[go: up one dir, main page]

DE1960273B - Arzneimittel mit den Blut Cholesterin spiegel erniedrigender Wirksamkeit - Google Patents

Arzneimittel mit den Blut Cholesterin spiegel erniedrigender Wirksamkeit

Info

Publication number
DE1960273B
DE1960273B DE1960273B DE 1960273 B DE1960273 B DE 1960273B DE 1960273 B DE1960273 B DE 1960273B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
chlorophenoxyisobutyrate
diisopropylamine
blood cholesterol
acid
medicines
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
Other languages
English (en)
Inventor
Giacomo Mailand Murmann Walter Arona Novara Almirante Luigi Mailand Cavicchini, (Italien) A61m5 14
Original Assignee
Laboratono Bioterapico Milanese di Vittono Selvi & C Sas, Mailand (Italien)

Links

Description

Die Erfindung betrifft ein neues, Diisopropylamin-4-chlorphenoxyisobutyrat zusammen mit Dimethylamino-äthanol-4-chlorphenoxyisobutyrat enthaltendes Arzneimittel, das als Vorbeugungs- und Heilmittel bei allen jenen Funktionsstörungen angezeigt ist, die durch eine Erhöhung der Konzentration des Cholesterins und der Triglyceride im Serum und durch ein ungünstiges Verhältnis der ß- und a-Lipoproteine hervorgerufen werden.
Die den Lipoidgehalt des Blutes erniedrigende Wirksamkeit des Äthyl-4-chlorphenoxisobutyrats ist bekannt (J. M. Thorp, Lancet, I, S. 1323 [1962]; M. F. Oliver, J. Atherosclerosis Res., 3, S. 427 [1963]; M. M. Best und C. H. Duncan, J. Lab. Clin. Med., 64, S. 634 [1964].
Eine der Annahmen hinsichtlich des Wirkungsmechanismus dieser Verbindung sieht die enzymatische Hydrolyse des Äthylesters zu freier Säure und eine konkurrierende Wirkung derselben auf das an die Plasmaproteine gebundene Thyroxin vor. Der Freigäbe des Thyroxins folge sodann eine Neuverteilung des Hormons zwischen dem Plasma und der Leber mit folglichem erhöhtem Lipidumsatz und Erniedrigung des Cholesterin- sowie des Triglyceridspiegels des Serums.
Es konnte auf die nachfolgend erläuterte Art bewiesen werden, daß im Blut tatsächlich die 4-Chlorphenoxyisobuttersäure nach Verabreichung deren Äthylesters vorhanden ist.
Es wurde Ratten des Stammes Sprague Dawley 4-Chlorphenoxyisobuttersäureäthylester in einem wäßrigen Trägerstoff peroral verabreicht. In Abständen von 30 Minuten, 1 Stunde, 2 Stunden, 4 Stunden, 6 Stunden und 8 Stunden nach der Verabreichung wurde den Tieren Blut abgenommen, das anschließend mit Wasser hämolysiert und mit für Analysen reinem Methylenchlorid extrahiert wurde. Der durch Verdampfen des Lösungsmittels erhaltene Rückstand wurde in reinem Ähtanol aufgenommen und zweckmäßig verdünnt, um das Ablesen im Spektralphotometer mit selbsttätiger Einstellung des Spektrums zu gestatten.
Das erhaltene Spektrum entspricht dem kennzeichnenden Spektrum der Säure, und aus den Absorptionswerten konnte auf die Blutspiegel rückgeschlossen werden. Wenn als Gegenprobe das zur Extraktion des Wirkstoffes aus dem Blut verwendete Methylenchlorid mit verdünntem Natriumhydroxyd kalt gewaschen, das Lösungsmittel bis zur Trockne verdampft und die Ablesung am Spektralphotometer durchgeführt wird, dann registriert man keinerlei Absorption, was beweist, daß der Wirkstoff in Form von Säure im Blut vorhanden war.
Es hat sich auch gezeigt, daß der Äthylester der 4-Chlorphenoxyisobuttersäure tatsächlich sehr leicht durch die Plasmaesterasen hydrolysiert, doch zufolge
