DE1669873A1

DE1669873A1 - Metall-Polymer-Massen

Info

Publication number: DE1669873A1
Application number: DE19661669873
Authority: DE
Inventors: Rieke James Kirk; Saunders Frank Linwood; Twining James Wilbur
Original assignee: Dow Chemical Co
Current assignee: Dow Chemical Co
Priority date: 1964-06-29
Filing date: 1966-01-19
Publication date: 1971-05-27
Also published as: GB1073567A; DE1669873B2; DE1669873C3

Description

DIPL.-ING. F.Weickmann, Dr. Ing. A-Weickmann, Dipl-Ing. H. Weickmann DiPL₁-PhYS. Dr. K. Fincke Patentanwälte 1 C C Q Ω 7 "3

8 MÜNCHEN 27, MOHLSTRASSE 22, RUFNUMMER «392I/22

Case 10 523 - F
Dr.K/pö

The Dow Chemical Company, Midland, Michigan, V.St.A.

Metall-Polymer-Massen

(Die Erfindung betrifft Metallpulver-Polymer-Massen und und ein Verfahren zu deren Herstellung. Insbesondere betrifft sie Polymerisate des Äthylens mit darin eingesprengten feinen Metallteilchen.

Es ist bekannt, pulverförmiges Metall und andere anorganische Füllstoffe zu thermoplastischen Polymerisaten zuzusetzen, um bestimmte Eigenschaften der Polymerisate, insbesondere den Modul, zu verbessern. Jedoch werden andere Eigenschaften, wie Zugfestigkeit und "Schlagfestigkeit, nicht in entsprechender Weise verbessert. Tatsächlich können bei höheren Konzentrationen des Metallpulvers diese Eigenschaften abfallen. Metallpulver-

nicht

Polymer-Massen, die/nur einen verbesserten Modul zeigen, sondern auch größere Zugfestigkeit und Kerbschlagfestigkeit, sind deshalb wertvoll.

Gemäß der Erfindung wird dies mit einer Masse eines Mischpolymerisates aus Äthylen und einer äthyIonisch ungesät-

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- 2 - 10 0 3 0/0

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tigten Carbonsäure erreicht, wobei dieses Mischpolymerisat darin verteilt metallische Teilchen eingesprengt enthält.

Nach einem Herstellungsverfahren einer Masse gemäß der Erfindung werden bis zu etwa 60 Vol.-% eines feinen Metallpulvers, wie Aluminium, zu einem Mischpolymerisat von Äthylen und einer äthylenisch ungesättigten Carbonsäure zugegeben. Dieses Gemisch wird in eine übliche Mischeinrichtung, beispielsweise eine Walzmühle, einen Banbury-Mischer oder ähnliche Einrichtungen, gegeben, so daß sich ein innig vermischtes Polymerisatgemisch ergibt. Selbstverständlich können auch andere Verfahren zur Herstellung geeigneter Metall-Polymerisat-Gemische angewandt werden. Die Masse läßt sich leicht gießen, pressen, formen oder andererseits zu Bogen, Rohren oder Gegenständen mit einer großen Vielzahl von Formgebungen formen, die für viele unterschiedliche Verwendungszwecke und Anwendungsgebiete geeignet sind, wobei die Metallpulverteilchen einheitlich durch den erhaltenen Gegenstand verteilt sind.

Das zur ρ laktischen Ausführung der Erfindung geeignete Polymerisat besteht aus einem Mischpolymerisat mit einem größeren Anteil an Äthylen und etwa 2 bis etwa 25 Gew.-%, bezogen auf das Mischpolymerisat, eines

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sauren Comonomeren, nämlich α,B-äthylenisch ungesättigte aliphatische Mono- und Polycarbonsäuren und Säureanhydride mit 3 bis 8 Kohlenstoffatomen je Molekül und Teilestern derartiger Polycarbonsäuren, wobei der Säureanteil mindestens eine Carboxylgruppe aufweist und der Alkoholanteil 1 bis 20 Kohlenstoffatome enthält. Spezifische Beispiele derartiger saurer Comonomerer sind Acrylsäure, Methacrylsäure, Crotonsäure, Fumarsäure, Maleinsäure, Itaconsäure, Maleinsäureanhydrid, Maleinsäuremonomethylester, Maleinsäuremonoäthylester, Fumarsäuremonomethylester und Fumarsäuremonoäthylester.

