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DE1619115A1 - Verfahren zur Herstellung von waermebestaendigen schwarzen Fasern und Geweben aus Kunstseide - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von waermebestaendigen schwarzen Fasern und Geweben aus Kunstseide

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Publication number
DE1619115A1
DE1619115A1 DE19661619115 DE1619115A DE1619115A1 DE 1619115 A1 DE1619115 A1 DE 1619115A1 DE 19661619115 DE19661619115 DE 19661619115 DE 1619115 A DE1619115 A DE 1619115A DE 1619115 A1 DE1619115 A1 DE 1619115A1
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DE
Germany
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fibers
black
salt
carbon
insulating
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Application number
DE19661619115
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English (en)
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DE1619115B2 (de
DE1619115C3 (de
Inventor
Dickson Arthur D
Peters Edward M
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
3M Co
Original Assignee
Minnesota Mining and Manufacturing Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Minnesota Mining and Manufacturing Co filed Critical Minnesota Mining and Manufacturing Co
Publication of DE1619115A1 publication Critical patent/DE1619115A1/de
Publication of DE1619115B2 publication Critical patent/DE1619115B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE1619115C3 publication Critical patent/DE1619115C3/de
Expired legal-status Critical Current

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    • DTEXTILES; PAPER
    • D06TREATMENT OF TEXTILES OR THE LIKE; LAUNDERING; FLEXIBLE MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • D06MTREATMENT, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE IN CLASS D06, OF FIBRES, THREADS, YARNS, FABRICS, FEATHERS OR FIBROUS GOODS MADE FROM SUCH MATERIALS
    • D06M11/00Treating fibres, threads, yarns, fabrics or fibrous goods made from such materials, with inorganic substances or complexes thereof; Such treatment combined with mechanical treatment, e.g. mercerising
    • D06M11/68Treating fibres, threads, yarns, fabrics or fibrous goods made from such materials, with inorganic substances or complexes thereof; Such treatment combined with mechanical treatment, e.g. mercerising with phosphorus or compounds thereof, e.g. with chlorophosphonic acid or salts thereof
    • D06M11/70Treating fibres, threads, yarns, fabrics or fibrous goods made from such materials, with inorganic substances or complexes thereof; Such treatment combined with mechanical treatment, e.g. mercerising with phosphorus or compounds thereof, e.g. with chlorophosphonic acid or salts thereof with oxides of phosphorus; with hypophosphorous, phosphorous or phosphoric acids or their salts
    • D06M11/71Salts of phosphoric acids
    • DTEXTILES; PAPER
    • D01NATURAL OR MAN-MADE THREADS OR FIBRES; SPINNING
    • D01FCHEMICAL FEATURES IN THE MANUFACTURE OF ARTIFICIAL FILAMENTS, THREADS, FIBRES, BRISTLES OR RIBBONS; APPARATUS SPECIALLY ADAPTED FOR THE MANUFACTURE OF CARBON FILAMENTS
    • D01F9/00Artificial filaments or the like of other substances; Manufacture thereof; Apparatus specially adapted for the manufacture of carbon filaments
    • D01F9/08Artificial filaments or the like of other substances; Manufacture thereof; Apparatus specially adapted for the manufacture of carbon filaments of inorganic material
    • D01F9/12Carbon filaments; Apparatus specially adapted for the manufacture thereof
    • D01F9/14Carbon filaments; Apparatus specially adapted for the manufacture thereof by decomposition of organic filaments
    • D01F9/16Carbon filaments; Apparatus specially adapted for the manufacture thereof by decomposition of organic filaments from products of vegetable origin or derivatives thereof, e.g. from cellulose acetate
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10STECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10S264/00Plastic and nonmetallic article shaping or treating: processes
    • Y10S264/19Inorganic fiber

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  • Inorganic Fibers (AREA)

Description

tffhs
Minnesota Mining and Manufacturing Company, Saint Paul, Minnesota 55101, V0St.A.
.Verfahren; zur Herstellung von -.wärmebeständigen ■ schwarzen !Fasern und Geweben aus Kunstseide
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuartiger und brauchbarer künstlicher organischer Pasern und Gewebe,; "die-!eine:gute;Biegsamkeit und.Eeißfestigkeit aufweisen und von sich aus schwarz, inert, wärmebeständig, flammbeständig und beständig gegenüber intensiver Wärmeeinwirkung sind» Sie haben gute thermische und elektrische Isoliereigenschaften» Sie können ohne Verlust der Faseridentität zu den entsprechenden !"asermaterialien verkohlt werden, die elektrisch leitend sind« ■
Diese neuartigen Fasermaterialien werden durch thermochemische Umwandlung von entsprechenden
Geweben
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Geweben und Käsern aus Kunstseide "bzw. Reyon (regene*- rierter Cellulose) erhalten, die ihre Faseridentität beibehalten, jedoch in biegsame, schwarze Materialien umgewandelt werden, die eine andersartige chemische Zusammensetzung und völlig andersartige chemische und physikalische Eigenschaften aufweisen· Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird das Kunstseideausgangsmaterial mit einem wasserlöslichen einbasischen Metallphosphat imprägniert und das Material sodann, kurzzeitig in Gegenwart einer sauer st off halt igen Atmosphäre auf eine Endtemperatur von. mindestens 230°C erhitzt, wie weiter unten ausführlich erläutert wird.
Ein Kunstseidetuchgewebe kann in diesen schwarzen Zustand überführt werden., ohne zerbrechlich oder spröde zu werden, und kann eine Zugfestigkeit (Bruchfestigkeit)von mindestens 20 $ des Wertes des ursprünglichen Kunstseidetuches haben» Abgesehen von seiner, glänzenden jetschwarzen !Farbe kann es das gleiche Aussehen und die gleiche physikalische Struktur wie das ursprüngliche Kunstseidetuch haben. Das Gewebe hat eine gute Abriebfestigkeit und schwärzt beim Berühren nicht die linger»
Die polymeren Cellulosemoleküle der Kunstseidefasern werden nicht nur durch Pyrolyse ver-
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ändert, sondern auch durch eine gleichzeitig auf-.tretende chemische Umsetzung, durch die etwa 3 - 8 Grew,-$ PhOsphoratome (offensichtlich an Kohlenstoff gebunden) und etwa 3 - 8 Gew.-4> Alkali- "bzw. Erdalkaliatome (beide aus dem Metallphosphat) chemisch mit den beständigen polymeren, Sauerstoff; und Kohlenstoff enthaltenden Molekülen der /isolierenden schwarzen iroduktfasejfn kombiniert werden. Dieses isolierende yaserprodukt ist nicht karbonisiert? nicht verkohlt, frei von elementarem Kohlenstoff und nichtteerartig· DeTdurch Analyse bestimmte Kohlenstoffgehalt betr%; 50 - 65 $* Andere Elemente könnön ebenfalls eingeführt werden. Boratome können in die hochmolekulare Struktur eingeführt werden t indem man zujoa Imprägnieren d@s Kunstseidenaußgangsmaterials ein Gemisch aus dem MetallphöBphat und Borsäure verwendet« Die thermochemieche Umwandlung verläuft rasch und erfordert nicht mehr als etwa 30 Minuten bei Öfentemperaturen von 250 - 4800G· Unter geeigneten Bedingungen kann eine Gresamtbehgndlungszeit im Ofen von etwa 10 Minuten oder darunter ausreichend sein.
Das glänzende jetschwarze, undurchsichtige Aussehen der Gewebe und Fasern ist auf die praktisch vollständige Absorption sämtlicher sichtbarer Wellen
längen
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längen des einfallenden Lichtes durch Fasern zurückzuführen, die eine glätte Oberfläche aufweisen und durchscheinend sind, d.h. die einfallendes Licht durchdringen lassen,- sodaß es im Körper der Faser absorbiert werden kann.
Das erfindungsgemäße Verfahren liefert Gewebe und-Faservliese, Garne, Stapelfasern und endlose Fäden von brauchbarer Festigkeit und Biegsamkeit, die flammbeständig und beständig gegenüber hohen Temperaturen sind und gute elektrische Isolatoren und Wärmeisolatoren darstellen· Sie werden bei längerer oder wiederholter Einwirkung von Luft bei Temperaturen von 3150C und sogar noch höher nicht zerbrechlich und können sogar kurzzeitig Temperaturen von mehr als 5350O aushalten, ohne zerbrechlich zu werden. Eine lötlampenflamme Iröwirkt keine "Verbrennung, selbst wenn sie so lange einwirken gelassen wird, bis das Gewebe schließlich zerstört und verdampft ist· Diese schwarzen Fasermaterialien weisen ein hohes Haß an chemischer Inertheit auf; sie sind gegenüber Schwefelsäure und Alkalien höchst beständig? und die wesentlichen Eigenschaften werden auch bei längerem bzw. wiederholtem Kochen in Wasser, das sämtliche vorhandenen löslichen. Rückstände herauslöst, beibehalten. ;
Dieses
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—· 5 — M
Dieses Produkt kann ohne Verlust der Paseridentität rasch karbonisiert bzw. verkohlt werden, um brauchbare elektrisch leitende, biegsame schwärze Pasermaterialien mit einem Kohlenstoffgehalt von70 99+$ herzustellen, wie weiter unten ausführlicher besehrieben wird. Dies wird durch kurzzeitiges Erhitzen in einer niehtoxydierenden TJmgeb^ung auf eine Endtemperatur im Bereich von etwa 500— 26000C erreicht. In überraschender Weise kann die Verkohlung in einer sauerstof freien Weiß© Stickst off atmosphäre zu einer.' Stickstoff-Pixierung führen, so daß in die" kohlenstoffhaltigen Pasern chemisch gebundene Stickstoffatome eingeführt werden.
Gegenstand eines älteren Vorschlags ist ein ähnliches Verfahren zur Herstellung schwarzer " isolierender Paserproduktei aus entsprechendem Kunstseideausgangsmaterial, bei dem jedoch die Kunstseide mit einem geeigneten stickstoffhaltigen Salz imprägniert wird.4Dieses Produkt enthält etwa 5 - 8 Gew*;-^ gebundene Stickstoffatome (offensiehtiicn an Kohlenstoff gebunden). Bei diesem Verfahren kann ein Gemisch aus einem stickstoffhaltigen Salz und Borsäure verwendet werden, um zweckmäßige faorhaltige Produkte zu erhalten. Die Verwendung von zweibasischea Ammoniumph.osphat zur Imprägnierung^ der Kunstseide führt zu „.
einem
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einem schwarzen isolierenden Produkt, das nach dem i
■ I
Waschen etwa 2 G-ew.-$ Phosphor außer dem gebundenen Stickstoff enthält. Die nach diesem Verfahren erhaltenen isolierenden stickstoffhaltigen laserprodukte, die etwa 50 - 6.5 $ Kohlenstoff enthalte^ können durch kurzzeitiges Erhitzen in einer nichtoxydierenden Umgebung auf hohe iDemperaturen "verkohlt" werden, um elektrisch leitende stickstoffhaltige laeermaterlalien mit 70 - 99-t-$ Kohlenstoff zu erhalten.
