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DE19719997A1 - Reformierungsreaktoranlage und Betriebsverfahren hierfür - Google Patents

Reformierungsreaktoranlage und Betriebsverfahren hierfür

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Publication number
DE19719997A1
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DE
Germany
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shift reaction
reformate gas
unit
temperature
water
Prior art date
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Withdrawn
Application number
DE19719997A
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English (en)
Inventor
Rainer Dipl Ing Autenrieth
Christian Dipl Ing Duelk
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
DBB Fuel Cell Engines GmbH
Original Assignee
Daimler Benz AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Daimler Benz AG filed Critical Daimler Benz AG
Priority to DE19719997A priority Critical patent/DE19719997A1/de
Publication of DE19719997A1 publication Critical patent/DE19719997A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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Description

Die Erfindung bezieht sich zum einen auf eine Reformierungsreak­ toranlage mit einer Reformierungsreaktoreinheit zur Durchführung einer Reformierungsreaktion, durch die ein CO-haltiges Reformat­ gas erzeugt wird, und mit einer der Reaktoreinheit nachgeschal­ teten CO-Shiftreaktionseinheit zur Durchführung einer CO-Shiftreaktion für das im zugeführten Reformatgas enthaltene Koh­ lenmonoxid unter Zugabe von Wasser sowie zum anderen auf ein Be­ triebsverfahren hierfür.
Anlagen dieser Art werden z. B. in brennstoffzellenbetriebenen Kraftfahrzeugen zur Wasserdampfreformierung von Methanol einge­ setzt, um den für die Brennstoffzellen benötigten Wasserstoff aus flüssig mitgeführtem Methanol zu gewinnen. Für diesen mobi­ len Anwendungszweck sind eine kompakte Bauweise der Anlage mit hoher Volumen- und Gewichtsausnutzung und zuverlässiger Funktion sowie die Fähigkeit besonders wichtig, auf die für den Fahrzeug­ betrieb typischen Lastwechsel rasch und problemlos reagieren zu können, insbesondere unter Vermeidung von zu hohen CO-Konzentra­ tionen im erzeugten Gasgemisch, da dies bekanntermaßen zu Schä­ digungen der Brennstoffzellen führen kann.
Das durch die Reformierungsreaktion erzeugte Reformatgas enthält einen gewissen Anteil an Kohlenmonoxid, das für viele Anwen­ dungszwecke unerwünscht ist, z. B. kann eine CO-Konzentration von mehr als 50 ppm zu Schädigungen in Brennstoffzellen führen, denen das Reformatgas zugeführt wird. Mit der der Reaktoreinheit nach­ geschalteten CO-Shiftreaktionseinheit wird der CO-Anteil im Re­ formatgas beseitigt oder jedenfalls auf ein tolerierbares Maß verringert, indem das Kohlenmonoxid unter der Wirkung von zu diesem Zweck zugegebenem Wasser in Kohlendioxid umgewandelt wird.
In Anlagen, wie sie in den Patentschriften US 2.795.558 und US 3.150.931 sowie den Offenlegungsschriften EP 0 324 526 A1 und JP 60-161303 (A) offenbart sind, ist die Wasserzugabe dadurch reali­ siert, daß Wasser in flüssiger oder verdampfter Form in eine Zu­ fuhrleitung eingespeist wird, mit der der CO-haltige Reformat­ gasstrom der CO-Shiftreaktionseinheit zugeführt wird. Dabei ist die Temperatur des eingespeisten Wassers niedriger als die Tem­ peratur des CO-haltigen Reformatgasstroms gewählt, um letzteren zu kühlen und damit gleichzeitig das eingespeiste Wasser zu er­ wärmen und im Fall flüssiger Wasserzugabe zu verdampfen. Die Temperatur des zugegebenen Wassers ist günstigerweise so ge­ wählt, daß die Temperatur des entstehenden Gemischs gerade in einem für die anschließende CO-Shiftreaktion gewünschten Bereich liegt, ohne daß eine zusätzliche Erwärmung oder Abkühlung dieses Gemischs oder des CO-haltigen Reformatgasstroms stromaufwärts der Wassereinlaßstelle erforderlich ist.
