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DE1518335B2 - 9,10-Dihydro-4H-benzo eckige Klammer auf 4,5 eckige Klammer zu cacloheptaeckige Klammer auf 1,2-b eckige Klammer zu thiopen-(4)-on und Verfahren zu dessen Herstellung - Google Patents

9,10-Dihydro-4H-benzo eckige Klammer auf 4,5 eckige Klammer zu cacloheptaeckige Klammer auf 1,2-b eckige Klammer zu thiopen-(4)-on und Verfahren zu dessen Herstellung

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DE1518335B2
DE1518335B2 DE1518335A DE1518335A DE1518335B2 DE 1518335 B2 DE1518335 B2 DE 1518335B2 DE 1518335 A DE1518335 A DE 1518335A DE 1518335 A DE1518335 A DE 1518335A DE 1518335 B2 DE1518335 B2 DE 1518335B2
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thienyl
acid
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DE1518335A
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DE1518335C3 (de
DE1518335A1 (de
Inventor
Jean-Michel Dr. Birsfelden Bastian
Anton Dr. Reinbach Ebnoether
Ernst Dr. Ettingen Jucker
Erwin Dr. Basel Rissi
Andre Dr. Birsfelden Stoll
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sandoz AG
Original Assignee
Sandoz AG
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Publication date
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Publication of DE1518335B2 publication Critical patent/DE1518335B2/de
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Description

