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DE19645601A1 - Verfahren zur schonenden Markierung von Geweben mit analytischen Sonden und Affinitätsliganden - Google Patents

Verfahren zur schonenden Markierung von Geweben mit analytischen Sonden und Affinitätsliganden

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Publication number
DE19645601A1
DE19645601A1 DE1996145601 DE19645601A DE19645601A1 DE 19645601 A1 DE19645601 A1 DE 19645601A1 DE 1996145601 DE1996145601 DE 1996145601 DE 19645601 A DE19645601 A DE 19645601A DE 19645601 A1 DE19645601 A1 DE 19645601A1
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DE
Germany
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substituted
compound
saturated
biospecific
boronic acid
Prior art date
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Application number
DE1996145601
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Inventor
Karl-Heinz Dr Gluesenkamp
Harald Dr Kosegarten
Detlef Steinweg
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
GLUESENKAMP KARL HEINZ DR
Original Assignee
GLUESENKAMP KARL HEINZ DR
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Publication date
Application filed by GLUESENKAMP KARL HEINZ DR filed Critical GLUESENKAMP KARL HEINZ DR
Priority to DE1996145601 priority Critical patent/DE19645601C2/de
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F5/00Compounds containing elements of Groups 3 or 13 of the Periodic Table
    • C07F5/02Boron compounds
    • C07F5/025Boronic and borinic acid compounds
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N33/00Investigating or analysing materials by specific methods not covered by groups G01N1/00 - G01N31/00
    • G01N33/48Biological material, e.g. blood, urine; Haemocytometers
    • G01N33/50Chemical analysis of biological material, e.g. blood, urine; Testing involving biospecific ligand binding methods; Immunological testing
    • G01N33/53Immunoassay; Biospecific binding assay; Materials therefor
    • G01N33/531Production of immunochemical test materials
    • G01N33/532Production of labelled immunochemicals
    • GPHYSICS
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    • G01N33/58Chemical analysis of biological material, e.g. blood, urine; Testing involving biospecific ligand binding methods; Immunological testing involving labelled substances

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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft Boronsäure-Derivate, Boronsäureester-Derivate, die Herstellung derselben und Verfahren zur schonenden Markierung von, vorzugsweise polyme­ ren, Trägern mit einer Vielzahl von unterschiedlichen biospezifischen Verbindungen, wie bio­ chemischen Sonden.
Unter Trägern wird auch im Sinne der Erfindung Träger oder Trägermaterialien wie poly­ mere Verbindungen z. B. verschiedene Pflanzenzellen, Zellorganellen, Teile derselben, lebende oder tote Gewebe, Gewebeschnitten oder dergleichen verstanden. Unter Träger können auch die Monomere der polymeren Träger verstanden werden.
Unter biospezifischen Verbindungen oder Sonden werden im Sinne der Erfindung bio­ chemisch wirksame Verbindungen, pharmazeutisch wirksame Verbindungen, biologisch wirk­ same Verbindungen und/oder diagnostisch wirksame Verbindungen verstanden.
Insbesondere versteht man unter biochemisch wirksamen Verbindungen im Sinne der Er­ findung auch Proben oder Verbindungen zum qualitativen und quantitativen Nachweis, Anrei­ cherung, Isolierung, Reindarstellung oder Erkennen von Konzentrationen, Mengen etc. eines Stoffes, einer Komponente, insbesondere des biologischen Typs oder von Milieu in Organis­ men oder Teilen derselben wie in Gewebe, in Organen, Zellen, Zellkompartimenten, Zell-, Ge­ webeextrakten etc., z. B. Farbstoffe, physiologische Indikatoren, oder ebenso pharmazeutisch wirksamen Verbindungen solche zur Behandlung von Krankheits­ zuständen, wie Antibiotika, Antimykotika, Enzyminhibitoren, Chelate, oder biologisch wirksamen Verbindungen, welche enzymatisch katalysierte Reaktionen in bei­ spielsweise Zellen, Geweben, Organen, Organismen zu beeinflussen vermögen, wie Pestizide oder Herbizide, oder diagnostisch wirksamen Verbindung, welche Zellen oder Zellkompartimente eines be­ stimmten Status wie entartete Zellen erkennen können bzw. an solche zu binden imstande sind, verstanden. Sonden können sein Farbstoffe, physiologische Indikatoren, Antibiotika, Antimy­ kotika, Enzyminhibitoren, Chelate, Lipide, Tracer, Oligopeptide, Oligonukleotide, Oligosac­ charide oder dergleichen bzw. die entsprechenden monomeren Bausteine.
