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DE1963925B2 - Verfahren zur Herstellung von N hoch 3-Carbalkoxyderivaten des 5,5-Diphenylhydantoins - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von N hoch 3-Carbalkoxyderivaten des 5,5-Diphenylhydantoins

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Publication number
DE1963925B2
DE1963925B2 DE1963925A DE1963925A DE1963925B2 DE 1963925 B2 DE1963925 B2 DE 1963925B2 DE 1963925 A DE1963925 A DE 1963925A DE 1963925 A DE1963925 A DE 1963925A DE 1963925 B2 DE1963925 B2 DE 1963925B2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
diphenylhydantoin
general formula
preparation
theory
inert solvent
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
DE1963925A
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English (en)
Other versions
DE1963925A1 (de
DE1963925C3 (de
Inventor
Helmut Dr. 2061 Kayhude Schaefer
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Desitin-Werk Carl Klinke 2000 Hamburg GmbH
Original Assignee
Desitin-Werk Carl Klinke 2000 Hamburg GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Desitin-Werk Carl Klinke 2000 Hamburg GmbH filed Critical Desitin-Werk Carl Klinke 2000 Hamburg GmbH
Priority to DE1966802A priority Critical patent/DE1966802C3/de
Priority to DE1963925A priority patent/DE1963925C3/de
Publication of DE1963925A1 publication Critical patent/DE1963925A1/de
Publication of DE1963925B2 publication Critical patent/DE1963925B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE1963925C3 publication Critical patent/DE1963925C3/de
Expired legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D233/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings
    • C07D233/54Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D233/66Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D233/72Two oxygen atoms, e.g. hydantoin
    • C07D233/80Two oxygen atoms, e.g. hydantoin with hetero atoms or acyl radicals directly attached to ring nitrogen atoms

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von N3-Carbalkoxyderivaten des 5,5-Diphenylhydantoins der allgemeinen Formel
N-COOR
in der R ein Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen oder ein Alkoxyalkylrest der allgemeinen Formel -(CH2)J-O-(CH2L-C-CH3 ist, in der m = O und x = 0 oder m = 1 und χ = O oder m = 2 und χ = 1 sind, durch Umsetzung von 5,5-Diphenylhydantoin in einem inerten Lösungsmittel bei Temperaturen unterhalb 200C mit einem Chlorameisensäureester der allgemeinen Formel ClCOOR,wobei R die angegebene Bedeutung hat.
Aus der deutschen Patentschrift 1 212 974 ist es bereits bekannt, N3-Carboäthoxy-5,5-diphenylhydantoin (R = Äthyl) mit einer Ausbeute von 77% der Theorie herzustellen. Dazu wird in an sich bekannter Weise Diphenylhydantoin in Gegenwart von Alkali, d. h. Alkalihydroxid, oder in Form seines Natrium- :- 5 salzes in einem inerten Lösungsmittel mit Chlorameisensäureäthylester umgesetzt. Die Reaktion verläuft nicht einheitlich, es bilden sich etwa 5% der Theorie N'-Carboäthoxy-S^-diphenylhydantoin als Nebenprodukt (vgl. auch S. U m e m ο t o, zitiert in Chemi-,o sches Zentralblatt 1967, 32, 121).
überraschend wurde nunmehr gefunden, daß sich die oben angegebenen Diphenylhydantoinderivate in besonders guter Reinheit und in hervorragenden Ausbeuten von mehr als 90% der Theorie direkt durch Umsetzung von 5,5-Diphenylhydantoin in einem inerten Lösungsmittel bei Temperaturen unterhalb von 2O0C mit einem Chlorameisensäureester der allgemeinen Formel ClCOOR, wobei R die angegebene Bedeutung hat, darstellen lassen, wenn man die Umsetzung in Gegenwart einec bezogen auf das eingesetzte Hydantoin, etwa molaren Menge eines tertiären aliphatischen Amins vornimmt.
Dieses Ergebnis ist deshalb besonders überraschend, weil auf Grund der bisherigen Versuchsergebnisse dumit zu rechnen war, daß die Acylierung in die N1-Stellung des Diphenylhydantoins gelenkt werden würde, wie insbesondere die bereits vorbeschriebenen Versuche unter Verwenduns» von Pyridin zeigen (G. P. Lampson et al., J. Org. Chem. 21, 684(1956); J. T. Edwards al., Can. J. Chem. 45, 1925 (1967): A.Heymons et al., DBP 1067822). Bei einem Versuch zur Herstellung von N3-Carbäthoxy-5,5-diphenylhydantoin aus Diphenylhydantoin und Chlorameisensäureäthylester in Gegenwart von Pyridin wurden nur 62% der Theorie eines unreinen und uneinheitlichen Produktes erhalten.