Vorzugsweise besteht das gemäß der Erfindung angewandte Mischpolymerisat aus einem Pfinpfmischpolymerisat, das im wesentlichen aus einem Polyäthylen von hog.er Dichte und einer ungesättigten aliphatischen Carbonsäure besteht. Derartige Mischpolymerisate werden nach bekannten Verfahren hergestellt, beispielsweise durch Umsetzung ungesättigter aliphatischer Carbonsäuren mit einem normalerweise festen Homopolymerisat eines Olefins wie Äthylen, bei Temperaturen zwischen etwa 65 und etwa 17O°C bei Atmosphärendruck, Oberatmosphärendruck oder Unteratmosphärendruck. Mischpolymerisate mit wahlloser Verteilung sind ebenfalls zur Verwendung bei der praktischen Ausführung der vorliegenden Erfindung geeignet.

i^afi.wucfl BADORlOtNAt-

Derartige Mischpolymerisate können nach bekannten Verfahren hergestellt werden z.B. durch Mischpolymerisation von äthylenisch ungesättigten aliphatischen Carbonsäuren mit Äthylen bei erhöhten Temperaturen und Drucken und in Gegenwart eines geeigneten Katalysators. Sowohl bei Verwendung eines Mischpolymerisates mit wahlloser Verteilung oder eines Pfropfpolymerisates wird bevorzugt, daß die ungesättigte aliphatische Carbonsäure als Comonomeres in einer Menge zwischen etwa 6% und etwa 12%, bezogen auf das Gewicht des Mischpolymerisates, vorhanden ist.

Die metallischen Füllstoffbestandteile für das Mischpolymerisat bestehen aus irgendwelchen feinverteilten Metallteilchen, Mischungen hiervon, Metallegierungen oder Metalloxyden. Beispiele für geeignete Füllstoffe sind Aluminium, Blei, Eisen und Mischungen von Gasruß und Metallpulvern.

Es können verschiedene Größen der Metallteilchen angewandt werden, um speziell gewünschte Eigenschaften zu erreichen. Jedoch sollten die günstigsten Teilchengrößen im Bereich von etwa 5 Mikron bis etwa 300 Mikron und vorzugsweise zwischen etwa 13 Mikron und etwa 20 Mikron liegen. Selbstverständlich können Mischungen von Metallfüllstoffen mit anderen geeigneten Püll-

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stoffen ebenfalls bei der praktischen Ausführung der Erfindung verwendet werden.

Die Konzentration des metallischen Füllstoffes liegt im Bereich zwischen etwa 40% und etwa 60%, und vorzugsweise zwischen etwa 46% und etwa 55 Vol.-%, bezogen auf das in der gesamten Polymer-Metall-Masse vorhandene Volumen an Metallfüllstoff.

Die Masse gemäß der Erfindung kann zur Herstellung von geformten Bechern, Magnetkernen für Elektromg gneten, Maschinenteile, Gehäuse, Ziergegenstände, Zahnräder, Lager, Rollen u.dgl. verwendet werden.

Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung.

Beispiel 1

75 g eines Pfropfmischpolymerisatpulvers aus Polyäthylen von hoher Dichte und Acrylsäure, das 8% Acrylsäure (Maschenweite 0,044 mm = 325 mesh) Schmelzindex = 3,1 nach ASTM-Teat D1238-571 Bedingung E), welches durch Pfropfpolymerisation mittels hoher Energiestrahlung von Acrylsäure auf Polyäthylen mit hoher Dichte hergestellt wurde, wurden trokken mit 225 g Aluminiumpulver (durchschnittlicher Teilchendurchmesser = 19 bis 20 Mikron) durch Vasr*

