureester partiell oder vollständig verseift werden und
gegebenenfalls Salze der gegebenenfalls vorhandenen sauren Gruppen gebil­ det werden, oder
eine Verbindung der allgemeinen Formel IV
worin R9 ein Wasserstoffatom, eine C1-C4-Alkylgruppe oder eine Ben­ zylgruppe und R10 ein Wasserstoffatom, eine C1-C3-Alkylgruppe, PO3(R9)2 oder CO2R11 mit R11 in der Bedeutung einer C1-C4-Alkyl­ gruppe oder einer Benzylgruppe, bedeuten, mit einem Säurechlorid der allgemeinen Formel V
umgesetzt wird, wobei in R1 und R2 gegebenenfalls vorhandene Hydroxygrup­ pen als Acetate geschützt und Säuregruppen als Ester vorliegen, und an­ schließend in beliebiger Reihenfolge die Acetatgruppen und gegebenenfalls vorhandenen Carbonsäureester gegebenenfalls verseift und die Phosphon­ säureester partiell oder vollständig verseift werden und gegebenenfalls Salze der gegebenenfalls vorhandenen sauren Gruppen gebildet werden.
Verbindungen der allgemeinen Formel II erhält man beispielsweise durch Mono- bzw. Di-Nitrierung von Phenylphosphonsäure, anschließende Reduktion zu dem entsprechenden Amin und nachfolgender Iodierung.
Verbindungen der allgemeinen Formel III sind beispielhaft genannt in:
DOS 2643841, DOS 2547789, WO 96/09285, EP 0501875, EP 0345163, US 4125599.
Verbindungen der allgemeinen Formel V sind beispielhaft genannt in:
DE 43 44 464, DE 39 37 118, WO 94/05337, US 5075502, WO 93/10825, WO 91/09007; Invest. Rad. 29, Suppl. 1, S51 ('94).
Die Verbindungen der allgemeinen Formel IV sind analog zu in der Literatur be­ kannten Verfahren herstellbar, siehe z. B. CR Acad. Sci. II 316 (2), 181-186 (1993); JOC 42, 376 (1977); Synth. 399 (1988); THL 23, 3835 (1982), Synth. Commun. 26 (10), 2037 (1996); JCS Perk. Trans I, 2879 (1996); JCS Perk. Trans I, 2885 (1996).
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung sind pharmazeutische Mittel, die min­ destens eine der erfindungsgemäßen Verbindungen enthalten.
Die Erfindung betrifft weiterhin ein Verfahren zur Herstellung dieser Mittel, das dadurch gekennzeichnet ist, daß eine oder mehrere der Verbindungen der all­ gemeinen Formel I mit den in der Galenik üblichen Zusätzen und Stabilisatoren in eine für die enterale bzw. parenterale Applikation geeignete Form gebracht werden.
Die pharmazeutische Zubereitung kann im allgemeinen beliebig den spezifi­ schen Bedürfnissen des Verwenders angepaßt werden. Die Konzentration der neuen Verbindungen bei der Verwendung als Röntgenkontrastmittel im wäßri­ gen Medium richtet sich ganz nach der röntgendiagnostischen Methode. Die üblichen Konzentrationen bewegen sich in den Bereichen von 2 bis 250 mMol/l, vorzugsweise 5 bis 150 mMol/l. Der Iodgehalt der Lösungen liegt üblicherweise im Bereich zwischen 50 bis 450 mg/ml, vorzugsweise 100 bis 350 mg/ml.
Die resultierenden Mittel werden anschließend gewünschtenfalls hitzesterilisiert. Sie werden in Abhängigkeit des Iodgehalts und der verwendeten röntgen­ diagnostischen Methode bzw. Fragestellung in der Regel in einer Dosis von 30 mg Iod/kg Körpergewicht bis 2000 mg Iod/kg Körpergewicht appliziert.
Die Applikation der wäßrigen Röntgenkontrastmittellösung kann enteral oder pa­ renteral, z. B. oral, rektal, intravenös, intraarteriell, intravasal, intracutan, subcutan (Lymphographie), subarachnoidal ((Myelographie) erfolgen.
Geeignete Zusätze sind beispielsweise physiologisch unbedenkliche Puffer (wie z. B. Tromethamin, Bicarbonat, Phosphat, Citrat), Stabilisatoren (wie z. B. DTPA, Natriumedetat, Calciumdinatriumedetat), oder - falls erforderlich - Elektrolyte (wie z. B. Natriumchlorid) oder - falls erforderlich - Antioxidantien (wie z. B. Ascorbinsäure) oder auch Substanzen zur Anpassung der Osmolalität (wie z. B. Mannit, Glucose). Sind für die enterale Verabreichung oder andere Zwecke Suspensionen oder Lösungen der erfindungsgemäßen Mittel in Wasser oder physiologischen Salzlösungen erwünscht, werden sie mit einem oder mehreren in der Galenik üblichen Hilfsstoffen (z. B. Methylcellulose, Lactose, Mannit) und/oder Tensiden (z. B. Lecithinen, Tweens®, Myrj®) und/oder Aromastoffen zur Geschmackskorrektur (z. B. ätherischen Ölen) gemischt.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen können- auch in Form mit radioaktivem Jod markierter Derivate, z. B. der 123I- oder 125I-Derivate in der in-vivo Nu­ klearmedizin Anwendung finden. Ausgehend von einem mittleren Körpergewicht von 70 kg beträgt die erforderliche Radioaktivitätsmenge für diagnostische An­ wendungen der erfindungsgemäßen Mittel zwischen 10 MBq und 5 GBq pro Applikation. Die bevorzugte Dosierung liegt im Bereich von 37 MBq und 1,85 GBq pro Applikation. Besonders bevorzugt ist der Dosie­ rungsbereich von 185 MBq bis 1,11 GBq. Die Applikation erfolgt normalerweise durch intravenöse, intraarterielle, peritoneale oder intratumorale Injektion von 0,1 bis 2 ml einer Lösung der erfindungsgemäßen Mittel. Bevorzugt ist die intra­ venöse Applikation.
