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DE19612814A1 - Verfahren zur Herstellung kalamithischer Acylcyclohexane - Google Patents

Verfahren zur Herstellung kalamithischer Acylcyclohexane

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Publication number
DE19612814A1
DE19612814A1 DE19612814A DE19612814A DE19612814A1 DE 19612814 A1 DE19612814 A1 DE 19612814A1 DE 19612814 A DE19612814 A DE 19612814A DE 19612814 A DE19612814 A DE 19612814A DE 19612814 A1 DE19612814 A1 DE 19612814A1
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DE
Germany
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formula
preparation
acylcyclohexanes
meaning given
alkyl
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DE19612814A
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English (en)
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DE19612814C2 (de
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Eike Dr Poetsch
Volker Meyer
Bernd Dr Oster
Kasimir Burek
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Merck Patent GmbH
Original Assignee
Merck Patent GmbH
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Publication date
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    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • C09K19/00Liquid crystal materials
    • C09K19/04Liquid crystal materials characterised by the chemical structure of the liquid crystal components, e.g. by a specific unit
    • C09K19/06Non-steroidal liquid crystal compounds
    • C09K19/08Non-steroidal liquid crystal compounds containing at least two non-condensed rings
    • C09K19/30Non-steroidal liquid crystal compounds containing at least two non-condensed rings containing saturated or unsaturated non-aromatic rings, e.g. cyclohexane rings
    • C09K19/3001Cyclohexane rings
    • C09K19/3003Compounds containing at least two rings in which the different rings are directly linked (covalent bond)
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung kalamithischer Acyl­ cyclohexane der Formel I,
wobei
MG¹ für eine mesogene Gruppe steht,
wobei man eine Cyclohexenverbindung der Formel II
worin
MG¹ die angegebene Bedeutung besitzt,
einer Hydroformylierungsreaktion unterzieht, sowie die Verwendung der so hergestellten Acylcyclohexane zur Herstellung von den entsprechenden 1-(Alk-1-enyl)cyclohexanen durch Umsetzung mit Wittig-Reagenzien.
Acylcyclohexane sind wertvolle Zwischenprodukte zur Herstellung hoch­ veredelter Endprodukte für die Elektronikindustrie. Insbesondere können mit ihrer Hilfe unter Einsatz von Wittig-Reaktionen (z. B. EP 0 122 389, DE 35 09 170, WO 95/30723), bzw. durch Kondensation mit 1,3-Dihydroxyverbindungen (z. B. EP 0 433 836) flüssigkristalline oder me­ sogene Endprodukte hergestellt werden.
Bei dem in der EP 0 122 389 offenbarten Verfahren zur Herstellung von kalamitischen Acylcyclohexanen werden die entsprechend substituierten, schwerzugänglichen Cyclohexanone zuerst mit dem Ylid des Triphenyl­ methoxymethyl-phosphoniumchlorids umgesetzt und anschließend mit Mineralsäure behandelt, wobei nur niedrige Raum-Zeit-Ausbeuten erzielt werden können.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung war es nun, ein Verfahren zu deren Herstellung dieser Zwischenprodukte bereitzustellen, welches es ermög­ licht, diese aus leicht zugänglichen Materialien, in einfacher Weise und in zufriedenstellenden Ausbeuten herzustellen.
Bekanntermaßen führt die Hydroformulierung von 1,2,3,4-Tetrahydrobenz­ aldehyd in Gegenwart von CO₂(CO)₈ oder Rh₂O₃ als Katalysatoren zu Gemischen von stellungsisomeren 3,4-Bishydroxymethylcyclohexanen und den entsprechenden Aldehyden (z. B. Brennstoffchemie 7, 207 (1966)).
Ebenso erhält man bei der Hydroformulierung von 1,3- oder 1,4-Cyclo­ hexadien isomerenreinen 1,4-Cyclohexandialdehyd (J. Organometallic Chemistry, 124, 85 (1977)).
Die der Erfindung zugrundeliegende Aufgabe konnte überraschender­ weise gelöst werden durch eine katalytische Hydroformylierung der entsprechenden 4-substituierten Cyclohexene, wobei überraschender­ weise kaum Stellungsisomere auftreten und das Produkt überwiegend in der trans-Konfiguration anfällt.
