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DE1695585C - Verfahren zur Herstellung von 3,3 Dialkyldiazacyclopropanen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 3,3 Dialkyldiazacyclopropanen

Info

Publication number
DE1695585C
DE1695585C DE19681695585 DE1695585A DE1695585C DE 1695585 C DE1695585 C DE 1695585C DE 19681695585 DE19681695585 DE 19681695585 DE 1695585 A DE1695585 A DE 1695585A DE 1695585 C DE1695585 C DE 1695585C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
reaction
chlorine
ketone
hypochlorite
ammonia
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19681695585
Other languages
English (en)
Other versions
DE1695585A1 (de
Inventor
Masatomi Naruto Komura Seizo Tokushima Yamaguchi Hideo Kume Hidetoshi Minami Toshikatsu Kawasaki Takashi Naruto Tokushima Otsuka (Japan)
Original Assignee
Otsuka Kagaku Yakuhin K K , Osaka (Japan)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Otsuka Kagaku Yakuhin K K , Osaka (Japan) filed Critical Otsuka Kagaku Yakuhin K K , Osaka (Japan)
Publication of DE1695585A1 publication Critical patent/DE1695585A1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE1695585C publication Critical patent/DE1695585C/de
Expired legal-status Critical Current

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Description

Die Erfindung betrifft ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von 3,3-Dialkyldiazacyclopropanen, die als Ausgangsmaterial zur Gewinnung von Hydrazinhydrat, Hydrazinsalzen und anderen Hydrazinderivaten verwendbar sind.
Bisher sind 3,3-Dialkyldiazacyclopropane im allgemeinen durch Einführen von Chlorgas in eine wäßrige oder organische Lösung von Ammoniak und Keton hergestellt worden. Wenn beispielsweise Methyläthylketon als ein Keton verwendet wird, läßt sich die Reaktion durch die folgende Formel ausdrucken:
4NHa + Cl2 + CH3COC2H5
CH3 NH
-» C; j +2NH4CH-H2O
C2H5 NH
Bei einem solchen herkömmlichen Verfahren besteht jedoch die Gefahr der Explosion durch den direkten Kontakt des Ammoniaks mit dem Chlorgas, und ferner kann das verwendete Keton durch Oxydation mit Chlorgas zersetzt werden, wodurch sowohl die Ausbeute des gewünschten Produktes als auch die Verwendbarkeit des Ketons herabgesetzt werden.
Ferner ist ein Verfahren zur Herstellung von 3,3-Dialkyldiazacyclopropanderivaten durch Umsetzung von flüssigem Ammoniak, Keton und Chlor unter Anwendung tiefer Temperaturen von —500C bekannt. Da die Umsetzung von Ammoniak, Keton und Chlor zur Herstellung von Dialkyldiazacyclopropan bekanntlich eine stark exotherme Reaktion ist, ergeben sich erhebliehe Schwierigkeiten, die Temperatur des Reaktionssystems bei —50° C zu halten, so daß ein derartiges Verfahren als technisch brauchbares Verfahren nicht in Betracht kommt.
Auch konnte aus der Tatsache, daß die Herstellung
ίο von Dialkyldiazacyclopropan aus Keton, Ammoniak und Chlor oder Chloramin und andererseits die Bildung von Chloramin aus Ammoniak und Chlor oder Hypochlorit bekannt sind und sich durch Umsetzung von Chloramin mit Ammoniak und starkem Alkali Hydrazin bildet, nicht auf die erfindungsgemäße Lehrt geschlossen werden, innerhalb eines Verfahrens zur Herstellung bestimmter 3,3-Dialkyldiazacycloproparii: Hypochlorit an Stelle von Chlor oder Chloramin einzusetzen und ein Ammoniumsaiz einer starken Säure zn verwenden, um die Bildung von Hydrazin auszuschalten.
Der Erfindung liegt die Autgabe zugrunde, unter Vermeidung der bisherigen Nachteile ein sicheres technisch günstiges Verfahren zur Herstellung von
3,3-Dialkyldiazacyclopropanen zu schaffen, das frei von Explosionsgefahr ist und bei ^em die eingesetzten Ketone wirksam ohne Zersetzung und/oder Kondensation mit leicht zugänglichem Hypochlorit als Chlorquelle unter selektiver Bildung der gewünschten Pro-
dukte in hohen Ausbeuten und hoher Konzentration umgesetzt werden.