Unter Boronsäure ist die ältere Bezeichnung für organische Derivate der Borsäure zu ver­ stehen, entsprechendes gilt für die Bezeichnung Boronat.
Im Stand der Technik sind cyclische Borsäureester als Schutzgruppen in der organischen Synthesechemie bekannt. Aufgabe der Erfindung ist es, Borsäureester-Derivate unter schonen­ der Kopplungsreaktionen an biospezifische Verbindungen zu binden und diese an Träger zu koppeln, ohne daß die biologische, biochemische oder pharmazeutische Wirksamkeit der bio­ spezifischen Verbindungen verloren, zumindest aber nicht nennenswert beeinträchtigt wird.
Die Erfindung betrifft Boronsäure-Derivate der Formel (Z)k Y-B(OH)2, die dadurch ge­ kennzeichnet sind, daß
Y: ein substituiertes oder unsubstituiertes Alkyliden des gesättigt-unverzweigten, gesättigt-verzweigten oder ungesättigten Typs, vorzugsweise Propyliden oder 2- Methyltrimethylen, oder ein substituierter cyclischer Rest des gesättigten, heterocyclischen, alicyclischen oder aromatischen Typs, insbesondere Arylen, wie 1,3-Phenylen oder Benzylen, ist, sowie
Z: eine substituierte oder unsubstituierte biospezifische Verbindung ist, an welcher vorzugsweise ein oder mehrere Reste der Formel (-D-E) gekoppelt sind, worin
D: ein substituiertes Alkyliden des gesättigt-unverzweigten, gesättigt-verzweigten oder ungesättigten Typs oder ein substituierter cyclischer Rest des gesättigten, heterocyclischen, alicyclischen oder aromatischen Typs, insbesondere Arylen, wie 1,3-Phenylen oder Benzylen, und
E: -B(OH)2 oder -O-B(OH)2 oder
sind,
worin L gleich T oder Z, wobei Z benachbarte substituierte oder unsubstituierte OH- Gruppen aufweist,
T: ein, vorzugsweise polymerer, Trägerrest mit benachbarten substituierten und/oder unsubstituierten OH-Gruppen sind, und
k eine ganze Zahl von 1 bis 10 ist.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung bezieht sich auf ein Boronsäureester-Derivate der Formel [(Z)kY-B]m C, die dadurch gekennzeichnet sind, daß
T: ein, vorzugsweise polymerer, Trägerrest mit benachbarten substituierten und/oder unsubstituierten OH-Gruppen,
Y: ein substituiertes Alkyliden des gesättigt-unverzweigten, gesättigt-verzweigten oder ungesättigten Typs, vorzugsweise Propyliden, oder ein substituierter cyclischer Rest des gesättigten, heterocyclischen, oder aromatischen Typs, insbesondere Arylen, wie 1,3-Phenylen oder Benzylen,
Z eine substituierte oder unsubstituierte biospezifische Verbindung sind, an welcher vorzugsweise eine oder mehrere Reste der Formel (-D-E) gekoppelt sind, worin
D: ein substituiertes Alkyliden des gesättigt-unverzweigten, gesättigt-verzweigten oder ungesättigten Typs, vorzugsweise Propyliden oder 2- Methyltrimethylen, oder ein substituierter cyclischer Rest des gesättigten, heterocyclischen, alicyclischen oder aromatischen Typs, insbesondere ein Arylen, wie 1,3-Phenylen oder Benzylen, und
E: -B(OH)2oder-O-B(OH)2 oder
sind,
worin L gleich T oder Z ist, wobei Z benachbarte substituierten oder unsubstituierten OH- Gruppen aufweist,
k eine ganze Zahl von 1 bis 10 ist und
m eine ganze Zahl von 1 bis 10 ist.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung der erfindungsgemäßen Boronsäure-Derivate, zur schonenden Markierung von, vorzugsweise po­ lymeren, Trägern mit biospezifischen Verbindungen, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß
  • a) die biospezifische Verbindung in einem Ansatz mit einem substituierten Boronsäure- Derivat, vorzugsweise bei Raumtemperatur, in einem polaren Lösungsmittel, wie Dimethyl­ formamid, und einer Base, wie Triethylamin, 1 bis 5 Stunden lang inkubiert wird,