Der Erfindung liegt als technisches Problem die Bereitstellung einer Reformierungsreaktoranlage der eingangs genannten Art und eines Betriebsverfahrens hierfür zugrunde, die mit relativ ge­ ringem Aufwand und Platzbedarf eine zuverlässige Beseitigung oder jedenfalls Verringerung des CO-Anteils des Reformatgases auch bei raschen Lastwechseln ermöglichen.
Die Erfindung löst dieses Problem durch die Bereitstellung einer Reformierungsreaktoranlage mit den Merkmalen des Anspruchs 1 so­ wie eines Betriebsverfahrens mit den Merkmalen des Anspruchs 3.
Die Reformierungsreaktoranlage nach Anspruch 1 beinhaltet eine CO-Shiftreaktionseinheit, die mehrere, in Strömungsrichtung des Reformatgases voneinander beabstandete Wassereinlässe aufweist. Durch das mit dieser Anlage mögliche Zugeben von Wasser an un­ terschiedlichen Stellen des Reformatgas-Strömungsweges in die CO-Shiftreaktionseinheit, die üblicherweise ein geeignetes Kata­ lysatormaterial beinhaltet, steht an mehreren, in Gasströmungs­ richtung voneinander beabstandeten Bereichen "frisches" Wasser zur Verfügung. Dadurch kann z. B. einer kontinuierlichen Verrin­ gerung der H2O-Konzentration längs des Shiftreaktionsweges entge­ gengewirkt werden, was die Raumausnutzung der CO-Shiftreaktions­ einheit und damit die Ausnutzung des in ihr gegebenenfalls vor­ liegenden Katalysatormaterials verbessert, so daß sich bei gege­ bener, geforderter CO-Umsatzleistung die CO-Shiftreaktions­ einheit vergleichsweise klein bauen läßt. Des weiteren kann je nach Wahl von Temperatur und Menge des an den einzelnen Was­ sereinlässen zugegebenen Wassers das Temperaturprofil innerhalb der CO-Shiftreaktionseinheit in einer jeweils gewünschten Weise beeinflußt werden, was bei der herkömmlichen Wasserzugabe an nur einer Stelle stromaufwärts der CO-Shiftreaktionseinheit oder so­ gar schon als Teil des zu reformierenden Gasgemischs an der Ein­ trittsseite der Reformierungsreaktoreinheit prinzipbedingt nicht möglich ist.
Ein separater Wärmeübertrager zur Kühlung des Reformatgasstroms stromaufwärts der CO-Shiftreaktionseinheit kann entfallen, wenn das Wasser mit einer passenden Temperatur derart zugegeben wird, daß sich dadurch eine zur Durchführung der CO-Shiftreaktion je­ weils gewünschte Temperatur einstellt. Im allgemeinen wird hier­ zu Wasser mit einer gegenüber der Temperatur für die CO-Shiftreaktion niedrigeren Temperatur zugegeben, um den demgegen­ über heißeren Reformatgasstrom auf die CO-Shiftreaktionstempe­ ratur abzukühlen und dabei gleichzeitig das Wasser zu erwärmen und gegebenenfalls zu verdampfen. Der Wegfall eines solchen Wär­ meübertragers erlaubt einen kompakteren Anlagenaufbau und erhöht den Gesamtwirkungsgrad. Bei der Wasserdampfreformierung von Methanol zum Zwecke der Wasserstoffgewinnung verbessert sich der Gesamtwirkungsgrad der Anlage gegenüber einer alternativ mögli­ chen Beseitigung des Kohlenmonoxids mittels partieller Oxidation auch dadurch, daß die CO-Shiftreaktion zusätzlichen Wasserstoff liefert. Zudem bedarf die CO-Shiftreaktionseinheit keiner Küh­ lung durch eine separate Kühleinheit.