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von 3,3-Dialkyldiazacyclopropanen der allgemeinen Formel
35 R1.
R,
,NH
NH
in der R1 und R2 Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeuten und die Gesamtzahl der Kohlenstoffatome der Reste R1 und R2 im Bereich von 2 bis 5 liegt, durch Reaktion von Ammoniak, Chlor und Keton, wobei das Keton in einer Menge von mehr als 0,9 Mol je Mol Chlor angewendet wird, das dadurch gekennzeichnet ist, daß als Chlorquelle ein anorganisches Hypochlorit verwendet wird und die Reaktion unter Zusatz eines Ammnniumsalzes einer anorganischen Säure bei einem pH-Wert des Reaktionssystems von 10 bis 13 durchgeführt wird.
Bei Verwendung von Calciumhypochlorit wird die mit dem erfindungsgemäßen Verfahren verbundene Reaktion im wesentlichen durch die folgende Gleichung ausgedrückt:
R1.
R1
4 NH3 + 2 : CO + Ca(OCl)2 — 2 ; C NH
NH
r- CaCl2 + 4 H2O
worin R1 und R1 Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen sind und die Gesamtanzahl der Kohlenstoffatome der Reste R1 und R2 im Bereich von 2-bis 5 liegt.
Erfindungsgemäß können als das Hypochlorit verschiedene Salze der unterchlorigen Säure verwendet werden, beispielsweise Calciumhypochlorit, Natriuinhypochlorit, Kaliumhypochlorit. Die bevorzugten Beispiele sind Chlorkalk und Natriumhypochlorit. Das Hypochlorit kann in der Form eines Pulvers, einer wäßrigen Lösung und einer wäßrigen Suspension verwendet werden. Da das Hypochlorit als Chlorquelle verwendet wird, kann erfindungsgemäß die Gefahr der Explosion und die Zersetzung des Ausgangsketons
durch Chlorgas ausgeschaltet und ferner die Herstellung des 3,3-Dialkyldiazacyclopropans wirtschaftlich gemacht werden.
Beispiele für die gemäß der Erfindung verwendeten Ketone sind Aceton, Methyläthylketon, Diäthylketon, Methylisopropylketon, Methylisobutylketon. Das Keton wird in einer Menge von mehr als 0,9 Mol verwendet, vorzugsweise 1,2 bis 4,0 Mol pro Mol des verfügbaren Chlors in dem Ausgangshypochlorit.
Das Ammoniak wird in Form von Ammoniakwasser und Ammoniakgas verwendet und im allgemeinen in einer Menge von 3 bis 20 Mol, vorzugsweise 4 bis 10 Mol, pro Mol des verfügbaren Chlors in dem Ausgangshypochlorit angewendet.
andere Schwermetall, in dem verwendeten Hypochlorit vorliegen, wodurch die Reaktion gehindert wird, in an sich bekannter Weise eine klebrige Substanz, wie beispielsweise Gelatine, Leim, Stärke oder Carboxymethylcellulose, dem Reaktionssystem zugesetzt.
Die folgenden Beispiele dienen zur Erläuterung der Erfindung.