  • b) anschließend zur Fällung der substituierten biospezifischen Verbindung ein organisches Lösungsmittel als Fällungsmittel, insbesondere Ether, zu dem Ansatz gegeben wird,
  • c) die gefällte substituierte biospezifische Verbindung getrocknet wird.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist auf ein Verfahren zur Herstellung der erfin­ dungsgemäßen Boronsäureester-Derivate gerichtet, zur schonenden Markierung von, vor­ zugsweise polymeren, Trägern mit biospezifischen Verbindungen, wobei
  • a) die biospezifische Verbindung in einem Ansatz mit einem substituierten Boronsäure- Derivat, vorzugsweise bei Raumtemperatur, in einem polaren Lösungsmittel, wie Dimethyl­ formamid, und einer Base, vorzugsweise Triethylamin, 1 bis 5 Stunden lang inkubiert wird,
  • c) anschließend zur Fällung der substituierten biospezifischen Verbindung Ether zu dem Ansatz gegeben wird,
  • d) die gefällte substituierte biospezifische Verbindung getrocknet wird und
  • e) anschließend mit einem, vorzugsweise polymeren, Träger mit benachbarten Hydroxyl- Gruppen, vorzugsweise bei Raumtemperatur, bei pH 6 bis 8, vorzugsweise pH 7, verestert wird. Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist auf eine Verwendung der erfindungsgemäßen Boronsäure-Derivate als biologisch wirksame Verbindung, als biochemisch wirksame Verbin­ dung, pharmazeutisch wirksame Verbindung oder als diagnostisch wirksame Verbindung ge­ richtet und auf eine Verwendung der erfindungsgemäßen Boronsäureester-Derivate gerichtet als biologisch wirksame Verbindung, biochemisch wirksame Verbindung, pharmazeutisch wirksame Verbindung oder als diagnostisch wirksame Verbindung.
In einer Ausführungsform der erfindungsgemäßen Boronsäure-Derivate können als Alkyliden bivalente Gruppen wie Ethyliden, Propyliden, Tetramethylen, 2-Methyltrimethylen oder 2, 2-Dimethyltrimethylen sein. Diese können weiter substituiert sein. Als Arylen sind biva­ lente aromatische Gruppen wie 1,2-Phenylen, 1,3-Phenylen, 1,4-Phenylen, oder auch substituierte bivalent aromatische Gruppen wie 4-Methyl-1,3-Phenylen, 4-Amino -1, 3-Phenylen.
Im Falle der substituierten Boronat-Gruppe, wenn
E gleich
ist, steht L beispielsweise für einen polymeren Trägerrest oder für eine biospezifische Verbindung Z, wobei Sauerstoff an vicinalen Koh­ lenstoffatomen des Trägerrestes bzw. der biospezifischen Verbindung, nicht an geminalen, kovalent gebunden ist.
In einer Ausführungsform der erfindungsgemäßen Borsäure-Derivate der Formel Z-Y-B (OH)2 kann
Y: für 1,3-Phenylen, 1-Imino-3-Phenyl,
Z: eine substituierte biospezifische Verbindung stehen; weiterhin kann die biospe­ zifische Verbindung über die Imino-Gruppierung an dem Phenyl-Rest in 3-Position oder über beispielsweise Isothiocyanato-Gruppierung an die am Phenyl verbundene Imino- Gruppe kovalent gekoppelt sein.
Zudem ist es möglich bei den erfindungsmäßen Boronsäure-Derivate, daß die biospezifische Verbindung mindestens ein Vertreter der eine biologisch wirksame Verbindung, eine pharmazeutisch wirksame Verbindung, eine biochemisch wirksame Verbindung und eine diagnostisch wirksame Verbindung umfassenden Gruppe ist. Die biologisch wirksamen Verbindungen können Enzyminhibitoren, Herbizide oder Pestizide, die pharmazeutisch wirksamen Verbindungen ein Antibiotikum oder Antimykotikum sein. Der polymere Trä­ gerrest kann Pflanzenzellen, Zellorganellen, Teile derselben, Gewebe, Gewebeschnitten oder dergleichen sein.