Bei diesen früheren Arbeiten war angenommen worden, daß die- Verwendung eines stickstoffhaltigen Salzes zum Imprägnieren der Kunstseide von wesentlicher Bedeutung ist * da angenommen wurde, daß die rasche Bildung von festen, biegsamen schwarzen isolierenden lasern die Einführung und dae Vorhandensein von an Kohlenstoff gebundenen Stickstoffatomen erfordert und daß diese zur Erzielung einer guten Wärmebeständigkeit und der Erzielung einer raschen Verkohlung zwecks Bildung von leitenden kohlenstoffhaltigen fasern guter Biegsamkeit und !Festigkeit erforderlich sind.
Im Gegensatz zu diesen Annahmen wurde nun in überraschender Weise gefunden, daß zum Imprägnieren des Kunstseide-Paserausgangsmaterials bestimmte Metallphosphate, die keinen Stickstoff enthalten, verwendet werden können, selbst in völliger Abwesenheit
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BAD ORIGINAL
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irgendwelcher stickstoffhaltiger Verbindungen, wobei aas beim geeigneten kurzzeitigen Erhitzen auf Temperaturen von mindestens 2300O brauchbare isolierende wärmebeständige schwarze Fasern und Gewebe erhalten werden, die sowohl Phosphoratome als auchMe tall atome aus demPhosphatsalz enthalten. Weiterhin wurde gefunden» 4&S diese nxoht-stickstoffhaltigen ¥asermaterialiea bei höheiien iemperatüren Terkohlt werdeii können, brauchbare ]?äserprodukte zu erhalten, 'die elektrisch sind und 70 - 99+# Kohlenstoff enthalten»
Spseiell wurde gefunden, daß 4 einbasisohe (primäre) Metallsalze der Orthophosphörsäüre für diesen Zwecfc br^iohbär sind| MonoiaagnesiiiiiphOflph^t, Mg (E2BO^)2? Honöoaleitiniphogphat> Oa(H2BO.)g| Mon©- natriumphospliat, IaHgBO-I imdMonokaliumphoöphati KHgSO-. Uies© Salze sind auoh unter den folgenden Kamen bekannts Magnesi^mdihydrogenphosphat oder Magj^nesiumbiphosphatf öalciumdihydrögenphosphat oder Caloiumbiphospiiat, ITatriumdihydrogenphosphat oder Uatriumbiphosphaty- Kaliumdihydrogenphösphat oder Kaliximbiphosphat. Sie enthalten alle den Dihydrogenphosphatrest (-SqPO-) und weisen eine schwach saure Reaktion auf* Sie sind mäßig wasserlöslich' (zu- mindestens 10 Gew. bei Eaumtemperatur)■*
Es
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Es ist möglieh, ein Gemisch aus einem solchen nicht-stickstoffhaltigen Metallphosphat und einem stickstoffhaltigen Salz des in der oben angedeuteten älteren Anmeldung beschriebenen Typs zu verwenden, um auf diese Weise schwarze isolierende Produktfasern zu erhalten, die sowohl Stickstoffatome als auch Phosphoratome (außer Metallatomeri) enthalten, In diesem Falle wird eine andersartige Verfahrensweise angewandt, als sie in der älteren Anmeldung gelehrt wird (wo die Verwendung eines Ammoniumphosphatsalzes, das keine Metallatome enthält, zur Herstellung von Produktfasern beschrieben wird, die sowohl Stickstoff als auch Phosphor enthalten). Die erfindungsgemäß verwendeten Metallphosphate ermöglichen weiterhin die Herstellung von schwarzen Fasern mit höherem Gehalt an gebundenem Phosphor, als sie nach dem Verfahren der älteren Anmeldung erhalten werden können, und ermöglichen die Einführung von Magnesium-, .Calcium-, Natrium- oder Kaliumatomen in die Fasermolekiile (oder einer Kombination dieser Metallatome, wenn ein Gemisch aus zwei oder mehr von diesen Met aussalzen verwendet wird).
Die Verwendung des Magnesium- oder OaI-eiumsalzes als Imprägniermittel führt zunächst zu einem nahezu vollständigen Verlust der Festigkeit,
wonach 909834/1373
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wonach, die Bruchfestigkeit teilweise bis auf einen "brauchbaren Wert zurückgewonnen wird, wenn ein Kunst- . ■seidegewebe durch geeignetes Erhitzen auf eine Temperatur von mindestens 230°c in ein entsprechendes "brauchbares "biegsames schwarzes organisches Gewebe umgewandelt "wird, das wärmebeständig und isolierend ist und 50 — 65 Kohlenstoff enthält,, Wenn daher das imprägnierte Kunstseidetuch an .der Luft auf 2850C1 erhitzt wird, fällt die Bruchfestigkeit des ffiarns, innerhalb der ersten 2 Minuten Erhitzungszeit' auf weniger als 10 <fo des Anfangswertes ab und steigt dann während der nächsten 5 Minuten wieder auf über 25 f* des .Anfangswertes an» wonach die festigkeit bei weiterem Erhit- · •zen an der LiIft mindestens 20 Minuten praktisch, konstant bleibt und dann allmählich abfällt. Diese. Festigkeitszunähme scheint mit der Einverleibung der an ; Kohlenstoff gebundenen Phosphoratome und Metallatome in die pyrolysierten Pasermoleküle einherzugehen, diein einen neuen Zustand überführt werden. Dies unter-
scheidet sich von den Ergebnissen, die beim Erhitzen von einfachen, unbiehandelten Kunstseidefasern erhältlich sind. Wird vergleichsweise ein unbehandel"tees Kunstseidetuch an der Luft auf 2850C erhitzt, so ist ein stetiger Verlust an Festigkeit bis auf einen Wert festzustellen, der nach 100 Minuten nur noch -10 $> -
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ORfGiNALJMSPECTED
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des ursprünglichen Wertes ausmacht.
Im Gegensatz dazu wird bei Verwendung des Hatrium- oder Kaliumsalzes als Imprägniermittel unter den gleichen Erhitzungsbedingungen kein plötzlicher Verlust an Festigkeit mit nachfolgender Wiedergewinnung an Festigkeit festgestellt. Die Garnbruchfestigkeit nimmt während der ersten 2 Minuten BrMtzungszeit im Ofen auf einen Wert von etwa 20 $ des Anfangswertes ab und bleibt dann konstant, wobei brauchbare biegsame schwarze Gewebe erhalten werden, die gebundene Phosphor- und natrium- bzw. Kaliumatome enthalten.
Trotz dieses Unterschiedes im Verhalten während der Herstellung und trotz der Unterschiede zwischen den zweiwertigen und den einwertigen Metallatomen, die bei Verwendung der ^erechiedenen Salze in die schwarzen Fasern des Gewebeproduktes eingeführt werden, sind diese Gewebe für die meisten/ Wärmeisolationszwecke untereinander austauschbar verwendbar und können beide zu brauchbaren leitende» Geweben verkohlt werden.
Die größte Festigkeit und Biegsamkeit des Produktes wird erhalten, wenn Borsäure (oder ein© gleichwertige Borverbindung) im Gemisch mit dem Hftallphosphat verwendet wird, um das Kunstseideausgangs-
material 909814/1373
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material zu imprägnieren. Pies' führt zur Einführung von. mindestens 0,5 Grew.-$ Boratomen in die Molekularatruktur der schwarzen Fasern, und das Bor wird selbst dann zurückgehalten, wenn diese Fasern bei hohen Temperaturen verkohlt werden· So lieferten Kunstseidengarne, die mit MononaiAumphosphat (ITaHoPO A und Borsäure in einem SemchtsverhäTtnis ton 5 ί 1 imprägniert worden waren, beim Erhitzen in einer sauer stoff halt igen Atmosphäre auf 230 ~ 370% und anschließendem sofortigem Verkohlen durch Erhitzen in reinem Stickstoff auf Temperaturen bis zu 1425D0, wobei die Sesamterhitzungszeit etwa 5 Minuten, betrug:, biegsame, schwarze, leitende Grame Mit 82 # Kohlenstoff und Reii3fes.tigkeitewerten im Bereich iron Z9S - 5»0 g /Denier. Mese letzteren Produkte enthielten weiterhin 2,5 # Bor, AtA fi Stickstoff, Q,8φ Waseerstoff, Spuren von latrium und als Best Phosphor und Sauerstoff.
Infolge ihrer einzigartigen Eigenschaften sind die erfinäungsgemäß erhaltenen isolierenden schwarzen Fasepprodukte, die 50 - 65 ^ Kohlenstoff enthalten, für die verschiedenartigsten Zwecke brauchbar^ wie z.B. für -wärmebeständige, isolierende Kleidungsstücke, Schürzen und Handschuhe für Hütten- und Crießereiarbeiter und für Feuerwehrleute; Feuersperrschichtvorhängel feuerbeständige isolierende Umhüllungen
und ORIGINAL INSPECTS)
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und Umwicklungsbänder für elektrische Leiter und Kabel und für Röhren und Leitungen; sowie als feuerbeständige isolierende Wattelagen. Pasern in nockenform können zur Herstellung von wärmebeständigen geflockten Überzügen verwendet werden. Gewebe, Garne und endlose Fäden können mit Vorteil in faserverstärkten Kunststofferzeugnissen verwendet werden, die hohen Temperaturen ausgesetzt sind, wie z.B. solchen, die einem Abbrennen bzw« Abschmelzen unterliegen. Die erfindungegemäß erhaltenen Produkte können weiterhin als Träger bzw. Unterlagen oder als Verstärkungsfasepn in Isolierbändern und Klebebändern, wie z.B. druckempfindlichen Klebebändern, verwendet werden, die Hohen Temperaturen unterliegen. .Sie sind weiterhin ale säurebeständige Filtertücher zum Filtrieren von sehr heißen Gasen, Flüssigkeiten und sogar geschmolzenen Metallen brauchbar. Die erfindungsgemäß erhaltenen Garne weisen eine bessere Wärmebeständigkeit als industrielle Asbestgarne auf; und die Gewebe haben bessere Wärmeisolationseigenschaften als Asbestgewebes
Zur Herstellung der isolierenden schwarzen Faserprodukte der Erfindung aus Kunstseidetextilfaser-Ausgangsmaterialien, die in Form von Tuch (gewebt, gewirkt oder gefilzt); ungewebten Erzeugnissen, wie
Fase rwatte1a^en,
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Faserwattelagen, ]?aserfilzen> Paservliesen und dgl« aus Stapelfasern? oder Garnen, Rovings "bzw. Vorgespinsten, endlosen Fädenkäbein usw.,vorliegen können, wo "bei die; St rukturidentität während des ganzen Ver- : fahrens beibehalten bleibt, wird in der folgenden Weise gearbeitet. (Der Begriff "Kunstseide" wird hier in modernem Sinne verwendet und umfaßt künstliche Fäden aus regenerierter Cellulose und die daraus herge-^ ; stellten !Textilfasern, Garne und Gewebe. Diese Fäden und i'asern können einen Durohmesser von etwa 5 -: 30 /4 aufweisen* Der Begriff umfaßt nicht Cellüloseacetatfasern und —gewebe J er umfaßt; jedoch Pasern aus regenerierter Cellulose mit hoher Reißfestigkeit, die durch ; ■Verseifen (Hydrolysieren) von orientierten Cellulose— acetatfasern-erhalten worden sind und wie sie als f']?ortisan"»-CeUulosefasern, -garne; und -gewebe im Handel befindlich sind). Von besonderem: wirtschaftlichem Vorteil ist, daß diese Kunstseidenfasernund -gewebe von der TeKtjiliuduatrie leicht und billig erhältlich sind und daß das erfindungsgemäße Verfahren: verhältnismäßigeinfach, rasch und wirtschaftlichdurchführbar ist und keine ungewöhnliche oder mühsam zu bedienende Ausrüstung erfordert· So können die !Buchgewebeprodukte direkt und billig aus Kunstseide'^ ^" tuchgeweben praktisch der gleichen physikalischen :
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Struktur ORIGINAL
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Struktur hergestellt werden. Baumwolle und andere natürliche Cellulosefasermaterialien sind nicht gleichwertig und können nicht verwendet wer'den*
Kunstseidenausgangematerialien in Form von endlosen Bahnen, Garnen, Rovings oder Kabeln können vom Anfang bis zum Schluß des Verfahrens in kontinuierlicher Weise "behandelt werden, was für die technische Produktion vorzuziehen ist. Bei der Herstellung geringer Mengen oder zu Versuchszwecken kann jedoch auch ansatzweise gearbeitet werden.