B e i s ρ i e 1 I
Ζ··, einem Gemisch aus 486 g Ammoniakwasser von 28 Gewichtsprozent, 116 g Aceton und 53 g Ammoniumchlorid wurden in 30 Minuten unter heftigem
Bei Durchführung des erfindungsgemäßen Verfah- 15 Rühren 444 g einer wäßrigen Suspension von ! 18,4 g
rens ist es wichtig, die Reaktion unter Zusatz eines Ammoniumsalzes „iner anorganischen Säure durchzuführen, während der pH-Wert des Reaktionssystems zwischen 10 und 13 gehalten wird, wodurch die gewünschten 3,3-DialkyIdiazacyclopropane selektiv in hoher Ausbeute erzeugt werden. Wenn die Reaktion ohne Zusatz des Salzes ausgeführt wird, erhöht sich der pH-Wert des Reaktionssystems auf Grund der Bildung eines stark alkalischen Zwischenproduktes, wie beispielsweise Calciumhydroxyd, auf mehr als 13, so daß vorwiegend Hydrazone oder Azine erzeugt werden, welche mit dem eingesetzten Hypochlorit während der Reaktion teilweise zersetzt werden und somit die Ausbeute des gewünscht.η Produktes be-Bleichpulver (Chlorkalk) zugegeben, die 60 Gewichtsprozent verfügbares Chlor in Wasser suspendiert enthielt. Zu Beginn der Reaktion lag der pH-Wert des Reaktionsgemisches bei 11,3. Die Temperatur des Systems wurde durch Wasserkühlung während der Zugabe aui 30'C gehalten. Danach wurde das System 1 Stunde lang auf etwa 4OC erwärmt, wodurch 67 g 3,3-DimethyIdiazacyclopropan in Form einer Lösung erhalten wurden. Nach der Reaktion lag der pH-Wert des Reaktionsgemisches bei 10,7. Die Ausbeute, berechnet als Hydrazinhydrat, betrug 93 Molprozent, bezogen auf das verfügbare Chlor, das in dem verwendeten als Ausgangsstoff eingesetzten Bleichpulver enthalten war, und die Konzentration des Produktes in
trächtlich vermindern. Wenn jeJorh die Reaktion nach 30 der Lösung betrug 4,65 Gewichtsprozent, berechnet dem erfindungsgemäßen Verfahren u ter Zusatz des als Hydrazinhydrat. Der Siedepunkt des 3,3-Di-
methyldiazacyclopropans lag bei 106^/760 mm Hg. Zum Vergleich wurde die Reaktion in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 durchgeführt, mit dem Unterschied, daß kein Ammoniumchlorid zugesetzt wurde.
Ammoniumsalzes durchgeführt wird, so wird das stark alkalische Zwischenprodukt unmittelbar mit den Ammoniumsalzen unter Verhinderung des unerwünschten Anstiegs des pH-Wertes des Reaktionssystems neutralisiert, und der pH-Wert wird im Bereich von 10 bis 13 gehalten, wodurch es möglich wird, die 3,3-Dialkyldiazacyclopropane selektiv in hoher Ausbeute herzustellen Die bevorzugt gemäß der Erfindung verwendeten Ammoniuni^Ze sind Ammoniumchlorid, Ammoniumnitrat, Ammoniumsulfat und Ammoniumphosphat, wobei Ammoniumchlorid am meisten bevorzugt wird. Die bevorzugte Menge des Ammoniumsalzes variiert über einen weiten Dereich. Es wird jedoch in einer Menge angewendet, die ausreicht, den pH-Wert des Reaktionssystems während des gesamten Zeitraumes de. Reaktion auf 10 bis 13, vorzugsweise auf 10,5 bis 12, zu halten.
Das Verfahren der Erfindung kann absatzweise Es wurde keine Bildung von j.S-Dimcthyldiazacyclopropan beobachtet, sondern man erhielt Acetonazin.
Beispiel 2
Zu einem Gemisch aus 2190 g Ammoniakwasser von 28 Gewichtsprozent, 576 g Methyläthylketon und 214 g Ammoniumchlorid wurden in 30 Minuten unter heftigem Rühren 10 ml 5gewichtsprozentiger Gelatine und 444 g Bleichpulver zugegeben, das 64 Gewichtsprozent verfügbares Chlor enthielt. Zu Beginn der Reaktion lag der pH-Wert des Reaktionsgemisches bei 11,4 Die Reaktionstemperatur des Systems erhöhte sich langsam, wurde jedoch während der Zugabe auf
oder kontinuierlich ausgeführt werden. Gemäß einer 50 20 bis 25°C gehalten. Danach wurde die Mischung bevorzugten Arbeitsweise zur Durchführung des erfin- 2 Stunden lang auf etwa 4O0C erhitzt, wodurch 330 g
3-Methyl-3-äthyldiazacyclopropan erhalten wurden. Nach der Reaktion lag der pH-Wert des Reaktionsgemisches bei 10,8. Die Ausbeute, berechnet als Hydrazinhydrat, betrug 96 Molprozent, bezogen auf das in dein eingesetzten Bleichpulver enthaltene verfügbare Chlor, und die Konzentration des Produktes in der resultierenden Lösung betrug 5,78 Gewichtsprozent, berechnet als Hydrazinhydrat. Der Siede-
diazacyclopropan wird in Form einer Lösung erhalten. 60 punkt des erhaltenen S-Methyl-S-äthyldiazacyclopro-Gcwöhnlich ist das Produkt in der resultierenden pans liegt bei 32°C/17 mm Hg.