Die erfindungsgemäßen Boronsäureester-Derivate der Formel (Z)k Y-B C können dadurch gekennzeichnet sein, daß
k eine ganze Zahl von 1 bis 5,
T: ein, vorzugsweise polymerer, Trägerrest mit benachbarten substituierten und/oder unsubstituierten OH-Gruppen,
Y: ein substituiertes Alkyliden des gesättigt-unverzweigten, gesättigt-verzweigten oder ungesättigten Typs oder
ein substituierter cyclischer Rest des gesättigten, heterocyclischen, alicyclischen oder aromatischen Typs, insbesondere Arylen,
wie 1,3-Phenylen oder Benzylen,
Z eine substituierte oder unsubstituierte biospezifische Verbindung sind, an welcher vorzugsweise eine oder mehrere Reste der Formel (-D-E) gekoppelt sind, worin
D: ein substituiertes Alkyliden des gesättigt-unverzweigten, gesättigt-verzweigten oder ungesättigten Typs oder ein substituierter cyclischer Rest des gesättigten, heterocyclischen, alicyclischen oder aromatischen Typs, insbesondere Arylen, wie 1,3-Phenylen,
E -R(OH2 oder -O-B(OH)2 oder
sind,
worin L gleich T oder Z ist, wobei Z benachbarte substituierte oder unsubstituierte OH-Gruppen aufweist.
In einer Ausführungsform der erfindungsgemäßen Boronsäureester-Derivate können als Alky­ liden bivalente Gruppen wie Ethyliden, Propyliden, Tetramethylen, 2-Methyltrimethylen oder 2,2-Dimethyltrimethylen sein. Diese können weiter substituiert sein. Als Arylen sind bivalente aromatische Gruppen wie 1,2-Phenylen, 1,3-Phenylen, 1,4-Phenylen, oder auch substituierte bivalent aromatische Gruppen wie 4-Methyl-1,3-Phenylen, 4-Amino- 1,3-Phenylen.
In einer Ausführungsform der erfindungsgemaßen Borsäureester-Derivate können
Y für 1,3-Phenylen, 1-Imino-3-Phenyl und Z für eine substituierte biospezifische Verbin­ dung stehen; weiterhin kann die biospezifische Verbindung über die Imino-Gruppierung an dem Phenyl-Rest in 3-Position oder über beispielsweise mittels Isothiocyanato- Gruppierung an die am Phenyl verbundene Imino-Gruppe kovalent gekoppelt sein. Im Falle der substituierten Boronat-Gruppe, wenn C gleich
ist, steht T beispielsweise für einen polymeren Trägerrest, wobei Sauerstoff an vicinalen Kohlenstoffatomen des Trägerrestes, nicht an geminalen, kovalent gebunden ist.
Ebenso wenn E gleich
ist, steht L beispielsweise für einen polymeren Trägerrest T oder für eine biospezifische Verbindung Z, wobei Sauerstoff an vicinalen Kohlenstoffatomen des Trägerrestes bzw. der biospezifischen Verbindung, nicht an gemi­ nalen, kovalent gebunden ist.
Ebenso ist es möglich, daß
T: ein polymerer Trägerrest mit benachbarten substituierten und/oder unsubstituierten OH-Gruppen,
Y: 1,3-Phenylen und
Z eine substituierte biospezifische Verbindung sind.
Weiterhin kann in einer besonderen Ausführungsform die biospezifische Verbindung minde­ stens ein Vertreter der eine biologisch wirksame Verbindung, eine pharmazeutisch wirk­ same Verbindung, eine biochemisch wirksame Verbindung und eine diagnostisch wirksa­ me Verbindung umfassenden Gruppe sein. Als biologisch wirksame Verbindungen eignen Enzyminhibitoren, Herbizide oder Pestizide, als pharmazeutisch wirksame Verbindungen ein Antibiotikum oder Antimykotikum und als polymere Trägerrest Pflanzenzellen, Zel­ lorganellen, Teile derselben, Gewebe, Gewebeschnitten oder dergleichen. Vorzugsweise ist die biospezifische Verbindung mindestens ein Farbstoff, vorzugsweise substituiertes Fluorescein.
