DE19621653A1 - Verfahren und Vorrichtung zum Umwandeln eines Treibhausgases - Google Patents
Verfahren und Vorrichtung zum Umwandeln eines TreibhausgasesInfo
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Description
Bei der Erfindung wird ausgegangen von einem Verfahren und
einer Vorrichtung zum Umwandeln eines Treibhausgases in einen
chemisch oder technisch verwertbaren Stoff oder in ein chemisch
oder technisch verwertbares Stoffgemisch nach dem Oberbegriff
der Patentansprüche 1 und 6.
Mit dem Oberbegriff der Patentansprüche 1 und 6 nimmt die
Erfindung auf einen Stand der Technik Bezug, wie er aus der
DE 42 20 865 A1 bekannt ist. Dort wird Kohlendioxid, CO₂, unter
Zufügen einer Wasserstoffatome enthaltenden Substanz, wie z. B.
Wasserstoffgas, H₂, Wasser, H₂O, oder Schwefelwasserstoff, H₂S,
in einem Reaktor stillen elektrischen Entladungen unterworfen,
durch welche der Brennstoff Methan, CH₄, und/oder der
Treibstoff Methanol, CH₃OH gebildet wird. Als
Reaktionsbeschleuniger enthält der Reaktor einen Katalysator,
der Kupfer und ggf. eines oder mehrere der Metalle Zn, Al, Mn,
Cr, Ag, Mo, Ni oder V enthält. Der Katalysator kann auf einem
Dielektrikum, auf einer Elektrode, auf Glas-, Quarz- oder
Mineralwolle, auf ZrO₂, Al₂O₃, Zeolith, Silikagel oder Granulat
aufgebracht sein.
Aus der DE 43 32 790 A1 ist ein Verfahren zur Herstellung von
Methanol aus Kohlendioxid und Wasserstoff in einem thermischen
Reaktor bekannt, der in seinem unteren Bereich einen
Katalysator auf Kupferbasis enthält. Die Temperatur im
Reaktionsraum liegt zwischen 220°C und 250°C, der Druck
zwischen 100 kPa und 2 MPa, wobei das Reaktionsgemisch ein
Molverhältnis von Wasserstoff zu Kohlendioxid im Bereich von
1 : 1 bis 1 : 10, vorzugsweise von 1 : 3 aufweist. Die
Verweildauer des Reaktionsgemisches im Reaktionsraum liegt
zwischen 0,1 s und 10 s, vorzugsweise bei 1 s.
Diese Verfahren sind nicht ausreichend effizient und bei
Verwendung von Wasserstoff als Ausgangsreaktand noch relativ
teuer.
Durch N. Boukhalfa et al., Conversion du CO₂ en CO par decharge
couronne dans des melanges air-CO₂, Rev. Int. Hautes Temper.
Refract. 26 (1990), S. 39-48, ist es bekannt, die Umwandlung
von CO₂ in CO in einer Koronaentladung durch die katalytische
Wirkung von Stickstoff, der dem Reaktionsgemisch als
Luftbestandteil beigemischt wird, zu beschleunigen. Nachteilig
dabei ist, daß Einrichtungen mit einer Koronaentladung relativ
viel Platz in Anspruch nehmen, teuer und somit großtechnisch
kaum einsetzbar sind.
Zum einschlägigen Stand der Technik wird zusätzlich auf eine
Veröffentlichung von B. Eliasson und U. Kogelschatz, Modeling
and Application of Silent Discharge Plasmas, IEEE Transactions
on Plasma Science, Vol. 19, No. 2, April 1991, S. 309-323,
verwiesen, aus der mehrere nebeneinander und übereinander
angeordnete Reaktoren mit stiller elektrischer Entladung über
ein Dielektrikum zur Ozonerzeugung bekannt sind, die bei der
vorliegenden Erfindung angewendet werden können.