Gegenstand der Erfindung ist somit ein Verfahren zur Herstellung kalamithischer Acylcyclohexane der Formel I,
wobei
MG¹ für eine mesogene Gruppe steht,
wobei man eine Cyclohexenverbindung der Formel II
worin
MG¹ die angegebene Bedeutung besitzt,
einer Hydroformulierungsreaktion unterzieht.
Bevorzugte Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Verfahrens sind:
  • a) Verfahren zur Herstellung kalamithischer 1-Acylcyclohexane nach Anspruch 1,
    wobei
    MG¹ für eine Gruppe der Formel III steht, -(E)m-A¹-(Z¹-A²)n-R (III)worin
    E -CH₂CH₂-, -CO-O-, -O-CO-, -CH₂O-, -OCH₂ oder -CH=CH- bedeutet,
    A¹ und A² jeweils unabhängig voneinander für einen aromatischen oder heteroaromatischen 5- oder 6gliedrigen, gegebenenfalls benzokondensierten, unsubstituierten oder durch ein oder mehrere Reste R substituierten Ring, steht, oder
    für 1,4-Cyclohexylen, Cyclohexenylen, welches gege­ benenfalls durch R² substituiert ist, 1,3-Dioxan-3,5-diyl oder Spiro[3.3]heptan-2,5-diyl steht,
    Z¹ für -CO-O-, -O-CO-, -CH=CH-, -C≡C-, eine Einfach­ bindung oder eine C1-4-Alkylengrnppe, worin auch eine oder mehrere CH₂-Gruppen durch -O-, -HC=CH- oder CF₂ so ersetzt sein können, daß O-Atome nicht benachbart sind, steht,
    R für H, gegebenenfalls 1- oder mehrfach durch Halogen substituiertes C1-16-Alkyl oder C1-16-Alkoxy, Halogen, CN oder -NCS steht, und
    m 0 oder 1 und
    n 0, 1 oder 2
    bedeuten, insbesondere zur Herstellung von Acylcyclohexanen der Formeln Ia und Ib, worin
    R, L¹ und L² die angegebene Bedeutung besitzen.
  • b) Verfahren, wobei man die Hydroformylierungsreaktion in Gegenwart eines Metallkomplexes der Metalle Rh, Co, Ru durchführt.
  • c) Verfahren, wobei man die Hydroformylierungsreaktion bei Temperaturen zwischen 100 und 150°C durchführt.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist die Verwendung der Acylcyclo­ hexane der Formel I zur Herstellung 1-(Alk-1-enyl)-cyclohexanen der Formel IV,
worin
R und MG¹ die angegebene Bedeutung besitzen, und
R¹ und R² jeweils für H oder C1-16-Alkyl stehen,
wobei man das nach einem der Ansprüche 1 bis 6 hergestellte 1-Acyl­ cyclohexan mit einem Wittig-Reagenz der Formel V
worin
R¹ und R² die angegebene Bedeutung besitzen und
für einen Phosphin- oder Phosphonato-Rest steht,
in an sich bekannter Weise umsetzt.
Die Hydroformulierung läßt sich nach an sich bekannten Verfahren mit bekannten Katalysatoren, Komplexen des Rh, Co, Ru (vergl. J.P. Collman, L.S. Hegedus in "Principles and Applications of Organotransition Metal Chemistry", S. 419-434, University Science Books, Mill Valley, California, ISBN 0-935702-03-2, 1980; B. Cornils, L. Marko in "Methoden der organischen Chemie", Houben-Weyl, E18, 2, S. 759-774, 1986, Georg- Thieme-Verlag, Stuttgart) bewerkstelligen. Anstelle von Wasserstoff können auch Silanwasserstoffe verwendet werden, wobei die gebildeten Silylenolether leicht in die entsprechenden Aldehyde transformierbar sind.
