DE19651822C2 - Process for reducing the PCDD and / or PCDF concentration in exhaust gases - Google Patents
Process for reducing the PCDD and / or PCDF concentration in exhaust gasesInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verringerung der Konzentration von PCDD- und PCDF- (Poly chlorierte Dibenzo Dioxine und Poly chlorierte Dibenzo Furane) im Abgasstrom einer Sinteranlage, insbesondere Eisenerz- Sinteranlage. Das Ziel ist, den gesetzlich vorgeschriebenen (17. BImSchV) niedrigen Dioxin- und/oder Furan-Grenzwert von 0,1 ng TE/Nm3 Abgas auf wirtschaftliche Weise einzuhalten. (TE = toxic equivalents ist die definierte Maßeinheit, welche die unterschiedlich toxischen PCDD- und PCDF-Isomere bzgl. der Toxizität miteinander vergleichbar macht; Nm3 = Kubikmeter Abgas im thermodynamischen Normzustand).The invention relates to a method for reducing the concentration of PCDD and PCDF (polychlorinated dibenzo dioxins and polychlorinated dibenzo furans) in the exhaust gas stream of a sintering plant, in particular iron ore sintering plant. The goal is to comply with the legally prescribed (17th BImSchV) low dioxin and / or furan limit value of 0.1 ng TE / Nm 3 exhaust gas in an economical way. (TE = toxic equivalents is the defined unit of measurement, which makes the different toxic PCDD and PCDF isomers comparable in terms of toxicity; Nm 3 = cubic meters of exhaust gas in the thermodynamic standard state).
Aus der DE 44 29 027 A1 ist ein Verfahren zur adsorptiven Abscheidung von polycyclischen und polyhalogenierten Kohlenwasserstoffen, insbesondere von Dioxinen und Furanen, aus dem strömenden Abgas eines Sinterprozesses bekannt. Es werden eine Vielzahl verwendbarer Adsorbentien genannt, wie feinpulvrige Zeolithe, feinpulvriges aktiviertes Aluminiumoxid, Kieselgel, Kieselgur, Aktivkohle, Ton, Schichtsilikate, Diatomeenerde oder Mischungen davon in einer Gas- Feststoff-Suspension.DE 44 29 027 A1 describes a method for adsorptive Deposition of polycyclic and polyhalogenated Hydrocarbons, especially dioxins and Furans, from the flowing exhaust gas of a sintering process known. There are a number of usable ones Called adsorbents, like fine powdered zeolites, finely powdered activated alumina, silica gel, Diatomaceous earth, activated carbon, clay, layered silicates, Diatomaceous earth or mixtures thereof in a gas Solid suspension.
Die in der DE 44 29 027 A1 offenbarte Vorrichtung zur
Durchführung des Flugstromadsorptionsverfahrens umfaßt:
The device disclosed in DE 44 29 027 A1 for carrying out the entrained flow adsorption process comprises:
- - eine als Flugstromreaktor gestaltete Abgasleitung- An exhaust pipe designed as entrained flow reactor
- - einen dieser nachgeschalteten Elektrofilter und - One of these downstream electrostatic precipitators and
- - eine Feststoff-Rückführvorrichtung für den im Elektrofilter abgeschiedenen Feststoff.- A solids return device for the in Electrostatic precipitated solids.
Der im Elektrofilter abgeschiedene Feststoff wird in den Sinterprozeß zurückgeführt, damit die auf den Adsorbentien gebundenen PCDD und PCDF bei den hohen Prozeßtemperaturen des Sintervorgangs wirkungsvoll thermisch zerstört werden.The solid separated in the electrostatic filter is in the Sintering process traced back to the Adsorbents bound PCDD and PCDF at high Process temperatures of the sintering process are effective be thermally destroyed.