(IV)
geschützt, worin R für Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen steht. Das Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man 9,10-Dihydro-4H-benzo-[4,5]cyclohepta[l,2-b]thiophen-4-on der Formel I
CH,-CH
(D
mit Verbindungen der allgemeinen Formel II
X —Mg—<^~\ —R (II)
worin X für CI, Br oder J steht und R wie oben definiert ist, zu Verbindungen der allgemeinen Formel III
CH2-CH,
(NI)
düngen dann Wasser abspaltet. Die erhaltenen Basen können dann noch in ihre Additionssalze übergeführt werden. Die Verbindungen der Formel IV sind wertvolle Heilmittel und können insbesondere als Antihistaminica verwendet werden, die eine stärkere Wirksamkeit und geringere Toxizität aufweisen als das aus der US-PS 30 14 911 bekannte 1-Methyl-4-(5-dibenzo[a,e]cycloheptatrienyliden)-piperidin.
Die vorliegende Erfindung betrifft nun das für die Heilmittel der Formel IV entscheidende Zwischenprodukt der Formel I. Diese Verbindung wird erhalten, indem man entweder Thenyliden-(2)-phthalid oder o-[2-Thienyl-(2')-äthylen]-benzoesäure reduziert und die so erhaltene o-[2-Thienyl-(2')-äthyl]-benzoesäure der Formel V
CH2-CH2
COOH
HO
kondensiert und aus diesen Kondensationsverbinauf an sich bekannte Weise cyclisiert.
Die praktische Ausführung des Verfahrens gestaltet sich wie folgt: Man reduziert Thenyliden-(2)-phthalid oder o-[2-Thienyl-(2')-äthylen]-benzoesäure zur o-[2-Thienyl-(2')-äthyl]-benzoesäure und unterwirft diese einem intramolekularen Ringschluß mit Hilfe eines geeigneten Kondensationsmittels, z. B. PoIyphosphorsäure oder Schwefelsäure. Das als Ausgangs-■ verbindung verwendete Thenyliden-(2)-phthalid kann durch Reaktion von Thienyl-(2)-essigsäure mit Phthalsäureanhydrid gewonnen werden, die o-[2-Thienyl-(2')-äthylen]-benzoesäure durch Reaktion von Thenyldiäthylphosphonat mit o-Phthalaldehydsäure.
In den nachfolgenden Beispielen, von denen Beispiel Ic und 2d die Ausführung des Verfahrens erläutern, sind die Schmelzpunkte nicht korrigiert.
B e i s ρ i e 1 1
a) Thenyliden-(2)-phthalid
24,2 g Thienyl-(2)-essigsäure, 52,0 g Phthalsäureanhydrid, 4,0 g wasserfreies Natriumacetat und 1.25 ml 1 -Methyl-pyrrolidon-(2) werden unter Rühren in einem offenen Kolben 3 Stunden auf 205 bis 208° C erwärmt, wobei Stickstoff eingeleitet wird. Dann kühlt man ab und gießt das dickflüssige Reaktionsgemisch in 1 Liter Wasser. Die ausgefallene Substanz wird abfiltriert, mit Wasser gewaschen und dann in 200 ml Chloroform aufgenommen. Nach Abfiltrieren von etwas Ungelöstem wird 2mal mit 100 ml 2 n-Natriumcarbonatlösung, dann mit Wasser ausgeschüttelt, über Natriumsulfat getrocknet und eingedampft. Das rohe Phthalid wird mehrmals unter Behandlung mit Tierkohle aus Äthanol umkristallisiert. Es schmilzt bei 114 bis 115° C.
b) o-[2-Thienyl-(2')-äthyl]-benzoesäure
24,0 g Thenyliden-(2)-phthalid, 8,8 g roter, pulverisierter Phosphor, 240 ml Jodwasserstoffsäure (d = 1,7) und 240 ml Eisessig werden unter Stickstoff und energischem Rühren zum Sieden erwärmt. Dann gibt man 70 ml Toluol zu und darauf während einer Stunde in kleinen Portionen noch 6,0 g roten Phosphor. Nun gießt man in 3 Liter Eiswasser, verrührt mit 300 ml Chloroform und filtriert den Phosphor ab. Die Chloroformschicht wird dann abgetrennt, die wäßrige
ib iö
Phase noch 2mal mit 200 ml Chloroform ausgezogen und die vereinigten Extrakte 4mal mit je 200 ml 2 η-Natronlauge ausgeschüttelt. Die alkalische Lösung wird dann mit Salzsäure kongosauer gestellt und 3mal mit Chloroform ausgezogen. Nach Trocknen über Natriumsulfat und Abdampfen des Lösungsmittels wird der Rückstand an Aluminiumoxid (Aktivität V) chromatographiert. Die mit Benzol und Benzol/Chloroform 1:1 eluierte Substanz wird aus Chloroform/Hexan 1:1 umkristallisiert. F. 107 bis 1090C.
c) 9,10-Dihydro-4H-benzo[4,5]cyclohepta[ 1,2-b]-thiophen-4-on
200 ml 85%ige Phosphorsäure und 112 g Phosphorpentoxid werden auf 135° C erwärmt. Dann trägt man unter gutem Rühren während 30 Minuten 7,0 g o-[2-Thienyl-(2')-äthyl]-benzoesäure ein, rührt noch
1 Stunde bei 135° C und rührt dann das Reaktionsgemisch in 1 Liter Eiswasser ein. Darauf extrahiert man 3mal mit je 250 ml Äther, wäscht den Ätherextrakt mit 2 n-Natriumcarbonatlösung, trocknet über Natriumsulfat und dampft ihn ein. Der Rückstand wird mit 55 ml Äthanol aufgekocht, die Lösung vom Harz abdekantiert und dann bei Zimmertemperatur 6 Stunden mit Tierkohle gerührt. Dann wird abfiltriert, im Vakuum eingedampft und der Rückstand destilliert. Kp.0>005: 120 bis 124°C; nl4·5 = 1,6559.
Beispiel 2
a) Thenyl-diäthyl-phosphonat
133 g Thenyl-chlorid (Kp.15: 73 bis 75° C) werden auf 150° C erhitzt, worauf man unter Rühren bei dieser Temperatur 175 g frisch destilliertes Triäthylphosphit langsam zutropfen läßt und noch weitere
2 Stunden unter Rühren auf 160 bis 1700C erhitzt. Das Reaktionsgemisch wird dann im Hochvakuum destilliert; das Thenyl-diäthyl-phosphonat siedet bei 120 bis 124° C/0,06 Torr.
b) o-[2-Thienyl-(2')-äthylen]-benzoesäure
Zu einer Lösung von 117 g Thenyl-diäthyl-phosphonat in 200 ml frisch destilliertem Dimethylformamid gibt man 30 g pulverisiertes, gut getrocknetes Natriumäthylat, wobei sich die Lösung auf 45 bis 500C erwärmt. Dann stellt man den Kolben in ein Eisbad und läßt eine Lösung von 80 g o-Phthalaldehydsäure in 200 ml Dimethylformamid so zutropfen, daß die Temperatur zwischen 35 bis 40° C bleibt und rührt dann noch V2 bis 1 Stunde bei Zimmertemperatur weiter. Die Reaktionslösung wird nun unter gutem Kühlen mit 1600 ml Wasser (Temperatur 10 bis 15° C) versetzt, wobei sich ein rotes öl abscheidet. Man stellt dann mit Pottasche alkalisch, wobei sich das öl wieder löst, schüttelt die rotbraune Lösung 3mal mit Benzol aus und stellt die wäßrige Lösung vorsichtig bei 10 bis 150C mit Salzsäure auf pH 4. Nach einigen Stunden im Kühlschrank wird die ausgefallene Säure abfiltriert, getrocknet und aus Benzol umkristallisiert. F. der o-[2-Thienyl-(2')-äthylen]-benzoesäure 133 bis 135° C.
Die Mutterlauge wird 3mal mit Methylenchlorid ausgeschüttelt, die organische Phase über Natriumsulfat getrocknet und im Vakuum eingedampft. Der Rückstand wird aus Benzol kristallisiert, wobei noch eine weitere Portion Säure vom F. 133 bis 135°C erhalten wird.
c) o-[2-Thienyl-(2')-äthyl]-benzoesäure
7,5 g Natrium werden unter wasserfreiem Toluol geschmolzen, worauf man unter öfterem Schütteln 375 g reines Quecksilber so zutropft, daß das Toluol siedet. Dann erhitzt man das Gemisch unter Rühren auf 120 bis 140°C und kühlt, sobald alles Toluol abdestilliert ist, auf 50° C ab. Das homogene Amalgam übergießt man nun mit einer Lösung von 20 g o-[2-Thienyl-(2')-äthylen]-benzoesäure in 150 ml 95%igem Äthanol und schüttelt die Mischung V2 Stunde. Darauf trennt man das Quecksilber ab, wäscht es 2mal mit Äthanol und verdünnt die vereinigten äthanolischen Lösungen mit 1200 ml Wasser. Die Lösung wird durch Hyflo filtriert, mit Salzsäure angesäuert und auf 5° C abgekühlt. Nach einigen Stunden filtriert man die ausgefallene Säure ab und kristallisiert sie aus Chloroform/Hexan um. F. 110 bis lirC.
d) 9,10-Dihydro-4H-benzo[4,5]cyclohepta[ 1,2-b]-thiophen-4-on
59 ml 84%ige Phosphorsäure und 86 g Phosphorpentoxid werden zuerst bei 125 bis 1300C V2 Stunde gerührt. Dann werden bei dieser Temperatur 20 g pulverisierte ο - [2 - Thieny 1 - (T) - äthyl] - benzoesäu re während V2 Stunde eingetragen. Man rührt das Reaktionsgemisch noch 2 Stunden bei 125 bis 1300C, gießt es in 1 Liter Wasser, filtriert die Lösung durch Hyflo und extrahiert sie 3mal mit Methylenchlorid. Die organische Phase wird mit 2 n-Sodalösung gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet, das Lösungsmittel abgedampft und der Rückstand im Hochvakuum destilliert, wobei das 9,10-Dihydro-4H-benzo[4,5]-cyclohepta[l,2-b]thiophen-4-on bei 125 bis 140°C/ 0,05 Torr als grünes öl übergeht; η % = 1,6559.

