[go: up one dir, main page]

DE1570395C - Process for the production of nuclear halogenated polystyrene - Google Patents

Process for the production of nuclear halogenated polystyrene

Info

Publication number
DE1570395C
DE1570395C DE1570395C DE 1570395 C DE1570395 C DE 1570395C DE 1570395 C DE1570395 C DE 1570395C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
weight
parts
halogenated
nuclear halogenated
polystyrene
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Active
Application number
Other languages
German (de)
Inventor
Dipl.-Chem. Hans Eberhard 5060 Bensberg; Jenkner Dr. Herbert 5000 Köln-Deutz Praetzel
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Chemische Fabrik Kalk GmbH
Original Assignee
Chemische Fabrik Kalk GmbH

Links

Description

Es ist bekannt, kernhalogeniertes Polystyrol durch Halogenierung von Polystyrol in Gegenwart von Antimonkatalysatoren, wie Antimontrioxid, Antimontri- oder -pentachlorid, Antimontri- oder -pentasulfid, herzustellen. Die Reaktion wird in einem Lösungsmittel durchgeführt, das nach beendeter Halogenierung von den Reaktionsprodukten wieder abgetrennt werden muß. Bei diesem Verfahren ist jedoch keine Gewähr für eine gleichmäßige Verteilung der Halogenatome auf sämtliche aromatischen Kerne gegeben. Es ist außerdem nicht zu vermeiden, daß ein kleiner Teil der Halogenatome in die Seitenketten eintritt. Aus den halogenierten Seitenketten können sich, beispielsweise infolge von Lichteinwirkung, Produkte abspalten, die außer der damit zwangläufig einhergehenden Verunreinigung des Polystyrols auch eine partielle Depolymerisation des Polystyrols bewirken können.It is known to halogenated polystyrene by halogenating polystyrene in the presence of Antimony catalysts, such as antimony trioxide, antimony tri- or pentachloride, antimony tri- or pentasulfide, to manufacture. The reaction is carried out in a solvent which, after the halogenation has ended must be separated again from the reaction products. However, this procedure is no guarantee for an even distribution of the halogen atoms on all aromatic nuclei given. It is also unavoidable that a small part of the halogen atoms in the side chains entry. The halogenated side chains can give rise to products, for example as a result of exposure to light split off, which, in addition to the inevitably associated contamination of the polystyrene, also can cause partial depolymerization of the polystyrene.

Nach einem anderen bekannten Verfahren kann kernhalogeniertes Polystyrol auch durch Polymerisation von kernhalogeniertem Monostyrol gewonnen werden. Diese Polymerisation kann in wäßriger Suspension in Gegenwart von Peroxidkatalysatoren durchgeführt werden. Das Monomere kann aber auch in Gemischen aus Chloroform und Nitrophenol in Gegenwart von Katalysatoren, wie beispielsweise Aluminium- oder Zinkchlorid, polymerisiert werden. Das Lösungsmittelgemisch muß anschließend von den Polymerisationsprodukten durch Destillation getrennt werden.In another known process, polystyrene that is halogenated in the nucleus can also be produced by polymerization can be obtained from nuclear halogenated monostyrene. This polymerization can be carried out in aqueous suspension be carried out in the presence of peroxide catalysts. But the monomer can also in mixtures of chloroform and nitrophenol in the presence of catalysts such as Aluminum or zinc chloride, are polymerized. The solvent mixture must then of the polymerization products are separated by distillation.

Das hierzu notwendige kernhalogenierte Monostyrol kann aus kernhalogeniertem Monochloräthylbenzol durch Abspaltung von Chlorwasserstoff in der Hitze oder mittels alkoholischer Lösung von Kaliumhydroxid gewonnen werden. Nach anschließender Reinigung durch Umkristallisation aus geeigneten Lösungsmitteln bzw. durch Destillation in Gegenwart von Polymerisationsinhibitoren kann das kernhalogenierte Monostyrol als Ausgangsmaterial für eines der vorstehend erwähnten Polymerisationsverfahren eingesetzt werden.The nuclear halogenated monostyrene required for this can be obtained from nuclear halogenated monochloroethylbenzene by splitting off hydrogen chloride in the heat or by means of an alcoholic solution of Potassium hydroxide can be obtained. After subsequent purification by recrystallization from suitable Solvents or by distillation in the presence of polymerization inhibitors can Nuclear halogenated monostyrene as a starting material for one of the above-mentioned polymerization processes can be used.