Die Katalysatoren können mit verschiedenen Liganden am Zentralatom des Übergangsmetalls ausgestattet sein, so mit CO (Brennstoffchemie 47, 207 (1966)), Phosphinen (J. Organometallic Chemistry 124, 85 (1977)), Phosphinoxiden (J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1994, 115; J. Organo­ metallic Chemistry 488, C20-C22 (1995)) und Phosphiten (J. Organo­ metallic Chemistry 421, 121 (1991); ibid 451, C15-C17 (1993)). Auch die literaturbekannten speziellen Ausführungen (Angew. Chemie 105, 1588 (1993)) der Zwei- oder Mehrphasenkatalyse (Supported-Aqueous-Phase = SAP) lassen sich auf die Darstellung der Verbindungen I anwenden. So werden Verbindungen der Formel II mit hydrophilen Resten R = OH, NH₂, CO₂H im wäßrig/organischen Zweiphasensystem in Gegenwart von HRh(CO) (tppts)₃ (tppts = Triphenylphosphan-tri-meta-sulfonsäure- Natriumsalz,
hydroformyliert. Die Hydroformylierung lipophiler Edukte der Formel II gelingt z. B. vorteilhaft mit den sogenannten SAP-Katalysatoren, die aus einem gekörnten, porösen Trägermaterial mit großer innerer Oberfläche bestehen, auf der der Katalysatorkomplex, z. B. HRh(CO) (tppts)₃, homogen verteilt ist. Solche trägerfixierten Katalysatorsysteme lassen sich auch mit Co₂(CO)₆ (tppts)₂ herstellen und zur Hydroformylierung nutzen.
Die Verbindungen der Formel II, worin die mesogene Gruppe über eine Ethylgruppe mit dem Cyclohexenring verknüpft ist, lassen sich durch Hydroborierung von Vinylcyclohexan mit 9-Borabicyclononan (vergl. Org. Synthesis 71 (1993), S. 89), Hydroaluminierung (J. Orgnaometallic Chemistry 133 (1977), C26) und entsprechende Transformationen (vergl. Kontakte 1982 (2), 15) darstellen.
Besonders bevorzugt für die Hydroformylierungsreaktion sind Katalysa­ toren mit Rh als Zentralatom, da sie die gewünschte Reaktion rascher und selektiver katalysieren als Katalysatoren mit Co oder Ru.
Die erfindungsgemäße Hydroformylierungs-Reaktion wird in der Regel unter Verwendung von Verdünnungsmitteln durchgeführt.
Als Verdünnungsmittel kommen dabei praktisch alle inerten organischen Lösungsmittel in Betracht. Hierzu gehören vorzugsweise aliphatische oder aromatische Kohlenwasserstoffe wie Hexan, Heptan, Cyclohexan, Benzol, Toluol, Xylol, Ether wie Di-ethylether, Dibutylether, Glykoldimethylether, Wasser, Tetrahydrofuran (THF), Methyltetrahydrofuran und Dioxan, insbesondere THF, oder ein Gemisch zweier oder mehrerer dieser Lösungsmittel.
In der Regel werden 2 bis 10 Teil, insbesondere 3 bis 8 Teile, Lösungsmittel bezogen auf 1 Teil Cyclohexen der Formel II verwendet.
Die Reaktionstemperaturen sind bei der erfindungsgemäßen Wittig- Reaktion unkritisch. Im allgemeinen arbeitet man bei Temperaturen zwischen -40 und +200°C, vorzugsweise zwischen +100 und +180°C, insbesondere zwischen +130 und +160°C.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird im allgemeinen im Druckbereich von Normaldruck bis 150 bar, vorzugsweise zwischen 50 und 120 bar, insbesondere etwa bei 100 bar, durchgeführt.
In der Regel setzt man ein Gemisch von Wasserstoff und Kohlenmonoxid im Verhältnis von 2 : 1 bis 1 : 2, vorzugsweise etwa 1 : 1 ein:
Die Reaktion ist in der Regel nach 8 bis 36 Stunden beendet. Die Aufar­ beitung des Reaktionsgemisches und die Isolierung des Produktes erfolgt in an sich bekannter Weise, d. h. indem man das Reaktionsgemisch mit einem Inertgas belüftet und die Mischung ggf. nach Filtration einengt. Das so anfallende Produkt kann ohne weitere Aufreinigung zu hochveredelten Endprodukten weiterverarbeitet werden. Falls eine Aufreinigung erfor­ derlich sein sollte, kann das Produkt durch einfache Destillation, Kristallisation oder durch Eluieren über ein Sorbens, vorzugsweise Kieselgel oder Aluminiumoxid ohne Einsatz aufwendiger chromatographischer Trennmethoden aufgereinigt werden.