Es ist zwar bereits bekannt, gesättigte tertiäre Amine, wie beispielsweise Triäthylamin. als HCl-Akzeptoren bei der Acylierung von primären und besonders sekundären Aminen mit Chlorameisensäureesiern einzusetzen (M. M a t ζ η e r et al., Chem. Reviews 64. 645 [1964]). Im Hinblick auf die bisherigen Befunde bei Acylierungsreaktionen an Hydantoinen war jedoch zu erwarten, daß auch die Verwendung eines aliphatischen tertiären Amins nicht zur Acylierung der aciden N3-Position, sondern zur Substitution des basischeren N1-Atoms führen würde. Entgegen diesen Erwartungen zeigt sich jedoch, daß die Umsetzung des 5,5-Diphenylhydantoins mit Chlorameisensäureestern bei Verwendung von tertiären aliphatischen Aminen unter besonders milden Bedingungen nahezu quantitativ zur Bildung der N3-Derivate führt.
Das Verfahren der Erfindung wird vorzugsweise in Gegenwart von etwa äquimolaren Mengen, bezogen auf das eingesetzte Hydantoin, eines tertiären aliphatischen Amins mit gleichen oder verschiedenen Alkylresten, von denen zwei einen 5- oder 6gliedrigen Ring bilden können, durchgeführt. Als Amine werden insbesondere Triäthylamin, N-Methylpiperidin, N-Äthylpiperidin oder N-Methylpyrrolidin eingesetzt. Als inertes Lösungsmittel dient vorzugsweise Dichlormcthan.
Das erfindungsgemäße Verfahren hat gegenüber der aus der deutsche.i Patentschrift 1 212 974 bekannten Arbeitsweise wesentliche Vorteile:
1. Die Vergleichsversuche zeigen, daß gegenüber der vorbekannten Methode, bei der Diphenylhydantoin-
Natrium mil Chlorameisensäureestcr urrmesetzi wird, erhebliche Steigerungen der Ausbeute erreicht werden. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle 1 zusammengestellt:
CH3 Tabelle COOR 1 Ausbeute in ° ο der Theorie
C H5 Verfahren
DPH- CH2-CH2 erfindurms- !■emäß
gemüLies deutscher
Verfahren Patentschrift
I 212974
93.5 77
— 0 —CH3 96,9 69,5
93 75
2. Bei der Verwendung von Diphenylhydantoin-Natrium wirkt sich ein Chlorwasserstoffgehalt des Chlorameisensäureesters dahingehend aus, daß dieser spontan das Diphenylhydantoin aus dem Salz freisetzt und dadurch einer weiteren Umsetzung mit dem Chlorameisensäureester entzieht. Bei Verwendung technischer Chlorameisensäureester werden deshalb Produkte erhalten, die mehr oder weniger stark durch unsubstituiertes Diphenylhydantoin verunreinigt sind. Beim erfindungsgemäßen Verfahren hat man es hingegen in der Hand, durch einen angemessenen Überschuß an tertiärem Amin für eine Beseitigung von sauren Verunreinigungen im eingesetzten Chlorameisensäureester zu sorgen und damit eine Beeinträchtigung der Ausbeute und der Reinheit des Verfahrensproduktes vollständig zu vermeiden.
3. Es ist nicht mehr nötig, das Natriumsalz des Diphenylhydantoins in einem eigenen Verfahrensschritt gesondert herzustellen.
4. Die Reaktion ist leicht steuerbar, so daß sich die erfindungsgemäße Arbeitsweise besonders gut für die Herstellung großer Mengen der Diphenylhydantoin-N3-carbonsäureester in technischem Maßstab eignet.
Die erfindungsgemäß hergestellten Verbindungen sind ausgezeichnete Anticonvulsiva, die sich bei der Behandlung der Epilepsie durch einen raschen Wirkungseintritt und einen langandauernden Schutz gegen neue Anfälle auszeichnen. Dies gilt auch für die AIkoxyalkylderivate, bei denen es sich um neue, bislang nicht bekannte Verbindungen handelt.
Zur näheren Erläuterung der Erfindung sollen die folgenden Beispiele dienen:
Beispiel 1
N3-Carbmethoxy-5,5-diphenylhydantoin
25,2 g (0,1 Mol) 5,5-Diphenylhydanloin wurden mit 11,1 g (0,1 Mol) Triäthylamin und 200 ml Dichlormethan verrührt, worauf das Gemisch auf 5 C gekühlt wurde. Unter fortdauernder Kühlung wurden nun innerhalb von 20 Minuten 14,9 g Chlorameisensäuremethylester (85%ige technische Qualität) zugetropft, wobei sich eine klare Lösung bildete. Nach Waschen mit 1 %iger Salzsäure und Wasser wurde die Dichlormethanlösung eingedampft und der ölige Rückstand mit Toluol zur Kristallisation gestellt.