Um mit dem Flugstromadsorptionsverfahren den PCDD- bzw. PCDF-Grenzwert von 0,1 ng TE/Nm3 Abgas einhalten zu können, muß eine von der Adsorbenskonzentration abhängige Reaktionszeit zur Verfügung stehen. Soll die Reaktionszeit verkürzt werden, muß die Adsorptions- Oberfläche bzw. die Adsorbens-Konzentration, erhöht werden. Zumindest bei brennbaren, insbesondere kohlenstoffhaltigen Adsorbentien, wie Aktivkohle oder Herdofenkoks aus Braunkohle, stößt die Adsorbenskonzentration aber wegen der Gefahr der Verbrennung oder Explosion im Elektrofilter sehr schnell an sicherheitstechnische Grenzen. Bei Verwendung solcher Adsorbentien, deren maximal zulässige Konzentration im Abgasstrom relativ niedrig ist (bei Herdofenkoks liegt sie z. B. bei ca. 300 mg/m3 Abgas), kann die zur Verfügung stehende Adsorptionsoberfläche u. U. nicht ausreichend groß sein, um den Grenzwert von 0,1 ng TE/Nm3 Abgas sicher einzuhalten. Auch einer Verlängerung der Adsorptionszeit durch die Vergrößerung der aktiven Länge des Flugstromreaktors bzw. durch eine anderweitige Vergrößerung des Reaktorvolumens sind technische und wirtschaftliche Grenzen gesetzt.In order to be able to comply with the PCDD or PCDF limit value of 0.1 ng TE / Nm 3 exhaust gas with the entrained flow adsorption process, a reaction time dependent on the adsorbent concentration must be available. If the reaction time is to be shortened, the adsorption surface or the adsorbent concentration must be increased. At least in the case of flammable, in particular carbon-containing, adsorbents, such as activated carbon or hearth coke made of brown coal, the adsorbent concentration quickly reaches safety-related limits because of the risk of combustion or explosion in the electrostatic filter. When using such adsorbents, the maximum permissible concentration in the exhaust gas flow is relatively low (for hearth furnace coke, for example, it is approximately 300 mg / m 3 exhaust gas), the available adsorption surface can U. may not be large enough to safely comply with the limit value of 0.1 ng TE / Nm 3 exhaust gas. There are also technical and economic limits to extending the adsorption time by increasing the active length of the entrained-flow reactor or by increasing the reactor volume in some other way.
Somit stellt sich das technische Problem, daß bei Vorliegen bestimmter technischer Voraussetzungen, z. B. einer zu geringen realisierbaren Maximallänge des Flugstromreaktors oder einer zu niedrigen Maximalkonzentration des Adsorbens, mit dem Flugstromadsorptionsverfahren der gesetzliche Grenzwert für PCCD und PCDF nicht eingehalten werden kann.Thus, the technical problem arises that Certain technical requirements, e.g. B. a maximum length of the Entrained current reactor or one too low Maximum concentration of the adsorbent with which Entrained flow adsorption process the legal limit cannot be observed for PCCD and PCDF.
In der DE 36 23 492 A1 ist der katalytische Abbau halogenierter Aromaten, zu denen auch PCDD und PCDF gehören, in Anwesenheit eines Metalls, Metalloxids, Metallcarbonats, Silikats oder eines Gemisches davon in einem Temperaturbereich von 100 bis 800°C beschrieben. Bei kurzen Verweilzeiten der Schadstoffe im Bereich der Katalysatoren werden aber wesentlich höhere Temperaturen erforderlich, die im Abgasstrom einer Sinteranlage hinter dem Elektrofilter nicht vorliegen. Untersuchungen an Sinteranlagen haben ergeben, daß ein beträchtlicher Teil der PCDD- und PCDF-Konzentration nicht an im Abgas vorhandenem Feststoff, der nicht Adsorbens ist, gebunden ist, sondern gasförmig vorliegt. Dieser Teil verweilt nur eine relativ kurze Zeit für den katalytischen Abbau der PCDD und PCDF im Reaktor. Zudem liegt die Abgastemperatur hinter dem Elektrofilter nur bei ca. 130°C. Daher läßt sich bei einer Anfangskonzentration im unbehandelten Sinterabgas von 3-4 ng TE/Nm3 Abgas eine Abreicherung unter den Grenzwert von 0,1 ng TE/Nm3 Abgas nur dann realisieren, wenn die Verweilzeit im Katalysator sehr groß ist. Dies würde aber eine sehr große Baulänge und entsprechend großes Bauvolumen des Katalysators erfordern. Die hohen spezifischen Katalysatorkosten würden das Verfahren sehr schnell unwirtschaftlich machen. Auch ein Aufheizen des Sinterabgases zur Erhöhung der Katalysatortemperatur und damit einhergehender Steigerung der spezifischen Abbauleistung des Katalysators kommt aus wirtschaftlichen Gründen nicht in Betracht. Schon