Die grundlegenden Stufen des Verfahrens sind die folgenden:
(1) Das Kunstseidenfaser-AuBgangsmaterial (vorzugsweise in 3?orm von endlosen Bahnen, Garnen, Rovings oder Kabeln) wird, falls es nioht in gewaschenem oder von sich aus sauberem Zustand angeliefert wird, zur Entfernung von Schlichten oder anderen Verunreinigungen gewaschen. Geeignete Reinigungsverfahren sind in der Textilindustrie, wohlbekannt. Z.B· können Stärkeschlichten auf Kettgarnen durch Waschen mit Seifen- bzw. Reinigungsmittellösung oder auf enzymatische Weise entfernt werden} und ölige'Gleitmittel können mit einem flüchtigen lösungsmittel, wie z.B. lackbenzin, beseitigt werden. Eine Kachwäsche zur Entfernung restlicher Verunreinigungen kann wün
schenswert
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sehenswert sein ,wie z.B. mit Ammoniakwasser (wie z.B. .einer 28 fSigen Ämmoniumhydroxydlösung) oder mit einer 4 folgen tfatriumhypochloritlösung. Das gewaschene Gewebekann bei etwa 50°0 getrocknet werden· Das saubere* trockene Eunstäeidenausgangsmaterial wird durch und durch mit einer wäßrigen Lösung eines geeigneten wasserlöslichen einbasischen Metallphosphats derart imprägniert, daß das gesättigte Fasermaterial nach &sn Abquetschen bis auf einen feuchten Zustand, um überschüssige Flüssigkeit zu entfernen und zu gewährleisten, daß samtliehe Pasern behandelt worden sind, das Balz in ausreichender Menge enthält,» so daß die Fasern selbst im getrockneten Zustand nicht entflammbar werden und befähigt sind B &ie nachfolgende^ tSiermochemisohe Umwandlung in Produktfasern, die mindestens 3 fiewe-^ gebundenen Phosphor enthalten, einzugehen. Heiße Salzlösungen mit einer Konzentration von, etwa 10 - 30 ^ liefern die besten Ergebnisse. Wie
- : .■ ■■■■■-■ ' :-. ■■■■■ - : ■-.■·- . \
oben bereits bemerkt, handelt es siöh bei den erfin- j dungsgemäß verwendeten Metallphosspliaten. um Monomag- i nesiumphosphat, Monocalciumphosphat s ,MononatriumphosphatjMönokaliumphosphat sowie (Jemisehe dieser Salze. Diese Hetallphosphate können weiterhin zu einer Binveyleibung von mindestens etwa 3 Gew,.-^ Magnesium, Ca3.Gium, Iiatrium bzw« Kalium in. die polieren Moleküle
-'■ ■ . "■- der
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der Produktfasern führen. Borsäure (oder eine gleichwertige Borverbindung) kann ebenfalls einverleibt werden, um Produktfasern mit höherer Reißfestigkeit zu erhalten, die mindestens 0,5 Gew.-^ an Kohlenstoff gebundene Boratome enthalten,. t3ie die Faserbeständigkeil; bei hohen Temperaturen .steigern. Eine bevorzugte heiße Salzlösung enthält 20 # Metallphosphat und 4 $ Borsäure· Eine Salzaufnahme von etwa 10 - 30 fo ("bezogen auf Trockensubstanzen) scheint die besten Ergebnisse zu liefern. Vorzugsweise wird etwa 5 Minuten in eine nahezu siedende Salzlösung eingetaucht, um die Imprägnierung der Fasern zu erleichtern! die überschüssige lösung wird dann entfernt, um eine Naßaufnähme an Salzlösung von etwa 100 $ zu erhalten.
(2) Das feuchte salzbehandelte Faeermaterial wird dann bis zur Trockne erwärmt, vorzugsweise auf etwa 60 -■ 12O0O. Infolge der Durchlässigkeit der Faserstruktur gegenüber den verwendeten wäßrigen Salzlösungen sind die trockenen Kunstseidefasern auf diese Weise mit dem Salz imprägniert und nicht lediglich überzogen. Wenn die Behandlung zu einem Bündeln oder Zusammenkleben der Pasern geführt hat, wird die weitere Verarbeitung durch Biegen, Reiben oder Taumeln des salzimprägnierten Materials verbessert, um die einzel
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neh Pagern zu lockern und zu befreien, so daß sie während des nachfolgenden Brhitzungsvorganges vollkommen der Atmosphäre ausgesetzt sind. ■ ■
(3) Die trockenensal^zimprägnierten Kunstseidefäsern werden sodann in einem Of en auf eine erhöh-· te Temperatur erhitzt, und zwar für eine Zeitdauer, ; die kurz ist, jedoch ausreicht, die gewünschte Umwandlung der Päsern auf den oben beschriebenen, festen und biegsamen, phosphorhaltigen schwarzen Zustand zu be-, wirken. Luft,wird nicht ausgeschlossen* Im Gegenteil scheint das Erhitzen in Gegenwart von Luft (oder einer gleichwertigen säuerstoffhaltigen Atmosphäre) für die : Bildung der erfindungsgemäß gewünschten Produktfasern wesentlich zu sein. Zur kontinuierlichen Herstellung kann man sich in bequemer Weise; eines senkrechten, turmartigen Luftzirkulätionsoferis bedienen. Der bevorzugte allgemeine Temperaturbereich; beträgt etwa 230 -' 3150C, wenn eine einfache Luftatmosphäre ,angewendet, wird. Wenn die Temperatur für.die vorliegenden/Bedingungen und die angewendete Erhitzungszeit zu hoch ist, findet eine unkontrollierbare exotherme Reaktion statt t bei der die Pasern bzw» Gewebe rotglühend werden; und wobei ein sprödes Produkt erhalten wird. Die optimale Temperatur-Zeit-Relation kann für eine gegebene Korn- \
birtation
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bination von Herstellungsbedingungen empirisch "bestimmt v/erden. Die Luftzufuhr sollte so geregelt werden, daß eine ζ erst or ende exotherme Reaktion vermieden wird} eine Verringerung der in den Ofen eintretenden Luftmenge führt zu einer geringen Sauerstoffkonzentration in Berührung mit den heißen lasern, und zwar wegen der verdünnenden Wirkung der aus den lasern entweichenden, "bei der Zersetzung entwickeitlen· Dämpf e. Die optimalen Temperaturen liegen bei Verwendung eines Luftzirkulationsofens gewöhnlich im. Bereich von 260 2850C j wobei die entsprechenden optimalen Brhitzungszeiten umgekehrt zwischen etwa 30 "bis 5 Minuten liegen. Man erhitzt zweckmäßig lange genug, daß die maximale Zugfestigkeit erreicht wird; Jenseits dieses Punktes verringert sich die Zugfestigkeit wieder· Die Behandlung von leichten Kunstseidegewefoen scheint bei Anwendung einer Kombination von 2850C und einer Irhitzungszeit von 5 Minuten die besten Ergebnisse zu lief era.· ImFalle von schweren, geschlossenen gewebten Tüchern (wie z.B. mit einem Gewicht von 675 g/m )\~ führt man die Wärmebehandlung zweckmäßig in mehreren Stufen mit aufeinanderfolgend höheren Temperaturen durch, um einen zu raschen Temperaturanstieg im Inneren des G-ewebes (der auf den exothermen Ablauf der Reaktion und die schlechte Wärmeleitfähigkeit der
" Fasern
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Pasern zurückzuführen Ist) zu vermeiden, wie ZöB. durch aufeinanderfolgendes, jeweils 10-minütiges Erhitzen auf etwa 2450C, 26O0C und 2750C* Alle diese lemperaturangaben beziehen sieh auf die Lufttemperatur in der Sähe des Fasermaterials, das in den Ofen mit einer viel geringeren Temperatur eintritt und sich sowohl infolge der äußeren Erwärmung als auch infolge der "bei der exothermen chemischen Reaktion in den Fasern freiwerdenden Wärme erwärmt.
Ein weiteres Hilfsmittel zur wirksamen Regelung der Bedingungen s um eine unkontrollierte exotherme Heaktion zu vermeiden, besteht in der Verwendung einer Ofenatmosphäre:, die einen geringeren Sauerstoffgehalt als gewöhnliche luft (die.einen Sauerstoffgehalt von 23 Gew.-jS aufweist) hat· Man kann z*B* Sßtfi; verwenden,, die mit Wasserdampft Stickstoff oder Ammoniak verdünnt worden ist, um einen Sauerstoff gehalt zu erzielen, der- wesentliche unterhalb von 25 fi liegt und der nur etwa 5 <Jew.-f6 oder in einigen Fällen sogar noch weniger betragen kann. Man kann auch eine gleichwertige "künst^liehe Luftatmosphäre" verwenden, die aus einem Gemisch von Sauerstoff mit Stickstoff, Wasserdampf oder Ammoniak besteht.;Die'Anwendung dieser Maßnahmen gestattet die Anwendung höherer Ofentemperaturen (bis zu etwa 0C-J-" und entsprechend'kürzerer Erhitzungszeiten
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(bis herab zu 1 Minute oder sogar noch weniger). Luft, die mit Stickstoff oder Ammoniak bis auf einen Sauerstoffgehalt von etwa 5-10 G-ew·-^ verdünnt worden ist, stellt eine bevorzugte Ofenatmosphäre zur Anwendung in Verbindung mit Ofentemperaturen von etwa 285 ~ 370 C oder sogar noch etwas höher und. Erhitzungszeiten von etwa 2-5 Minuten dar. Im Anschluß an die Umwandlung kann in Luft auf Raumtemperatur abgekühlt werden» Es ist weiterhin möglich, ein gleichwertiges Zweistufen-Ofenverfahren anzuwenden, bei dem das mit dem Salz imprägnierte Kunstseidefasermaterial zunächst in einer sauerstoffreien Atmosphäre (wie z.B. einer Wasserdampf-, Stickstoff- oder Ammoniakatmosphäre) bei einer Temperatur von etwa 4800O in einen schwarzen, phosphorhaltigen Zustand umgewandelt und. sodann weiter in Luft oder einer anderen sauerstoffhaltigen Atmosphäre erhitzt wird, um die Umwandlung bis auf den gewünschten Endzustand zu vervollständigen (offensichtlich durch Befreiung der Fasern von einem leicht oxydierbaren Zersetzungsprodukt); was zu glänzenden schwarzen Fasern führt, die von als Nebenprodukt entstehenden Verunreinigungen frei sind.