Die nachfolgenden Beispiele sollen die Erfindung erläutern ohne sie zu begrenzen.
Allgemeine Arbeitsvorschrift zur Hydroformulierung
Das jeweilige Cyclohexen (0,1 mol) wird unter Argon in 150 ml Toluol gelöst. Die Lösung wird in einen Autoklaven gefüllt und 1 mmol Hydrocarbonyltris(triphenylphosphin)-Rhodium-(I) hinzugefügt. Bei einem Druck von 100 bar und bei 150°C wird das Reaktionsgemisch 24 Stunden gerührt. Das Gemisch wird auf Raumtemperatur abgekühlt, unter Argon belüftet, die erhaltene Lösung wird eingeengt und der Rückstand destillativ aufgereinigt.
Die Ergebnisse der einzelnen Versuche können der folgenden Tabelle entnommen werden:
Hydroformulierung
Tabelle
Vergleichsbeispiel
Die Verbindung der Formel
wird unter den oben angegebenen Bedingungen eingesetzt. Es können keinerlei Spuren des Produktes nachgewiesen werden.

Claims (7)

1. Verfahren zur Herstellung kalamithischer Acylcyclohexane der Formel I, wobei
MG¹ für eine mesogene Gruppe steht,
dadurch gekennzeichnet, daß man eine Cyclohexenverbindung der Formel II worin
MG¹ die angegebene Bedeutung besitzt,
einer Hydroformulierungsreaktion unterzieht.
2. Verfahren zur Herstellung kalamithischer 1-Acylcyclohexane nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß MG¹ für eine Gruppe der Formel III steht, -(E)m-A¹-(Z¹-A²)n-R (III)worin
E -CH₂CH₂-, -CO-O-, -O-CO-, -CH₂O-, -OCH₂ oder -CH=CH- bedeutet,
A¹ und A² jeweils unabhängig voneinander für einen aromatischen oder heteroaromatischen 5- oder 6gliedrigen, gegebenenfalls benzokondensierten, unsubstituierten oder durch ein oder mehrere Reste R substituierten Ring, steht, oder
für 1,4-Cyclohexylen, Cyclohexenylen, welches gegebenenfalls durch R² substituiert ist, 1,3-Dioxan-3,5-diyl oder Spiro[3.3]heptan-2,5-diyl steht,
Z¹ für -CO-O-, -O-CO-, -CH=CH-, -C≡C-, eine Einfach­ bindung oder eine C1-4-Alkylengruppe, worin auch eine oder mehrere CH₂-Gruppen durch -O-, -HC=CH- oder CF₂ so ersetzt sein können, daß O-Atome nicht benachbart sind, steht,
R für H, gegebenenfalls 1- oder mehrfach durch Halogen substituiertes C1-16-Alkyl oder C1-16-Alkoxy, Halogen, CN oder -NCS steht, und
m 0 oder 1 und
n 0, 1 oder 2
bedeuten.
3. Verfahren nach Anspruch 2 zur Herstellung von Acylcyclohexanen der Formel Ia, worin
R die angegebene Bedeutung besitzt, und
L¹ und L² jeweils unabhängig voneinander H oder F bedeuten.
4. Verfahren nach Anspruch 2 zur Herstellung von Acylcyclohexanen der Formel Ib, worin
R, L¹ und L² die angegebene Bedeutung besitzen.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeich­ net, daß man die Hydroformylierungsreaktion in Gegenwart eines Metallkomplexes der Metalle Rh, Co, Ru durchführt.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeich­ net, daß man die Hydroformylierungsreaktion bei Temperaturen zwischen 100 und 150°C durchführt.
7. Verwendung der Acylcyclohexane der Formel I zur Herstellung 1-(Alk-1-enyl)-cyclohexanen der Formel IV, worin
R und MG¹ die angegebene Bedeutung besitzen, und
R¹ und R² jeweils für H oder C1-16-Alkyl stehen,
dadurch gekennzeichnet, daß man das nach einem der Ansprüche 1 bis 6 hergestellte 1-Acylcyclohexan mit einem Wittig-Reagenz der Formel V worin
R¹ und R² die angegebene Bedeutung besitzen und
für einen Phosphin- oder Phosphonato-Rest steht,
in an sich bekannter Weise umsetzt.
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