Mit den erfindungsgemäßen Verbindungen ist es z. B. möglich, entzündliche Gewebebereiche zu lokalisieren.
Die nachfolgenden Beispiele dienen der näheren Erläuterung des Erfindungs­ gegenstandes, ohne ihn auf diese beschränken zu wollen.
Die Ausgangsmaterialien der einzelnen Beispiele sind entweder käuflich oder können, wie in DE 43 44 464 offenbart, synthetisiert werden.
Beispiel 1 3-Acetamido-2,4,6-triiodphenylphosphonsäure a) 3-Nitrophenylphosphonsäure
30 g (188 mmol) Phenylphosphonsäure werden zu 168 ml Salpetersäure (100%) unter Eiskühlung portionsweise addiert. Die Temperatur darf während der Zugabe nicht über 10°C steigen. Anschließend läßt man die Reaktions­ mischung bei 120°C für 4 Stunden rühren. Nach beendeter Reaktion wird der Ansatz zur Trockne eingedampft und das bräunliche Öl in Essigester aufge­ nommen, mit 3 g Aktivkohle bei Raumtemperatur versetzt, filtriert und einge­ dampft. Das Öl wird mit 130 ml Toluol und 20 ml Diethylether versetzt. Der ent­ stehende Kristallbrei wird abgesaugt und mit Toluol/Diethylether gewaschen.
Ausbeute: 34,2 g (89,5% d. Th.) gelbliche Kristalle.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 35,49; H; 2,98 N; 6,90 P; 15,25; O 39,39;
gefunden: C 35,54; H 2,79; N 6,81; P 15,07.
b) 3-Aminophenylphosphonsäure
28,4 g (140 mmol) 3-Nitrophenylphosphonsäure werden in 284 ml Wasser sus­ pendiert und mit wäßriger Ammoniaklösung auf pH 8 eingestellt. Diese Lösung wird mit 2,84 g Palladium auf Kohle (10%) versetzt und bei Raumtemperatur unter Normaldruck hydriert. Nach 28 Stunden wird der Ansatz mit Stickstoff ge­ spült, der Katalysator abfiltriert und das Produkt mit konzentrierter Salzsäure gefällt. Der abgesaugte Feststoff wird mit Wasser gewaschen und bei 50°C im Vakuum getrocknet.
Ausbeute: 19,1 g (79% d. Th.) farbloser Feststoff.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C; 41,63 H; 4,66 N; 8,09 P; 17,89 O; 27,73;
gefunden: C 41,49; H 4,75; N 8,13; P 17,71.
c) 3-Amino-2,4,6-triiodphenylphosphonsäure
53,5 ml (132,7 mmol) einer 40%-igen Iodmonochlorid-Lösung in 48,1 ml Was­ ser, 16,8 ml konzentrierte Salzsäure und 100 ml Eisessig werden bei Raum­ temperatur mit einer Lösung von 7,27 g (42 mmol) 3-Aminophenylphosphon­ säure in 727 ml Wasser und 12,6 ml konzentrierter Salzsäure versetzt. Die Re­ aktionsmischung wird auf 85°C erwärmt und 30 Stunden gerührt. Der während der Reaktion ausgefallene Niederschlag wird abgesaugt und mit viel Wasser gewaschen. Der so erhaltene Feststoff wird mit Aceton ausgerührt, filtriert und mit Dichlormethan nachgespült.
Ausbeute: 15,9 g (69% d. Th.) blaßgelbes Pulver.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 13,08; H 0,92; I 69,12; N 2,54; P 5,62; O 8,71;
gefunden: C 13,22; H 1,09; I 68,97; N 2,43; P 5,51.
d) 3-Acetamido-2,4,6-triiodphenylphosphonsäure
14,65 g (34,5 mmol) 3-Amino-2,4,6-triiodphenylphosphonsäure (Beispiel 1c) werden in 30 ml N,N-Dimethylacetamid suspendiert und bei 0°C mit 5,9 ml (82,8 mmol) Acetylchlorid tropfenweise versetzt. Nach beendeter Zugabe läßt man den Ansatz auf Raumtemperatur kommen und rührt die Reaktionsmischung über Nacht bei dieser Temperatur weiter. Die Suspension wird in 500 ml ange­ säuertes Eiswasser eingetragen und der ausgefallene Niederschlag abgesaugt. Der Feststoff wird in 300 ml Wasser gelöst und mit 3 g Aktivkohle bei 60°C für 30 Minuten gerührt. Nach Filtration wird die wäßrige Lösung gefriergetrocknet.
Ausbeute: 16,7 g (81,7% d. Th.) farbloses Lyophilisat.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 16,21; H 1,19; I 64,22; N 2,36; P 5,22; O 10,80;
gefunden: C 16,34; H 1,23; I 63,98; N 2,27; P 5,15.
Beispiel 2 Bis-3,5-(hydroxyacetamido)-2,4,6-triiodphenylphosphonsäure a) 3,5-Dinitrophenylphosphonsäure
40 ml (920 mmol) Salpetersäure (100%) werden bei 5°C portionsweise mit 56 ml konzentrierter Schwefelsäure und 20 ml Oleum versetzt, wobei die Tempera­ tur nicht über 10°C steigen darf. Anschließend gibt man die gekühlte Nitrier­ säure tropfenweise zu 31,6 g (200 mmol) Phenylphosphonsäure, wobei auch hier die Temperatur nicht über 10°C steigen darf. Nach beendeter Zugabe wird die Lösung für eine Stunde bei Raumtemperatur gerührt. Zur vollständigen Um­ setzung des Eduktes wird die Reaktionsmischung für 5 Tage bei 110°C Bad­ temperatur gerührt. Die Produktlösung wird in 1,2 l eisgekühlter, gesättigter Na­ triumchloridlösung eingetragen und durch mehrmalige Extraktion mit Di­ ethylether isoliert. Nach dem Eindampfen erhält man ein orangefarbenes Öl, das langsam durchkristallisiert. Das Rohprodukt wird ohne weitere Reinigung in die nächste Stufe eingesetzt.