seines ungünstigen Verhältnisses zwischen der Lös- ■ lichkeit in Wasser und jener in Lipiden in verhältnismäßig geringem Ausmaße absorbiert wird. Auch die 4-Chlorphenoxyisobuttersäure, deren Verhältnis der Löslichkeit in Wasser zu jener in Lipiden annähernd gleich groß ist, wird nur geringfügig absorbiert, und außerdem verursacht sie leichte Veränderungen der Darmschleimhaut.
Erfindungsgemäß hat sich nun ergeben, daß die VerwendungvonDiisopropylamin-4-chlorphenoxyisobutyrat im Verein mit Diäthylaminoäthanol-4-chlorphenoxyisobutyrat, deren Verhältnis der Löslichkeit in Wasser zu jener in Lipiden weitaus größer ist, in der menschlichen Therapie die rasche Erzielung von höheren Blutspiegeln gestattet, als sie mit der 4-Chlorphenoxyisobuttersäure erzielt werden, und wie sich aus den nachfolgenden Darlegungen ergibt, haben sowohl die pharmakologischen als auch die klinischen Versuche den Vorteil dieser den Gegenstand der Erfindung bildenden pharmazeutischen Vereinigung erwiesen.
Die Erfindung hat das eigentliche Arzneimittelpräparat in Form von Dragees, Ampullen oder Zäpfchen zum Gegenstand, das durch die folgenden Einheitsdosen für Dragees und Zäpfchen gekennzeichnet ist:
Diisopropylamin-4-chlor-
phenoxyisobutyrat 0,150 g
Dimethylaminoäthanol-4-chlor-
phenoxyisobutyrat 0,100 g
während die Einheitsdosis für Ampullen genau die Hälfte ist.
Zur Durchführung der pharmakologischen Versuche, insbesondere für den Vergleich der mit dem erfindungsgemäßen und mit den vorher angeführten Präparaten erzielten Blutspiegel, wurden die folgenden Stoffe:
A. Vereinigung von Diisopropylamin-4-Chlorphenoxyisobutyrat und Dimethylamino-äthanol-4-chlorphenoxyisobutyrat (im Verhältnis 1,5:1),
B. 4-Chlorphenoxyisobuttersäure,
C. Äthylester der 4-Chlorphenoxyisobuttersäure,
peroral verabreicht:
a) Ratten des Stammes Sprague Dawley,
b) Hunden der Rasse Beagle,
c) Göttinger Zwergschweinen,
d) Menschen.
Auf Grund der erwähnten Bestimmungsmethode, d. h. durch Rückschluß auf die Blutspiegel aus den spektrophotometrischen Werten, wurden die in der folgenden Tabelle zusammengefaßten Ergebnisse ausgedrückt in Milligramm 4-Chlorphenoxyisobuttersäure je Milliliter Gesamtblut erzielt.
A Ratte * C A Hund* C Schwein * A 8 C Mensch ** A B C
35 B 9 15 ■q 9 11 15,6 4 2
30 Minuten .. 49,5 11 13 21 15,1 18,7 19,4 9,1 3,1 1,1
1 Stunde 58,6 16 34,1 38 16,4 16,1 20,0 23,3 11,6 4,5 2,0
2 Stunden ... 31,1 41 19,4 46 21,9 24,2 31,6 13,2 14 3,4 1,5
3 Stunden ... 15,4 22 10,3 33 33,2 15,4 18,0 9,4 8 2,2 1,1
4 Stunden ... 11,5 13 6,5 21 20,4 9,3 11,6 3,5
8 Stunden ... 8 14,6
* Verabreichung jedes Präparats in Dosen entsprechend 80 mg/kg 4-Chlorphenoxyisobuttersäure. ** Verabreichung jedes Präparats in Dosen entsprechend 6 mg/kg 4-Chlorphenoxyisobuttersäure.
Angesichts der beim Menschen angewandten Dosis pro Kilogramm, die offenbar weitaus kleiner als jene bei den Tieren ist, konnte nicht bei allen Entnahmen eine Bestimmung durchgeführt werden. Trotzdem ergibt sich eindeutig, daß die mit der Vereinigung von Diisopropylamin-4-chlorphenoxyisobutyrat und Dimethylamino-äthanol-4-chlorphenoxyisobutyrat erzielten Spiegel eindeutig höher sind als jene, die mit der 4-Chlorphenoxyisobuttersäure bzw. mit dem Äthylester dieser Säure erzielt wurden.