Bei einer nach Anspruch 2 weitergebildeten Reformierungsreak­ toranlage besteht die CO-Shiftreaktionseinheit aus mehreren auf­ einanderfolgenden Stufen mit jeweils einem in deren Reformatgas- Eintrittsbereich mündenden Wassereinlaß. Jede CO-Shiftreak­ tionsstufe ist zur Durchführung der CO-Shiftreaktion mit einer spezifisch für die jeweilige Stufe vorgegebenen Shiftreaktions­ temperatur eingerichtet, so daß ein gewünschtes Temperaturprofil für die CO-Shiftreaktionseinheit längs des Shiftreaktionsweges erzielt werden kann. Jede Stufe kann auf die Optimierung der CO-Shiftreaktion im jeweils zugehörigen Shiftreaktionstemperaturbe­ reich ausgelegt sein, wobei sich z. B. die gegebenenfalls in die verschiedenen Stufen eingebrachten Katalysatoren hinsichtlich Material und/oder Einbringungsform unterscheiden können.
Das Verfahren nach Anspruch 3 eignet sich zum Betrieb der Refor­ mierungsreaktoranlage von Anspruch 1 oder 2. Bei diesem speziel­ len Betriebsverfahren kann die Temperatur und/oder die Menge des an den jeweiligen Wassereinlässen zugegebenen Wassers für jeden Einlaß und damit den anschließenden Abschnitt der CO-Shiftreak­ tionseinheit getrennt in Abhängigkeit von der Anlagenbelastung eingestellt werden. Dies kann beispielsweise in Form einer ent­ sprechenden Regelung erfolgen, bei der die Temperatur und/oder die Menge des über den jeweiligen Wassereinlaß eingespeisten Wassers in Abhängigkeit von einer erfaßten, anlagenbelastungs­ spezifischen Größe, z. B. der CO-Konzentration im Reformatgas nach Austritt aus der CO-Shiftreaktionseinheit, eingestellt wer­ den.
Bei einer Weiterbildung dieses Betriebsverfahrens nach Anspruch 4 werden für die einzelnen, jeweils an einem Wassereinlaß an­ schließenden Abschnitte der CO-Shiftreaktionseinheit eigene CO-Shiftreaktionstemperaturen derart gewählt, daß sich ein treppen­ förmig abfallendes Temperaturprofil über die gesamte CO-Shift­ reaktionseinheit hinweg ergibt. Durch entsprechende Steuerung oder Regelung von Temperatur und/oder Menge des über den jewei­ ligen Wassereinlaß zugeführten Wassers kann dieses Temperatur­ profil auch bei schwankender Anlagenbelastung aufrechterhalten werden, wobei gleichzeitig ein treppenförmig ansteigendes H2O- Konzentrationsprofil eingestellt wird.
Eine vorteilhafte Ausführungsform der Erfindung ist in den Zeichnungen dargestellt und wird nachfolgend beschrieben. Hier­ bei zeigen:
Fig. 1 eine schematische Längsschnittansicht des prinzipiellen Aufbaus einer Reformierungsreaktoreinheit mit nachge­ schalteter, mehrstufiger CO-Shiftreaktionseinheit,
Fig. 2 eine schematische, diagrammatische Darstellung des sich bei einem speziellen Betriebsverfahren für die Einheiten von Fig. 1 ergebenden Temperaturprofils,
Fig. 3 eine schematische, diagrammatische Darstellung von H2O- Konzentrationsprofilen für die in Fig. 1 gezeigten Ein­ heiten bei unterschiedlichen Betriebsweisen derselben und
Fig. 4 eine Längsschnittansicht einer möglichen Bauform der in Fig. 1 in ihrem prinzipiellen Aufbau dargestellten Refor­ mierungsreaktoreinheit mit nachgeschalteter, mehrstufiger CO-Shiftreaktionseinheit.