In einer besonderen Ausführungsform der erfindungsgemäßen Boronsäureester-Derivate kann die biospezifische Verbindung mindestens ein Vertreter der biochemisch, wie ein Farb­ stoff, ein physiologischer Indikator, eine biologisch, diagnostisch und/oder pharmazeutisch wirksame Verbindung, Chelate, Lipide, Tracer, Oligopeptide, Oligonukleotide, Oligosacchari­ de oder dergleichen umfassenden Gruppe sein, wobei beispielsweise die biologisch, insbeson­ dere Enzyminhibitoren, oder pharmazeutisch wirksame Verbindung, insbesondere ein Antibio­ tikum, Antimykotikum, sein können. Hinzukommend kann der polymere Träger Pflanzenzel­ len, Zellorganellen, Teile derselben, Gewebe, Gewebeschnitten oder dergleichen oder substitu­ ierte Lectine, Nukleinsäure-Derivate oder dergleichen sein. Jedoch kann der Träger auch ein Monomer des polymeren Trägers oder die biospezifische vicinale Hydroxyl-Gruppen aufwei­ sende Verbindung sein.
Die chemischen Bindungen zwischen den Trägern und den Sonden sind cyclische Borsäu­ reester mit einer überraschend hohen Stabilität unter physiologischen Bedingungen. Eine Vor­ aussetzung für diese Verknüpfung kann sein, daß der polymere Träger benachbarte Hydroxyl- Gruppen (vicinale Diolgruppen) enthält und der Ligand mindestens eine Boronsäure-Gruppe mit einem organischen Rest, welcher z. B. aus der Acyclen, Aromaten, Alicyclen, wie Cycloal­ kane, Cycloalkene, Cycloalkine, und Heterocyclen wie 5- oder 6- Ringheterocyclen umfassen­ den Gruppe ausgewählt ist umfaßt. Vorzugsweise kann die substituierte Boronsäure-Gruppe als organischen Rest ein Alkyl des gesättigt-unverzweigten, gesättigt-verzweigten oder unge­ sättigten-unverzweigten oder ungesättigt-verzweigten Typs, ein cyclischer Rest des gesättigten oder aromatischen Typs wie Phenylboronsäure-Gruppen sein.
Da Zellen, wie z. B. Pflanzenzellen eine Vielzahl von polymeren Kohlenhydraten mit freien, vicinalen Diolgruppen enthalten, ist eine gezielte Markierung mit Borsäurederivaten möglich. Ein weiterer, neben der unerwartet hohen Stabilität der Bindung, hervorzuhebender Vorteil gegenüber gängigen Immobilisierungsmethoden ist die sehr schonende Kopplungschemie, die es überraschenderweise erlaubt, z. B. bei pH 7.0 und in physiologischen Puffersystemen Mar­ kierungen durchzuführen.
Cyclische Borsäureester sind als Schutzgruppen in der Organischen Synthesechemie be­ kannt (Th. W. Greene; P.G.M. Wuts: Protective Groups in Organic Synthesis, Second Edition, John Wiley & Sons, 1991, S. 141 ff). Völlig neu aber ist der Einsatz von Borsäure-Derivaten zur gezielten Immobilisierung von analytischen Sonden an z. B. Zellkompartimente. Die überra­ schenderweise sehr selektive Kopplungschemie eröffnet ein nicht vorhersehbares, außerordent­ lich breites Anwendungsspektrum. Das chemoselektive Reaktionsverhalten dieser Borsäure- Derivate erlaubt es, neuartige Verbindungen herzustellen, die z. B. für die kompartimentspezifi­ sche Markierung von Pflanzenzellwänden bedeutsam werden können. Es ist literaturbekannt, daß die Molekülgröße maßgeblich die Eindringtiefe in Geweben bestimmt. Darüberhinaus ist bekannt, daß viele Zellkompartimente von Membranen umgeben sind, die nur Moleküle bis zu einen bestimmten Molekulargewicht wie z. B. 10 kD passieren lassen. Maßgeschneiderte Son­ den mit unterschiedlichen Molekulargewichten machen so eine kompartimentspezifische Mar­ kierung möglich, die zum Studium von Membraneigenschaften, wie z. B. pH-Messung und/ oder auch Messung von Ionenströmen, wie z. B. Fe2+/Fe3+-Transport geeignet sind. Außerdem ist es möglich, verschiedene analytische Sonden miteinander zu kombinieren, um verschiedenen Parameter wie z. B. pH-Wert und Fe3+-Konzentration gleichzeitig zu quantifizieren.
Abb. 1 zeigen beispielhaft: das Reaktionsverhalten einer maßgeschneiderten Sonde in
Fig. 1a) die substituierte biospezifische Verbindung hier Fluorescein-Boronsäure- Derivat (hier Addukt 1)
b) das stabile Fluorescein-Boronsäureester-Derivat (hier Addukt 2).