Ausbeute: 37,8 g (76% d. Th.) orangefarbene Kristalle.
b) 3,5-Diaminophenylphosphonsäure
28,3 g (114 mmol) 3,5-Dinitrophenylphosphonsäure (Beispiel 2a) werden in 280 ml Wasser suspendiert und mit 18 ml konzentrierter Ammoniaklösung auf pH 8 eingestellt, wobei das Edukt in Lösung geht. Nach Zugabe von 5,64 g Palladium auf Kohle (10%) wird-die Dinitroverbindung bei Raumtemperatur unter Normal­ druck hydriert. Nach 9 Stunden ist die Wasserstoffaufnahme beendet und man filtriert den Katalysator ab. Das rötlich gefärbte Filtrat wird für eine Stunde mit 3,2 g Aktivkohle behandelt und nach der Filtration mit konzentrierter Salzsäure angesäuert. Der ausgefallene Niederschlag wird abgesaugt und mit Wasser gewaschen.
Ausbeute: 15,1 g (70,4% d. Th.) gelblicher Feststoff.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 38,31; H 4,82; N 14,89; P 16,46; O 25,51;
gefunden: C 38,56; H 4,98; N 14,57; P 16,59.
c) 3,5-Diamino-2,4,6-triiodphenylphosphonsäure
63,5 ml (157,5 mmol) Iodmonochlorid-Lösung (40%-ig) in 57 ml Wasser und 20 ml konzentrierter Salzsäure werden bei Raumtemperatur vorgelegt und mit 9,41 g (50 mmol) 3,5-Diaminophenylphosphonsäure (Beispiel 2b) in 94 ml Wasser und 10 ml konzentrierter Salzsäure versetzt. Nach 4 Stunden bei Raumtemperatur wird die Reaktionsmischung mit 250 ml Eiswasser verdünnt. Der ausgefallene Niederschlag wird abgesaugt und mit reichlich Wasser gewa­ schen. Der erhaltene Feststoff wird ohne weitere Aufreinigung in die nächste Reaktion eingesetzt.
Ausbeute: 18,8 g (66,5% d. Th.) gelblicher Feststoff.
d) Bis-3,5-acetoxyacetamido-2,4,6-triiodphenylphosphonsäure
10,13 g (17,9 mmol) 3,5-Diamino-2,4,6-triiodphenylphosphonsäure (Beispiel 2c) werden in 16 ml N,N-Dimethylacetamid suspendiert und auf 0°C abgekühlt. An­ schließend tropft man 5,9 g (43 mmol) Acetoxyacetylchlorid (Aldrich) zu der ge­ rührten Suspension. Nach beendeter Zugabe läßt man den Ansatz auf Raum­ temperatur kommen und rührt über Nacht weiter. Nach beendeter Reaktion gießt man den Ansatz in salzsaures Eiswasser ein und saugt den ausgefallenen Niederschlag ab. Der Feststoff wird mit Wasser gewaschen und bei 50°C im Vakuum getrocknet.
Ausbeute: 9,35 g (68% d. Th.) gelblicher Feststoff.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 21,95; H 1,84; I 49,70; N 3,66; P 4,04; O 18,80;
gefunden: C 21,76; H 1,95; I 49,54; N 3,49; P 3,91.
e) Bis-3,5-hydroxyacetamido-2,4,6-triiodphenylphosphonsäure
8,9 g (11,6 mmol) Bis-3,5-acetoxyacetamido-2,4,6-triiodphenylphosphonsäure (Beispiel 2d) werden in 55 ml 2n Natronlauge gelöst und 3 Stunden bei 50°C gerührt. Nach abgeschlossener Umsetzung wird der Ansatz neutralisiert, mit 1,1 g Aktivkohle versetzt und nach der Filtration mit konzentrierter Salzsäure bis zur vollständigen Ausfällung des Produktes angesäuert. Die Fällung wird abge­ saugt, mit reichlich Wasser gewaschen und bei 50°C im Vakuum getrocknet. Ausbeute: 7,45 g (94% d. Th.) farbloser Feststoff.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 17,61; H 1,48; I 55,83; N 4,11; P 4,54; O 16,42;
gefunden: C 17,84; H 1,52; I 55,69; N 4,02; P 4,38.
Beispiel 3 2-(3-Acetamido-2,4,6-triiodphenyl)-1,1-ethandiphosphonsäure a) 2-(3-Nitrophenyl)-1,1-ethendiphosphonsäure-tetraethylester
In 641 ml wasserfreiem Tetrahydrofuran werden bei 0°C unter Feuchtigkeits­ ausschluß unter kräftigem Rühren eine Lösung von 35,2 ml (320 mmol) Titan­ tetrachlorid in 77,44 ml Tetrachlorkohlenstoff eingetragen. Nach 30 Minuten werden 24,1 g (160 mmol) 3-Nitrobenzaldehyd und 47,0 g (160 mmol) Tetraethylmethylendiphosphonat hinzugefügt. Nach weiteren 15 Minuten wird eine Lösung von 70,4 ml (640 mmol) N-Methylmorpholin in 112,6 ml wasser­ freiem Tetrahydrofuran dazugetropft. Anschließend läßt man die Reaktions­ mischung langsam auf Raumtemperatur kommen. Nach zwei Stunden bei Raumtemperatur wird der Ansatz unter Eiskühlung mit Wasser hydrolisiert und mit 160 ml Diethylether versetzt. Nach Abtrennung der organischen Phase wird die wäßrige Phase mit 150 ml Diethylether extrahiert und die zusammengefaß­ ten organischen Phasen werden mit verdünnter Salzsäure gewaschen. Man wäscht mit halbkonzentrierter Natriumchloridlösung neutral und trocknet über Natriumsulfat. Zur Reinigung der Substanz wird über Kieselgel filtriert.