Lösung in einer Konzentration von 4 bis 10 Gewichtsprozent, berechnet als Hydrazinhydrat, und von 10 bis
dungsgemäßen Verfahrens wird Hypochlorit unter Rühren bei einer Temperatur unter 40° C, vorzugsweise 10 bis 35°C, in Form von Pulver, Lösung oder Suspension zu einer gemischten Lösung von Ammoniakwässer, Keton und Ammoniumsalz einer anorganischen Säure zugegeben, dann wird die Reaktion bei 10 bis 8O0C, vorzugsweise 40 bis 8O0C, etwa 0,5 bis 4 Stunden fortgesetzt. Das gewünschte 3,3-Dialkyl-
30 Gwichtsprozent, berechnet als Hydrazinhydrat, bezogen auf das Gewicht des in der Lösung enthaltenen Wasser , enthalten.
Vor der Reaktion wird, wenn erforderlich, d. h. fill's Verunreinigungen, wie beispielsweise Eisen oder
Beispiel 3
Zu einem Gemisch aus 60 g Ammoniakwasser von 28 Gewichtsprozent, 66 g Ammoniumsulfat, 144 g Methyläthylketon und 100 ml Wasser wurden in
30 Minuten unter heftigem Rühren bei 25 bis 30° C 85 g Ammoniakgas und 592 g Natriumhypochloritlösung zugegeben, die 12 Gewichtsprozent verfügbares Chlor enthielt. Zu Beginn der Reaktion lag der pH-Wert des Rcaktionsgemisches bei 11,5. Danach wurde das System 2 Stunden lang auf 45° C erhitzt, wodurch 75,7 g 3-Methyl-3-äthyldiazacyclopropan in Form einer Lösung erhalten wurden. Nach der Reaktion lug der pH-Wert des Reaktionsgemisches bei 10,9. Die Ausbeute, berechnet als Hydrazinhydrat, betrug 88 Molprozent, bezogen auf in der Natriumhypochloritlösung verfügbares Chlor, und die Konzentration des Produktes in der resultierenden Lösung betrug 4,35 Gewichtsprozent, berechnet als Hydrazinhydrat. Der Siedepunkt des erhaltenen 3-Methyl-3-äthyldiazacyclopropans liegt bei 32°C/17 mm Hg.
Beispiel 4
Zu einem Gemisch aus 46 g Ammoniakwasser von 28 Gewichtsprozent, 26 g Methylisopropylketon und 12 g Ammoniumnitrat wurden in 20 Minuten unter heftigem Rühren bei 20 bis 25°C 17 g Bleichpulver zugegeben, das 10,65 g verfügbares Chlor enthielt. Zu Beginn der Reaktion lag der pH-Wert des Reaktionsgemisches bei 11,2. Danach wurde das System 1 Stunde lang auf 40°C erhitzt, und man erhielt 3-Methyl-3-isopropyldiazacyclopropanlösung. Nach der Reaktion lag der pH-Wert des Reaktionsgemisches bei 10,5. Die Ausbeute, berechnet als Hydrazinhydrat, betrug 86 Molprozent, bezogen auf das in dem eingesetzten Bleichpulver enthaltene verfügbare Chlor. Der Siedepunkt des erhaltenen S-Methyl-S-isopropyldiazacyclopropans liegt bei 67°C/50 mm Hg.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von 3,3-Dialky!diazacyclopropanen der allgemeinen Formel:
    R,. NH
    R.,
    NH
    ir. der R1 und R2 Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeuten und die Gesamtzahl der Kohlenstoffatome der Reste R1 und R2 im Bereich von 2 bis 5 liegt, durch Reaktion von Ammoniak, Chlor und Keton, wobei das Keton in einer Menge von mehr als 0,9 MoI je Mol Chlor angewendet wird, da durchgekennzeichnet, daß als Chlorquelle ein anorganisches Hypochlorit verwendet wird und die Reaktion unter Zusatz eines Ammoniumsalzes einer anorganischen Säure bei einem pH-Wert des Reaktionssystems von 10 bis 13 durchgeführt wird.
DE19681695585 1967-01-26 1968-01-24 Verfahren zur Herstellung von 3,3 Dialkyldiazacyclopropanen Expired DE1695585C (de)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP530967 1967-01-26
JP530967 1967-01-26
DEO0013002 1968-01-24

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE1695585A1 DE1695585A1 (de) 1972-04-06
DE1695585C true DE1695585C (de) 1973-02-15

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