Diese bekannten Verfahren zur Herstellung von kernhalogeniertem Polystyrol aus kernhalogeniertem Monochloräthylbenzol haben den technischen Nachteil, daß sie in mehreren Stufen durchgeführt werden müssen und einen entsprechend großen apparativen Aufwand erfordern. Außerdem ist es vor der Polymerisation des kernhalogenierten Monostyrols notwendig, entweder den Inhibitor zu entfernen oder seine Wirkung durch Zusatz einer entsprechend größeren Menge an Polymerisationskatalysatoren aufzuheben. These known processes for the production of core halogenated polystyrene from core halogenated Monochloroethylbenzene have the technical disadvantage that they are carried out in several stages must and require a correspondingly large amount of equipment. Besides, it's before polymerization of the nuclear halogenated monostyrene necessary either to remove the inhibitor or cancel its effect by adding a correspondingly larger amount of polymerization catalysts.

Es wurde deshalb nach Möglichkeiten gesucht, kernhalogeniertes Polystyrol zu erzeugen, ohne die vorerwähnten Nachteile in Kauf nehmen zu müssen.It was therefore looked for ways to produce nuclear halogenated polystyrene without the having to accept the aforementioned disadvantages.

Es wurde ein Verfahren zur Herstellung von kernhalogeniertem Polystyrol aus kernhalogeniertem Monohalogenäthylbenzol durch Abspaltung von Halogenwasserstoff mittels Alkalihydroxid in alkoholischer Lösung und Polymerisation gefunden. Danach wird bei einer Temperatur von 60 bis 100° C, vorzugsweise 70 bis 80° C, einer alkoholischen Lösung von kernhalogeniertem Monobromäthylbenzol pro Mol Monobromäthylbenzolgehalt eine alkoholische Lösung von 1,10 bis 1,45 Mol Alkalihydroxid und 0,002 bis 0,04 Mol eines Polymerisationskatalysators vom Typ der Azoorganodinitrile eingemischt, worauf das von dem Reaktionsgemisch abgetrennte kernhalogenierte Polystyrol mit Wasser bromidfrei gewaschen wird.A process for the production of core halogenated polystyrene from core halogenated Monohalogenäthylbenzol by splitting off hydrogen halide by means of alkali hydroxide in alcoholic Solution and polymerization found. Then at a temperature of 60 to 100 ° C, preferably 70 to 80 ° C, an alcoholic solution of nuclear halogenated monobromoethylbenzene an alcoholic solution of 1.10 to 1.45 mol of alkali metal hydroxide per mole of monobromoethylbenzene content and 0.002 to 0.04 mol of a polymerization catalyst of the azoorganonitrile type mixed in, whereupon the nuclear halogenated polystyrene separated from the reaction mixture is bromide-free with water is washed.

Als kernhalogenierte Monobromäthylbenzole können alle 1- oder 2-Bromäthylbenzole, deren kernständige Wasserstoffatome ganz oder teilweise durch Halogenatome, vorzugsweise durch Chlor- und/oder Bromatome, substituiert sind, für die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens eingesetzt werden. An Stelle einzelner kernhalogenierter Monobromäthylbenzole können auch deren Gemische als Ausgangsmaterial verwendet werden.As nuclear halogenated monobromoethylbenzenes all 1- or 2-bromoethylbenzenes, their nuclear Hydrogen atoms wholly or partially by halogen atoms, preferably by chlorine and / or Bromine atoms, are substituted, can be used for carrying out the process according to the invention. Instead of individual nuclear halogenated monobromoethylbenzenes, mixtures thereof can also be used as Starting material can be used.

Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird zunächst das kernhalogenierte Monobromäthylbenzol in der 0,8- bis l,2fachen Gewichtsmenge eines niederen gesättigten aliphatischen Alkohols gelöst. Außerdem wird eine Lösung von Alkalihydroxid, insbesondere Natrium- oder Kaliumhydroxid, in der 18- bis 30fachen Gewichtsmenge eines niederen gesättigten aliphatischen Alkohols bereitet. Als niederer aliphatischer Alkohol haben sich Äthanol und Isopropanol in beiden Fällen besonders bewährt. Der alkoholischen Alkalihydroxidlösung wird dann noch der Polymerisationskatalysator vom Typ der Azoorganodinitrile, wie beispielsweise Azoisobutyrodinitril oder Azocyclohexyldinitril, zugesetzt. Die erhaltene katalysatorhaltige Alkalihydroxidlösung wird anschließend unter lebhafter Durchmischung in solchen Mengen mit der Lösung des Monobromäthylbenzols vereinigt, daß das entstehende Gemisch pro Mol Monobromäthylbenzol 1,10 bis 1,45 Mol Alkalihydroxid und 0,002 bis 0,04 Mol Polymerisationskatalysator enthält.To carry out the process according to the invention, the nuclear halogenated monobromoethylbenzene is first used in 0.8 to 1.2 times the amount by weight of a lower saturated aliphatic alcohol solved. In addition, a solution of alkali hydroxide, especially sodium or potassium hydroxide, in 18 to 30 times the amount by weight of a lower saturated aliphatic alcohol. In both cases, ethanol and isopropanol are particularly useful as lower aliphatic alcohols proven. The alcoholic alkali hydroxide solution is then still the polymerization catalyst from Type of azoorganodinitrile, such as azoisobutyrodinitrile or azocyclohexyldinitrile, added. The resulting catalyst-containing alkali metal hydroxide solution is then mixed with vigorous mixing combined with the solution of monobromoethylbenzene in such amounts that the resulting Mixture per mole of monobromoethylbenzene 1.10 to 1.45 moles of alkali metal hydroxide and 0.002 to Contains 0.04 moles of polymerization catalyst.

Während der unter Rückflußkühlung durchzuführenden Dehydrobromierung und der damit gleichlaufenden Polymerisation soll die Temperatur des Reaktionsgemisches auf 60 bis 1000C, vorzugsweise auf 70 bis 80° C, gehalten werden. Sofort nach dem Zusammenkommen der Reaktionspartner setzt die Reaktion unter Ausfällung des Alkalibromids und des kernhalogenierten Polystyrols ein.During the dehydrobromination being performed under reflux of the thus corotating polymerization is to the temperature of the reaction mixture to 60 to 100 0 C, preferably at 70, held to 80 ° C. Immediately after the reactants have come together, the reaction begins with precipitation of the alkali bromide and the polystyrene halogenated in the nucleus.

Nach Beendigung der Reaktion wird das ausgefallene Festprodukt vom Lösungsmittel, beispielsweise durch Filtration, abgetrennt und mit Wasser so lange gewaschen, bis das Waschwasser frei von Bromidionen ist. Anschließend wird der Rückstand, der aus dem gewünschten feinteiligen, kernhalogenierten Polystyrol besteht, bei Temperaturen von 50 bis 120° C getrocknet.After completion of the reaction, the precipitated solid product from the solvent, for example by filtration, separated and washed with water until the wash water is free of Is bromide ion. Then the residue, which consists of the desired finely divided, nuclear halogenated Polystyrene is made, dried at temperatures of 50 to 120 ° C.

Es ist überraschend, daß die Dehydrobromierung eines kernhalogenierten Monobromäthylbenzols und die Polymerisation des dabei gebildeten kernhalogenierten Monostyrols in einem Arbeitsgang bewirkt werden können. Die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens gestaltet sich technisch besonders vorteilhaft, wenn das kernhalogenierte Monobromäthylbenzol in Äthanol oder Isopropanol gelöst wird, in dem das kernhalogenierte Polystyrol unlöslich ist. In dem Maße, wie sich das kernhalogenierte Polystyrol während der Reaktion bildet, fällt dieses zusammen mit dem durch die Dehydrobromierung entstandenen Alkalibromid aus dem Reaktionsgemisch aus und kann leicht abgetrennt werden. Die erfindungsgemäße Arbeitsweise stellt somit ein technisch einfaches einstufiges Verfahren zur Gewinnung von kernhalogenierten Polystyrolen dar und hat gegenüber den bekannten Verfahren den Vorteil, daß es mit geringem apparativem und energetischem Aufwand durchgeführt werden kann. Wenn vonIt is surprising that the dehydrobromination of a nuclear halogenated monobromoethylbenzene and the polymerization of the nuclear halogenated monostyrene formed in one operation can be. The process according to the invention is carried out technically particularly advantageous if the nuclear halogenated monobromoethylbenzene in ethanol or isopropanol is dissolved, in which the nuclear halogenated polystyrene is insoluble. To the extent that this is halogenated in the nucleus Polystyrene forms during the reaction, this coincides with that caused by the dehydrobromination resulting alkali bromide from the reaction mixture and can easily be separated. The procedure according to the invention thus provides a technically simple one-step process for extraction of nuclear halogenated polystyrenes and has the advantage over the known processes that it can be carried out with little expenditure on equipment and energy. If from