geringe Steigerungen der Prozeßkosten machen den durch eine niedrige Wertschöpfung gekennzeichneten Sinterprozeß unwirtschaftlich. DE 36 23 492 A1 describes the catalytic decomposition of halogenated aromatics, which also include PCDD and PCDF, in the presence of a metal, metal oxide, metal carbonate, silicate or a mixture thereof in a temperature range from 100 to 800 ° C. With short dwell times of the pollutants in the area of the catalysts, however, significantly higher temperatures are required which are not present in the exhaust gas stream of a sintering plant behind the electrostatic precipitator. Studies on sintering plants have shown that a considerable part of the PCDD and PCDF concentration is not bound to the solid present in the exhaust gas, which is not adsorbent, but is instead in gaseous form. This part only remains for a relatively short time for the catalytic degradation of the PCDD and PCDF in the reactor. In addition, the exhaust gas temperature behind the electrostatic precipitator is only around 130 ° C. Therefore, with an initial concentration in the untreated sintered exhaust gas of 3-4 ng TE / Nm 3 exhaust gas, depletion below the limit value of 0.1 ng TE / Nm 3 exhaust gas can only be achieved if the dwell time in the catalytic converter is very long. However, this would require a very large length and correspondingly large volume of the catalyst. The high specific catalyst costs would very quickly make the process uneconomical. Heating the sintered exhaust gas to increase the catalyst temperature and the associated increase in the specific degradation capacity of the catalyst is also out of the question for economic reasons. Even small increases in process costs make the sintering process, which is characterized by low added value, uneconomical.
Für die Reinigung des Abgases von Müllverbrennungsanlagen war eine Kombination von Adsorption auf feinteiligem Aktivkoks in einem Gewebefilter mit anschließender katalytischer Nachreinigung bekannt, Energie-Spektrum Okt. 1993, S. 58-62. Die Adsorption erfolgte dort in einer nur wenige Millimeter dicken Schicht auf der Oberfläche der Filterschläuche. Nachteilig hierbei ist der hohe Druckverlust im Filter und die schwierige Entfernung des beladenen Adsorbens aus dem Gewebefilter.For cleaning the waste gas from waste incineration plants was a combination of adsorption on fine particles Activated coke in a fabric filter with subsequent Catalytic post-cleaning known, energy spectrum Oct. 1993, pp. 58-62. The adsorption took place there in a layer just a few millimeters thick on the Surface of the filter bags. The disadvantage here is the high pressure loss in the filter and the difficult Removal of the loaded adsorbent from the fabric filter.
Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, ein Abgasreinigungsverfahren zum Abbau der PCCD- und PCDF- Konzentration im Abgas einer Sinteranlage anzugeben, welches bei minimalen Investitions- und Betriebskosten eine sichere Unterschreitung des gesetzlichen PCDD- und PCDF-Grenzwertes von 0,1 ng TE/Nm3 Abgas jederzeit sicherstellt.The invention is based on the object of specifying an exhaust gas purification method for reducing the PCCD and PCDF concentration in the exhaust gas of a sintering plant which, with minimal investment and operating costs, reliably falls below the legal PCDD and PCDF limit value of 0.1 ng TE / Nm 3 ensures exhaust gas at all times.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daßThis object is achieved in that
- a) auf einer Adsorptionsstrecke vor dem Staubfilter die PCDD-/und PCDF-Anfangskonzentration durch Adsorption an in den freien Abgasstrom eingedüstem Adsorbens verringert wird,a) on an adsorption line in front of the dust filter Initial PCDD / and PCDF concentration by adsorption of adsorbent injected into the free exhaust gas stream is reduced
- b) anschließend das beladene Adsorbens in einem der Adsorptionsstrecke nachgeordneten Elektrofilter aus dem Abgasstrom entfernt wird undb) then the loaded adsorbent in one of the Adsorption section downstream electrostatic precipitators the exhaust gas stream is removed and
- c) die PCCD- und PCDF-Konzentration des vorgereinigten Abgases durch katalytische Umsetzung auf einen unter dem gesetzlichen Grenzwert liegenden Wert gesenkt wird.c) the PCCD and PCDF concentration of the pre-cleaned Exhaust gas by catalytic conversion to a below the legal limit becomes.