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walzen in einem Glasbehälter bei Raumtemperatur während 24 Stunden trocken vermischt. Das innig gemischte Pulvergemisch wurde dann zu Bögen von 15 cm χ 15 cm χ 0,32 cm (6 inch χ 6 inch χ 1/8 inch) durch Preßverformen zwischen erhitzten Platten in einer hydraulischen Preco-Presse unter Verwendung einer Platten Form von 20 cm χ 20 cm χ O_r32 cm (8 inch χ 8 inch χ 1/8 inch7) mit einer Öffnung von 15 cm χ 15 cm χ 0,32 cm (6 inch χ 6 inch χ 1/8 inch) bei 200°C während fünf Minuten mit einem Plattendruck von 9000 kg (20.000 lbs) verarbeitet. Nach Abkühlung des geformten Bogens in der Presse mittels Durchführen von Wasser durch die Platten wurde er entnommen und zu Streifen von 1,27 cm χ 15 cm χ 0,32 cm (1/2 inch χ 6 inch χ 1/8 inch) zur physikalischen Untersuchung geschnitten. Die physikalischen Eigenschaften dieses Materials sind in Tabelle I aufgeführt. Ebenfalls in Tabelle I sind die Eigenschaften vonJLn gleicher Weise hergestellten geformten Bögen aufgeführt, die aus nicht mit Füllstoffen versetztem Polymerisat hergestellt wurden.

- Tabelle I -

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Tabelle I

Zugfestigkeit (psi) kg/cm Dehnungsmodul (psi χ IO

kg/cm

Biegefestigkeit (psi)

kg/cm

Biegungsmodul (psi χ 10

kg/cm

Dehnung %

Kerbschlagfestigkeit

(ft. lbs/in. Kerbe)

kg/cm/cm Kerbe

Mit Füllstoff

versetztes

Polymerisat

(4243) 298,3 (1,08) 75931 (7708) 541,9 (0,96) 67494

(1,3) 7,1

Grundpolymerisat

(3405) 239,4

(0,16) 11249 (4453) 313,1

(0,14) 9842 9,0

(0,62) 3,4

Beispiel 2

Ein Trockenpulvergemisch derselben Zusammensetzung wie in Beispiel 1 wurde auf einer erhitzten Zweiwalzen-Thropp-Mühle während 5 Minuten bei 175°C compoundiert. Die compoundierte Masse wurde dann durch eine Wiley-Mühle gemahlen, preßgeformt und untersucht. Die Eigenschaften dieser Masse sind in Tabelle II angegeben.

- Tabelle II -

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Tabelle II

Zugfestigkeit (psi) kg/cm Dehnungsmodul (psi χ 10 X

kg/cm

Biegefestigkeit (psi) kg/cm Biegungsmodul (psi χ 10 )

kg/cm

Dehnung %

Kerbschlagfestigkeit

(ft. lbs/in. Kerbe) kg cm/cm Kerbe

Mit Füllstoff versetztes Grund-Polymerisat polymerisat

(4293) 301,8

(1,01) 71010 (7645) 537,5

(0,73) 51324 1,5

(1,3) 7,1

(3302) 232,1

(0^7) 11952 (4450) 312,8

(0,14) 9842 7,9

(0,66) 3,6

Beispiel 3

Bei einem, nicht der vorliegenden Erfindung entsprechenden Vergleichsversuch wurde das in Beispiel 1 beschriebene Verfahren im wesentlichen wiederholt mit der Ausnahme, daß ein normales Polyäthylen von hoher Dichte (Schmelzindex 3) anstelle des Pfropfmischpolymerisates aus Polyäthylen von hoher Dichte und Acrylsäure verwendet wurde. Die Eigenschaften dieser Masse sind in Tabelle III zusammengefaßt. Bei einem Vergleich der in Tabelle I aufgeführten Werte mit den in Tbbelle III zusammengefaßten ergeben sich signifikante Verbesserungen der erhaltenen Eigenschaften, wenn in der Masse das Pfropfmischpolymerisat aus Polyäthylen von hoher Dichte und Acrylsäure verwendet wird.