Angesichts der mit der erfindungsgemäßen Vereinigung erzielten günstigen Ergebnisse wurden mit ihr bei verschiedenen Arten von Laboratoriumstieren eingehende Untersuchungen der akuten und chronischen Toxizität durchgeführt.
Bei der Maus ergaben sich die folgenden Werte:
DL30 bei peroraler Verabreichung (berechnet nach der Methode Litchfield-Wilcoxon) = 1898 mg/kg (männliche Tiere) und 1680 mg/kg (weibliche Tiere),
DL50 bei intraperitonealerVerabreichung=768 mg/kg (männliche Tiere) und 770 mg/kg (weibliche Tiere), a5
DL30 bei intravenöser Verabreichung = 328 mg/kg (männliche Tiere) und 338 mg/kg (weibliche Tiere).
Bei der Ratte ergaben sich die folgenden Werte:
30
DL50 bei peroraler Verabreichung = 3150 mg/kg (männliche Tiere und 2290 mg/kg (weibliche Tiere),
DL50 bei intraperitonealerVerabreichung=605 mg/kg (männliche Tiere) und 2290 mg/kg (weibliche Tiere),
DL50 bei intravenöser Verabreichung = 655 mg/kg (männliche Tiere) und 688 mg/kg (weibliche Tiere).
Die chronische Toxizität wurde während 180 Tagen an Ratten Sprague Dawley bestimmt, indem 100 mg/ kg der Vereinigung von Diisopropylamin-4-chlorphenoxyisobutyrat und Dimethylaminoäthanol-4-chlorphenoxyisobutyrat im Verhältnis 1,5:1 verabreicht wurden. Ein weiterer Versuch wurde an Hunden der Rasse Beagle durchgeführt, denen 180 Tage lang eine Dosis von 30 mg/kg der Vereinigung verabreicht wurde.
Bei den hämatologischen Kontrollen und beim Test der Leberfunktionsfähigkeit wurde keinerlei Veränderung bzw. auf die erfindungsgemäße Vereinigung zurückzuführende Schädigung festgestellt.
Das mittlere Gewicht der Organe, die morphologischen Untersuchungen der frischen Organe und die histologischen Untersuchungen der entnommenen Gewebe scheinen keinerlei toxische Wirkung der Vereinigung zutage zu legen.
Angesichts der günstigen Ergebnisse der toxologischen Untersuchungen wurde eine vollständige klinische Prüfung durchgeführt, weiche die Senkung des Cholesterinspiegels und des Verhältnisses der ß- zu den a-Lipoproteinen ergab. Die klinische Untersuchung wurde auch nach der Methode »double blind« durchgeführt, und ihre Ergebnisse besitzen statistische Bedeutung.
So wurden beispielsweise im Laufe einer in der Abteilung für Altersheilkunde des Spitals Circolo in Varese mit dem erfindungsgemäßen Präparat (Behandlung II) im Vergleich zu einem Placebo (Behandlung I) durchgeführten Untersuchung nach 15 Tagen kontrollierter Diät und weiteren 15 Tagen freier Diät die folgenden Daten bezüglich des Cholesteringehaltes des Blutes ermittelt:
Fälle Cholesterin mg/100 ml Mittelwerte + E. S. Nach 30 Tagen
Behandlungen 15
20
Basiswerte Nach 15 Tagen 239,87 + 13,2
196,65 + 11,7
/ = 2,44
0,05 > P > 0,01
I
II
264,4 + 13,2
269,35 ± 9,4
t = 0,31
210,60 + 8,2
169,55 + 9
t = 3 27
0,01 > P > 0,001
Die Daten bezüglich des Verhältnisses ßltx Lipoproteine sind die folgenden:
Lipoproteinspiegel Verhältnis ßla. Lipoproteine
Behandlungen Fälle Basiswerte Nach 15 Tagen Nach 30 Tagen
I 15
20
5,29 + 0,55
5,56 + 0,48
4,84 ± 0,35
3,17 + 0,30
4,88 + 0,73
3,35 + 0,37
II
Aus obiger Tabelle ergibt sich klar, daß die Behandlung II (aktives Präparat) die Spiegel des Serums und das Verhältnis ßfa Lipoproteine in ausgeprägtem Ausmaß als die Behandlung I (Placebo) herabsetzte.
