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DE19731678A1 - Glas-Zusammensetzung - Google Patents

Glas-Zusammensetzung

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DE19731678A1
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glass
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DE19731678A
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Zoltan Suha
Zsuzsanna Varga
Zoltan Bako
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General Electric Co
Original Assignee
General Electric Co
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Publication date
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Description

Die Erfindung bezieht sich auf eine Glas-Zusammenset­ zung, die in erster Linie zum Einsatz in elektrischen Lam­ pen geeignet ist.
Gewisse Glasteile elektrischer Lampen, z. B. Füße von Glüh- und Fluoreszenz-Lampen, weiter Kolben einiger Fluo­ reszenz-Lampen, wurden lange Zeit aus Gläsern mit einem re­ lativ hohen Gehalt an Bleioxid (PbO) (20-29 Massen-%) her­ gestellt. Der hohe Gehalt an Bleioxid stellt den erwarteten hohen elektrischen Widerstand sowie die befriedigende Weichheit und gute Verarbeitbarkeit des Glasmaterials sicher.
Es ist jedoch bekannt, daß ein Glas mit hohem Blei­ oxidgehalt die Umgebung während der Glas/Lampen-Herstellung und in Form von bei den Verwendern entstehenden Abfalls be­ einträchtigen kann. Aus Gründen des Umweltschutzes mußte die Verringerung oder sogar Beseitigung des Bleigehaltes aus den Massenprodukten aus bleihaltigen Gläsern versucht werden. Die EP-A-0 603 933 beschreibt eine bleifreie Glas-Zu­ sammensetzung, geeignet zum Einsatz in elektrischen Lam­ pen. Obwohl die technischen Charakteristika der Glas-Zusam­ mensetzungen, die in dieser Patentanmeldung beschrieben sind (z. B.: elektrischer Widerstand, Wärmeausdehnung usw.), denen der Bleiglas-Zusammensetzungen dicht angenähert sind, ist es ein ernster Nachteil, daß sie Bariumoxid in einer Menge von 7-11 Massen-% zusätzlich zu den Komponenten SiO₂, Al₂O₃, Na₂O, K₂O, Li₂O, CrO, MgO umfassen, die üblicherwei­ se in den Glas-Zusammensetzungen benutzt werden. Das BaO ist weniger schädlich als das PbO, wenn man die gegenwärti­ gen Vorschriften des Umweltschutzes berücksichtigt, doch hat es eine stark giftige Wirkung, und sein Einsatz sollte aus Gründen der Arbeitshygiene vermieden werden.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Glas-Zu­ sammensetzung zu entwickeln, die in erster Linie zum Ein­ satz in elektrischen Lampen geeignet ist, und die weder giftiges PbO noch BaO, aber gegebenenfalls ZnO umfaßt, wäh­ rend ihre Eigenschaften, die die Anwendbarkeit für elek­ trische Lampen bestimmen, zumindest äquivalent denen be­ kannter Zusammensetzungen sind, die BaO enthalten.
Die Untersuchungen haben zu der Erkenntnis geführt, daß es durch richtige Auswahl der Komponenten der Glas-Zu­ sammensetzung und der Menge der Komponenten im Vergleich zueinander möglich ist, das BaO ohne Beeinträchtigung der technischen Eigenschaften wegzulassen. Gewisse technische Eigenschaften werden sogar noch günstiger als die der be­ kannten, PbO oder BaO enthaltenden Zusammensetzungen.
Gegenstand der Erfindung ist demgemäß eine Glas-Zusam­ mensetzung, die zum Einsatz in elektrischen Lampen geeignet ist, umfassend SiO₂, Al₂O₃, Na₂O, K₂O, Li₂O, SrO, B₂O₃ und gegebenenfalls CaO, MgO, TiO₂, P₂O₅, Sb₂O₃, Fe₂O₃, MnO₂, ZnO und/oder CeO₂. Die Zusammensetzung gemäß der Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, daß ihr SiO₂-Gehalt 65 bis 73 Massen-%, Al₂O₃-Gehalt 0,5 bis 2,5 Massen-%, Na₂O-Gehalt 5 bis 9 Massen-%, K₂O-Gehalt 8 bis 12 Massen-%, Li₂O-Gehalt 0,4 bis 1,5 Massen-%, SrO-Gehalt 0,5 bis 5 Massen-%, B₂O₃-Gehalt 2,1 bis 5 Massen-% beträgt. Zusätzlich zu den aufge­ führten Komponenten umfaßt sie wahlweise auch maximal 2,5 Massen-% CaO, maximal 3,8 Massen-% MgO, maximal 1 Massen-% TiO₂, maximal 0,8 Massen-% P₂O₅, maximal 0,5 Massen-% Sb₂O₃, maximal 0,25 Massen-% Fe₂O₃, maximal 0,25 Massen-% MnO₂, maximal 5 Massen-% ZnO und/oder maximal 0,8 Massen-% CeO₂, unter der Bedingung, daß die Gesamtmenge von SrO, ZnO und MgO in der Zusammensetzung mindestens 1,7 Massen-% be­ trägt.