Fig. 1 zeigt schematisch den vorliegend interessierenden Teil einer Reformierungsreaktoranlage, wie sie speziell z. B. zur Was­ serdampfreformierung von Methanol zwecks Wasserstoffgewinnung in brennstoffzellenbetriebenen Kraftfahrzeugen verwendet werden kann. Wie in Fig. 1 dargestellt, beinhaltet die Anlage eine Re­ formierungsreaktoreinheit 1, die in einer herkömmlichen Weise in Form einer Wärmeübertragerstruktur aufgebaut ist, was durch eine mittige Trennlinie 2 symbolisiert ist. In üblicher, nicht ge­ zeigter Weise wird der Reformierungsreaktoreinheit 1 eingangs­ seitig ein erhitztes Wasserdampf/Methanol-Gemisch zugeführt und in dieser unter der Wirkung eines geeigneten Katalysators in ein Reformatgas reformiert, das zum Großteil aus Wasserstoff be­ steht, jedoch einen gewissen Anteil an Kohlenmonoxid aufweist. Um diesen CO-Anteil zu verringern, ist der Reformierungsreak­ toreinheit 1 eine CO-Shiftreaktionseinheit 3 nachgeschaltet, die aus mehreren, in Reformatgas-Strömungsrichtung direkt hinterein­ anderliegenden Stufen besteht, von denen in Fig. 1 stellvertre­ tend für eine je nach Anwendungsfall beliebige Anzahl n von Stu­ fen, mit n≧2, zwei Stufen 3a, 3b gezeigt sind, wobei die strom­ aufwärtige Stufe 3a mit ihrem Eintrittsbereich direkt an den Austrittsbereich der Reformierungsreaktoreinheit 1 angrenzt.
Jede CO-Shiftreaktionsstufe 3a, 3b weist einen zugehörigen Was­ sereinlaß 4a, 4b auf, der in ihren strömungsaufwärtigen Bereich und damit in ihren Reformatgas-Eintrittsbereich mündet und über den Wasser flüssig oder gasförmig zugegeben werden kann. Jede der gasdurchlässig seriell aneinandergrenzenden CO-Shiftreak­ tionsstufen 3a, 3b ist mit einer zugehörigen Katalysatorpellet­ schüttung 5a, 5b befüllt, welche die CO-Shiftreaktion in einem für die jeweilige Stufe vorgesehenen Temperaturbereich zu kata­ lysieren vermag.
Die Anlage läßt sich gemäß einem möglichen, vorteilhaften Be­ triebsverfahren so betreiben, daß sich für die in Fig. 1 gezeig­ ten Einheiten ein in Fig. 2 schematisch wiedergegebenes Tempera­ turprofil TP ergibt, wobei in Fig. 2 auf der Abszisse der Gas­ strömungsweg x längs der Einheiten von Fig. 1 abgetragen ist. Speziell wird die Reformierungsreaktoreinheit mittels entspre­ chender Wärmezufuhr über ihre Wärmeübertragerstruktur auf einer zur Durchführung der Wasserdampf/Methanol-Reformierungsreaktion ausreichenden Temperatur TR gehalten. Diese Temperatur TR ist für eine optimale CO-Umwandlung in der anschließenden CO-Shiftreak­ tionseinheit 3 zu hoch. Als günstig erweist sich vielmehr ein treppenförmig längs des Gasströmungsweges x abfallendes Tempera­ turprofil, bei dem für die CO-Shiftreaktion in der ersten CO-Shiftreaktionsstufe 3a eine gegenüber der Temperatur TR in der Reformierungsreaktoreinheit 1 geringere Temperatur Ts1 und in der anschließenden, zweiten CO-Shiftreaktionsstufe 3b eine gegenüber derjenigen in der vorangegangenen Stufe 3a geringere Temperatur Ts2 gewählt sind, wie dies in Fig. 2 qualitativ und idealisiert wiedergegeben ist.
Die Temperaturabsenkung beim Übergang von der Reformierungsreak­ toreinheit 1 zur ersten CO-Shiftreaktionsstufe 3a sowie zwischen jeweils zwei aufeinanderfolgenden CO-Shiftreaktionsstufen 3a, 3b wird allein dadurch bewerkstelligt, daß in den stromaufwärtigen Bereich der jeweiligen CO-Shiftreaktionsstufe 3a, 3b über den zugehörigen Wassereinlaß 4a, 4b Wasser mit einer hierfür geeig­ neten Temperatur und Menge zugegeben wird. Speziell ist die Tem­ peratur des zugegebenen Wassers niedriger als die gewünschte Temperatur in der vorangehenden CO-Shiftreaktionsstufe 3a bzw. der Reformierungsreaktoreinheit 1. Temperatur und Menge des in die jeweiligen CO-Shiftreaktionsstufe 3a, 3b eingespeisten Was­ sers sind so aufeinander abgestimmt, daß das im Eintrittsbereich der jeweiligen CO-Shiftreaktionsstufe 3a, 3b entstehende Gemisch aus dem heißeren, von der vorangehenden CO-Shiftreaktionsstufe 3a bzw. der Reformierungsreaktoreinheit 1 kommenden Reformatgas und dem kälteren, zugegebenen Wasser die für die betreffende Stufe gewünschte Shiftreaktionstemperatur Ts1, Ts2 hat. Auf diese Weise sind keinerlei separate Kühleinheiten zur Reformatgasküh­ lung erforderlich, was einen beim Einsatz in Kraftfahrzeugen be­ sonders erwünschten, kompakten Aufbau der Anlage begünstigt.