Die Erfindung, wie sie in den Patentansprüchen 1 und 6
definiert ist, löst die Aufgabe, ein Verfahren und eine
Vorrichtung zum Umwandeln eines Treibhausgases der eingangs
genannten Art derart weiterzuentwickeln, daß eine effizientere
Gewinnung von Brenn- und/oder Treibstoffen aus einem
unerwünschten Treibhausgas möglich wird.
Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung sind in den
abhängigen Patentansprüchen definiert.
Ein Vorteil der Erfindung besteht darin, daß diese
Brenn- und/oder Treibstoffe mit einem geringeren Energieaufwand
großtechnisch gewonnen werden können.
Gemäß einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung können CO
und H₂ in einer 1. Verfahrensstufe aus einem Treibhausgas
gewonnen und in einer 2. Verfahrensstufe in die gewünschten
Brenn- und/oder Treibstoffe umgewandelt werden. Dadurch
entfällt der Einsatz von Wasserstoff als Ausgangsstoff.
Die Erfindung wird nachstehend anhand von Ausführungsbei
spielen erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 einen Hybridreaktor aus einem elektrischen und einem
nachgeordneten thermischen Reaktor,
Fig. 2 schematisch einen Zellenaufbau eines in einem
Behälter vereinigten Hybridreaktors und
Fig. 3 schematisch den Zellenaufbau des Hybridreaktors gemäß
Fig. 2 mit Wechselspannungselektroden.
In den Figuren sind gleiche Teile mit gleichen Bezugszeichen
gekennzeichnet.
Wie in Fig. 1 dargestellt, wird mindestens ein Treibhausgas,
wie z. B. CO₂ und/oder CH₄ und/oder N₂O und/oder Ozon, das über
den unerwünschten Treibhauseffekt zur Erwärmung der
Erdatmosphäre beitragen kann, durch eine 1. Gaszuleitung (1)
einem 1. elektrischen Reaktor (4) mit einem druckfesten,
geerdeten Metallbehälter bzw. Stahlrohr, das gleichzeitig als
dessen Außenelektrode dient, zugeführt.
Durch eine 2. Gaszuleitung (2) wird als Reaktionsbeschleuniger
mindestens ein 2. energiespeicherndes Gas oder Gasgemisch,
d. h., ein Katalysatorgas dem 1. Reaktor (4) zugeführt, welches
nach einer Relaxationszeit Energie an mindestens einen
Treibhausgas-Reaktanden überträgt. Als reaktionsbeschleunigende
Katalysatorgase können z. B. N₂, N₂O, Luft oder ein Edelgas,
vorzugsweise jedoch N₂, verwendet werden.
Durch eine 3. Gaszuleitung (3) wird mindestens ein Wasserstoff
enthaltendes Gas, wie z. B. H₂, H₂S, CH₄, Luft oder ein
Wasserstoff enthaltender Dampf, H₂O, oder ein
Fluorchlorkohlenstoff oder ein Fluorchlorkohlenwasserstoff,
FCKW, dem 1. Reaktor (4) als Reaktionspartner für das
Treibhausgas zugeführt.
Im Innern dieses 1. Reaktors (4) befindet sich mindestens ein
Dielektrikum bzw. ein dielektrischer Hohlkörper bzw. ein
einseitig in Einströmrichtung der Gase geschlossenes Quarzrohr
(6) mit einer Innenelektrode (5) aus einem gutleitenden,
korrosionsbeständigen Metall oder aus einer elektrisch
leitenden Schicht oder Metallegierung, vorzugsweise aus einer
dünnen Goldschicht. Dazu wurde eine goldhaltige Flüssigkeit auf
die Innenwand des Quarzrohres (6) aufgestrichen und
anschließend eingebrannt. Diese Innenelektrode (5) steht
endseitig mit einer Wechselspannungsquelle (7) mit einer
Wechselspannung im Bereich von 5 kV-50 kV und einer Frequenz
im Bereich von 50 Hz-1 MHz, vorzugsweise mit einer
Wechselspannung im Bereich von 5 kV-25 kV und einer Frequenz
im Bereich von 1 kHz-100 kHz in elektrischer Verbindung.