In der Glas-Zusammensetzung gemäß der Erfindung be­ trägt die Menge des Al₂O₃ vorzugsweise 0,8 bis 2 Massen-%, die Menge von SrO vorzugsweise 1,5 bis 3,5 Massen-%, die Menge von B₂O₃ vorzugsweise 2,5 bis 4,0 Massen-%, die Menge von TiO₂ vorzugsweise 0,1 bis 0,5 Massen-% und die Menge von P₂O₅ vorzugsweise 0,2 bis 0,6 Massen-%. Es ist auch be­ vorzugt, daß die Glas-Zusammensetzung MgO in 1 bis 3 Mas­ sen-% enthält.
Glas-Zusammensetzungen gemäß der Erfindung umfassen vorzugsweise Erdalkalimetalloxide in einer Gesamtmenge von mindestens 2 Massen-%. In besonders bevorzugten Fällen kann die Gesamtmenge der Erdalkalimetalloxide mindestens 4 Mas­ sen-% betragen. Manchmal ist es bevorzugt, wenn der MgO-Ge­ halt der Glas-Zusammensetzungen die Menge von SrO erreicht oder übersteigt.
Die Anwesenheit von CaO ist in den Glas-Zusammenset­ zungen gemäß der Erfindung nicht unbedingt erforderlich, doch ist es bevorzugt, wenn die Zusammensetzungen, die für Glasfüße benutzt werden, solches enthalten. Die Menge von CaO in diesen Zusammensetzungen beträgt 0,3 bis 2 Massen-%.
Es ist bevorzugt, wenn die Glas-Zusammensetzung ZnO enthält, insbesondere, wenn sein MgO-Gehalt gering ist. Der Einsatz von ZnO ist jedoch nicht unbedingt erforderlich.
Es ist vorteilhaft, wenn die Boroxid-Komponenten zu der Mischung, die zum Glasschmelzen eingesetzt wird, in Form von Boraten (z. B. dehydratisiertem Borax [Na₂B₄O₇]) oder ein Borat enthaltenden Mineralien (z. B. Magnesiumhy­ droborat) hinzugegeben werden. Bei den eingesetzten Mengen wird B₂O₃, das in Form eines Borats oder eines Minerals hinzugegeben wird, keine merkliche korrodierende Auswirkung auf die Wand des Ofens haben.
TiO₂ und P₂O₅, die gelegentlich in der Glas-Zusammen­ setzung gefunden werden, verursachen in erster Linie eine die Struktur stabilisierende Wirkung.
Es ist in erster Linie bevorzugt, auch CeO₂ in der Zu­ sammensetzung gemäß der Erfindung einzusetzen, wenn auch Kolben für Fluoreszenz-Lampen aus der Glas-Zusammensetzung hergestellt werden sollen. Diese Substanz ist in erster Li­ nie geeignet zur Verringerung der UV-Durchlässigkeit von Kolbengläsern, und sie kann auch als ein Läuterungsmittel beim Glasschmelzen wirken. Die wahlweise Anwesenheit von Sb₂O₃ und Fe₂O₃ in der Zusammensetzung ist für ähnliche Zwecke geeignet; weiter kann das Läutern auch durch MnO₂ gefördert werden. SO₃, das gegebenenfalls in der Zusammen­ setzung vorhanden ist, ist in erster Linie ein Läuterungs­ material. Einige der aufgeführten Wahlkomponenten (z. B. Fe₂O₃) können bereits als eine Verunreinigung in den Aus­ gangs-Rohmaterialien zum Glasschmelzen vorhanden sein, so daß deren Zugabe nicht erforderlich ist.