Über die für jede CO-Shiftreaktionsstufe 3a, 3b einzeln vorgese­ henen Wassereinlässe 4a, 4b kann nicht nur das Temperaturprofil, sondern auch das H2O-Konzentrationsprofil durch entsprechende Mengensteuerung des in die einzelnen CO-Shiftreaktionsstufen 3a, 3b zugegebenen Wasser kontrolliert eingestellt werden. Dies ist in Fig. 3 als Diagramm der H2O-Konzentration λ in Abhängigkeit vom Gasströmungsweg x veranschaulicht, wobei die Profile in qua­ litativer, idealisierter Form wiedergegeben sind. Die gestri­ chelte Kennlinie λ1 veranschaulicht zu Vergleichszwecken den im wesentlichen konstanten Verlauf der H2O-Konzentration bei demje­ nigen herkömmlichen Betriebsverfahren, bei dem das für die CO-Shiftreaktion benötigte Wasser bereits mit dem zu reformierenden Wasserdampf/Methanol-Gemisch durch entsprechend erhöhten Wasser­ dampfanteil an der Eingangsseite der Reformierungsreaktoreinheit 1 zugegeben wird. Es zeigt sich, daß korrespondierend zum trep­ penförmig abfallenden Temperaturprofil gemäß Fig. 2 im allgemei­ nen ein treppenförmiger Anstieg der H2O-Konzentration λ längs des Reformatgasströmungsweges x zu geringeren CO-Konzentrationen im Reformatgas am Ausgang der CO-Shiftreaktionseinheit 3 führt als diese herkömmliche Betriebsweise. In Fig. 3 sind zwei Beispiele solcher Betriebsverfahren mit treppenförmigem H2O-Konzentrations­ anstieg dargestellt, wobei in einem ersten Fall das Konzentrati­ onsprofil λa in der zweiten CO-Shiftreaktionsstufe 3b etwa auf dem- Niveau λ1 des vergleichend betrachteten herkömmlichen Verfah­ rens und ansonsten darunter liegt, während in einem zweiten Fall das H2O-Konzentrationsprofil λb nur in der Reformierungsreak­ toreinheit 1 geringer als die H2O-Konzentration λ1 des herkömmli­ chen Verfahrens ist und ansonsten über diesem Niveau liegt. Durch die mittels des vorliegenden Verfahrens realisierte Steue­ rung oder Regelung der Temperatur und der H2O-Konzentration in jeder einzelnen CO-Shiftreaktionsstufe 3a, 3b läßt sich eine sehr effektive CO-Umwandlung mit hohem Raumnutzungsgrad und da­ mit hohem Nutzungsgrad der in die CO-Shiftreaktionsstufen 3a, 3b eingebrachten Katalysatorschüttungen 5a, 5b erreichen. Bei Be­ darf können zusätzlich die Katalysatorschüttungen 5a, 5b der einzelnen CO-Shiftreaktionsstufen 3a, 3b in Anpassung an deren unterschiedliche Temperaturen Ts1, Ts2 und H2O-Konzentrationen un­ terschiedlich realisiert sein, z. B. durch Verwenden unterschied­ licher Katalysatormaterialien und/oder unterschiedlicher Pellet­ größen etc.