Die PCDD-/PCDF-Anfangskonzentration im Abgas kann mit Hilfe des Flugstrom-Adsorptionsverfahrens auf 1/5 bis 1/20, insbesondere auf etwa 1/10 abgebaut werden.The initial PCDD / PCDF concentration in the exhaust gas can also be used Using the entrained flow adsorption process to 1/5 to 1/20, in particular to be reduced to about 1/10.
Das im ersten Verfahrensschritt entstehende dioxin- und/oder furanbeladene Adsorbens kann z. B. in einem Elektrofilter abgeschieden und in den Sinterprozeß zurückgeführt werden.The dioxin produced in the first process step and / or furan laden adsorbent can e.g. B. in one Electrostatic precipitator deposited and in the sintering process to be led back.
Die Verringerung der PCDD- und PCDF- Anfangskonzentration im Abgas von in der Regel etwa 3 bis 4 ng TE/Nm3 Abgas bevorzugt auf etwa 1/10, also auf 0,3 bis 0,4 ng TE/Nm3 Abgas in der ersten Stufe kann auf einer Flugstromreaktorlänge von unter 20 m realisiert werden. So kann die Adsorptionsstufe aufgrund des geringen Platzbedarfs in bestehenden Anlagen nachgerüstet werden. The reduction of the PCDD and PCDF initial concentration in the exhaust gas from generally about 3 to 4 ng TE / Nm 3 exhaust gas preferably to about 1/10, that is to 0.3 to 0.4 ng TE / Nm 3 exhaust gas in the first Stage can be realized on an entrained-flow reactor length of less than 20 m. The adsorption stage can be retrofitted in existing plants due to the small space requirement.
Ferner bestehen in der ersten Stufe keine Beschränkungen hinsichtlich des einzusetzenden Adsorbens. Auch bei Verwendung z. B. von brennbaren Adsorbentien, wie Herdofenkoks aus Braunkohle, ist die in der ersten Stufe beabsichtigte PCDD- und PCDF-Abreicherung sicher einzuhalten.There are also no restrictions in the first stage regarding the adsorbent to be used. Also at Use e.g. B. of combustible adsorbents, such as Oven coke made of brown coal is the first stage intended PCDD and PCDF depletion safely to adhere to.
Die auf dem Adsorbens adsorbierten PCDD und PCDF werden vorzugsweise innerhalb der Sinteranlage im Kreislauf geführt, so daß diese die Anlage nicht verlassen. Das an das Adsorbens gebundene PCDD und PCDF wird auf das Sinterband zurückgeführt und dort bei Temperaturen oberhalb 1.000°C thermisch zersetzt. Alternativ zur Rückführung kann das adsorbierte PCDD/PCDF auch in einem separaten Aggregat umgewandelt werden.The PCDD and PCDF adsorbed on the adsorbent are preferably within the sinter plant in the circuit performed so that they do not leave the system. That on the adsorbent bound PCDD and PCDF is on the Sinter belt returned and there at temperatures thermally decomposed above 1,000 ° C. As an alternative to The adsorbed PCDD / PCDF can also be recycled in one separate unit can be converted.
Die Abscheidung der Feststoffe, inklusive Adsorbens, im Elektrofilter ist so gründlich, daß ein zusätzlicher Filter, wie etwa ein Gewebefilter, dem Elektrofilter nicht vor- oder nachgeschaltet werden muß. Dadurch werden Investitionskosten und Betriebskosten in Vermeidung eines zusätzlichen Druckverlustes gespart.The separation of the solids, including adsorbent, in the Electro filter is so thorough that an additional one Filters, such as a fabric filter, the electrostatic filter does not have to be connected upstream or downstream. This will Investment costs and operating costs in avoiding one additional pressure loss saved.