Das Fluorescein-Boronsäure Addukt 1 (Abb. 1a) kann mit benachbarten Hydroxyl­ gruppen von z. B. Zellwänden unter physiologischen Bedingungen zum stabilen cyclischen Bo­ ronsäureester-Derivat 2 (Abb. 1b) unter Wasserabspaltung regieren. Das so gebundene Fluorescein stellt eine analytische Sonde für die H⁺-Ionen Konzentration dar, da diese Verbin­ dung eine pH-abhängige Fluoreszens aufweist.
Das nachfolgende Ausführungsbeispiel zeigt lediglich eine Ausgestaltung der Erfindung.
Synthese- und Ausführungsbeispiele 1. Herstellung des Adduktes 1 (in Abb. 1a)
0.173 g (0.001 Mol) Aminobenzolboronsäure-Hydrochlorid (Fa. Aldrich) und 0.389 g (0.001 Mol) Fluoresceinisothiocyanat (=FITC) (Fa. Aldrich) werden in 20 ml Dimethylforma­ mid eingerührt und 1 Äquivalent Triethylamin hinzugefügt. Nach 5 h wird das Addukt 1 in Ether gefallt, mit Ether gewaschen und anschließend getrocknet. Ausbeute: 0.5 g (93%).
HPLC: Rt: = 27.5 min; 0.01 M Ammoniumformiat pH 5, Methanol; 100 bis 0% (30 min).
2. FITC-Markierung von Pflanzenzellen
Herstellung des Adduktes 2 (Abb. 1b; FITC-Markierung von Pflanzenzellen): Ausgesuch­ te Wurzeln von 2 Wochen alten prekultivierten Weizenkeimen wurden auf Objektträger pla­ ziert und anschließend sofort mit 2% Agarnährlösung (PBS= Phosphat gepufferte Kochsalz- Lösung) bedeckt. Proben dieser Zellen wurden bei verschiedenen Temperaturen mit unter­ schiedlich konzentrierten Lösungen vom Addukt 1 (10-100 Mmolar in PBS) und als Kontrolle mit dem entsprechenden nicht derivatisiertem Fluorescein für 1 bis 12 h im dunkeln inkubiert. Danach wurden die Proben nach ausgiebigem Waschen mit einem konfokalen Lasermikroskop (Anregung 490 nm, Fluoreszens bei 600 nm) miteinander verglichen. Die Proben, die mit dem Addukt 1 inkubiert wurden, zeigten ein stabiles Fluoreszenssignal. Im Gegensatz dazu wiesen die Proben, die mit nicht markiertem FITC behandelt wurden keine stabile Fluoreszens auf
Abb. 1 zeigt beispielhaft das Reaktionsverhalten einer maßgeschneiderten Sonde.

Claims (21)

1. Boronsäure-Derivate der Formel (Z)k Y-B (OH)2, dadurch gekennzeichnet, daß
Y: ein substituiertes oder unsubstituiertes Alkyliden des gesättigt-unverzweigten, gesättigt-verzweigten oder ungesättigten Typs, vorzugsweise Propyliden oder 2- Methyltrimethylen, oder ein substituierter cyclischer Rest des gesättigten, heterocyclischen, alicyclischen oder aromatischen Typs, insbesondere Arylen, wie 1,3-Phenylen oder Benzylen, ist, sowie
Z: eine substituierte oder unsubstituierte biospezifische Verbindung ist, an welcher vorzugsweise ein oder mehrere Reste der Formel (-D-E) gekoppelt sind, worin
D: ein substituiertes Alkyliden des gesättigt-unverzweigten, gesättigt-verzweigten oder ungesättigten Typs oder ein substituierter cyclischer Rest des gesättigten, heterocyclischen, alicyclischen oder aromatischen Typs, insbesondere Arylen, wie 1,3-Phenylen oder Benzylen, und
E: -B(OH)2oder-O-B(OH)2 oder
sind, worin L gleich T oder Z, wobei Z benachbarte substituierte oder unsubstituierte OH- Gruppen aufweist,
T: ein, vorzugsweise polymerer, Trägerrest mit benachbarten substituierten und/oder unsubstituierten OH-Gruppen sind, und
k eine ganze Zahl von 1 bis 10 ist.