Ausbeute: 54,1 g (80,3%; d. Th.) farbloses Öl.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 45,61; H 5,98; N 3,32; P 14,70; O 30,38;
gefunden: C 45,68; H 6,05; N 3,54; P 14,53.
b) 2-(3-Aminophenyl)-1,1-ethandiphosphonsäure-tetraethylester
27,4 g (65 mmol) 2-(3-Nitrophenyl)-1,1-ethendiphosphonsäure-tetraethylester (Beispiel 3a) werden in 548 ml Methanol gelöst und unter Verwendung von 1,37 g Palladium auf Kohle (10%-ig) bei Raumtemperatur hydriert. Nach beendeter Hydrierung wird der Katalysator abfiltriert und das Filtrat eingedampft.
Ausbeute: 25,2 g (100% d. Th.) farbloses Öl.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 48,85; H 7,43; N 3,56; P 15,75; O 24,40;
gefunden: C 48,87; H 7,66; N 3,38; P 15,61.
c) 2-(3-Amino-2,4,6-triiodphenyl)-1,1-ethandiphosphonsäure-tetraethylester
24,86 g (63 mmol) 2-(3-Aminophenyl)-1,1-ethandiphosphonsäure-tetraethylester werden in 248 ml Wasser/Methanol (1 : 1) gelöst und bei Raumtemperatur trop­ fenweise mit 83,8 ml (208 mmol) Iodmonochlorid-Lösung versetzt. Man erwärmt die Reaktionsmischung auf 60°C und rührt für sieben Stunden. Das ausgefal­ lene Öl wird isoliert, in Essigsäureethylester aufgenommen und mit Natrium­ bisulfitlösung, gesättigter Natriumhydrogencarbonatlösung und Wasser gewa­ schen. Man trocknet über Natriumsulfat und engt die Lösung etwas ein. Das entstandene Kristallisat wird abgesaugt und im Vakuum getrocknet.
Ausbeute: 35,1 g (72,3% d. Th.) gelblicher Feststoff.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 24,92; H 3,40; I 49,38; N 1,82; P 8,03; O 12,45;
gefunden: C 24,76; H 3,48; I 49,22; N 1,70; P 8,14.
d) 2-(3-Acetamido-2,4,6-triiodphenyl)-1,1-ethandiphosphonsäure-tetraethylester
30,84 g (40 mmol) 2-(3-Amino-2,4,6-triiodphenyl)-1,1-ethandiphosphonsäure­ tetraethylester werden in 308 ml Dioxan gelöst und bei Raumtemperatur trop­ fenweise mit 7,13 ml (100 mmol) Acetylchlorid versetzt. Man läßt über Nacht bei Raumtemperatur rühren und dampft den Ansatz anschließend zur Trockne ein. Zur Reinigung wird das Rohprodukt über Kieselgel filtriert.
Ausbeute: 32,2 g (99% d. Th.)
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 26,59; H 3,47; I 46,82; N 1,72; P 7,62; O 13,77;
gefunden: C 26,67; H 3,55; I 46,65; N 1,68; P 7,46.
e) 2-(3-Acetamido-2,4,6-triiodphenyl)-1,1-ethandiphosphonsäure
29,1 g (35,8 mmol) 2-(3-Acetamido-2,4,6-triiodphenyl)-1,1-ethandiphosphonsäu­ re-tetraethylester werden unter Feuchtigkeitsausschluß mit 49,4 ml (387 mmol) Bromtrimethylsilan versetzt und bei Raumtemperatur gerührt. Nach 20 Minuten entsteht eine Lösung, aus der nach weiteren 60 Minuten ein Niederschlag aus­ fällt. Die erstarrte Reaktionsmischung wird tropfenweise mit Wasser versetzt und 5 Stunden gerührt. Anschließend dampft man zur Trockne ein und destilliert mehrmals mit Wasser nach. Der Rückstand wird an der Ölpumpe aufgeschäumt und danach aus Isopropanol umkristallisiert.
Ausbeute: 22,4 g (89,3% d. Th.) farblose Kristalle.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 17,14; H 1,73; I 54,32; N 2,00; P 8,84; O 15,98;
gefunden: C 17,22; H 1,98; I 54,19; N 1,86; P 8,63.
Beispiel 4 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-dihydroxypro­ pyl)-(1,1-diphosphonomethyl)]-diamid a) Diazomethandiphosphonsäuretetraethylester
6,8 g (55,2 mmol) Kalium-tert.-butylat werden in 472 ml Toluol suspendiert und auf 0°C gekühlt. Man tropft 13,3 g (46 mmol) Tetraethylmethylendiphosphonat in 66,3 ml Toluol hinzu. Nach 45 Minuten entsteht eine klare Lösung und man addiert 10,7 g (46 mmol) Naphthalin-2-sulfonsäureazid in 75,1 ml Toluol. Man läßt die Reaktionsmischung auf Raumtemperatur kommen und rührt über Nacht. Der Niederschlag wird abgesaugt und das Filtrat zu einem Öl einge­ dampft. Das Rohprodukt wird über eine Kieselgelsäule gereinigt.
Ausbeute: 10,9 g (75,4% d. Th.) blaßgelbes Öl.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 34,40; H 6,42; N 8,91; P 19,72; O 30,55;
gefunden: C 34,27; H 6,55; N 8,76; P 19,58.
b) Aminomethandiphosphonsäuretetraethylester
9,7 g (31 mmol) Diazomethandiphosphonsäuretetraethylester werden in 97 ml Wasser gelöst, mit 0,97 g Palladium auf Kohle (10%-ig) versetzt und bei Nor­ maldruck hydriert. Nach beendeter Reaktion wird der Katalysator abfiltriert und die Lösung eingedampft. Zur Aufreinigung wird der Rückstand chromatogra­ phiert.