Der Abstand zwischen der äußeren Zylinderoberfläche des
Quarzrohres (6) und der inneren Zylinderoberfläche des
Stahlrohres des 1. Reaktors (4) liegt im Bereich von 0,5 mm und
3 mm, vorzugsweise bei 1 mm. Durch diesen Zwischenraum zwischen
äußerer Zylinderoberfläche des Quarzrohres (6) und der inneren
Zylinderoberfläche des Stahlrohres des 1. Reaktors (4) strömt
das Gas von links nach rechts durch den 1. Reaktor (4) und
unterliegt dabei einer sog. stillen Entladung, d. h. einer
stromschwachen Gasentladung, welche aus der elektrischen
Wechselspannungsquelle (7) über das Dielektrikum (6) gespeist
wird, bei welcher die Atome der Gase angeregt oder ionisiert
werden, wie es in der eingangs genannten Veröffentlichung in
IEEE Transactions on Plasma Science, Vol. 19, No. 2, April
1991, S. 309-323, beschrieben ist.
Insbesondere die in der Gasentladung angeregten
Stickstoffmoleküle können einen äußerst effizienten resonanten
Energietransfer an vorhandene CO₂-Moleküle bewerkstelligen. Das
1. angeregte Vibrationsniveau (Wellenzahl 2331 cm-1) des
Stickstoffmoleküls hat nahezu das gleiche Energieniveau wie das
1. Anregungsniveau (Wellenzahl 2349 cm-1) der asymmetrischen
Dehnungsschwingung des CO₂-Moleküls. Da für eine effiziente
Hydrierung die CO₂-Moleküle zunächst in einen angeregten
Zustand versetzt, eventuell sogar gespalten werden sollten,
können auch bei diesem Prozeß Stickstoff oder ähnlich geartete
Atome bzw. Moleküle als Reaktionsbeschleuniger eingesetzt
werden.
Ausgangsseitig ist der 1. Reaktor (4) über einen 1.
Katalysatorreaktor (8) mit einem Entspannungsventil (9)
verbunden, welches ausgangsseitig über eine Gasleitung bzw.
Rohrleitung (10) mit einem Kondensatabscheider oder
Flüssigkeitsbehälter (11) in Verbindung steht. Der 1.
Katalysatorreaktor (8) enthält einen 1. Katalysator (8′)
vorzugsweise aus einem kupferhaltigen Material, z. B. mit CuO
und ZnO auf Glas- oder Quarzwolle, bei einer Temperatur im
Temperaturbereich von 200°C-300°C und bei einem Druck in
einem Druckbereich von 100 kPa-10 MPa. Aus dem 1. Reaktor (4)
in den 1. Katalysatorreaktor (8) austretende angeregte Atome
und/oder Moleküle und/oder freie Radikale können den 1.
Katalysator (8′) bereits bei relativ niedrigen Temperaturen
aktivieren. Dabei werden CO₂ in CO umgewandelt und
wasserstoffhaltige Verbindungen in H₂ und/oder H.
Der 1. Katalysator (8′) kann auch innerhalb des 1. Reaktors (4)
angeordnet sein, so daß kein separater Katalysatorreaktor (8)
erforderlich ist. Die Abwärme aus der stillen Entladung im 1.
Reaktor (4) kann dabei zum Aufheizen des 1. Katalysators (8′)
verwendet werden.
Durch das Entspannen der Gase hinter dem Entspannungsventil (9)
scheidet sich in dem Flüssigkeitsbehälter (11) eine Flüssigkeit
(13) aus Reaktionsprodukten, wie z. B. Methanol u. a.