Ausbeute 28,9 g = 93,5% der Theorie weißer Kristalle vom Schmelzpunkt 157 bis 159°C.
Beispiel 2
N3-Carbäthoxy-5,5-diphenylhydantoin
so Zu einer Aufschlämmung von 25,2 g (0,1 Mol) 5.5-Diphenylhydantoin in einem Gemisch von 12,5 g (0,11 Mol) N-Äthylpiperidin und 200 ml Dichlormethan wurden unter Kühlung bei einer Temperatur von 8 bis 10°C innerhalb von 10 Minuten 13,1g Chlorameisensäureäthylester tropfenweise zugegeben. Die resultierende klare Lösung blieb über Nacht stehen. Dann wurde sie mit stark verdünnter Salzsäure und mit Wasser gewaschen und das Dichlormethan abgedampft. Der feste Rückstand (31,2 g
= 96,5% der Theorie) war nahezu reines N3-Carbäthoxy-5,5-diphenylhydantoin. Aus Toluol umkristallisiert, wurden 29,9 g - 92,5% der Theorie nadelformiger weißer Kristalle vom Schmelzpunkt 142 bis 143° C erhalten.
Bei gleicher Arbeitsweise, aber unter Verwendung von 0,1 Mol N-Methylpiperidin an Stelle von N-Äthyl-
piperdin wurden 94,9% der Theorie reines N3-Carb-
äthoxy-5,5-diphenylhydantoin gewonnen.
Analog erhält man das gleiche Produkt unter Verwendung von 0,11 Mol N-Methylpyrrolidin an Stelle von N-Äthylpiperidin in einer Ausbeute von 91 % der Theorie.
Beispiel 3
N3-Carb-butoxy-5,5-diphenylhydantoin
25,2 g (0,1 Mol) 5,5-Diphenylhydantoin und 11,1 g (0,11 Mol) Triäthylamin in 200 ml Dichlormethan wui den in der im Beispiel 1 angegebenen Weise mit 15,8 g Chlorameisensäurebutylester zur Reaktion gebracht. Nach Aufarbeitung wurde die eingedampfte Dichlormethanlösung mit einem Gemisch aus 9 Teilen Cyclohexan und 1 Teil Benzol behandelt. Der ölige Rückstand kristallisierte zu einem weißen Produkt vom Schmelzpunkt 110 bis 1120C. Ausbeute 32 g =91 % der Theorie.
Beispiel 4
5,5-Diphenylhydantoin-N3-carbonsäure-/i-methoxyäthylester und -ß-äthoxyäthylester
25,2 g (0,1 Mol) 5,5-Diphenylhydantoin und 12,5 g Äthylpiperidin in 200 ml Dichlormethan wurden in der im Beispiel 1 angegebenen Weise mit 17,3 g Chlorameisensäure-/i-methoxyäthylester versetzt. Die gewaschene Dichlormethanlösung wurde eingedampft und der ölige Rückstand mit Toluol zur Kristallisation gebracht.
Ausbeute: 32,9 g = 93% der Theorie, weiße Kristalle vom Schmelzpunkt 130 bis 132° C.
Analog erhält man den 5,5-Diphenylhydantoin-N3-carbonsäure-/i-äthoxyäthylester vom Schmelzpunkt 69 bis 70° C.

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von N3-Carbalkoxy derivaten des 5,5-Diphenylhydantoins der allge meinen Formel
N-COOR
in der R ein Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen oder ein Alkoxyalkylrest der allgemeinen Formel — (CH,), ■ O(CH2)ra — O* — CH3 ist, in der m = O und χ = O oder m = 1 und χ = O oder mi = 2 und χ = 1 sind, durch Umsetzung von 5,5-Diphenylhydantoin in einem inerten Lösungsmittel bei Temperaturen unterhalb von 20° C mit einem Chlorameisensäureester der allgemeinen Formel ClCOOR, wobei R die angegebene Bedeutung hat, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung in Gegenwart einer etwa molaren Menge eines tertiären aliphatischen Amins, bezogen auf das eingesetzte Hydantoin, vornimmt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Amin Triäthylamin, N-Methylpiperidin, N-Äthylpiperidin oder N-Methylpyrrolidon einsetzt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man als inertes Lösungsmittel Dichlormethan verwendet.
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