Ausbeute: 3,8 g (40,4% d. Th.) farbloses Öl.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 35,65; H 7,64; N 4,62; P 20,43; O 31,66;
gefunden: C 35,48; H 7,71; N 4,58; P 20,33.
c) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-diacetoxypro­ pyl)-(1,1-tetraethoxydiphosphorylmethyl)]-diamid
8,06 g (10 mmol) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-(2,3-diace­ toxypropyl)-amid-chlorid werden in 8 ml N,N-Dimethylformamid gelöst und bei Raumtemperatur mit 1,52 ml (11 mmol) Triethylamin und 3,64 g (12 mmol) Ami­ nomethandiphosphonsäuretetraethylester versetzt. Man rührt die Reaktionsmi­ schung für zwei Stunden bei Raumtemperatur und erwärmt dann auf 50°C. Nach weiteren drei Stunden bei dieser Temperatur wird der Ansatz in Eiswasser gefällt. Die Fällung wird abgesaugt, mit Wasser gewaschen und im Vakuum ge­ trocknet. Das Rohprodukt wird mittels Kieselgel chromatographiert.
Ausbeute: 8,26 g (77% d. Th.) farbloser Feststoff.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 30,22; H 3,76; I 35,47; N 3,92; P 5,77; O 20,87;
gefunden: C 30,04; H 3,83; I 35,29; N 3,77; P 5,72.
d) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-dihydroxypro­ pyl)-(1,1-tetraethoxydiphosphorylmethyl)]-diamid
8,15 g (7,6 mmol) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-diace­ toxypropyl)-(1,1-tetraethoxydiphosphorylmethyl)]-diamid werden in 81 ml Was­ ser suspendiert und mit 1n Natronlauge verseift bis laut DC das Edukt vollstän­ dig umgesetzt ist. Man neutralisiert mit 1n Salzsäure, dampft im Vakuum ein und reinigt chromatographisch.
Ausbeute: 6,98 g (92,8% d. Th.) schwachgelber Feststoff.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 27,93; H 3,67; I 38,49; N 4,25; P 6,26; O 19,41;
gefunden: C 27,71; H 3,73; I 38,23; N 4,09; P 6,17.
e) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-dihydroxypro­ pyl)-(1,1-diphosphonomethyl)]-diamid
6,75 g (6,8 mmol) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-dihy­ droxypropyl)-(1,1-tetraethoxydiphosphorylmethyl)]-diamid werden unter Feuch­ tigkeitsausschluß mit 10,5 ml (82 mmol) Bromtrimethylsilan versetzt und bei Raumtemperatur gerührt. Nach 30 Minuten entsteht eine Lösung, aus der nach weiteren 120 Minuten ein Niederschlag ausfällt. Die erstarrte Reaktions­ mischung wird tropfenweise mit Wasser versetzt und über Nacht bei Raum­ temperatur gerührt. Anschließend dampft man zur Trockne ein und destilliert mehrmals mit je 30 ml Wasser nach. Der Rückstand wird an der Ölpumpe auf­ geschäumt und danach aus Isopropanol umkristallisiert.
Ausbeute: 4,2 g (70,4% d. Th.) farblose Kristalle.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 20,54; H 2,30; I 43,41; N 4,79; P 7,06; O 21,89;
gefunden: C 20,40; H 2,46; I 43,28; N 4,69; P 7,02
Beispiel 5 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-dihydroxypro­ pyl)-(1-phosphono-1-carboxymethyl)]-diamid a) Diethylphosphono-diazoessigsäureethylester
12,5 g (102 mmol) Kalium-tert.-butylat werden in 625 ml Toluol suspendiert und auf 2°C gekühlt. Man tropft 19,8 g (85 mmol) Phosphonoessigsäuretriethylester in 57,3 ml Toluol hinzu. Nach 20 Minuten entsteht eine klare Lösung und man addiert 19,8 g (85 mmol) Naphthalin-2-sulfonsäureazid in 49,5 ml Toluol. Man läßt die Reaktionsmischung auf Raumtemperatur kommen und rührt über Nacht. Der Niederschlag wird abgesaugt und das Filtrat zu einem Öl einge­ dampft. Das Rohprodukt wird im Hochvakuum destilliert.
Ausbeute: 10,6 g (49,8% d. Th.) farbloses Öl.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 38,41; H 6,04; N 11,20; P 12,38; O 31,97;
gefunden: C 38,28; H 6,11; N 11,07; P 12,22.
b) Diethylphosphono-aminoessigsäureethylester
16,1 g (64 mmol) Diethylphosphono-diazoessigsäureethylester werden in 320 ml Methanol gelöst, mit 12,2 g (64 mmol) p-Toluolsulfonsäure Decahydrat ver­ setzt und nach Zugabe von 8,0 g Palladium auf Kohle (10%ig) bei vier bar hy­ driert. Nach 70 Minuten bei Raumtemperatur ist die Hydrierung abgeschlossen und der Katalysator wird abgesaugt. Das Filtrat wird eingedampft, der Rück­ stand in Wasser gelöst und die wäßrige Lösung mit 5n Salzsäure auf pH 1 ge­ stellt. Man extrahiert mit Essigsäureethylester und stellt die wäßrige Phase mit Natriumhydrogencarbonat auf pH 8. Es wird dreimal mit Chloroform ausgeschüt­ telt und die organische Phase mit gesättigter Natriumchloridlösung gewaschen. Nach dem Trocknen über Natriumsulfat dampft man das Lösungsmittel ab.
Ausbeute: 13,8 g (90,1% d. Th.) farbloses Öl.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 40,17; H 7,59; N 5,86; P 12,95; O 33,44;
gefunden: C 40,26; H 7,71; N 5,68; P 12,83.
c) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-diacetoxypro­ pyl)-(1-diethoxyphosphoryl-1-ethoxycarbonyl-methyl)]-diamid
13,6 g (16,85 mmol) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-(2,3-di­ acetoxypropyl)-amid-chlorid werden in 135 ml Dioxan bei 40°C gelöst und dann mit 3,5 ml (25,3 mmol) Triethylamin, 6,05 g (25,3 mmol) Diethylphospho­ no-aminoessigsäureethylester in 18,2 ml Dioxan gelöst bei Raumtemperatur versetzt. Anschließend rührt man sieben Stunden bei 80°C und über Nacht bei Raumtemperatur.