Die Glas-Zusammensetzungen gemäß der Erfindung erset­ zen die gegenwärtig benutzten Bleigläser unter Berücksich­ tigung ihrer technischen Parameter, die ihre Anwendbarkeit für elektrische Lampen bestimmen, z. B. des elektrischen Widerstandes und der Wärmeausdehnung. Es ist ein Vorteil, daß sie im Gegensatz zu den in der technischen Literatur (z. B. in der oben erwähnten EP-A-0 603 933) aufgezeigten Lösungen kein BaO enthalten. Unter Berücksichtigung der Viskositätswerte, die die Verarbeitbarkeit charakterisie­ ren, sind die Glas-Zusammensetzungen gemäß dieser Erfindung vorteilhafter als die in der EP-A-0 603 933 beschriebenen, weil sie bei tieferer Temperatur hergestellt werden können. Es ist besonders zu betonen, daß ihre Liquidus-Temperatur (Tliq), die die Kristallisierbarkeit charakterisiert, be­ trächtlich geringer ist als die der Bleigläser oder der in der EP-A-0 603 933 erwähnten Gläser. Diese Eigenschaft be­ zeichnet die günstige, geringe Entglasungs-Eigenschaft der Glas-Zusammensetzungen gemäß der Erfindung. Die Intensität der Kristallisation unterhalb der Liquidus-Temperatur ist beträchtlich geringer als die der Bleigläser. Einige Glas- Zusammensetzungen, die nach einer Wärmebehandlung von 24 Stunden untersucht wurden, zeigten überhaupt keine Kristal­ lisation. Die chemische Beständigkeit (Wasser-Haltbarkeit) der Glas-Zusammensetzungen gemäß der Erfindung ist ausge­ zeichnet, was ein außerordentlich gutes Ergebnis ist, wenn man ihren hohen Gehalt an Alkalimetalloxid in Betracht zieht. Es ist auch neu, daß die Viskosität der Glas-Zusam­ mensetzungen gemäß der Erfindung die Verarbeitbarkeits-An­ forderungen der Lampen- und Glas-Herstellung erfüllt, ob­ wohl die technische Literatur, so die EP-A-0 603 933, die Anwesenheit von BaO und seine Mengengrenze als einen kriti­ schen Faktor vom Standpunkt der Glasverarbeitbarkeit an­ sieht.
Es ist ein besonderer Vorteil der Glas-Zusammensetzung gemäß der Erfindung, daß sie gleichermaßen geeignet für die Herstellung von Glasfüßen, Glaskolben von Fluoreszenz-Lam­ pen und anderen Spezialprodukten (z. B. Glaskolben von Mini­ atur-Glühlampen) ist. Dies bedeutet, daß verschiedene Pro­ dukte aus dem Glas hergestellt werden können, das aus dem gleichen Schmelzofen stammt, so daß eine optimalere Her­ stellungs-Kapazität erzielt werden kann. Es ist ein weite­ rer Vorteil, daß eine ZnO-freie Glas-Zusammensetzung ge­ schaffen werden kann, ohne die oben erwähnten, günstigen technischen Eigenschaften zu beeinträchtigen. Folglich ist es eine vorteilhafte Lösung unter Berücksichtigung der Um­ welt-, Gesundheits- und Sicherheits-Anforderungen.
Das folgende Beispiel gibt die Zusammensetzungs-Ein­ zelheiten und Anwendungs-Parameter der Glas-Zusammenset­ zungen gemäß der Erfindung an.
Beispiel
Die in Tabelle 1 angegebene Glas-Zusammensetzung wurde in Ansätzen von 350 kg bei 1430 bis 1500°C in einem inter­ mittierend betriebenen Tankofen erschmolzen, der durch Erd­ gas beheizt wurde. Die in Tabelle 1 aufgeführten Komponen­ ten wurden zu der Mischung in den folgenden Formen hinzuge­ geben: SiO₂ als Quarzsand, Al₂O₃ als Aluminiumoxid und/oder Feldspat, B₂O₃ als dehydratisierter Borax, Alkalioxide und Strontiumoxid als entsprechende Carbonate, CaO und MgO als Dolomit oder Oxide, P₂O₅ als Ca- oder Na-Phosphat und ande­ re aufgeführte Komponenten als entsprechende Oxide. In ei­ nigen Fällen kann das Fe₂O₃ im Quarzsand als Verunreinigung gefunden werden. Natriumnitrat wurde als ein Läuterungsmit­ tel benutzt. Die Komponenten wurden in einem Laboratoriums­ mischer, mit Ausnahme des Quarzsandes, der Soda, Pottasche (Na- oder K-Carbonat) und des dehydratisierten Borax, vor­ vermischt, dann wurde diese Mischung zu den anderen Kompo­ nenten in einer Mischtrommel hinzugegeben. Das Schmelzen des Glases wurde nach einem Homogenisieren für 30 Minuten mittels einer üblicherweise in der Glasindustrie angewand­ ten Technik ausgeführt.