. ' Eine weitere Möglichkeit besteht in der Anwend.ung von kurzen Umwandlungszeiten (nicht über etwa 5 Minuten) bei Temperaturen von 315 - 48O0C,
wobei
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wobei die Bedingungen so eingestellt werden, daß die heißen Fasern lediglich mit einer Atmosphäre mit ge-: ringem Sauerstoffgehalt in Berührung kommen; das heiße umgewandelte Material wird dann sofort einer nicht- # oxydierenden Atmosphäre (wie z.B.. reinem Stickstoff) ausgesetzt, um schädliche Oxydationswirkungen auf einen l Minimum zu halten» (In dieser Weise kann man bei einem mehrstuf igen kontinuierlichen Verfahren arbeiten, bei dem das isolierende schwarze Faserprodukt .sofort, d.h. ohne zwischendurch erfolgende Abkühlung, bei hoher Temperatur verkohlt wird).
Mit dem Salz imprägnierte Kunstseidengarne können kontinuierlich umgewandelt werden, indem sie durch eine Heizröhre gezogen werden, durch die im Gr'egenstrom Stickstoff fließt (der unter Druck am Ausgangsende des Rohres eingeführt wird, das z.B0 eine Länge von 0,9 m haben kann).Dies ermöglicht eine genaue Regelung, um eine unkontrollierte exotherme · Reaktion zu vermeiden und ein Produkt von maximaler Festigkeit zu erhalten. In diesem Falle bringt das Garn etwas eingeschlossene luft mit in das Rohr, so daß es während der Pyrolyse, bzw. während der anfänglichen Pyrolyse, einer heißen säuerstoffhaltigen Atmosphäre und sodann einer sauerstofffreien Sticksit of fatmosphäre aufgesetzt ist. "_ ^
; Unter
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ORiGiNALlNSPECJTeD
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Hnter"Iiuft" wird hier nicht nur natürliche luft, sondern auch jede andere brauchbare sauer«
stoffhaltige Atmosphäre Verstanden.
(4·). Das schwarze isolierende phosphorhaltige Faserprodukt kann nach dem Abkühlen gewaschen werden, um vorhandene lösliche Materialien, die die gewünschten. Eigenschaften des Produktes für spezielle Anwendungszwecke nachteilig "beeinflussen können, zu* entfernen. Dieses gewaschene und getrocknete Bndprodukt hat "bei Herstellung unter praktisch optimalen Bedingungen ein Gewicht von etwa 2/3 des Gewichts der ursprünglichen Kunstseidefasern (bezogen auf Trockengewichte). Die Schrumpfung eines luchgewebes "beträgt etwa 10 tfo. Die Fasern sind mikroporös und hygroskopisch, was sich an der Tatsache zeigt, daß sie bis zu etwa 20 Gew.-^ Wasser absorbieren können, wenn sie bei 220C einer Atmosphäre mit einer relativen Feuchtigkeit von 100 fo ausgesetzt werden. Gewebe und Fasern, die mit Hilfe einer feuchten Atmosphäre konditioniert worden sind, sind biegsamer und fester als solche, die extrem trocken sind.
Die erhaltenen isolierenden Produkte (gewaschen oder nicht) sind zum Verkauf fertig und können für zahlreiche Anwendungszwecke ohne weitere
thermische 909834/137 3
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thermische oder chemische Behandlung verwendet werden. Sie weisen eine gute Festigkeit und Biegsamkeit auf;- die Zugfestigkeit beträgt mindestens 20 <fo und vorzugsweise mindestens etwa 40 $ derjenigen des ursprünglichen Kunstseide-Ausgangsmaterials. Die prozentualen Werte der Beibehaltung der Reißfestigkeit sind höher, da sich die Reißfestigkeitswerte in g/Denier auf das Fasergewieht je !Längeneinheit "beziehen und da aie schwarzen Fasern weniger wiegen als die ursprünglichen Kxmstseidefasern, aus denen sie hergestellt werden· Es -fcoimeii Eeißfestigkeitswerte von Fasern und Garnen von 0,4 g/Denier und höher erhalten werden« Es können. Gewebe mit einer Zugfestigkeit von mindestens 9 kg je 2,5 cm Breite hergestellt werden.
Die ,Analysen verschiedener gewaschener und getrockneter Produkte, die unter verschiedenen Bedingungen hergestellt worden sind, zeigt, daß die Elemente innerhalb der folgenden ungefähren Prozentbereiche vorhanden sein können:
Kohlenstoff • 50 - 65
Wasserstoff. 1 -4
Phosphor 3 - 8
Metall 3 - 8
Wenn zum Imprägnieren auch Borsäure verwendet worden ist, ist weiterhin Bor in einer Menge von 0,5 bis etwa
0 9:834/13 73 5 $ vorhanden
M 2041
5 j6 vorhanden. Der Rest dee Materials besteht aus (
Sauerstoff (im Bereich von etwa 30 - 40 #) γ Im Ver- j gleich dazu enthält reine Cellulose (bezogen auf Trokfcengewicht) 44,4 f> Kohlenetoff, 6,2 ?6 Wasserstoff und 4-9»4 Ji Sauerstoff. Die gewaschenen und getrockneten Endprodukte haben gewöhnlich 60 - 67 $> des Gewichtes Ate Kuneteeide-Ausgangsamteriale, aus dem sie herge-•tellt worden sind· Diese Tatsachen zeigen die tiefgreifende chemische Umwandlung, die die Cellulosemolekttle eingegangen sind, und beweisen ferner die noch Ttr&andene "erganische" STatur der Pasern. Die ursprünglich kristalline Struktur der Kunstseldecellulosefasern Teirlorengegangen; die schwarzen yasern sind amorph.
Beispiel 1
Bei den folgenden Versuchen wurde als Kuneteeidengewebe ein handelsübliches Tuch mit einem Gewicht von 271 g/m verwendet, das in Leinenwebart aus Tiskosekunstseide-Stapelgarn mit Pasern von 1,5 Denier hergestellt worden war· Proben wurden mit den obengenannten einbasischen Magesium-, Calcium-, Natriumund Kaliumphosphatsalzen imprägniert und durch Erhitzen in den isolierenden schwarzen Zustand umgewandelt. Die Produktproben wurden analysiert und auf üare physikalischen Eigenschaften geprüft und zur
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Herstellung
BAD ORIGINAL
Κ-· 2041
Herstellung τοη Proben eines lichtbogenfesten Isolierbandes verwendet, die geprüft wurden und sich in jedem. Falle als zufriedenstellend erwiesen.
In jedem EaIle wurde eine Gewebeprohe von 37»5 cm Breite und 135 .cm Länge von Schlichte frei gewaschen, wozu eine 28 $ige Ammoniumhydroxydlösung verwendet wurde, und getrocknet. Die Proben wurden in eine 20 #ige lösung der jeweils untersuchten Metallphosphate im heißem destilliertem Wasser eingetaucht. Der Überschuß an lösung wurde aus dem ' gesättigten nassen Tuch durch Abdrücken mit einem sauberen, trockenen Tuch entfernt, wonach zum Trocknen aufgehängt wurde» Das trockene Tuch wurde durch Taumeln oder Eeiben erweicht und wurde sodann in frei en Bahnen girlandenartig am Deekel eines kästenähnliehen Aluminiumblechbehälters aufgehängt, der in einen Ofen gestellt wurde und mit Einlaß- und Auslaß-Vorrichtungen zum Hindurchleiten eines gewünschten luff- bzw. Gasgemisches durch das Innere versehen war, um das Gewebe einer kontrollierten Atmosphäre aussetzen zu können» Zum Anhängen des Gewebes konnte der Deckel entfernt werden· Bei den Versuchen wurde, ein Gemisch aus Stickstoff und Sauerstoff im Verhältnis 90 : 10 als "luft" verwendet und die lließgeschwindigkeit so bemessen, daß alle 15 Sekunden etwa
die
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die Hälfte der im Kasten befindlichen Atmosphäre ersetzt wurde. Das Gasgemisch trat in den Kasten durch eine Kupferrohrschlange ein; *ie ausreichend weit in den Ofen hineinragte, um das Stickstoff-Sauerstoff-Gasgemisch auf die Ofentemjeratur vorzuerhitzen» Die Atmosphäre im Kasten enthielt weiterhin Gase, die aus dem salzimprägnierten Gewehe während der Pyrolyse entwickelt wurden· Bio !Temperatur der Umgebungsatmosphäre im Kasten wurde durch ein Thermoelement in der Nähe des Gewebes gemessen. Der Ofen wurde so reguliert, daß eine Temperatur von etwa 285°0 aufrechterhalten wurde»
Nach Ablauf von etwa 10 Minuten Erhitzungszeit "bei 2850C wurde der Kastendeokel mit der daran hängenden schwarzen Probe von umgewandeltem Gewebe aus dem Ofen herausgenommen und nach dem Abkühlen in eine 0,05 η Natriumhydroxydlöeung zwecks Neutralisation eingetaucht, gründlich in destilliertem Wasser abgespült und getrocknet.
Elementaranalysen zeigten die folgenden Zusammensetzungen der einzelnen Produkte, die unter Imprägnieren der Kunstseidenausgangsgewebe mit den in der Tabelle angegebenen Metällsalzen erhalten worden waren, Der ^Metallgehalt" bezieht sich in
ledern
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jedem Falle auf das Alkali- bzw. Brdalkalimetall des {Jeweils verwendeten Salzes (dth. auf Magnesium, Calcium, Natrium bzw· Kalium)· Sämtliche Prozentangaben beziehen sich auf das dewioht· Praktisch der gesamte Beet des Materials bestand aus Sauerstoff· Der Sauerstoffgehalt -Titrechnet sich $omit zu etwa 32 - 38 #.