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Tabelle III

Zugfestigkeit (psi) kg/cm

_c

Dehnungsmodul (psi χ 10 1

kg/cm

Biegefestigkeit (psi) kg/cm

Biegungsmodul (psi χ 10 )

kg/cm

Dehnung %

Kerbschlagfestigkeit

(ft. lbs/in. Kerbe) kg cm/cm Kerbe

Mit Füllstoff
versetztes Grund-

Polymerisat polymerisat

(3110) 218,6 (3092) 217,4

(0,79) 55542 (0,17) 11952

(5538) 389,4 (4450) 312,8

(0,81) 56949 (0,14) 9842 0,9 9,0

(0,43) 2,3

(0,76) 4,1

Beispiel 4

Es wurde eine Anzahl von Massen aus Aluminiumpulver und dem Pfropfmischpolymerisat aus Polyäthylen von hoher Dichte und Acrylsäure entsprechend Beispiel 2 mit bis zu 60/4*Aluminiumpulver hergestellt. Der Einfluß des Aluminiumpulvergehaltes auf die physikalischen Eigenschaften ausgewählter Proben ist in Tabelle IV zusammengefaßt. Aus den Werten ergibt sich,
daß günstige Verbesserungen der Eigenschaften erhalten werden, wenn das Aluminiumpulver in der Mischung in einer Menge zwischen etwa 40% und etwa 60 Vol.-% vorhanden ist. Bei
weiteren Untersuchungen zeigte es sich, daß die günstigsten Eigenschaften erhalten werden, wenn das Aluminiumpulver in
einer Menge zwischen etwa 46 und 55 Vo1.-% vorliegt«

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Tabelle IV

Schlagfestigkeit (ft. lbs/in. Kerbe) kg cm/cm Kerbe

Zugfestigkeit (gsi) kg/cm

Dehnungsmodul (psi χ 10 X

kg/cm

Aluminiumgehalt, Vol.-% 40 5O 55 60

(0,66) 46402

(3550) 249,6

(0,43) 30232

(1,2)

84368

(4400)
309,3

(0,93)
65385

(1,24) (0,8) 87181 56245

(45ΟΟ) (3600) (316,4 253,1

(1,1.2) (1,23) 77479 86477

Beispiel 5

Das in Beispiel 1 beschriebene Verfahren wurde im wesentlichen wiederholt, mit der Ausnahme, daß 92,1 g eines feinen Bleipulvers und 7,9 g eines Pfropfmischpolymerisates aus Polyäthylen von hoher Dichte und Acrylsäure (etwa 50 Vol.-% zu 50 Vol.-%) vermischt wurden, um die Masse zu ergeben. Die physikalischen Eigenschaften dieser Masse sind in Tabelle V zusammengefaßt.

Tabelle V

Zugfestigkeit (psi) kg/cm

—fi

Dehnungsmodul (psi χ IO ) kg/cm

Biegefestigkeit (psi) kg/cm Biegungsmodul (psi χ 10 ) kg/cm Dehnung %

(3260) 229,2
(0,7) 49215
(8340) 586,3
(0,8) 56245
4,6

Kerbschlagfestigkeit (ft. lbc/in. Kerbe)

kg cm/cm Kerbe (1,1)

6,0

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Beispiel 6

Es wurde entsprechend Beispiel 1 gearbeitet mit der Ausnahme, daß 89,Og feines Eisenpulver und 11,0 g eines Pfropfmischpolymerisates aus Polyäthylen von hoher Dichte und Acrylsäure (etwa 50/50 Vol.-%) vermischt wurden und die Masse gebildet wurde. Die physikalischen Eigenschaften dieser Masse sind in Tabelle VI aufgeführt.

Tabelle VI

Zugfestigkeit (psi) kg/cm² (5270) 370,5

Dehnungsmodul (psi χ 10~⁶) kg/cm² (5,77) 405671

Biegefestigkeit (psi) kg/cm² (13260) 932,3

—6 "?

Biegungsmodul (psi χ 10 ) kg/cm (1,5) 104560

Dehnung % 1,1

Kerbschlagfestigkeit (ft. lbs/in. Kerbe)

kg cm/cm Kerbe (1, 13) 6,2

Beispiel 7

Das Verfahren nach Beispiel 2 wurde wiederholt mit eier Ausnahme, daß 16 Vol.-% des Aluminiumpulvers durch Gasruß ersetzt wunden, um eine elektrisch leitende Masse zu ergeben. Der gesamte %-Satz an Füllstoff (Aluminium und Ruß) betrug 50 Vol.-%. Die dünne Oberflächenschicht des Polymeren wurde durch Abblasen mit Sandstrahl entfernt, um die leitenden Teilchen freizulegen, worauf dann erfolgreich nach einem üblichen Nickel-Elektroplattierverfahren mit Nickel plattiert wurde ("Chemical Engineer's Handbook" J.N.Perry, Ed., Seite 1798, 3.Aufl. 1950, McGraw Hill).