Temperatur und Menge des über einen jeweiligen Wassereinlaß 4a, 4b in die betreffende CO-Shiftreaktionsstufe 3a, 3b zugegebenen Wassers werden in Abhängigkeit von der Anlagenbelastung derart gesteuert oder bei Bedarf geregelt, daß die gewünschten, eine ausreichende CO-Umwandlung gewährleistenden Temperaturen und H2O- Konzentrationen in den jeweiligen CO-Shiftreakionstufen 3a, 3b auch bei Lastwechseln aufrechterhalten werden. Dadurch wird das Auftreten zu hoher Spitzenwerte der CO-Konzentration im Refor­ matgas ausgangsseitig der CO-Shiftreaktionseinheit 3 während Lastwechseln vermieden, was ansonsten z. B. bei Verwendung des Reformatgases für Brennstoffzellen zu Schädigungen derselben führen könnte. Aufgrund der effektiven CO-Verringerung durch die CO-Shiftreaktionseinheit 3 kann die Reformierungsreaktoreinheit 1 bei vergleichsweise hohen Temperaturen und auch mit relativ großen Temperaturschwankungen betrieben werden, ohne daß die CO-Konzentration am Ausgang der CO-Shiftreaktionseinheit zu stark ansteigt. Dies verbessert die Effizienz der Reformierungsreakti­ on in der Reformierungsreaktoreinheit 1, so daß letztere bei ge­ gebener, geforderter Reformierungsleistung vergleichsweise kom­ pakt gebaut werden kann. Auf den Gesamtwirkungsgrad der Anlage wirkt sich neben der Tatsache, daß in der CO-Shiftreaktions­ einheit 3 keine Wärme an ein Kühlmedium abgegeben wird, auch die Tatsache günstig aus, daß durch die CO-Shiftreaktion zusätzli­ cher Wasserstoff gebildet und durch die geringere erforderliche H2O-Konzentration in der Reformierungsreaktoreinheit 1, wie in Fig. 3 zu erkennen, Verdampfungswärme eingespart wird.
Fig. 4 zeigt eine mögliche Bauform des in Fig. 1 dargestellten prinzipiellen Aufbaus aus einer Reformierungsreaktoreinheit 11 und einer CO-Shiftreaktionseinheit 20, bei der die beiden Ein­ heiten in einem gemeinsamen Gehäuse 10 untergebracht sind. Die Reformierungsreaktoreinheit 11 beinhaltet eine Mehrzahl von pa­ rallelen, mit einer geeigneten Katalysatorpelletschüttung ge­ füllten Reaktionsrohren 12, die zusammen den Reformierungsreak­ tionsraum bilden und sich longitudinal sowie mit lateralem Ab­ stand voneinander durch einen Heizraum 13 hindurch erstrecken, durch den über einen Heizmediumeinlaß 14 und einen Heizmedium­ auslaß 15 ein geeignetes Heizmedium hindurchgeführt wird. Die Reaktionsrohre 12 münden eintrittsseitig in eine Verteilerzone 16, welcher das zu reformierende Gasgemisch über einen Gemisch­ einlaß 17 zugeführt wird, und sitzen auslaßseitig auf einem Rückhaltesieb 18 auf, mit dem ein Herausfallen von Katalysator­ partikeln verhindert wird. An das Rückhaltesieb 18 schließt sich ein Reformatgassammelraum 19 an, über den das gebildete Refor­ matgas in die anschließende CO-Shiftreaktionseinheit 20 einge­ leitet wird. Dabei mündet eine erste Wassereinlaßleitung 21 mit endseitiger Zerstäubungsdüse in den Reformatgassammelraum 19. Über diese Leitung 21 kann Wasser gesteuert an der Eintrittssei­ te der CO-Shiftreaktionseinheit 20 eingedüst werden. Das derge­ stalt mit Wasser angereicherte Reformatgas gelangt zunächst in eine erste CO-Shiftreaktionsstufe 20a und anschließend in eine zweite CO-Shiftreaktionsstufe 20b, die jeweils mit einer geeig­ neten Katalysatorschüttung befüllt und über eine gasundurchläs­ sige Trennwand 22 voneinander getrennt sind. Über den beiden CO-Shiftreaktionsstufen 20a, 20b ist ein katalysatorfreier Über­ gangsraum 23 gebildet, in den der durch die erste CO-Shiftreak­ tionsstufe 20a hindurchgeführte Reformatgasstrom gelangt, bevor er in die zweite CO-Shiftreaktionsstufe 20b eintritt. In diesen Übergangsraum 23 mündet eine zweite, mit einer endseitigen Zer­ stäuberdüse abschließende Wassereinlaßleitung 24, über die somit dem Reformatgasstrom weiteres Wasser gesteuert zudosiert werden kann, bevor er die zweite CO-Shiftreaktionsstufe 20b passiert.