Ausbeute: 8,26 g (77% d. Th.) farbloser Feststoff.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 30,22; H 3,76; I 35,47; N 3,92; P 5,77; O 20,87;
gefunden: C 30,04; H 3,83; I 35,29; N 3,77; P 5,72.
d) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-dihydroxypro­ pyl)-(1-diethoxyphosphoryl-1-carboxy-methyl)]-diamid
7,67 g (7,6 mmol) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-diace­ toxypropyl)-(1-diethoxyphosphoryl-1-ethoxycarbonyl-methyl)]-diamid werden in 77 ml Wasser suspendiert und mit 1n Natronlauge verseift bis laut DC das Edukt vollständig umgesetzt ist. Man neutralisiert mit 1n Salzsäure, dampft im Vakuum ein und reinigt chromatographisch.
Ausbeute: 6,35 g (93,1% d. Th.) gelblicher Feststoff.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 26,78; H 3,03; I 42,44; N 4,68; P 3,45; O 19,62;
gefunden: C 26,64; H 3,21 1 42,17; N 4,55; P 3,29.
e) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-dihydroxypro­ pyl)-(1-phosphono-1-carboxymethyl)]-diamid
5,49 g (6,1 mmol) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-dihy­ droxypropyl)-(1-diethoxyphosphoryl-1-carboxy-methyl)]-diamid werden unter Feuchtigkeitsausschluß mit 9,45 ml (74 mmol) Bromtrimethylsilan versetzt und bei Raumtemperatur gerührt. Nach 30 Minuten entsteht eine Lösung, aus der nach weiteren 120 Minuten ein Niederschlag ausfällt. Die erstarrte Reaktions­ mischung wird tropfenweise mit Wasser versetzt und über Nacht bei Raum­ temperatur gerührt. Anschließend dampft man zur Trockne ein und destilliert mehrmals mit je 25 ml Wasser nach. Der Rückstand wird an der Ölpumpe auf­ geschäumt und danach aus Isopropanol umkristallisiert.
Ausbeute: 4,4 g (85,8% d. Th.) farblose Kristalle.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 22,85; H 2,28; I 45,27; N 5,00; P 3,68; O 20,93;
gefunden: C 22,68; H 2,33; I 45,05; N 4,86; P 3,52.
Beispiel 6 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-dihydroxypro­ pyl)-(phosphonomethyl)]-diamid a) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-diacetoxypro­ pyl)-(phosphonomethyl)]-diamid
1,61 g (2 mmol) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-(2,3-diace­ toxypropyl)-amid-chlorid werden in 3,2 ml (23 mmol) Triethylamin und 1 ml N,N-Dimethylformamid suspendiert und mit 0,27 g (2,4 mmol) Aminomethanphos­ phonsäure versetzt. Man rührt die Reaktionsmischung bei 60°C für 55 Stunden und gießt anschließend in 50 ml Wasser. Man stellt mit 1n Salzsäure auf pH 1, saugt die Fällung ab und trocknet sie im Vakuum.
Ausbeute: 1,35 g (72,0% d. Th.) beiger Feststoff.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 29,48; H 3,33; I 40,62; N 4,48; P 3,31; O 18,78;
gefunden: C 29,59; H 3,30; I 40,48; N 4,32; P 3,09.
b) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-dihydroxypro­ pyl)-(phosphonomethyl)]-diamid
1,25 g (1,3 mmol) 5-Methoxyacetylamino-2,4,6-triiodisophthalsäure-[(2,3-diace­ toxypropyl)-(phosphonomethyl)]-diamid werden in 15 ml Wasser suspendiert und mit 1n Natronlauge verseift bis laut DC das Edukt vollständig umgesetzt ist. Man säuert mit 1n Salzsäure an, dampft im Vakuum ein, rührt mit heißem Etha­ nol aus, filtriert und reinigt das eingedampfte Filtrat chromatographisch.
Ausbeute: 0,9 g (86,9% d. Th.) farbloser Feststoff.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 22,60; H 2,40; I 47,77; N 5,27; P 3,89; O 18,07;
gefunden: C 22,51; H 2,66; I 47,53; N 5,34; P 3,70.
Beispiel 7 2-(3-Hydroxyacetamido-2,4,6-triiodphenal)-1-phosphono-ethan-1-carbonsäure a) 2-(3-Nitrophenyl)-1-diethoxyphosphoryl-ethen-1-carbonsäureethylester
In 128 ml wasserfreiem Tetrahydrofuran werden bei 5°C unter Feuchtigkeits­ ausschluß unter kräftigem Rühren eine Lösung von 7,05 ml (64 mmol) Titan­ tetrachlorid in 15,5 ml Tetrachlorkohlenstoff eingetragen. Nach 20 Minuten wer­ den 4,8 g (32 mmol) 3-Nitrobenzaldehyd und 7,4 g (32 mmol) Phosphono­ essigsäuretriethylester hinzugefügt. Nach weiteren 10 Minuten wird eine Lösung von 14,1 ml (128 mmol) N-Methylmorpholin in 25 ml wasserfreiem Tetra­ hydrofuran dazugetropft. Anschließend läßt man die Reaktionsmischung lang­ sam auf Raumtemperatur kommen. Nach drei Stunden bei Raumtemperatur wird der Ansatz unter Eiskühlung mit 30 ml Wasser hydrolisiert und mit 35 ml Diethylether versetzt. Nach Abtrennung der organischen Phase wird die wäßri­ ge Phase mit 35 ml Diethylether extrahiert und die zusammengefaßten organi­ schen Phasen werden mit verdünnter Salzsäure gewaschen. Man wäscht mit halbkonzentrierter Natriumchloridlösung neutral und trocknet über Natriumsulfat. Zur Reinigung der Substanz wird über eine Kieselgelsäule filtriert.