Kohlenwasserstoffverbindungen, ab, die als Brennstoffe genutzt
werden können. Aus dem Flüssigkeitsbehälter (11) über eine
Gasableitung (12) austretende Gase werden einem 2. bzw.
thermischen Reaktor (14) zugeleitet, der einen 2. Katalysator
(15′) enthält, welcher in der Zusammensetzung dem 1.
Katalysator (8′) entsprechen kann. Dieser thermische Reaktor
(14) ist ausgangsseitig über ein Entspannungsventil (16) mit
einem Flüssigkeitsbehälter (11′) verbunden, in welchem sich
eine Reaktionsflüssigkeit (13), z. B. CH₃OH, abscheidet. Der 2.
Katalysator (15′) wird bei einer Temperatur im
Temperaturbereich vom 200°C-300°C, vorzugsweise bei einer
Temperatur im Temperaturbereich vom 200°C-240°C und bei
einem Druck in einem Druckbereich von < 3 MPa, vorzugsweise in
einem Druckbereich von 100 kPa-2 MPa betrieben. Über eine
Gasableitung (12′) entweichen im Flüssigkeitsbehälter (11′)
nicht kondensierte Gase ins Freie; sie können auch einem oder
mehreren weiteren thermischen Reaktoren (14) mit jeweils
nachgeordnetem Entspannungsventil (16) und Flüssigkeitsbehälter
(11′) zugeführt werden (nicht dargestellt). Es versteht sich,
daß die Reaktionsprodukte und Gase mittels eines nicht
dargestellten Gaschromatographen und/oder einem anderen
Analysegerät überwacht werden können.
Da die angeregten und/oder ionisierten Reaktanden eine sehr
kurze Lebensdauer haben, ist es vorteilhaft, beide 1. und 2.
Reaktoren (4) und (14) in einem Behälter mit mehreren
nebeneinander und übereinander angeordneten Reaktionskammern
(19) zu vereinigen, wie es in Fig. 2 angedeutet ist.
Dabei ist die Wechselspannungsquelle (7) über 1. und 2.
Wechselspannungsleitungen (17) und (18) mit 1. und 2.
Wechselspannungselektroden (17′) und (18′) elektrisch
verbunden, welche von unterschiedlichen Seiten in zueinander
benachbarte Reaktionskammern (19) ragen, vgl. Abb. 3. Die Wände
der Reaktionskammern (19) enthalten dabei einen Katalysator und
wirken als dielektrische Barriere zwischen den 1. und 2.
Wechselspannungselektroden (17′) und (18′). Dies setzt
natürlich voraus, daß der Katalysator aus einem isolierenden
Werkstoff besteht, was für viele Oxidkatalysatoren zutrifft.
Verwendet man jedoch elektrisch leitfähige Katalysatoren, so
müssen die 1. und 2. Wechselspannungselektroden (17′) und (18′)
mit einer dielektrischen Schicht überzogen sein.
Bei den beiden beschriebenen Anordnungen gemäß Fig. 3 entstehen
die angeregten Atome und/oder Moleküle in direkter
Nachbarschaft zu den Katalysatorenwänden, so daß bei viel
niedrigeren Temperaturen gearbeitet werden kann und die
Katalysatoren einen höheren Wirkungsgrad aufweisen.
Das mindestens eine 2. energiespeichernde Katalysatorgas oder -
Gasgemisch hat am Gesamtvolumen der an der Umwandlung
beteiligten Gase einen Volumenanteil im Bereich von
0,1%-5%, vorzugsweise einen Volumenanteil im Bereich von
0,1%-1%.
Der elektrische Reaktor (4) gemäß Fig. 1 kann einen
Zellenaufbau aufweisen, wie in Fig. 3 dargestellt. Der 2.
Katalysatorreaktor (15) im thermischen Reaktor (14) gemäß Fig.
1 kann einen Zellenaufbau aufweisen, wie in Fig. 2 dargestellt.