An der untenliegenden Austrittsseite der zweiten CO-Shiftreak­ tionsstufe 20b ist wiederum ein Rückhaltesieb 25 angeordnet, welches die darüberliegende Katalysatorpelletschüttung trägt und an das sich darunter ein Auslaßraum 26 anschließt, von dem das in seinem CO-Anteil in gewünschter Weise verminderte Reformatgas über einen seitlichen Gasauslaß 27 nach außen strömt. Es ver­ steht sich, daß sich für die Baueinheit von Fig. 4 alle Funkti­ onseigenschaften und Vorteile ergeben, wie sie oben zu deren prinzipiellem, in Fig. 1 gezeigtem Aufbau anhand der Fig. 2 und 3 erläutert sind.
Es versteht sich, daß neben der beschriebenen Anlage und den hierzu beschriebenen Betriebsverfahren weitere erfindungsgemäße Anlagen und Betriebsverfahren realisierbar sind, welche die zum beschriebenen Beispiel erwähnten Eigenschaften und Vorteile be­ sitzen. So können je nach Anwendungsfall andersartige Tempera­ tur- und H2O-Konzentrationsprofile und/oder eine beliebige Anzahl weiterer CO-Shiftreaktionsstufen neben den zwei gezeigten vorge­ sehen sein. Erfindungsgemäße Anlagen und Verfahren sind nicht auf den Einsatz in brennstoffzellenbetriebenen Kraftfahrzeugen beschränkt, sondern überall dort verwendbar, wo eine Reformie­ rungsreaktion durchgeführt werden soll, die zu einem CO-haltigen Reformatgas führt, dessen CO-Anteil entfernt oder jedenfalls verringert werden soll.

Claims (4)

1. Reformierungsreaktoranlage, insbesondere zur Wasserdampfre­ formierung von Methanol, mit
  • - einer Reformierungsreaktoreinheit (1) zur Durchführung einer Reformierungsreaktion, durch die ein CO-haltiges Reformatgas er­ zeugt wird, und
  • - einer der Reformierungsreaktoreinheit nachgeschalteten CO-Shiftreaktionseinheit (3) zur Durchführung einer CO-Shiftreak­ tion für das im zugeführten Reformatgas enthaltene Kohlenmonoxid unter Zugabe von Wasser,
    dadurch gekennzeichnet, daß
  • - die CO-Shiftreaktionseinheit (3) mehrere, in Reformatgas­ strömungsrichtung voneinander beabstandete Wassereinlässe (4a, 4b) aufweist.
2. Reformierungsreaktoranlage nach Anspruch 1, weiter dadurch gekennzeichnet, daß die CO-Shiftreaktionseinheit (3) aus mehreren aufeinanderfolgen­ den CO-Shiftreaktionsstufen (3a, 3b) besteht, von denen jede ei­ nen in ihren Reformatgas-Eintrittsbereich mündenden Wassereinlaß (4a, 4b) aufweist und zur Durchführung der CO-Shiftreaktion mit einer für sie individuell vorgebbaren Shiftreaktionstemperatur eingerichtet ist.
3. Verfahren zum Betrieb einer Reformierungsreaktoranlage nach Anspruch 1 oder 2, bei dem die Temperatur (Ts1, Ts2) und/oder die Menge des über den jeweili­ gen Wassereinlaß (4a, 4b) zugegebenen Wassers in Abhängigkeit von der Anlagenbelastung so eingestellt werden, daß die Tempera­ tur und die H2O-Konzentration im anschließenden Abschnitt der CO-Shiftreaktionseinheit (3) innerhalb eines jeweils vorgegebenen Sollbereiches verbleiben.
4. Verfahren nach Anspruch 3, bei dem des weiteren die Tempera­ turen (Ts1, Ts2) und H2O-Konzentrationen für die einzelnen Was­ sereinlässe (4a, 4b) so gewählt werden, daß sich in Reformatgas­ strömungsrichtung ein treppenförmig abfallendes Temperaturprofil und ein treppenförmig ansteigendes H2O-Konzentrationsprofil λa, λb ergeben.
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