Ausbeute: 8,3 g (72,6% d. Th.) farbloses Öl.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 50,42; H 5,64; N 3,92; P 8,67; O 31,34;
gefunden: C 50,30; H 5,88; N 3,95; P 8,54.
b) 2-(3-Aminophenyl)-1-diethoxyphosphoryl-ethan-1-carbonsäureethylester
30 7,8 g (22 mmol) 2-(3-Nitrophenyl)-1-diethoxyphosphoryl-ethen-1-carbonsäure­ ethylester werden in 200 ml Methanol gelöst und unter Verwendung von 0,27 g Palladium auf Kohle (10%-ig) bei Raumtemperatur hydriert. Nach beendeter Hydrierung wird der Katalysator abfiltriert und das Filtrat eingedampft.
Ausbeute: 7,15 g (98,7% d. Th.) farbloses Öl.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 54,71; H 7,35; N 4,25; P 9,40; O 24,29;
gefunden: C 54,84; H 7,29; N 4,11; P 9,37.
c) 2-(3-Amino-2,4,6-triiodphenyl)-1-diethoxyphosphoryl-ethan-1-carbonsäure­ ethylester
6,9 g (21 mmol) 2-(3-Aminophenyl)-1-diethoxyphosphoryl-ethan-1-carbonsäure­ ethylester werden in 85 ml Wasser/Methanol (2 : 1) gelöst und bei Raumtempera­ tur tropfenweise mit 28 min (69,3 mmol) Iodmonochlorid-Lösung versetzt. Man erwärmt die Reaktionsmischung auf 50°C und rührt für sechs Stunden. Das ausgefallene Öl wird isoliert, in Essigsäureethylester aufgenommen und mit Na­ triumbisulfitlösung, gesättigter Natriumhydrogencarbonatlösung und Wasser gewaschen. Man trocknet über Natriumsulfat und engt die Lösung etwas ein. Das entstandene Kristallisat wird abgesaugt und im Vakuum getrocknet.
Ausbeute: 11,4 g (76,8% d. Th.) beigefarbener Feststoff.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 25,48; H 2,99; I 53,85; N 1,98; P 4,38; O 11,32;
gefunden: C 25,22; H 3,14; I 53,67; N 1,81; P 4,30.
d) 2-(3-Acetoxyacetamido-2,4,6-triiodphenyl)-1-diethoxyphospho­ ryl-ethan-1-carbonsäureethylester
10,60 g (15 mmol) 2-(3-Amino-2,4,6-triiodphenyl)-1-diethoxyphosphoryl-ethan-1-car­ bonsäureethylester werden in 100 ml Dioxan gelöst und bei 0°C tropfen­ weise mit 4,1 g (30 mmol) Acetoxyacetylchlorid versetzt. Man läßt über Nacht bei Raumtemperatur rühren und dampft den Ansatz anschließend zur Trockne ein. Zur Reinigung wird das Rohprodukt über Kieselgel chromatographiert.
Ausbeute: 9,7 g (80% d. Th.)
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 28,27; H 3,12; I 47,17; N 1,74; P 3,84; O 15,86;
gefunden: C 28,14; H 3,21; I 47,02; N 1,55; P 3,64.
e) 2-(3-Hydroxyacetamido-2,4,6-triiodphenyl)-1-diethoxyphospho­ ryl-ethan-1-carbonsäure
8,88 g (11 mmol) 2-(3-Acetoxyacetamido-2,4,6-triiodphenyl)-1-diethoxyphospho­ ryl-ethan-1-carbonsäureethylester werden in 90 ml Wasser suspendiert und mit 1n Natronlauge verseift bis laut DC das Edukt vollständig umgesetzt ist. Man stellt mit 1n Salzsäure auf pH 2, dampft im Vakuum ein und rührt den Rück­ stand mit Ethanol aus. Man filtriert von den Salzen ab und dampft das Filtrat zur Trockne ein.
Ausbeute: 7,7 g (95% d. Th.) gelblicher Feststoff.
Elementaranalyse (unser Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 24,45; H 2,60; I 51,66; N 1,90; P 4,20; O 15,20;
gefunden: C 24,26; H 2,81; I 51,54; N 1,97; P 4,13.
f) 2-(3-Hydroxyacetamido-2,4,6-triiodphenyl)-1-phosphono-ethan-1-carbonsäure
7,55 g (10,2 mmol) 2-(3-Hydroxyacetamido-2,4,6-triiodphenyl)-1-diethoxyphos­ phoryl-ethan-1-carbonsäure werden unter Feuchtigkeitsausschluß mit 15,75 ml (123 mmol) Bromtrimethylsilan versetzt und bei Raumtemperatur gerührt. Nach 40 Minuten entsteht eine Lösung, aus der nach weiteren 70 Minuten ein Nieder­ schlag ausfällt. Die erstarrte Reaktionsmischung wird tropfenweise mit Wasser versetzt und über Nacht bei Raumtemperatur gerührt. Anschließend dampft man zur Trockne ein und destilliert mehrmals mit je 50 ml Wasser nach. Der Rückstand wird an der Ölpumpe aufgeschäumt und danach aus n-Propanol umkristallisiert.
Ausbeute: 5,7 g (82,1% d. Th.) farblose Kristalle.
Elementaranalyse (unter Berücksichtigung des Lösemittelgehaltes):
berechnet: C 19,40; H 1,63; I 55,91; N 2,06; P 4,55; O 16,45;
gefunden: C 19,26; H 1,80; I 55,84; N 1,93; P 4,29.
Beispiel 8
Mit Hilfe von Mezerein® (0,0015% Ethanol/Isopropylmyristat, 50 : 50 v/v, Fa. Sigma) wurden Ratten (Han Wist, SPF, Schering, m, 160-170 g, n = 4) durch Auftragen auf eine äußere Ohrseite eine Entzündung gesetzt.
24 Stunden nach der Behandlung wurden den Ratten 0,43 ml der Prüf(nach Beispiel 3)- bzw. Referenz(Angiografin®)-formuliernng (250 mg Iod/ml) mit einer Geschwindigkeit von 0,8 ml/min. intravenös verabreicht.
Zwei Stunden p.a. wurden die Ratten mit Ether narkotisiert, durch Entbluten getötet und die entsprechenden Organe entnommen. Der Iodgehalt der in KOH gelösten Organe wurde am Röntgenfluoreszenzanalysator bestimmt.