2. Boronsäure-Derivate der Formel Z-Y-B (OH)2 nach Anspruch 1, dadurch gekenn­ zeichnet, daß
Y: 1,3-Phenylen sowie
Z: eine substituierte biospezifische Verbindung sind.
3. Boronsäure-Derivate nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die biospezi­ fische Verbindung mindestens ein Vertreter der eine biologisch wirksame Verbindung, eine pharmazeutisch wirksame Verbindung, eine biochemisch wirksame Verbindung und eine diagnostisch wirksame Verbindung umfassenden Gruppe ist.
4. Boronsäure-Derivate nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die biologisch wirk­ same Verbindung Enzyminhibitoren, Herbizide oder Pestizide ist.
5. Boronsäure-Derivate nach Anspruch 3 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die pharma­ zeutisch wirksame Verbindung ein Antibiotikum oder Antimykotikum ist.
6. Boronsäure-Derivate nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der polymere Trägerrest Pflanzenzellen, Zellorganellen, Teile derselben, Gewebe, Gewebe­ schnitten oder dergleichen ist.
7. Boronsäureester-Derivate der Formel [(Z)kY-B]mC, dadurch gekennzeichnet, daß
T: ein, vorzugsweise polymerer, Trägerrest mit benachbarten substituierten und/oder unsubstituierten OH-Gruppen,
Y: ein substituiertes Alkyliden des gesättigt-unverzweigten, gesättigt-verzweigten oder ungesättigten Typs, vorzugsweise Propyliden, oder ein substituierter cyclischer Rest des gesättigten, heterocyclischen, alicyclischen oder aromatischen Typs, insbesondere Arylen, wie 1,3-Phenylen oder Benzylen,
Z eine substituierte oder unsubstituierte biospezifische Verbindung sind, an welcher vorzugsweise eine oder mehrere Reste der Formel (-D-E) gekoppelt sind, worin
D: ein substituiertes Alkyliden des gesättigt-unverzweigten, gesättigt-verzweigten oder ungesättigten Typs, vorzugsweise Propyliden oder 2- Methyltrimethylen, oder ein substituierter cyclischer Rest des gesättigten, heterocyclischen, alicyclischen oder aromatischen Typs, insbesondere ein Arylen, wie 1,3-Phenylen oder Benzylen, und
E: -B(OH)2oder-O-B(OH)2 oder
sind, worin L gleich T oder Z ist, wobei Z benachbarte substituierten oder unsubstituierten OH- Gruppen aufweist,
k eine ganze Zahl von 1 bis 10 ist und
m eine ganze Zahl von 1 bis 10 ist.
8. Boronsäureester-Derivate der Formel (Z)k Y-B C nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß
k eine ganze Zahl von 1 bis 5,
T: ein, vorzugsweise polymerer, Trägerrest mit benachbarten substituierten und/oder unsubstituierten OH-Gruppen,
Y: ein substituiertes Alkyliden des gesättigt-unverzweigten, gesättigt-verzweigten oder ungesättigten Typs oder ein substituierter cyclischer Rest des gesättigten, heterocyclischen, alicyclischen oder aromatischen Typs, insbesondere Arylen, wie 1,3-Phenylen oder Benzylen,
Z eine substituierte oder unsubstituierte biospezifische Verbindung sind, an welcher vorzugsweise eine oder mehrere Reste der Formel (-D-E) gekoppelt sind, worin
D: ein substituiertes Alkyliden des gesättigt-unverzweigten, gesättigt-verzweigten oder ungesättigten Typs oder ein substituierter cyclischer Rest des gesättigten, heterocyclischen, alicyclischen oder aromatischen Typs, insbesondere Arylen, wie 1,3-Phenylen,
E: -B(OH)2oder-O-B(OH)2 oder
sind, worin L gleich T oder Z ist, wobei Z benachbarte substituierte oder unsubstituierte OH- Gruppen aufweist,
9. Boronsäureester-Derivate der Formel Z-Y-B C nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß
T: ein polymerer Trägerrest mit benachbarten substituierten und/oder unsubstituierten OH-Gruppen, 1,3-Phenylen und
Z eine substituierte biospezifische Verbindung sind.
10. Boronsäureester-Derivate nach einem der Ansprüche 7 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die biospezifische Verbindung mindestens ein Vertreter der eine biologisch wirksame Verbindung, eine pharmazeutisch wirksame Verbindung, eine biochemisch wirksame Ver­ bindung und eine diagnostisch wirksame Verbindung umfassenden Gruppe ist.