Element
Salz
ί .-.■■■
Ga
G 3,7 " P ,7 Metall
50 2,6 6 5
51 4,2 7 ,9 7
50 4,0 5 ,4 5
56 2 4
Die Afialysöv aujT Stickaf of £ JBöigte keine definierten Werte außerhal"b der experimentellen. Sehlergrenze, wap anzeigt, dafi unter te4 angewendeten Warmebehandlungeiiedingungeit keine fixierung von. Stickstoff 'aus der stickstoffhaitigen Umgebungsatmosphäre stattgefundea hat, der das Gewebe während der Umwandlung ausgesetzt worden war·
In äedem lalle zeigten die glänzenden, schwarzen G-ewebeprodukte etwa 2/3 des Gewichtes des entsprechenden ursprünglichen Kunstseidetuches; eine
T~ "■' ' Schrumpfung 9098347 1373
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Schrumpfung von etwa 10 #; waren höchst "biegsam; zeigten eine Bruchfestigkeit von mindestens 20 $ - des Wertes des ursprünglichen Kunstseidetuches und waren daher fest und "biegsam; waren nicht entflammbar und -waren gegenüber längerem Erhitzen an der Luft beständig, so dass sie anstelle von Asbestgewebeverwendet werden konnten; und stellten elektrische Isolatoren und Wäriaeisolatoren dar« Bei Verwendung des Magnesium- bzw» Calciumsalzes wurden die festesten Produkte erhalten.
Die wie oben erhaltenen schwarzen isolierenden Gewebe lassen sich als wertvolle Ersatzstoffe für Asbestgewebe zur Herstellung von lichtbogenfesten und feuerfesten elektrischen Isolierbändern verwenden, wobei das Gewebe auf einer Seite mit einen flci :ü:ci.-menden Elastomeren (wie z.B. Polychlorjpen oder -1-irtifiziertem Polyvinylchlorid) dick überao^cnvird. Diese Bänder können auf Hochspannui:v-pk:-bel in EuIh. 1-schächten, ICabeltrögen, Schal tkür. ten "und llnterBtr.tionen uswo gewickelt werdene Us v/urc en Proben r-olchor Bänder unter Ver <. endun^ der oben beocl riebL-nen Vi_rs.chiedenen schwarzen Paserprodukte hergestellt· D;c Gewebe wurde mit einem Polyvinylchlorid-Plastisol in einem Überzugsgewicht von 1356 - 1525 g/m über-
zogen, 90 9 831/1373 BAD ORKSNAL
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zogen, 4 -5 Minuten auf 1750C erhitzt, um den Überzug zu. schmelzen, und zu Bändern geschlitzt» Sämtliche erhaltenen Proben erwiesen sich für den genannten Anwendungszweck ale geeignet.
Leitfähige verkohlte Faserprodukte
Eine wichtige Verwendung der obenο besohri£ίΐ■-benen, erfindungsgemäß erhaltenen schwarzen. Phosphor und Metall enthaltenden organischen, nichtleitenden Fasermaterialien (die etwa 50 - 65 ^Eohlenstoff enthalten) . besteht in der "Verwendung zur Herstellung von teilweise verkohlten bis zu hoch verkohlten^ elektrisch leitenden Fasermaterialien, in denen die Faseridentität beibehalten worden ist und in denen Fäserreißfestigkeiten von mindestens 0,3 (und bis zu 2 oder mehr) g/Denier mit angemessener Biegsamkeit vereinigt sind« Gewebe, Wirkwaren,: litzen bzw. Borten bzw. beflochte— ne G-ewebe, Faservliese, Garne, Rovings und.endlose Fadenkabel könnteja. sämtlich nach kontinuierlichen Verfahren ohne Verlust ihrer Faseridentität umgewgndett werden. Die Fasern waren glatt, glänzend und schwarz»
Diese Umwandlung kann durch rasches Erhitzen (es sind nicht mehr als 30 Minuten und- gewöhnlich weniger als 5 Minuten erforderlich] in einer nicht-oxydierenden Atmosphäre bei einer temperatur
■ : ■ im
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im Bereich von etwa 500 — 260O0O oder hoher erreicht werden· Je höher die zum Schluß erreichte Maximaltemperatur liegt» desto höher ist der* Kohlenstoffgehalt und desto höher ist die elektrische leitfähigkeit des Produktes· Beispiele für nicht<-oxy&ierende Atmosphären sind Stickstoff, Wasserdampf, Wasserstoff, geschmolzene Metalle und schließlich das Yakuum. Die in Berührung mit den heißen Päsern stehende Atmosphäre enthält zusätzlich nicht-oxydierende Dämpfe, die aus den Pasern während der pyrolytischen Umwandlung austreten· Die flüchtigen Produkte werden größtenteils während der ersteh 10 Sekunden entwickelt und enthalten Wasser, Kohlendioxyd, Kohlenmon/oxyd und Zersetzungsprodukte der Salze. Die Verkohlung kann auch unter Umhüllung in einer nicht-oxydierenden Flamme durchgeführt werden.
Die Anwendung einer Stickstoffatmosphäre wird nicht nur aus praktischen und wirtschaftlichen Q-ründen bevorzugt, sondern auch deshalb, weil bei einer Temperatur von etwa 14000C eine Stickstoff-Pixierung stattfinden kann, wodurch in die Molekularstruktur der lasern an Kohlenstoff gebundene Stickstoffatome eingeführt werden, die die Wärmebeständigkeit der erhaltenen lasern weiter erhöhen und die Verkohlungsergebnisse in bezug auf !Festigkeit und Biegsamkeit der Produktfasern verbessern.
• " ' Diese
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Diese verkohlten Fasern können Kohlenstoff in einem Mengenanteil von etwa 70 °ß> bis höher als 99 ψ> (d.h. Ms 99+ $) enthalten und in ihrer elektrischen leitfähigkeit von Halbleitern Ms zu guten Leitern reichen. Der Widerstand der "Fasern liegt in der Größenordnung von. 10T^ Ms 10 Ohm·cm«, Es können feste, biegsame" schwarze Gewebe mit einem Kohlenstoff gehalt von 70 - 90 $ und einem Faeerwiderstand von 10 bis 0,1 0hm·cm hergestellt werden, wobei die Messung des Quotienten Spannung/Stromstärke mit Hilfe der wohlbekannten Wheat stone sehen Brückenschaltung'(im Original: four probe method) erfolgt. B,ei Yerkohlung bis auf eine End temperatur von 14000C oder höher können Kohlenstoffgewebe mit Kohlenstoffgehalten von 70 cß> oder höher und guter elektrischer Leitfähigkeit erhalten werden* Die Fasern sind mikroporös und hygroskopisch, wie sich an der wesentlichen Peuchti^keitsaufnähme zeigt, wenn das-Gewebe getrock- ;' net, gevrogen, bei Raumtemperatur mit Luft mit einer relativen Feuchtigkeit von 50 $> oder höher in Berührung gebracht und erneut gewogen wird. Es können auch höchst biegsame und streckfähige Kohlenstoff-Wirkwaren : hergestellt werden. In Abhängigkeit von der Behandlung . j kann der Temperaturkoeffizient des elektriBchen Widerstandes positiv oder negativ sein. -Iznjäi allgemeinen
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M.' 2041 16191 IS
gilt, daß der (temperaturkoeffizient umso kleiner ist, je höher der Kohlenetoffgehalt liegt.
Fasern und. Gewebe, die etwa 70 - 90 fo Kohlenstoff enthalten, können als "teilweise verkohlt" bezeichnet werden, und solche mit mehr als 90 <f> Kohlenstoff-können als "Kohlenstoff "-Fasern und -Gewebe bezeichnet werden. Alle diese Fasern und Gewebe können unter dem Sammelbegriff "leitfähige koh-_ lenstoffhaltige Fasern, bzw; Gewebe" zusammengefaßt
werden» :
. Diese Fasern sind überwiegend amorph, und selbst diejenigen mit dem höchsten Kohlenstoffgehalt (99+ $ Kohlenstoff) stellen keinen "graphitisierteri" Kohlenstoff dar und sind keine "Graphit"-Kohlenstofffasern, obgleich ein gewisses Maß an polykristallinen· graphitischer Struktur vorliegen kann, vie aur der. RÖntgenstrahlenbeu£;un£jsdiagra!jaen hervei\xl:t.
Diese verkohlten Facern und Gewebe miturscheiden sich infolge der Natur des neuartigen εοΐ-warzen, phosphorhaltigen und metulllialtic.en or{*t'mii;c} on Fasermaterials, das dem Verko:hlun0ßvcrfnhron unter-" worfen wird, und der Beibehaltung eines beträchtlici.en Mengenanteils der gebundenen Elemente in der Kohltnetöffetruktur während zumindest eines Teile des VerkoHluagsverfahrens, sowie infolge der raschen Durch-
führung
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BAD
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15
führung des Verfahrens, bedeutend von den Produkten, die nach bekannten Verfahren durch längeres: Erhitzen' von Cellulosefasermaterial mit geringer Geschwindigkeit oder· unter allmählicher, stufenweiser SPempera- ■ türerhöhung auf hohe Temperaturen (wobei ein sorgfältiges, geregeltes Erhitzen über einen Zeitraum von mehreren Stunden oder mehr erforderlich" ist), erhältlich sind (vgl. z.B. britische Patentschrift 965 622). Sie unterscheiden sich weiterhin von den "teilweise verkohlten Pas ern, die durch ziemlich rasche Pyrolys'e von Baumwolle und anderen Cellulosefasern durch aufeinanderfolgende Wärmebehandlungen bei Temperaturen von etwa 1450C bis oberhalb 8150C, wobei, während der gesamten Wärmebehandlung praktisch in Abwesenheit von Sauerstoff gearbeitet werden muß, erhalten werden ; (vglο ZoB. USA-Patentschrift 3 011 981). Verkohlte· Cellulosefasern und -gewebe sind durch längeres Erhitzen in einer sauerstoffreien Atmosphäre bis auf eine End temperatur von"etwa 270O0C oder höher, vorzugsweise auf mindestens 300O0C, zu ausgeprägt graphitischen Kohlenstoffstrukturen "graphitisiert" worden (vgl. ζ„Be USA-Patentschrift 3 107 152 und den Aufsatz yon Schmidt und Jones in "Chemical Engineering Progress, Ausgabe Oktober 1962, Seiten 4-2 - 50). ; '''°':'-' ;
Die kontinüierliohe grοBtechnische Herstellung sowie auch die Laboratoriumsherstellung .