Claims (2)

iö 18 335 Patentansprüche:
1. 9,10 - Dihydro - 4H - benzo[4,5]cyclohepta-[ 1,2-b] thiophen-4-on.
2. Verfahren zur Herstellung von 9,10-Dihydro-4H - benzo[4,5]cyclohepta[l,2-b]thiophen - 4 - on, dadurch gekennzeichnet, daß man Thenyliden-(2)-phthalid oder o-[2-Thienyl-(2')-äthylen]-benzoesäure reduziert und die so erhaltene o-[2-Thienyl-(2')-äthyl]-benzoesäure auf an sich bekannte Weise einem intramolekularen Ringschluß unterwirft.
Im Patent 12 27 026 ist ein Verfahren zur Herstellung von heterocyclischen Benzocycloheptanderivaten der allgemeinen Formel IV
DE19631518335 1962-08-31 1963-08-30 9,10-Dihydro-4H-benzo eckige Klammer auf 4,5 eckige Klammer zu cacloheptaeckige Klammer auf 1,2-b eckige Klammer zu fhiopen-(4)-on und Verfahren zu dessen Herstellung Expired DE1518335C3 (de)

Applications Claiming Priority (5)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH1037762 1962-08-31
CH1037762A CH416623A (de) 1962-08-31 1962-08-31 Verfahren zur Herstellung neuer heterocyclischer Verbindungen
CH848763 1963-07-08
CH848763 1963-07-08
DES0100852 1963-08-30

Publications (3)

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DE1518335A1 DE1518335A1 (de) 1970-04-16
DE1518335B2 true DE1518335B2 (de) 1975-08-28
DE1518335C3 DE1518335C3 (de) 1976-04-22

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DK109513C (da) 1968-05-06
NL137020C (de)
BE636717A (de)
DE1518335A1 (de) 1970-04-16
CH416623A (de) 1966-07-15
US3272826A (en) 1966-09-13
FI42439B (de) 1970-04-30
FR1371443A (fr) 1964-09-04
SE309237B (de) 1969-03-17
BR6352419D0 (pt) 1973-08-16
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OA00700A (fr) 1967-07-15
NL6909105A (de) 1969-08-25
FI44004B (de) 1971-04-30
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MY377087A (en) 1987-12-31
GB1055055A (en) 1967-01-11
SE350050B (de) 1972-10-16
DE1227026B (de) 1966-10-20
GB1055056A (en) 1967-01-11
GB1055057A (en) 1967-01-11
AT250944B (de) 1966-12-12
NL297097A (de)
DK117962B (da) 1970-06-22
FR3074M (fr) 1965-01-18

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