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Beispiel 8

Es wurde entsprechend Beispiel 2 gearbeitet mit der Ausnahme, daß das Pfropfmischpolymerisat aus Polyäthylen von hoher Dichte und Acrylsäure durch ein Mischpolymerisat mit wahlloser Verteilung aus Äthylen und Acrylsäure, das 10% Acrylsäure und einen Schmelzindex von 5 aufwies^ ersetzt wurde. Die Eigenschaften dieser Masse sind in Tabelle 7 aufgeführt und mit denjenigen des nicht mit Füllstoffen versetzten Polymerisates verglichen.

Tabelle VII

Zugfestigkeit (psi) kg/cm

Dehnungsmodul (psi χ 10 1

kg/cm

Dehnung %

Mit Füllstoffen versetztes Grund-Polymerisat polymerisat

(2343) 164,7

(1,69) 11881 1,8

Kerbschlagfestigkeit

(ft. lbs/in. Kerbe)

kg cm/cm Kerbe (1,52) 8,3

(853) 60,0

(0,20) 1409 23

(zu weich)

Beispiel 9

Das Verfahren nach Beispiel 2 wunde wiederholt mit der Ausnahme, daß Aluminiumpulver von unterschiedlicher Teilchengröße verwendet wurde. Die physikalischen Eigenschaften der mit Aluminium von unterschiedlicher Teilchengröße hergestellten Massen sind in Tabelle VIII zusammengefaßt.

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	Tabelle VIII	Dehnungs modul (psi χ ίο"⁵) kq/cm	Dehnung %	Kerbschlag festigkeit (ft. lbs/ in. Kerbe) kg cm/cm Kerbe
Alum.Durch- schnitts- Teilchengr., Mikron Durchmess.	Zugfe stigkeit (PSi)₂ kg/cm	(12,5) 87884	2,2	(0,85) 4,6
297	(4235) 297,7	(9,4) 66088	1,9	(0,95) 5,2
74	(4227) 297,2	(ΙΟ,1) 71010	1,5	(1,29) 7,0
20	(4293) 301,8	(12,4) 87181	1,5	(1,41) 7,7
18	(4293) 301,8	(9,3) 65385	1/6	(1/35) 7,3
13	(4330) 304,4	(10,9) 76635	1/5	(0,63* 3,4
4-6	(42Ö3) 295,5

Beispiel 10

In Tabelle IX sind die verbesserten physikalischen Eigenschaften eines mit 50 Vol.-% Aluminium als Füllstoff versetzten Mischpolymerisates aus Polyäthylen und Acrylsäure im Vergleich zu denjenigen des Mischpolymerisates ohne Füllstoffe gezeigt.

Tabelle IX

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Tabelle IX

Zugfestigkeit ^i:L) (psi) kg/cm² Dehnungsmodul (psi χ IO )

kg/cm

Biegefestigkeit (psi) kg/cm Biegungsmodul (psi χ 10 )

kg/cm

Dehnung %

(2)

Kerbschlagfestigkeit

(ft. lbs/in. Kerbe) kg cm/cm Kerbe

Abrieb

(3)

g Gewichtsverlust (4)

Rockwell-Härte

Therm. Leitfähigkeit ^ (BTU-ft./hrs.-op-ft²) cal-cm/Std.-°C-cm

Wicat H.D. ^{(6) 0}C Zugfestigkeits-H.D.

(66 psi) 4,64 kg/cm

Kriechfestigkeit -

(1800 psi/126,7 kg/cm ) L/L (100 Std.)

Std. bis zum Bruch bei (1800₉psi)

126,7 kg/cnr Mit Fällstoff versetztes Grund-Polymerisat polymerisat

(4209) 295,9	(3405)	239,4	3,4	22,7
(10,3)72416	(1,64)	11530
(7786) 547,4	(4453)	313,1	15/88-136
(8,90) 62573	(1,42)	9984	(1,53)
2,0	9,	rO	129
(l,4<0 7,7	(0,62)
0,0427	o,oi4e
15/138-153
(5,23) 77,8
139

124

0,01
800

118

0,12 50

(1) ASTM D638-58T

(2) ASTM D256, 56 Methode A

(3) Trommel, Rollen CSlOF, 2000 ümdr.