Der Gehalt der Glas-Zusammensetzung ist in Tabelle I zusammengefaßt, während seine Anwendungs-Charakteristika in Tabelle II gezeigt sind. Zum Vergleich sind die relevanten Daten von Glas-Zusammensetzungen eines bekannten Bleiglases mit einem PbO-Gehalt von 20% (markiert mit "P") sowie der Zusammensetzung gemäß EP-A-0 603 933 (markiert mit "B") in Tabelle II angegeben. Die Bedeutungen der weiteren in Ta­ belle II benutzten Symbole sind folgende:
α50-350): Koeffizient der Wärmeausdehnung zwischen 50 und 350°C (gemäß ISO-Standard 7991),
Tg: (dilatometrische) Transformations-Temperatur (gemäß ISO-Standard 7884-8),
TL: Littleton-Erweichungstemperatur (gemäß ISO-Standard 7884-6),
TK100: die Temperatur, bei der der Wert von logρ (Ohm cm) 8 beträgt (logρ ist der übliche Logarithmus des spezifi­ schen Widerstandswertes bei Gleichstrom),
Tliq: Liquidus-Temperatur, oberhalb der das Glas keine Kri­ stallisation zeigt (nach einer 24 Stunden dauernden Wärmebehandlung),
Wasser-Haltbarkeit: chemische Beständigkeit gegenüber de­ stilliertem Wasser (Extraktion), gemessen an zerklei­ nertem Glas und gekennzeichnet durch die Menge an 0,01 N Säure, die für die Rücktitration verbraucht wird (gemäß DIN-Standard 12111),
Twork: Verarbeitung-Temperatur, bei der der Viskositätswert η = 10⁴ dPa ist.
Tabelle I
Tabelle II
Natürlich kann das Glas gemäß der Erfindung auf allen Gebieten eingesetzt werden, wo die durch seine günstigen Merkmale geschaffenen Vorteile notwendig sind, somit spe­ ziell bei der Herstellung von Lampenteilen. Es kann in er­ ster Linie als Fuß und Pumpröhrchen von Glühlampen und als Kolben und Pumpröhrchen von Niederdruck-Entladungslampen (vorzugsweise Kompakt-Fluoreszenzlampen) sowie als Kolben von Miniatur-Glühlampen benutzt werden.
Die Lampenteile, die aus der Glas-Zusammensetzung ge­ mäß der Erfindung hergestellt sind, sind ebenfalls Gegen­ stand der Erfindung.
Als beispielhafte Ausführungsformen werden zwei Lösun­ gen angegeben, nämlich:
Fig. 1 zeigt den Fuß einer elektrischen Lampe, und
Fig. 2 zeigt eine Kompakt-Fluoreszenzlampe.
In Fig. 1 ist der Fuß 1 einer Glühlampe gezeigt, der aus einem Tellerrohr 2, Stromzuleitungen 4a und 4b, einem Glühfaden 5 und einem Pumprohr 3 besteht. Der Glühfaden ist zwischen den Enden der mehrteiligen Stromzuführungen 4a und 4b festgeklemmt. Auf dem Herstellungsband werden die aufge­ führten Teile durch eine Flamme erhitzt und die Teile durch Abquetschen des Tellerrohres 2 abgedichtet, so daß die Du­ met (kupfer-kaschierte Nickel-Eisen-Legierung)-Teile 7a und 7b der Stromzuleitungen 4a und 4b in den abgequetschten Teil 6 des Tellerrohres gelangen. Das Material des Teller­ rohres 2 und des Pumpröhrchens 3 ist die Glas-Zusammenset­ zung gemäß der Erfindung. Das Material des (nicht gezeig­ ten) Lampenkolbens ist ein weiches Soda-Kalk-Silicat-Glas, umfassend die folgenden Grundkomponenten: SiO₂, Na₂O, K₂O, CaO, MgO, Al₂O₃. Das Tellerrohr 2 wird auf dem Produktions­ band an seinem Randabschnitt in dem Lampenkolben abgedich­ tet.