Die Synthese der neuen Verbindungen nach der Erfindung kann derart durchgeführt werden, daß die 4-Chlorphenoxyisobuttersäure in Wasser oder in einem organischen Lösungsmittel mit Diisopropylamin bzw. mit Dimethylaminoäthanol umgesetzt wird und daß die so erhaltenen Salze nach den normalen Verfahren der organischen Chemie gereinigt werden. Ein anderes Verfahren kann dasjenige des doppelten Austausches zwischen Salzen der 4-Chlorphenoxyisobuttersäure mit einem geeigneten Kation und Salzen des Diisopropylamins und des Dimethylaminoäthanols mit einem geeigneten Anion sein. Dieser doppelte Ionenaustausch kann auch mittels Ionenaustauschharzen durchgeführt werden.
5 6
Die Erfindung betrifft die pharmazeutische Zu- aniinoäthanol-4-chlorphenoxyisobutyrat erreicht wird,
bereitung des Präparats in Form von Dragees, Am- Die erhaltenen Dragees werden sodann in entspre-
pullen oder Zäpfchen. Die Einheitsdosis beträgt chenden Formen mit einem Zuckerüberzug versehen. 0,150 g Diisopropylamino-4-chlorphenoxyisobutyrat
und 0,100g Dimethylaminoäthanol-4-chlorphenoxy- 5 Beispiel 2
isobutyrat. Für Ampullen wird diese Dosis auf die „ , . _.. . , .. _.. ,
Hälfte herabgesetzt. Zubereitung von Zäpfchen, die Dnsopropylamin-
' 4-chloφhenoxyisobutyrat und Dimethylamino-
äthanol-4-chlorphenoxyisobutyrat enthalten
Herstellung der wirksamen Verbindungen ,_, , -1T^.. , ....
ίο Es werden 3 kg Diisopropylamin-4-chlorphenoxy-
a) Diisoρropylamin-4-chloφhenoxyisobutyrat isobutyrat und 2 kg Dimethylaminoäthanol-4-chlor-
phenoxyisobutyrat bei 400C in 35 kg für Zäpfchen
550 g 4-Chlorphenoxyisobuttersäure werden bei geeigneten Trägerstoff gelöst, und die homogene Mi-Raumtemperatur unter Rütteln in 3900 ml reinem schung wird in Zäpfchenform gegossen und ausküh-Äthanol gelöst, wobei die Lösung mit Tierkohle ent- 15 len gelassen. Man erhält Zäpfchen von etwa 2 g mit färbt wird. einer Dosierung von 0,150 g Diisopropylamin-
Es wird filtriert und zum Kochen gebracht, wo- 4-chlorphenoxyisobutyrat und von 0,100 g Dimethylnach 370 ml Diisopropylamin eingetropft werden. Es aminoäthanol-4-chlorphenoxyisobutyrat.
wird abgekühlt, und der erhaltene Feststoff wird abfiltriert. Man erhält 750 g des Produktes mit Schmelz- 20 B e i s ρ i e 1 3
punkt = 161 bis 163°C; Ausbeute 97%. „ , . ,. _.. , .
Zubereitung von Ampullen, die Dnsopropylamin-
b) Dimethylaminoäthanol-4-chlorphenoxyisobutyrat 4-chloφhenoxyisobutyrat und Dimethylamino-
250 g Chlorphenoxyisobuttersäure werden unter äthanol-4-ch^henoxyisobutyrat enthalten
Erwärmung in 300 ml reinem Äthanol gelöst, und die 25 3 kg Diisopropylamin-4-chlorphenoxyisobutyrat
Lösung wird mit Tierkohle entfärbt. Die erhaltene und 2 kg Οίηιεϋιγΐ3ΐηίηο3ΐη3ηο1-4-ΰ1ι1οφΙΐ6ηοχγί5θ-
Lösung wird eingeengt und stark abgekühlt. Man er- butyrat werden in 295 1 doppelt destilliertem, spiro-
hält 275 g des Produktes mit Schmelzpunkt = 91 bis genem Wasser gelöst. Es wird durch sterilisierte FiI-
93°C; Ausbeute 77°/o. ter nitriert und in Ampullen von 5 ml abgefüllt, die
30 nach den üblichen Verfahren sterilisiert werden. Jede
Beispiel 1 5-ml-Ampulle enthält 0,075 g Diisopropylamin-
4-chloφhenoxyisobutyrat und 0,050 g Dimethyl-
Zubereitung von Dragees, die Diisopropylamin- aminoäthanoM-ch^henoxyisobutyrat.
4-chlorphenoxyisobutyrat und Dimethylamino-
äthanol-4-chkmhenoxyisobutyrat enthalten ,, _,