Aufgrund der niedrigen Eintrittskonzentration an PCDD/PCDF in die Katalysatorstrecke der zweiten Stufe kann die benötigte Katalysatormasse gering gehalten werden. Durch eine der Katalysatorstufe vorgeschaltete Abgasaufheizung kann aufgrund der höheren Betriebstemperaturen eine verbesserte spezifische Abbauleistung erreicht werden.Due to the low entry concentration PCDD / PCDF in the second stage catalyst section can keep the required catalyst mass low become. Through one upstream of the catalyst stage Exhaust gas heating can be due to the higher Operating temperatures an improved specific Mining performance can be achieved.
Die Abgasleitung kann als Flugstromreaktor gestaltet sein, in dem das Adsorbens über Düsen, z. B. unter einem Winkel von 45° stromaufwärts in den Abgasstrom eingedüst wird. Dadurch wird das Adsorbens gut mit dem Abgas gemischt und gleichmäßig über den Strömungsquerschnitt verteilt (homogene Abgas-Adsorbens-Suspension).The exhaust pipe can be designed as an entrained flow reactor be in which the adsorbent via nozzles, for. B. under one Angles of 45 ° upstream are injected into the exhaust gas flow becomes. This makes the adsorbent good with the exhaust gas mixed and even across the flow cross-section distributed (homogeneous exhaust gas adsorbent suspension).
Für die PCDD-/PCDF-Abreicherung in der ersten Stufe können alle für diese Anwendung geeigneten bekannten Adsorbentien eingesetzt werden.For the PCDD / PCDF depletion in the first stage can all known known for this application Adsorbents are used.
Auch preiswerte kohlenstoffhaltige Adsorbentien, deren Konzentration im Abgas bestimmte adsorbensspezifische Maximalkonzentrationen aus sicherheitstechnischen Gründen nicht überschreiten darf, können die erforderliche Adsorptionsleistung in der ersten Stufe erbringen.Inexpensive carbon-containing adsorbents, too Concentration in the exhaust gas specific adsorbent-specific Maximum concentrations for safety reasons must not exceed the required Provide adsorption performance in the first stage.
In der zweiten Stufe können ebenfalls alle bekannten Katalysatoren/Katalysatortypen eingesetzt werden. Allerdings sind solche Katalysatoren zu bevorzugen, die im Temperaturbereich zwischen 100 und 150°C die größte spezifische Abbauleistung aufweisen, da in Sinteranlagen die Abgastemperatur hinter dem Elektroabscheider in diesem Temperaturbereich liegt. Bezüglich der Bauart des Katalysators bestehen keine Einschränkungen. Eine katalytische Anlage zur Dioxin-Minderung haben B. Frings und K. Werner in "Katalytische Dioxin- Minderung" BWK/TÜ/Umwelt-Special, März 1994 beschrieben.In the second stage, all known ones can also be used Catalysts / types of catalysts are used. However, such catalysts are preferred that the largest in the temperature range between 100 and 150 ° C have specific mining performance, as in sintering plants the exhaust gas temperature behind the electrical separator in this temperature range. Regarding the design of the There are no restrictions on the catalyst. Have a catalytic plant to reduce dioxins B. Frings and K. Werner in "Catalytic Dioxin Reduction "BWK / TÜ / Umwelt-Special, March 1994.
Anhand der Zeichnung wird die Erfindung näher erläutert.The invention is explained in more detail with reference to the drawing.
Fig. 1 zeigt ein Fließschema des erfindungsgemäßen Verfahrens und Fig. 1 shows a flow diagram of the method and
Fig. 2 eine zur Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignete Anlage in schematischer Darstellung. Fig. 2 shows a system suitable for performing the method according to the invention in a schematic representation.