Anstatt die Abgase aus der Gasableitung (12′) im
Kondensatabscheider (11′) ins Freie zu leiten, können sie auch
dem Eingang des 1. Reaktors (4) wieder zugeführt werden.
Bezugszeichenliste
1-3 Gaszuleitungen
4 1. Reaktor für elektrische Entladungen, Metallbehälter, Stahlrohr, Außenelektrode
5 Innenelektrode von 4
6 Quarzrohr, dielektrische Schicht zwischen 4 und 5, Dielektrikum
7 Wechselspannungsquelle, Hochspannungsquelle
8 1. Katalysatorreaktor
8′ 1. Katalysator
9, 16 Entspannungsventile
10 Rohrleitung, Gasleitung
11, 11′ Flüssigkeitsbehälter, Kondensatabscheider, Auffangbehälter
12, 12′ Gasableitungen
13, 13′ Flüssigkeiten, Reaktionsprodukte, Reaktionsflüssigkeit
14 2. Reaktor, thermischer Reaktor
15 2. Katalysatorreaktor in 14
15′ 2. Katalysator
17 1. Wechselspannungsleitung
17′ 1. Wechselspannungselektroden an 17
18 2. Wechselspannungsleitung
18′ 2. Wechselspannungselektroden an 18
19 Reaktionskammern.
4 1. Reaktor für elektrische Entladungen, Metallbehälter, Stahlrohr, Außenelektrode
5 Innenelektrode von 4
6 Quarzrohr, dielektrische Schicht zwischen 4 und 5, Dielektrikum
7 Wechselspannungsquelle, Hochspannungsquelle
8 1. Katalysatorreaktor
8′ 1. Katalysator
9, 16 Entspannungsventile
10 Rohrleitung, Gasleitung
11, 11′ Flüssigkeitsbehälter, Kondensatabscheider, Auffangbehälter
12, 12′ Gasableitungen
13, 13′ Flüssigkeiten, Reaktionsprodukte, Reaktionsflüssigkeit
14 2. Reaktor, thermischer Reaktor
15 2. Katalysatorreaktor in 14
15′ 2. Katalysator
17 1. Wechselspannungsleitung
17′ 1. Wechselspannungselektroden an 17
18 2. Wechselspannungsleitung
18′ 2. Wechselspannungselektroden an 18
19 Reaktionskammern.
Claims (10)
1. Verfahren zum Umwandeln mindestens eines Treibhausgases in
einen chemisch oder technisch verwertbaren Stoff oder in
ein chemisch oder technisch verwertbares Stoffgemisch,
- a) wobei dieses mindestens eine Treibhausgas durch eine stromschwache Gasentladung, welche aus einer elektrischen Wechselspannungsquelle (7) über ein Dielektrikum (6) betrieben wird, zunächst in energetisch angeregte und/oder ionisierte Treibhausgas-Reaktanden umgewandelt wird und
- b) diese Treibhausgas-Reaktanden danach in mindestens einen energiespeichernden 1. Brennstoff oder Treibstoff oder in ein energiespeicherndes 1. Brenn- oder Treibstoffgemisch (13, 13′) umgewandelt werden, dadurch gekennzeichnet,
- c) daß dem mindestens einen Treibhausgas als Reaktionsbe schleuniger mindestens ein 2. energiespeicherndes Katalysatorgas oder -Gasgemisch zugefügt wird, welches nach einer Relaxationszeit Energie an mindestens einen Treibhausgas-Reaktanden überträgt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
- a) daß die Wechselspannungsquelle (7) mit einer Wechselspannung im Bereich von 5 kV-50 kV und einer Frequenz im Bereich von 50 Hz-1 MHz,
- b) insbesondere, daß die Wechselspannungsquelle (7) mit ei ner Wechselspannung im Bereich von 5 kV-25 kV und ei ner Frequenz im Bereich von 1 kHz-100 kHz betrieben wird.
3. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet,
- a) daß das Treibhausgas CO₂ und/oder
- b) CH₄ und/oder
- c) N₂O und/oder
- d) Ozon und/oder
- e) Fluorchlorkohlenstoff und/oder
- f) Fluorchlorkohlenwasserstoff enthält.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet,
- a) daß das mindestens eine 2. energiespeichernde Katalysatorgas oder -Gasgemisch am Gesamtvolumen der an der Umwandlung beteiligten Gase einen Volumenanteil im Bereich von 0,1%-5%,
- b) insbesondere, daß es einen Volumenanteil im Bereich von 0,1%-1% aufweist.
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet,
- a) daß das mindestens eine 2. energiespeichernde Katalysatorgas oder -Gasgemisch Stickstoff enthält,
- b) insbesondere, daß Wasserstoff und/oder
- c) ein Wasserstoff enthaltendes Gas beigefügt wird.
6. Vorrichtung zum Umwandeln mindestens eines Treibhausgases
in einen chemisch oder technisch verwertbaren Stoff oder in
ein chemisch oder technisch verwertbares Stoffgemisch
- a) mit mindestens einem 1. elektrischen Reaktor (4) zum energetischen Anregen des mindestens einen Treibhausgases, welches dem mindestens einen 1. Reaktor (4) eingangsseitig zuführbar ist, und
- b) mit mindestens einem Auffangbehälter (11, 11′) zum Auf nehmen von mindestens einem Reaktionsprodukt (13, 13′), dadurch gekennzeichnet,
- c) daß der mindestens eine 1. Reaktor (4) mit mindestens einem thermischen Reaktor (14) in Wirkverbindung steht.
7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß
der mindestens eine thermischen Reaktor (14) einen
kupferhaltigen 2. Katalysator (15) enthält.
8. Vorrichtung nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet,
- a) daß der mindestens eine 1. Reaktor (4) einen 1. Katalysator (8′) enthält oder
- b) daß zwischen dem 1. Reaktor (4) und dem thermischen Reaktor (14) ein Katalysatorreaktor (8) mit einem 1. Katalysator (8′) vorgesehen ist,
- c) insbesondere, daß dieser 1. Katalysator (8′) kupferhaltig ist.
9. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 8, dadurch
gekennzeichnet,
- a) daß der mindestens eine thermische Reaktor (14) ausgangsseitig über ein Entspannungsventil (16) mit einem Auffangbehälter (11′) zum Aufnehmen von mindestens einem Reaktionsprodukt (13′), welches sich in dem thermischen Reaktor (14) bildet, in Verbindung steht,
- b) insbesondere, daß der mindestens eine 1. Reaktor (4) ausgangsseitig über ein Entspannungsventil (9) mit einem Auffangbehälter (11) zum Aufnehmen von mindestens einem Reaktionsprodukt (13), welches sich in dem 1. Reaktor (4) oder in einem bzw. dem nachgeschalteten 1. Katalysator (8′) bildet, in Verbindung steht.
10. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 oder 7, dadurch
gekennzeichnet,
- a) daß der 1. Reaktor (4) und der thermische Reaktor (14) in einem Hybridreaktor vereinigt sind,
- b) daß der Hybridreaktor mindestens 2 benachbarte Reaktionskammern (19) aufweist,
- c) daß in jeder Reaktionskammer (19) mindestens eine Wechselspannungselektrode (17′, 18′) angeordnet ist, derart, daß die Wechselspannungselektroden (17′, 18′) von je 2 unmittelbar benachbarten Reaktionskammern (19) an entgegengesetzte Pole einer Wechselspannungsquelle (7) angeschlossen sind,
- d) daß die Wände der Reaktionskammern (19) mindestens einen Katalysatorwerkstoff aufweisen oder enthalten und
- e) daß diese an entgegengesetzte Pole einer Wechselspannungsquelle (7) angeschlossenen Wechselspannungselektroden (17′, 18′) durch eine dielektrische Barriere voneinander getrennt sind.
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