Claims (1)

  1. . 35 Patentanspruch:
    30 kg Diisopropylamin-4-chloφhenoxyisobutyrat
    und 20 kg Dimethylaminoäthanol-4-chlorphenoxyiso- Arzneimittel zur Behandlung des übermäßigen
    butyrat werden mit Talk, Magnesiumstearat und ande- Blut-Cholesteringehaltes, gekennzeichnet,
    ren für das Pressen geeigneten inerten Trägerstoffen ge- durch einen Gehalt an Diisopropylaminmischt, und die Mischung wird gepreßt, so daß eine 40 4-ΰη1οφηεηοχγΪ5θ^ιγΓ3ΐ und Dimethylamino-
    Einheitsdosierung von 0,150 g Diisopropylamin- äthanol-4-chlorphenoxyisobutyrat im Verhältnis
    4-chloφhenoxyisobutyrat und von 0,100 g Dimethyl- 1,5 :1.

Family

ID=

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0143977B1 (de) Bilobalid zur Anwendung als Therapeutischer Wirkstoff
DE2810918A1 (de) Taurin-derivate mit neuromuskulaerer wirksamkeit, verfahren zu deren herstellung und arzneimittel
DE2634900B1 (de) 3-trihydroxygermylpropionsaeure, ihre salze und verfahren zu deren herstellung
DE3883606T2 (de) Verwendung von Fluoxetin zur Behandlung des Diabetes.
DD144719A5 (de) Verfahren zur gewinnung einer natuerlichen polarfraktion mit antipsoriatischer wirksamkeit
DE3142893C2 (de) 2-(3,4,5-Trimethoxybenzoylthio)-propionylglycin, Verfahren zu seiner Herstellung und es enthaltende pharmazeutische Präparate
DE2166355C2 (de) Verwendung von d,1-Sobrerol bei der Balsamtherapie der Atemwege
CH624098A5 (de)
DE2660486C2 (de) Verwendung von 2-Hydroxymethyl-3,4,5-trihydroxypiperidin als Arzneimittel
DE1960273C (de) Arzneimittel mit den Blut Cholesterin spiegel erniedrigender Wirksamkeit
DE1960273B (de) Arzneimittel mit den Blut Cholesterin spiegel erniedrigender Wirksamkeit
DE2325070A1 (de) Pharmazeutische zubereitungen zur prophylaxe und zur behandlung von kapillarvenoesen erkrankungen
DE68905424T2 (de) Alpha-glucosidaseinhibitor zur foerderung der calciumabsorption.
DE1915497A1 (de) Arzneimittel mit hypolipidaemischer und hypocholesterinaemischer Wirksamkeit
DE1964504C3 (de) Arzneimittel zur Behandlung ödematöser Zustände und Hypertensionen
DE3425466A1 (de) Synergistisches arzneimittelpraeparat zur behandlung von leberkrankheiten
DE1960273A1 (de) Arzneimittel mit den Blut-Cholesterinspiegel erniedrigender Wirksamkeit
DE2633891C2 (de) Tris-(hydroxymethyl)-aminomethansalz der 2-(5-Benzoylthienyl)-α-methylessigsäure, Verfahren zu dessen Herstellung und dieses enthaltende pharmazeutische Zusammensetzungen
DE3232883A1 (de) Neue salze von basischen coffein-8-aethern und ihre anwendung in pharmazeutischen praeparaten
DE69426317T2 (de) Verwendung von Beta-Naphthochinonderivaten zur Hemmung von Blutplättchen-Aggregation
DE2501649C3 (de) Thiophen-2-carbonsäuresalz des Papaverins, Verfahren zu seiner Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
DE1912130A1 (de) Cholinoleat und Mittel zur Behandlung von Krankheiten der Leber,der Gallenblase und der Bauchspeicheldruese
DE2635293A1 (de) Salzgemisch, insbesondere leicht assimilierbares arzneimittelgemisch mit erhoehter loeslichkeit, enthaltend kalziumsalze und/oder magnesiumsalze
DE2362813C3 (de) Sbeta-Cycloalkyloxy-iealpha-cyan-pregn-Sen-20-one, Verfahren zu deren Herstellung sowie diese enthaltende Mittel Syntex (U.S.A.) Inc., Palo Alto, Calif. (V.St.A.)
DE2839311C2 (de) Pharmazeutisches Präparat gegen Geschwüre