(4) Rpckwell-Oberflächenhärte (1/4") 0,63 cm Kugel 15 kg

(5) Raumtemperatur, Bögen von 15 cm χ 15 cm χ 0,32 cm

(6 inch χ 6 inch χ 1/8 inch): Heiß 37,9°C, kalt 11°C

(6) ASTM D1525-58T

(7) ASTM D1637-59T

(8) Preßgeformte Versuchsbarren ν. 15 cm χ 1,27 cm κ 0,32 cm (6 inch χ 1/2 ^tfk X J-/A A³SfJ* ^{: 1}^^{5 cm}' Raumtemperatur

ORIGINAL INSPECTED

Beispiel 11

Das in Beispiel 1 beschriebene Verfahren wurde im wesentlichen wiederholt mit der Ausnahme, daß 75 g eines Pfropfmischpolymerisates aus Polyäthylen von hoher Dichte und Acrylsäure, 204 g Aluminiumpmlver und 21 g zerhackter Faserglasatränge vonO,67 cm Länge (1/4 inch) zur Bildung der Masse vermischt wurden. Die verbesserten physikalischen Eigenschaften dieser Masse gegenüber denjenigen des Grundpolymerisates sind in Tabelle X zusammengefaßt.

Tabelle X

Zugfestigkeit (psi) kg/cm Dehnungsmodul (psi χ 10 1

kg/cm

2 Biegefestigkeit (psi) kg/cm Biegungsmodul (psi χ 10 ) kg/cm Dehnung %

Mit Füllstoff
versetztes Grund-Polymerisat polymerisat

(5810) 408,5 (3405) 239,4

(1,2) 84368 (0,16) 11249

(12000) 843,7 (4453) 313,1

(0,93) 65385 (0,14) 9843 1,6 9,0

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Claims

Patentansprüche

1.) Verfahren zur Herstellung eines aus einem tilermoplastischen Polymerisat mit darin eingesprengten, feinverteilten, metallischen Teilchen "bestehenden Formgegenstandes, dadurch gekennzeichnet, daß bis zu 60 Volumen-^ eines feinen Metallpulvers zu einem Mischpolymerisat aus Äthylen und einer äthylenisch ungesättigten Carbonsäure zugegeben werden und dieses Gemisch gründlich vermischt und anschließend in an sxch bekannter Weise verformt wird.

2.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als äthylenisch ungesättigte Carbonsäure eine aliphatische Monocarbonsäure mit 3 bis 8 Kohlenstoffatomen verwendet wird.

3.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als äthylenisch ungesättigte Carbonsäure eine aliphatische Poly car "bonsäure mit 3 bis 8 Kohlenstoffatomen, bei der mit Ausnahme einer Carboxylgruppe sämtliche Carboxylgruppen mit einem aliphatischen Alkohol mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen verestert sein können, verwendet wird.

4.) Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als äthylenisch ungesättigte Carbonsäure Acrylsäure verwendet wird.

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5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallteilchen aus Aluminium bestehen.

6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallteilchen aus Eisen bestehen .

7. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallteilchen aus Blei bestehen .

8. Verfahren nach Anspruch 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Mischpolymerisat die äthylenisch ungesättigte aliphatische Carbonsäure in einer Menge zwischen 2 und 25 Gew.-%, bezogen auf das Gewicht des Polymerisates, enthält.

9. Verfahren nach Anspruch 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallteilchen 5 bis 300 Mikron Durchmesser besitzen.

10. Verfahren nach Anspruch 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallteilchen in einer Menge zwischen 40 und 60 Vol.-%, bezogen auf das Volumen der in der gesamten Polymer-Metall-Masse vorhandenen Metall-Teilchen, vorhanden sind.

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11. Verfahren nach Anspruch 1 bis IO, dadurch gekennzeichnet, daß zusammen mit einem größeren Anteil der Metallteilchen ein kleinerer Anteil eines nichtmetallischen Füllstoffes zugegeben wird.

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