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von gleichmäßigem verkohltem Material kann in der Weise erfolgen, daß man das wie oben erhaltene nichtleitende schwarze organische Gewebe-, Garn-, Roving- bzw* Fädenkabelmaterial durch einen waagerechten" Ofen leitet, der oberhalb und unterhalb des hindurchgeleit'eten Materials elektrische Strahlungsheizelemente aufweist, wobei die Strahlungsenergie-von dem hindurchgeleiteteri Material wegen seiner schwarzen Parbe wirksam absorbiert wird. Luft wird durch Einführung eines nichtoxydierenden Gases, wie z.B. Stickstoff, herausgespült· Während der Durchführung des Verfahrene führt die Pyrolyse zur Entwicklung von nichtoxydierenden Dämpfen aus den heißen Pasern und zur Ausbildung einer nichtoxydierenden Ofenatmosphäre. Die Aufrechterhaltung der nichtoxydierenden Atmosphäre kann, falls notwendig oder erwünscht, durch zusätzliche Einführung von Stickstoff unterstützt werden» Man kann nacheinander in zwei oder mehr Ojfenzonen erhitzen, wobei jede Zone durch einen besonderen Ofenabsohnitt gebildet wird, in dem eine höhere Temperatur herrscht· In bequemer Weise können die einzelnen Ofenabschnitte eine Länge von etwa 0j6 m aufweisen, wenn Beschickungsgeschwindigkeiten von 0,3 - 3 Bi ^e Minute angewendet werden. Stickstoff oder andere nichtoxydierende Gase werden eingeführt, und der Abzug
* der
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161S115
der Gase aus dem Ofen wird geregeltf so daß in jedem Ofenabschnitt eine nichtoxydierende Atmosphäre aufrechterhalten wird· Die auf das "behandelte Material einwirkende Zugspannung sollte so gering wie möglich gehalten werden· Faservliese "bzw· Wattelagen aus Stapelfasern, die eine verhältnismäßig geringe Festig- ; keit aufweisen, können auf einer Trägerbahn transportiert werden. Die Temperaturen werden mit Hilfe von Thermoelementen gemessen, die sich oberhalb des wandernden FaserHgttefials befinden, oder mit Hilfe eines optischen Pyrometers. Bei längerer Behandlungszeit im Ofen (mit geringerer Bewegungsgeschwindigkeit) werden geringere Grewiohtsausbeuten erzielt, doch ist das Fasermaterial dann fester und biegsamer. Produkte mit der höchsten Festigkeit werden erhalten, wenn die Endtemperatur mindestens etwa 14000G beträgt.
Der Kohlenstoffgehalt und die spezifischen Eigenschaften eines gegebenen verkohlten Produktes hängen nicht nur von. der Endtemperatur im Ofen und der Erhitzungszeit ab, sondern auch von. der Natur und der Zusammensetzung des speziellen nichtleitenden , schwarzen organischen Faserausgangsmaterials, das umgewandelt wird, Schwärze Ausgangsmaterialfasern, die 0,5 «~ 2,5 Gew»-^ gebundenes Bor (wahrscheinlich in Form von an Kohlenstoff gebundenen Boratomen, die sieh
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über die· ganze Kohlenstoffstruktur verteilt haben) enthalten, sind gegenüber den bei der Verkohlung angewendeten Temperaturen beständiger und liefern leitende Produktfasern, die fester und biegsamer als die Materialien sind, die ohne Verwendung von Borsäure (oder einer gleichwertigen Substanz) bei der Imprägnierung des Kunstseidefaser-Ausgangsmaterials hergestellt worden sind,
Beispiel 2
Proben der vier Arten von isolierenden schwarzen „Geweben, die nach dem Verfahren von Beispiel 1 (unter Verwendung von einbasischen Magnesium-, Calcium-, Uatrium- bzw. Kaliumphosphat zum Imprägnieren des Kunstseidegewebes) hergestellt worden waren, wurden durch Erhitzen in einem Ofen auf etwa 1400 C, wobei die Gesamtverweilzeit 3 Minuten betrug, zu schwarzen, elektrisch leitenden Materialien verkohlt. Der Ofen wurde mit reinem Stickstoff gespült, und während der Erhitzung wurde weiter Stickstoff eingeführt, um eine nichtoxydierende Atmosphäre aufrechtzuerhalten.
Trotz Schrumpfung und Gewichtsverlust wurde die Faserstruktur beibehalten und in jedem Falle ein biegsames, schwarzes, leitendes Tuch erhalten, das in der Schußrichtung eine Bruchfestigkeit von 1,8 -
4,5
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4,5 kg je 2,5 cm Breite aufwies und eine Picke von. etwa 0,6 m hatte· Die Fasern zeigten - einen spezifischen elektrischen Widerstand von etwa 0,1 Ohm·cm. Der Widerstand des Gewebes "betrug in jedem "Falle etwa 2-4 Ohm je cm (ohms per square). Die Seitfähigkeit bei Räumtemperatur war in jedem Falle vom P-fyp. ■
Diet!I*Elementaranalysen zeigten die folgen-* den Zusammensetzungen, die mit den Zusammensetzungen der als Ausgangsmaterial verwendeten isolierenden schwarzen Gewebe verglichen werden können, die in der Tabelle von Beispiel 1 angegeben sind.
Metall des zum
Imprägnieren ver
σ Element( G* -P ; Metall
wendeten Salzes 82 H 3,2 2
Magnesium ■74 0,9 6,2 8
Calcium 75 : i,i 4,5 5
Natrium 70 1,1 4,5 ; 8
-Kalium - 1,2
Die Analyse auf gebundenen Stickstoff zeigte in jedem Falle das wahrscheinliche Vorhandensein von etwa 0,1 - 0,3; Gew.»-$. Stickstoff, der wahrscheinlich
CD - - ' ■ ■ ■ ■" ■ "" " " ■■"■'■ - -
o aus der Stickstoffatmosphäre des Ofens herrührt und an.
oo Kohlenstoffatome der Fasern während der Pyrolyse bei :
4^ den angewendeten hohen Temperaturen gebunden worden ω i"ötV"'('Bin.:_.schllLssiu;e;r Beweis.über: die Stickstoff-Fixie- i*> . rün^ vmrde bei den Versuchen; des folgenden.,Beispiels-3 erhalten),
" """ Es
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^ Eb ist darauf hinzuweisen, daß dieseleitenden verkohlten Fasern, die einen Kohlenstoffgehalt ! von. 70 -82 <f> aufweisen, sowohl einen wesentlichen Mengenanteil Phosphor als auch des Metalls des zum !imprägnieren, verwendeten Salzes enthalten? ■ äiese Elemente sind "bei der unter hoher !Temperatur durchgeführten Pyrolyse nicht eliminiert worden» Das Vorhandene ein dieser Elemente in Kombination mit den Kohlenet Of fat omen der Faserstruktur hat unzweif elhaffc einen "bedeutenden Einfluß auf die "bei der Verkohlung stattfindende Umwandlung und auf den physikalischen Zustand und die Eigenschaften der verkohlten lasern* Es ist eine rasche Verkohlung zu Produkten mit guter Biegsamkeit und Festigkeit und mit guter Wärme "be ständigkeit möglich.
Beispiel 5
Dieses Beispiel erläutert ein Verfahren zur raschen und kontinuierlichen Umwandlung von Kunstseidegarnen (die mit Metallphosphat/^ imprägniert worden sind) in leitende schwarze Pasergarne von guter Biegsamkeit und Festigkeit. Das Garn wird durch einen mehrstufigen Ofen geleitet, um das Kunstseidengarn in das isolierende schwarze Garn (50 - 65 $ Kohlenstoff). umzuwandeln, wonach sofort in einer Stickstoffatmospliäre "bei einer höheren Temperatur Ms auf einen Kohlen-
stoffgehalt
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- 39 - ■■■■;- ,M 2041 . '
stoffgehalt von mindestens etwa 80 ^verkohlt wird. Bas vorliegende Beispiel eriäutert weiternin die Verwendung eines geringen Mengenanteils Borsäure als; Bestandteil des zu mlmprägnieren verwendeten Sälzgemischeöi vermischt mit .einem größeren Mengenanteil des Metallphosphats, wie z.B* des Magnesium- oder Natriumphosphats« Dies gestattet die Einführung von Boratomen in die Fas er struktur (außer den Phosphor- und Metallatömen) und führt'dazu,; daß das verkohlte Produktgarn fester als ohne Verwendung von Borsäure ist* Es können Faserreißfestigkeitswerte von mindestens 2 g/Penier erhalten werden· Bas Produktgarn enthalt ebenfalls ge-/bundenen!Stickstoff, der aus der saüerstoffreien Stickst off atmosphäre 'des YerköhlungBöf ens etaiamt« '
', : ■ Der dreistufige Ofen Taestand aus einem waagerechten, aus 3 Zonen bestehenden, von außen 'beheizten Eöhrenofen (innerer Durchmesser 2,5 em). Zwischen den ersten "beiden Zonen, die eine länge vpn je 45 cm hatten, befand sich kein ATsstand. Diese beiden Zonen wurden durch ein einziges Glasrohr von 90 cm Länge gebildet, das in zwei Zonen erhitzt wurde» Zwischen der zweiten und der dritten Zone, die eine Länge von 45 cm hatte-und durch ein Keramikrohr gebildet -wurde,_befand sich eüi Abstand von 5 cm· Die dritte Zone stellte die Vei*:ohlungs;zone dar· Es waren Torrioh-
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tungen
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tungen"Vorgesehen, die: ein Iliiiclurchziehen des· 'o durch den Ofen mit ei' einem Minimum" an Zugspannung und· ein Aufwickeln des Garnes gestatteten. Heiner B"tick-'" stoff aus einem Druckbehälter wurde in das Ausmaßende eier dritten 'Stufe eingeführt., um im Gegens'tröm zu dem siel·, vorwärts bewegenden Garn"mit einer Geschwindig-* keit von 0,170 obm'je Stunde zu fileBen. Die AtmoSphäre in den ersten beiden Zonen wurde durch Luft "gebildet, die in das Glasrohr zusäiriiaen mit dem Garn eintrat und durch das nichtöxvd'ierende Dampf gemisch verdünnt" wurde, das aus dem salzimprägnierten Garn während; der P3rrolyse im Ofen freigesetat "wurdeV'Die Gase" entwichen aus beiden Richtungen in den "z'wis'chenrauiii von 5 cm ; zwischen der zv^eiten und der draTt'lieMr^One'und vuröen dort mit Hilfe eines Abzugs ehtferrfil e e''ti:''
- Das als Aueijan^smateriai^viirx-lts-ndete Geefh-'wurde in sauberem Zustand erhalten und brauchte' dffejr nicht gevmsclien zii werden» Es handelte'-Vieh um-ein Garn mit 3f5 Hechtsverdrehmigen je 2,5 cm/ d'as aus einein^ eiidloeen Viskosekunstseidengarn hoher Reißfestigkeit von 1650 Denier hergestellt worden war. Dieses Garn wurde kontinuierlich in ein Salzlösun&sb£,d getaucht, über einer elektrischen Heizl-^pe getrocknet und. ix. undd/urch den oben beschriebenen Ofen gezogen.