Im Gegensatz zur Referenzsubstanz Angiografin wurde nach Gabe von einer Verbindung nach Beispiel drei, zwei Stunden nach Applikation, eine Anreiche­ rung im entzündeten Ohr festgestellt.
Beispiel 9 [125I]-2-(3-Acetamido-2,4,6-triiodphenyl)-1,1-ethandiphosphonsäure
Die Titelverbindung wird in Analogie zu einem Austauschverfahren mit Na[125I] (beschrieben in J. Lab. Comp. Rad., 36, 235 (1995)) hergestellt. Man erhält die radioaktive Substanz in einer radiochemischen Ausbeute von ca. 65%. Die Reinheit des Produktes wird über HPLC bestimmt.

Claims (10)

1. Verbindungen der allgemeinen Formel I
worin
R1 und R2 gleich oder verschieden sein können und Wasserstoff, eine -COOH-Gruppe, eine -CONR3R4-Gruppe oder -NR5COR6-Grup­ pe, und beide Reste R1 und R2 nicht gleichzeitig Wasserstoff be­ deuten, wobei
R3 und R4 unabhängig voneinander für ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls durch 1-5 Hydroxy- und/oder 1-3 C1-C3-Al­ koxy-Gruppen substituierte geradkettige oder ver­ zweigte C1-C6-Alkylgruppe,
R5 für ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls durch 1-5 Hydroxy- und/oder 1-3 C1-C3 Alkoxy-Gruppen und/oder 1-2 Phosphonogruppen substituierte geradkettige oder ver­ zweigte C1-C6-Alkylgruppe und
R6 für ein Wasserstoffatom oder eine gegebenenfalls durch ein Sauerstoffatom unterbrochene gegebenenfalls durch 1-5 Hydroxy- und/oder 1-3 C1-C3-Alkoxy-Gruppen und/oder Phosphonogruppen substituierte geradkettige oder ver­ zweigte C1-C6-Alkylgruppe stehen, und
Y eine Phosphonogruppe, eine (CONH)nR7-Gruppe oder eine NR5COR6-Gruppe, wobei
n 0 oder 1 sein kann und
R7 für eine mindestens durch eine Phosphonogruppe und/oder eine oder mehrere Carboxygruppen substituierte C1-C6-Alkylgruppe steht,
wobei die Phosphonogruppe gegebenenfalls als Phosphonsäure­ monoester vorliegen kann,
bedeuten,
mit der Maßgabe, daß mindestens eine Phosphonogruppe im Molekül vorhan­ den sein muß,
sowie deren Salze mit anorganischen und/oder organischen Basen, Aminosäu­ ren und Amiden,
2. Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel I
worin R1, R2 und Y die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, dadurch gekennzeichnet, daß
entweder eine Verbindung der allgemeinen Formel II
worin R8 Wasserstoff, CONR3R4 oder NR5H bedeutet und Y und R5 die in An­ spruch 1 angegebene Bedeutung haben, und die in R8 und Y gegebenenfalls vorliegenden Heteroatome gegebenenfalls in geschützter Form vorliegen, mit einem, gegebenenfalls eine oder mehrere als Acetat geschützte Hydroxygrup­ pen enthaltenden, Säurechlorid der allgemeinen Formel III,
Cl-CO-R6 (III)
mit R6 in der in Anspruch 1 angegebenen Bedeutung,
umgesetzt wird, und in beliebiger Reihenfolge die Acetatgruppen und gegebe­ nenfalls in Y oder R7 vorhandenen Carbonsäureester gegebenenfalls verseift, die in R8 und Y gegebenenfalls vorliegenden Heteroatome gegebenenfalls wie­ der freigesetzt und die Phosphonsäureester partiell oder vollständig verseift werden und gegebenenfalls Salze der gegebenenfalls vorhandenen sauren Gruppen gebildet werden, oder
eine Verbindung der allgemeinen Formel IV
worin
R9 ein Wasserstoffatom, eine C1-C4-Alkylgruppe oder eine Benzylgruppe und
R10 ein Wasserstoffatom, eine C1-C3-Alkylgruppe, PO3(R9)2 oder CO2R11
mit R11 in der Bedeutung einer C1-C4-Alkylgruppe oder einer Benzylgruppe,
bedeuten,
mit einem Säurechlorid der allgemeinen Formel V
umgesetzt wird, wobei in R1 und R2 gegebenenfalls vorhandene Hydroxygrup­ pen als Acetate geschützt und Säuregruppen als Ester vorliegen, und an­ schließend in beliebiger Reihenfolge die Acetatgruppen und gegebenenfalls vorhandene Carbonsäureester gegebenenfalls verseift und die Phosphon­ säureester partiell oder vollständig verseift werden und
gegebenenfalls Salze der gegebenenfalls vorhandenen sauren Gruppen gebil­ det werden.
3. Verwendung von Verbindungen gemäß Anspruch 1 zur Herstellung von pharmazeutischen Mitteln.
4. Pharmazeutische Mittel enthaltend mindestens eine Verbindung gemäß Anspruch 1, gegebenenfalls mit den in der Galenik üblichen Zusätzen.
5. Verwendung von Verbindungen gemäß Anspruch 1 zur Herstellung von Diagnostika.
6. Verwendung von Verbindungen gemäß Anspruch 1 in der Röntgen- oder Nukleardiagnostik.
7. Verwendung von Verbindungen gemäß Anspruch 1 in der Radiotherapie.
8. Verwendung von Verbindungen gemäß Anspruch 1 zur Darstellung von Bereichen erhöhter Calciumkonzentration.
9. Verwendung der Verbindungen gemäß Anspruch 1 oder diese Verbin­ dungen enthaltenden Mittel zur Darstellung kalzifizierter Gewebe, Tumoren, in­ farziertem Gewebe, später Stadien von Arteriosklerose und entzündlicher Ge­ webebereiche.
10. Verwendung von Verbindungen gemäß Anspruch 1 zur Entfernung von Schwermetallionen aus dem menschlichen Körper.
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