Der Fuß gemäß der Erfindung kann auch der Fuß einer anderen Art elektrischer Lampen sein, z. B. einer Nieder­ druck-Entladungslampe, insbesondere einer linearen Fluores­ zenz-Lampe usw.
In Fig. 2 ist eine Kompakt-Fluorezenzlampe 11 ge­ zeigt, die zwei Rohrabschnitte umfaßt. Stromzuführungen 14a, 14b der Elektrode 15 sowie Stromzuführungen 14c, 14d der anderen (nicht gezeigten) Elektrode und Pumpröhrchen 13a und 13b sind an den abgequetschten Teilen 16a und 16b in die Enden des Kolbens 12 abgedichtet eingelassen. Das Material der Stromzuführungen 14a, 14b, 14c, 14d ist eine nickel-kaschierte 50/50-% Nickel-Eisen-Legierung. Das Mate­ rial des Kolbens 12 und der Pumpröhrchen 13a, 13b ist die Glas-Zusammensetzung gemäß der Erfindung. Um UV-Strahlung zu filtrieren, enthält das Material des Kolbens 12 CeO₂ in einer Menge von vorzugsweise 0,4 bis 0,6 Massen-%.

Claims (10)

1. Glas-Zusammensetzung für elektrische Lampen, umfassend SiO₂, Al₂O₃, Na₂O, K₂O, Li₂O, SrO, B₂O₃ und gegebenenfalls CaO, MgO, TiO₂, P₂O₅, Sb₂O₃, Fe₂O₃, MnO₂, ZnO und/oder CeO₂, dadurch gekennzeichnet, daß ihr SiO₂- Gehalt 65 bis 73 Massen-%, Al₂O₃-Gehalt 0,5 bis 2,5 Massen-%, Na₂O-Gehalt 5 bis 9 Massen-%, K₂O-Gehalt 8 bis 12 Massen-%, Li₂O-Gehalt 0,4 bis 1,5 Massen-%, SrO-Gehalt 0,5 bis 5 Massen-%, B₂O₃-Gehalt 2,1 bis 5 Massen-% beträgt, wo­ bei die Zusammensetzung zusätzlich zu den aufgeführten Kom­ ponenten wahlweise auch maximal 2,5 Massen-% CaO, maximal 3,8 Massen-% MgO, maximal 1 Massen-% TiO₂, maximal 0,8 Mas­ sen-% P₂O₅, maximal 0,5 Massen-% Sb₂O₃, maximal 0,25 Mas­ sen-% Fe₂O₃, maximal 0,25 Massen-% MnO₂, maximal 5 Massen-% ZnO und/oder maximal 0,8 Massen-% CeO₂ umfaßt, unter der Bedingung, daß die Gesamtmenge von SrO, ZnO und MgO in der Zusammensetzung mindestens 1,7 Massen-% beträgt.
2. Glas-Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekenn­ zeichnet, daß sie SrO in einer Menge von 1,5 bis 3,5 Mas­ sen-% umfaßt.
3. Glas-Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekenn­ zeichnet, daß sie P₂O₅ in einer Menge von 0,2 bis 0,6 Mas­ sen-% umfaßt.
4. Glas-Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekenn­ zeichnet, daß sie B₂O₃ in einer Menge von 2,5 bis 4,0 Mas­ sen-% umfaßt.
5. Glas-Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekenn­ zeichnet, daß sie TiO₂ in einer Menge von 0,1 bis 0,5 Mas­ sen-% umfaßt.
6. Glas-Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekenn­ zeichnet, daß die Gesamtmenge der Erdalkalioxide in der Zu­ sammensetzung mindestens 2,0 Massen-% beträgt.
7. Glas-Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekenn­ zeichnet, daß sie MgO in einer Menge von 1 bis 3 Massen-% umfaßt.
8. Glas-Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekenn­ zeichnet, daß sie MgO in mindestens einer identischen Menge mit SrO umfaßt.
9. Fuß für elektrische Lampen, durch den vakuumdicht ab­ gedichtete Stromzuführungen verlaufen, und wobei der Fuß vakuumdicht in dem Kolben der Lampe abgedichtet ist, da­ durch gekennzeichnet, daß sein Material die Glas-Zusammen­ setzung nach einem der Ansprüche 1 bis 8 ist.
10. Kolben für elektrische Lampe, insbesondere für Fluo­ reszenz-Lampe, dadurch gekennzeichnet, daß sein Material die Glas-Zusammensetzung gemäß einem der Ansprüche 1 bis 8 ist.
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