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-■;- 4i - :: ■=■- : η 2041 ■■■■·:.■■-■■■■■■■
Verwendung von: Monomagnesimiphosphatzum Imprägnieren:
Das heiße Salztad war eine Losung von 12 Grewo-?i Monomagnes iuraphosphat und 4 Grew.-$ Borsäure in entsalztem Wassero Die Ziehgesciiwindigkeit des schW8,rzen .ßarnprOduktes, das den Ofen verließ, betrug 15 cm je Minute» Die ersten zwei Zonen wurden bei 34O0G und die dritte Zone (Verkohlim^s stufe) bei 1425GÖ "betrieben, :
Das schwarze leitende öarnprodulct hatte eine Bruchfestigkeit von 610 g,; ein Denier von 1030, ' eine Eeiflf eotigkeit von O,;56 :g/Denier und eine elektrische Leitfähigkeit von 18 Ohm ^e 2,5 cm. : : Proben wurden, mit entsalztem Wasser 24 Stunden extrahiert, um sämtliche löslichen Bestandteile zu extrahieren, und sodaiin analysiert, wobei die ■ folgenden Elemente in den folgenden Kengen festgestellt wurden: "' ■ r
Kohlenstoff 79,5
Wasserstoff '■ ; 0,7
Stickstoff .4,5
Bor : 2,5
Magnesium 2,5
Bei einem Eontrollversuch wurde in der : dritten. Stufe Argon anstelle von Stickstoff-verwendet.
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In diesem !Falle wurde in dem Produkt'ein Stickstoffgehalt von 0,1 ^festgestellt f ein Wert, der in der gleichen Größenordnung wie die Fehlergrenze bei der analytischen StickstoffbeStimmung liegt·
Bei einem vergleichbaren Versuch , bei dem die Borsäure weggelassen wurde, wies das Garnprodukt nur die Hälfte der Zugfestigkeit des unter Verwendung von Borsäure hergestellten Garnproduktes auf. ■■■"".
Verwendung von Mononatriuinphosphat zum Imprägnieren»
In diesem Falle enthielt das heiße Salzbad 20 5& Hononatriumphosphat und 4- 5» Borsäure· Die Ziehgeschwlndigkeit betrug 30 cm je Minute· Die erste Zone wurde bei 2500G, die zweite Zone bei 325°0 und die dritte Zone (Verkohlungzone) bei 1425°0 betrieben.
Das schwarze leitende Garnprodukt hatte eine Bruchfestigkeit von 2010 g, ein Denier von 775, eine fieißfestigkeitvon 2,6 g/Denier und einen elektrischen Widerstand von 21 0hm je 2,5 cm.
Die Elementaranalyse zeigte die folgenden Ergebnisse:
Kohlenstoff 82,3 Gew. -#
Wasserstoff 0,8 "
Stickstoff 4,4 "
Bor 2,5 "
Natrium 90 Teile je Hillion Teile
909834/137 3
Die
; -.- L..,- 43 - /-■ ;■ ■ ■"/- ■■-/■' ι μ 2041
' Die Bruchfestigkeit war um ein Mehrfaches großer als bei Versuchen, bei denen die Borsäure fortgelassen und das iiatriumphosphat allein verwendet wurde. - . -_-.,.
Bei Verwendung der Kombination aus dem. Itfatriumsalz und Borsäure wird also eine viel höhere
Bruchfestigkeit und Reißfestigkeit erhalten als "bei ' Yerxirendüng der Kombination aus dem Magnesiumsalz und Borsäure. Die GarnausTdeute, bezogen auf Denier, war jedoch wesentlich geringer.^
1 ·" '"""' '-''' ; Die'B'Big'en' Arialysendiaten enthalt eil 'ice ine Angabe über den Phosphorgehalt j aus anderen Versuchen steht jedoch fest t daß in solehen Fasern gebundener
Bei einem ähnlichgnVersubh, bei dem in der έΓεten Ofenstufe bei 230 C und in der zweiten Stufe bei 2750C gearbeitet mirde (die Temperatur der dritten Stufe betrug wie oben 1425'GÖ)> zeigte das schwarze Garnprödukt eine Bruchfestigteit von 2540 g» ein Denier von 835, eine Reißfestigkeit von 3,0 g/Denier, und eineil \fid er stand von 30 Olim je 2,5 et» · -
Beispiel 4 . ; ..
Die nach Beispiel 3 erhaltenen Proben von scLwarseii leitenden Grariieii (die audHEfinem G-emisch aus
0Ϊ8 3 4/1373 A° 0^GZiM
- 44 -: - M 2041
dem Magnesium- "bzw· Katriumsalz und Borsäure imprägnierten Kunstseidengarnen hergestellt worden waren) wurden weiter verkohlt, wobei "brauchbare, biegsame Kohlenstoffasergarne'mit einem Kohlenstoffgehalt von etwa 99 erhalten wurden. Die IdeIden Proben (je etwa 90 m Länge) wurden auf einen Kol^Leiastoffstab aufgewickelt, der in ein KohlenstoffSchiffchen gebracht wurde, das in einen aus einem Kohlenstoffrohr bestehenden elektrischen Ofen eingeführt wurde. In etwa 7 Stunden wurde eine Temperatur von 2500 C erreicht, wonach, der Strom abgeschaltet wurde. Der Ofen wurde über Facht auf Raumtemperatur abkühlen gelassen, wonach die Proben herausgenommen wurden· (Die lange Erhitzungszeit ist nicht erforderlich, sondern wurde bei diesem Versuch nur angewendet, weil de-;£..; verwendete Ofen nur mit geringer Geschwindigkeit aufgeheizt werden konnte)„ Die.Kohlenstoffgarnprodukte zeigten die in der folgenden Tabelle angegebenen Eigenschaften. Unter Spalte (A) sind die Eigenschaften des.Garns angegeben, das aus dem mit dem Magnesiumsalz und Borsäure imprägnierten Kunstseidengarn hergestellt worden war, während in Spalte (B) die Ergebnisse für das mit dem Hatriumsalζ und Borsäure imprägnierte Garn angegeben sind. .
Kohlenstoff
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4-5 - ■;"■■'". U)■:- : M 2041
,-(Hague siums alz) 1813115
; 98,8 \ (B)
i; " 0,5 (Hatriumsalz)
Kohlenstoff ; .; 0,3 99,6
Wasserstoff (30 165 ';. ; 0,5
Stickstoff - ;-■' 895 . 0sl
Bruchfestigkeit- (g) 1 395
Denier 780
Reißfestigkeit (g/Denier) 0,2 -. 0,5
Diese Kohlenstoff-Fasern enthalten in ih- ; rer Struktur eine Spur an gebundenem Stickstoff und weisen ein geringes Maß an graphitischer Kohlenstoffstruktur auf. !Pasern dieser Art sind als höchst beständige elektrische Widerstände sowie zur Herstellung
L* hö&s/fc ^ständigen lei^f^nijen Papieren für Wider- '/
stände und als elektriseh.e Heizelemente brauciibar, die ihren Widerstand bei längerer Verwendung und bei ^rerschiedenen Temperaturen nicht stark ändern» Geliulosepapiere mit etwa 5 ■ *- 50 Gew«-^ äispergierten Kohlenstoff-Pasern von Stapelljirige (die aus diesen Garnen geschnitten· worden sind) können leicht uncr \^irtschaf tlich hergestellt werden« : .. . -■:" : , χ
Die verschiedenen Arten Von verkohlten Funern, die glatt sind, jedoch Mikroporen aufweisen, können - gleichgültig:, ob sie in !Form von Geweben oder
1AL -..■:■■. in 9834/T373
- 46 - ; K 2041 ''
in Form freier Fasern vorliegen - modifiziert werden, indem sie mit einem dünnen Film bzw· liter zug versehen werden, der infolge der mikroporösen Faseraberfläche trotz der chemischen Inertheit der Faser fest gebunden wird. So kann man auf ihnen pyrolytischen Graphit abscheiden, auf ihnen eine Carbidbildung "bewirken oder sie mit einem Oxydüberzug, einem Kieselsäure- bzw* Silikatüberzug, einem Metallfilm bzw. -überzug, einem Überzug aus einem gegenüber hohen Temperaturen beständigen Polymerisat (das an Ort und Stelle polymerisiert werden kann) oder einem Schlichte- bzw. G-rundierüberzug versehen, um die Yerbindung mit einem weiteren Überzug oder mit einem lack bzw. Harz, in das die Fasern eingebettet werden sollen, zu verbessern.
Weitere Anwendungszwecke für die leitfähigen Faserprodukte ; ;
Wie bereits dargelegt, sind die oben beschriebenen verkohlten Produkte wegen der verschiedenen möglichen Kombinationen und der möglichen Variation der Eigenschaften für die -verschiedenartigsten Zwecke brauchbar*
Kohlenstoff-Faserprodukte mit einem Kohlenstoffgehalt von über 90 ^ vereinen gute elekiaische
• * ' Leitfähigkeit
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Leitfähigkeit mit ausgezeichneter Wärmebestandigkeit, wie z.B. Beständigkeit gegenüber längerer Einwirkung von hohen Temperaturen, selbst in Gegenwart von Luft. So können Gewebe "und Wirker Zeugnis se als "biegsame und anpassungsfähige elektrische Heizelemente für Laboratoriumsgeräte verwendet werden. Bin Vorteil gegenüber der Verwendung von Metallheizdrähten, die in wärmebeständige Gewebe eingebettet werden, ist der,ν * daß die Drähte fein sein müssen und verhältnismäßig zerbrechlich sind, und daß die Metalldraht-Gewebe-Strukturen nicht so biegsam und anpassungsfäMg sind wie die leitenden Kohlenstoff-Fasern.
Die verschiedenen Typen der leitfähigen fasern, die hergestellt werden können, ermöglichen "bei der Herstellung von Papieren, Faservliesen, Filmen, Überzügen und Schichtstoffen, die solche Fasern in verschiedenen Mengenverhältnissen enthalten, eine große Variationsbreite- der Eigenschaften, um die gewünschten elektrischen und sonstigen Eigenschaften zu erhalten.
Diese Kohlenstoff gewebe und -fasern können mit gegenüber.i-iioheii Temperaturen beständigen Harzen kombiniert werden, um dichte, porenfreie, feste leitf ähige Form- bzw. Presskörper und Schichtstoff erzeugnisse mit großer Wärmebeständigkeit herzustellen*
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Z ,Bv COPY
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Z.B. kann ein verkohltes luchgewebe mit einem Kohlenstoffgehalt Ton 98 °/o oder höher mit einem wärmehärtenden Schichtstoff-Phenolharz imprägniert werden, das·speziell für Hochtemperaturzweeke geeignet ist (vfie ZtB. mit dem von der Monsanto Chemical Co, auf den. Markt gebrachten Phenolharz "Resinox SÖ-1008")» ■und zwar in einer Menge, daß im getrockneten Zustand eine Harzaufnahme von 35 vorliegta Eine genügende Zahl dieser vorimprägnierten Tuchlagen wird zu einem Schichtstoff von 2,5 cm Dicke zusammengelegt« Dieser Schichtstoff wird dann 1 Stunde unter einem Druck von Ί0 kg/cm bei einer !emperatur von 1750C gepreßt. Der erhaltene gehärtete Schichtstoff hat eine Dicke . von 1,27 cm und ist hart, dicht und steif und hat eine ■hohe elektrische !leitfähigkeit und einen verhältnismäßig geringen Temperaturkoeffizienten des Widerstandes Biese Eigenschaften ermöglichen die Verwendung zur Herstellung von Pötentiometerteilen usw.» Diese Schichtstoffe weisen eine verhältnismäßig geringe" Wärmeleitung >'_,.eine geringe Wärmeausdehnung und eine hohe Beständigkeit gegenüber plötzlichen starken Tempe^ursqhwankungen auf. ;Diese Produkte weisen selbst bei jBlagmastrahlentemperaturen (in der Größenordnung von 998O0G) eine geringe .Erosions- und AbbrandgeschwindigkeiV "auf:.