Auf einem Sinterband wird ein Feinerz-Brennstoffgemisch zu Sinter agglomeriert. Die bei diesem Sinterprozeß, z. B. Eisenerz-Sintern, anfallenden Abgase durchströmen einen Adsorber, in dem Adsorbentien mit PCDD und PCDF beladen werden. Anschließend werden die mit PCDD und PCDF beladenen Adsorbentien in einem Elektrofilter abgeschieden und über eine Rückführleitung dem Sinterband zur thermischen Umsetzung zurückgeführt. Das vorgereinigte Abgas strömt aus dem Elektrofilter in einen nachfolgenden Bereich, in dem die PCDD- und PCDF- Konzentration durch katalytische Umsetzung auf einen unter dem gesetzlichen Grenzwert liegenden Wert verringert wird. Dazu kann dieser Bereich mit beliebigen bekannten Katalysatoren bestückt sein.A fine ore fuel mixture is placed on a sintering belt agglomerated into sinter. The in this sintering process, for. B. Iron ore sintering, resulting exhaust gases flow through you Adsorber in which adsorbents are loaded with PCDD and PCDF become. Then the with PCDD and PCDF loaded adsorbents in an electrostatic precipitator separated and the sintering belt via a return line returned to thermal conversion. The pre-cleaned exhaust gas flows out of the electrostatic precipitator a subsequent area where the PCDD and PCDF Concentration on a catalytic conversion value below the legal limit is reduced. This area can be used with any known catalysts can be equipped.
Bei der in Fig. 2 dargestellten Anlage wird über ein Sinterband 1 pulverförmiges Material zu einem Sinterofen 2 transportiert. Die unter dem Sinterband 2 abgeführten Abgase werden in einer Abgasleitung 3 gesammelt. Aus einem Vorratssilo 6 wird Adsorbens über eine Dosierstation 5 mit Meß- und Regeltechnik durch eine Einblasvorrichtung 4 mit dem Abgas gemischt. In der Reaktionsstrecke 7 wird das Adsorbens mit dem PCDD und PCDF aus dem Abgas beladen, im nachfolgenden Elektrofilter 9 aus dem vorgereinigten Abgas abgeschieden und über die Rückführleitung 8 dem Sinterband 2 zurückgeführt.In the system shown in FIG. 2, powdered material is transported to a sintering furnace 2 via a sintering belt 1 . The exhaust gases discharged under the sintering belt 2 are collected in an exhaust pipe 3 . From a storage silo 6 , adsorbent is mixed with the exhaust gas via a metering station 5 with measurement and control technology through a blowing device 4 . In the reaction section 7 , the adsorbent is loaded with the PCDD and PCDF from the exhaust gas, separated from the pre-cleaned exhaust gas in the subsequent electrostatic filter 9 and returned to the sintering belt 2 via the return line 8 .
Das im Elektrofilter 9 vorgereinigte Abgas wird mittels Gebläses 10 optional in einer Brennkammer 11 auf höhere Temperatur erhitzt und im nachgeschalteten Oxidationskatalysator 12 auf einen unterhalb der gesetzlich vorgeschriebenen PCDD- und PCDF-Konzentration liegenden Wert gereinigt. Das gereinigte Abgas kann dann über den Kamin 13 ins Freie geleitet werden.The exhaust gas pre-cleaned in the electrostatic filter 9 is optionally heated to a higher temperature in a combustion chamber 11 by means of a fan 10 and is cleaned in the downstream oxidation catalytic converter 12 to a value below the legally prescribed PCDD and PCDF concentration. The cleaned exhaust gas can then be passed outside via the chimney 13 .
Claims (8)
- a) auf einer Adsorptionsstrecke vor dem Staubfilter die PCDD-/und PCDF-Anfangskonzentration durch Adsorption an in den freien Abgasstrom eingedüstem Adsorbens verringert wird,
- b) anschließend das beladene Adsorbens in einem der Adsorptionsstrecke nachgeordneten Elektrofilter aus dem Abgasstrom entfernt wird und
- c) die PCCD- und PCDF-Konzentration des vorgereinigten Abgases durch katalytische Umsetzung auf einen unter dem gesetzlichen Grenzwert liegenden Wert gesenkt wird.
- a) the initial PCDD and / or PCDF concentration is reduced on an adsorption section upstream of the dust filter by adsorption on adsorbent injected into the free exhaust gas stream,
- b) the loaded adsorbent is then removed from the exhaust gas stream in an electrostatic filter downstream of the adsorption section and
- c) the PCCD and PCDF concentration of the pre-cleaned exhaust gas is reduced to a value below the legal limit by catalytic conversion.
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