11. Boronsäureester-Derivate nach einem der Ansprüche 7 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß die biologisch wirksame Verbindung Enzyminhibitoren, Herbizide oder Pestizide ist.
12. Boronsäureester-Derivate nach einem der Ansprüche 7 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß die pharmazeutisch wirksame Verbindung ein Antibiotikum oder Antimykotikum ist.
13. Boronsäureester-Derivate nach einem der Ansprüche 7 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß der polymere Trägerrest Pflanzenzellen, Zellorganellen, Teile derselben, Gewebe, Gewebeschnitten oder dergleichen ist.
14. Boronsäureester-Derivate nach einem der Ansprüche 7 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß die biospezifische Verbindung mindestens ein Farbstoff, vorzugsweise substituiertes Fluorescein, ist.
15. Verfahren zur Herstellung der Boronsäure-Derivate nach einem der Ansprüche 1 bis 6, zur schonenden Markierung von, vorzugsweise polymeren, Trägern mit biospezifischen Ver­ bindungen, dadurch gekennzeichnet, daß
  • a) die biospezifische Verbindung in einem Ansatz mit einem substituierten Boronsäure-Derivat, vorzugsweise bei Raumtemperatur, in einem polaren Lösungsmittel und einer Base, vor­ zugsweise Triethylamin, 1 bis 5 Stunden lang inkubiert wird,
  • b) anschließend zur Fällung der substituierten biospezifischen Verbindung Ether zu dem Ansatz gegeben wird und
  • c) die gefällte substituierte biospezifische Verbindung getrocknet wird.
16. Verfahren zur Herstellung der Boronsäureester-Derivate nach einem der Ansprüche 7 bis 14, zur schonenden Markierung von, vorzugsweise polymeren, Trägern mit biospezifi­ schen Verbindungen, dadurch gekennzeichnet, daß
  • a) die biospezifische Verbindung in einem Ansatz mit einem substituierten Boronsäure-Derivat, vorzugsweise bei Raumtemperatur, in einem polaren Lösungsmittel und einer Base, vor­ zugsweise Triethylamin, 1 bis 5 Stunden lang inkubiert wird,
  • c) anschließend zur Fällung der substituierten biospezifischen Verbindung Ether zu dem Ansatz gegeben wird,
  • d) die gefällte substituierte biospezifische Verbindung getrocknet wird und
  • e) anschließend mit einem, vorzugsweise polymeren, Träger mit benachbarten Hydroxyl- Gruppen, vorzugsweise bei Raumtemperatur, bei pH 6 bis 8, vorzugsweise pH 7, verestert wird.
17. Verfahren nach Anspruch 15 oder 16, dadurch gekennzeichnet, daß 0.1 bis 40 mMol, vorzugsweise 1 bis 20 mMol, am bevorzugtesten 0.5 bis 5 mMol, biospezifische Verbin­ dung in einem Ansatz mit 0.1 bis 40 mMol, vorzugsweise 1 bis 20 mMol, am bevorzugte­ sten 0.5 bis 5 mMol, substituiertes Boronsäure-Derivat in 5 bis 40 ml polarem Lösungs­ mittel und 0.1 bis 10, bevorzugterweise 1 bis 5, Äquivalent Triethylamin 1 bis 5 Stunden lang inkubiert wird.
18. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß 1 mMol biospezifische Ver­ bindung in einem Ansatz mit 1 mMol substituiertes Boronsäure-Derivat in 20 ml polarem Lösungsmittel und 1 Äquivalent Triethylamin 5 Stunden lang inkubiert wird.
19. Verfahren nach einem der Ansprüche 15 bis 18, dadurch gekennzeichnet, daß als polares Lösungsmittel Dimethylformamid verwendet wird.
20. Verwendung der Boronsäure-Derivate nach einem der Ansprüche 1 bis 6 als biologisch wirksame Verbindung, als biochemisch wirksame Verbindung, pharmazeutisch wirksame Verbindung oder als diagnostisch wirksame Verbindung.
21. Verwendung der Boronsäureester-Derivate nach einem der Ansprüche 7 bis 14 als biolo­ gisch wirksame Verbindung, biochemisch wirksame Verbindung, pharmazeutisch wirksa­ me Verbindung oder als diagnostisch wirksame Verbindung.
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