Formkörper
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; istsiis >
Formkörper können hergestellt werden, indem die Form mit zerschnittenem Gewebe oder Stapelfasern beschickt wird, die mit einem wärmehärtenden HarzV wie ζ.Ε» einem gegenüber hohen Temperaturen beständi-* gen Phenolharz' bzw. modifizierten Phenolharzj, vorimprägniert worden sind« Die Beschickung und die ^Förm können vorerhitzt werden, um das Fließen in der Form zu erleichtern* .... . '':__-''■' . : -.
Die Abbrand-'bzw, Abschmelz-eigenschaften
und die anderen Eigenschaften können durch Einver- * ■ ■ "■ . -■ "·.-■"" - '♦■-*"-. -'-.■'■' leibung von anorganischen Füllstoffen," wie z.B. Metall-.
oxyden (wie ζ,S. Zirkoniumdioxyd öder einem anderen · feuerfesten Ox^d), Metallpulvern und -flocken usw., in das lack- bzw» Harzimprägniermittel modifiziert werden. Die Eigenschaften können weiterhin durch Sin-■yerleibung' anderer Fasern, wie z*B> von öraphitfasern, (rlasfäsern, Kieselsäurefasern* Metallfasern, Aliimi- ."■ niuntoxydfasern,; Aluminiumsilikatfasern, Fltiorkohlen-" ] stoffasern^ usw. mo"difiziert werden. -- ■ ■ '.[ ::':Υ -■ ;
' - ■ : Us können fl-'tBsige Biooxj^harz-Formmassen und -Überzugsmassen' hergestellt werden, die jerfindungs- ] geiüKS hergestellte ICohlenst off-Fasern enthalten und an , Ort und Stelle zu biegsamen oder aber zu hartenL leit- j fähigen Formteilen und Überzügen gehärtet werden können^'
Gewebe
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Gewebe, !Faservliese und Kohlenstoff wolle können zur Herstellung Ton Hütern und Adsorptionsvorrichtungen verwendet werden, die in bezug auf ihre chemische Inertheit, ihre Adsorptionseigenschaften oder ihre thermischen Eigenschaften oder1 aber in bezug auf eine Kombination dieser Eigenschaften hervorragen. .Druckempfindliche KlebstoffÜberzugsmassen, die dispergierte leitfähige verkohlte Fasern enthalten, können zu Überzügen aufgetragen werden, die beim Trocknen normalerweise und stark .klebende, viskoelastische, faserverstärkte leitfähige Klebstoffüherzüge liefern, und zwar entweder auf einem bleibenden Träger oder auf einem zeitweiligen* entfernbaren Trägermaterial, das eine Ablöse- bzw. Freigabeoberfläche aufweistj die die Übertragung der Klebstoffschicht auf eine andere Oberfläche gestattet. Durch geeignete Wahl der Mengenverhältnisse und der Art der Fasern können die elektrischen Leitfähigkeitswerte über einen großen, Bereich variiert werden. Terkohlte endlose Spinnfäden können in linear ausgerichteter ¥eise in druckempfindliche Klebebänder einverleibt werden (wie z.B. in die viskoelastische Klebstoffschicht), um. ein gewünschtes Ausmaß an elektrischer Leitfähigkeit zu erhalten» So kann einem Band, das ansonsten isolierend ist, mit solchen verkohlten Fäden eine Leitfähigkeit in einer Richtung verliehen werden.
. Klebebänder, 809834/1373 "
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._ 51 - · ; . M'2O41 ■:'■ -W--
1519115 ^
Klarbebänderr Äie elektrisch leitende ■ Trägenaateriali'en aufweisen., können; unter Terwenaung leitender Terkohlter ffewabe, Wirkerzeugjiiase, Borten oder Faserriieae %lä Irägarmaterialien^^ hergestellt werden,, die gegebenenfalls mit Käutaehuken/ lacken usw. imprägniert bzw· überzogen'werden fcönnen. Wirkerzeugnisse gestatten die Herstellung von Bändern,; die in beiden Richtungen streckfähigund anpasBungsfähig ' sind·'leitfähige Papiere,; dieί Kohl ens t of f-Paserii Int- ; halten, können ebenfalls zur/Herstellung von.leitenden 'Klebebandern mit Papierträger verwendet ^werden» Unter Verwendung von. gegenüber -hohen Temperaturen bestandigeiidruckempfiadliahen Klebstoff en, wie ζ·Β· bestimmten Slliöonklebstoffen, können druokempfindliche Klebebänder hergestellt, werden, die gegenüber hohen femperaturen beständig sind.
- Patantansnriiohe 90 9 8 34/ T 373 COPV

Claims (1)

  1. -52 - . M 2Ö41
    JJr, JbxpL
    J Patentansprüche;
    - " 1. Verfahren zur thermochemischen Umwandlung von 3?asermaterialien aus regenerierter Cellulose in ^i entsprechenden schwarzen, isolierenden organischen Fasermaterialien, dadurch gekennzeichnet, daß man dn.s saubere JLusgangsmaterial mit einer wäßrigen Lösung einer Salzmasse imprägniert, die im wesentlichen aus mindestens einem Metallphosphat der aus Monomagnesiuiaphosphat, Monocalziumphosphat, Hononatriumphosphat und Monokaliumphosphat bestehenden Gruppe besteht, wobei die Salzaufnahme etwa 10 - 30 °/o des Fasergev/ichts beträgt, daß man das Pasermaterial trocknet, und daß man das trockene, mit: dem Salz imprägnierte Pasermaterial in G-egenvmrt von Luft kurzzeitig auf eine ϊειηρε-ratur von mindestens etwa 23O0C erhitzt, wobei die Bedingungen so oeregelt werden, daß eine zerstörende, unkontrollierte exotherme Reaktion vermieden vcaä ein biegsames, schwarzes isolierendes Pasermaterial erhalten wird, das einen Kohlenstoffgehs.lt von etwa 50 - 65 $>j einen Phosphor gehalt von mindestens 3 % und mindestens etwa 3 °ß> Me tall atome aus dem zum Im-
    BAD
    pragnieren
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    ; prägnieren verwendeten Metallphosphat 'aufweiset , WQ"bei : das Erhitzungsverfahren "beenüet wird, ehe ein lixbau zu schwachen* spröden Fasern eintritt»
    -;.. . "■ ."■; 2. iTerfaiiren nach, itasprueh I^ :daSuron gelcennzeiphnet,. daß die Salzraasse: einen v/esentliclien, je&oclr ueringen Mengenanteil Borsäure entnalt, -der : : zur Bin¥erleibung:Ton:minrlestensi 0*5 Φ Bor in die _ '. : Broduktfasern fünrt. ." :.."'. '■■■)'■'■ '.' " :
    3>; Verfahren nacn inspruch: 1,
    t, daß die; Salzmasse; im vxesentliclien aus einem größeren Hen^enant.eil^ Monoma^nesiumphosphat und einem geringeren," 3edo-cb...wesentlichen Mengenanteil· Borsäure "bestellt« : ^ -.-. .;- , ; : . '.". ;"-".;■ -. :
    ;. . ' 4-- Verfahren nach, Anspruch !,dadurch. :&ß~ -lüeiihzeichiiet, daß die- Salzmasse im wesentliehen a,us einem größeren .Men^enantGil Monon8;triuinphoBphat. \m.ä_ eineia t,erinueren, jedoch uesentliehen Eengenantell Borariure. "bestehtο · -.". . : '" ■ ". : """'":"..- ;:
    ■-. ;" ^ 5« .Verfahren zur;, thermo.chemischen Umwand- " lixn^ von Fasermaterialien; aus regenerierter Cellulose in. die entisp rechend en schwarzen, isolierenden phosphor h-,1 tilgen organischen Fasermaterialien und zur ."
    BAöhi
    90 9 834/1373
    chließend en
    " - 54 - - M 2041
    anschließenden Verkohlung der letzteren zu den entsprechenden leitfähigen Fasermaterialien, dadurch gekennzeichnet» daß man das saubere Ausgangsmaterial mit einer wäßrigen Lösung einer Salzmasse imprägniert, die im wesentlichen aus mindestens einem Metallphosphat der aus Monomagnesiumphosphat, Monocalciumphosphat, Mononatriumphosphat und Monokaliumphosphat "bestehenden Gruppe "besteht und den isolierenden Produktf'as'ern einen Phosphorgehalt .von mindestens 3 einzuverleiben vermag, daß man das imprägnierte Fasermaterial trocknet, daß man das trockene, mit dem Salz imprägnierte Fasermaterial in G-egenwart von Luft kurzzeitig auf eine Temperatur von 230 - 48O0G erhitzt, wobei die Bedingungen so geregelt werden, daß "biegsame, schwarze, isolierende Fasermaterialien mit einem Kohlenstoffgehalt von etwa 50 — 65 °p und einem Phosphorgehalt von mindestens 3 $ erhalten werden, und daß man sodann das so erhaltene Fasermaterial durch rasches Erhitzen in einer nieht-oxydierenden Umgebung auf eine Sndtemperatur von mindestens 5100O unter Bildung von elektrisch leitenden Fasern verkohlt, die einen Kohlenstoffgehalt von mindestens 70 °fo aufweisenο
    6 ο Verfahren nach Anspruch 5> dadurch gekennzeichnet, daß die Salzmasse eine Borverbindung enthält,·;=.die zur Einverleibung von mindestens 0,5 £ Bor in das isolierende* organische Fasermaterial führt.
    BAD ORSGINAL 9 0 9 8 3 4/ 1 373 7» Verfahren
    ·: -Z.55 - ■'■-■■·. M 2041 .' .
    8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet,· daß die Sal^massö im wesentliehen aus einem größeren Mengl^stnteil ;Möndnatriumphospliat und einem geringeren^ ^edopii yresentlichen Hengenanteil Borsäure besteht.
    9. Verfahren nach ineprueh 7P dadureli gekennzeichnet, daß. die Bndtemperatuf bei der f erkohlung mindestens etwa 24OO°0 beträgt und äaß die Terfahrensbedingün^en so geregelt werden, daß brauchbare s biegsame Kohlenstoff-Fasern mit einem Kohlenstoffgehalt von etwa^9 i> erJialten.weräen*
    M 2041
    98 3 47 1373
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