höher bromierten 2-Bromäthyjbenzolen ausgegangen wird, verläuft die erfindungsgemäße Herstellung eines kernbromierten Polystyrols mit besonders hoher Ausbeute. 2-Bromoäthyjbenzenen is assumed to be higher brominated, the inventive production of a proceeds Nuclear brominated polystyrene with a particularly high yield.

Das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellte kernhalogenierte Polystyrol fällt als feinteiliges, weißes Pulver an. Die kernhalogenierten Polystyrole können als Flammschutzmittel für Polyolefine und Epoxyharze sowie Styrol-Butadien-Copolymerisate verwendet werden. Auf Grund ihrer Feinteiligkeit lassen sich die erfindungsgemäß hergestellten kernhalogenierten Polystyrole sehr leicht in die Polyolefinformmassen einarbeiten.The nuclear halogenated polystyrene produced by the process according to the invention falls as a finely divided, white powder. The core halogenated polystyrenes can be used as flame retardants for polyolefins and epoxy resins and styrene-butadiene copolymers can be used. Because of your The nucleus-halogenated polystyrenes produced according to the invention can be very easily divided into fine particles incorporate into the polyolefin molding compounds.

Beispiel 1example 1

53,0 Gewichtsteile 2-Bromäthylmonobrombenzol werden in 60,0 Gewichtsteilen Äthanol gelöst und auf eine Temperatur von 75° C erwärmt. Unter kräftiger Durchmischung wird nun eine Lösung von 11,0 Gewichtsteilen Natriumhydroxid und 0,6 Gewichtsteilen Azoisobutyrodinitril in 200 Gewichtsteilen Äthanol zugegeben. Das Reaktionsgemisch wird dann 2 Stunden unter Rückflußkühlung zum Sieden erhitzt. Nach Abkühlung wird der ausgefallene Niederschlag abgetrennt und so lange mit Wasser gewaschen, bis im Waschwasser keine Bromidionen mehr nachweisbar sind. Nach dem Trocknen hinterbleiben 72 Gewichtsteile (82% der Theorie) Poly-(monobromstyrol) als feinteiliges, weißes Pulver.53.0 parts by weight of 2-bromoethyl monobromobenzene are dissolved in 60.0 parts by weight of ethanol and heated to a temperature of 75 ° C. Under more vigorous Mixing is now a solution of 11.0 parts by weight of sodium hydroxide and 0.6 parts by weight Azoisobutyrodinitrile added in 200 parts by weight of ethanol. The reaction mixture is then refluxed for 2 hours. After cooling, the precipitated Separated precipitate and washed with water until no bromide ions in the wash water are more detectable. After drying, 72 parts by weight (82% of theory) remain. Poly (monobromostyrene) as a finely divided, white powder.

Bei spiel 2Example 2

Nach der im Beispiel 1 angegebenen Arbeitsweise wird zu 34,0 Gewichtsteilen 2-Bromäthyldibrombenzol in 35,0 Gewichtsteilen Äthanol eine Lösung von 5,5 Gewichtsteilen Natriumhydroxid und 0,4 Gewichtsteilen Azoisobutyrodinitril in 160,0 Gewichtsteilen Äthanol zugemischt. Es werden 22,2 Gewichtsteile (= 82% der Theorie) weißes, feinteiliges Poly-(dibromstyrol) erhalten.Following the procedure given in Example 1, 34.0 parts by weight of 2-bromoethyldibromobenzene are added in 35.0 parts by weight of ethanol a solution of 5.5 parts by weight of sodium hydroxide and 0.4 Parts by weight of azoisobutyrodinitrile mixed in 160.0 parts by weight of ethanol. It will be 22.2 Parts by weight (= 82% of theory) of white, finely divided poly (dibromostyrene) are obtained.

Beispiel 3Example 3

Nach der im Beispiel 1 angegebenen Arbeitsweise wird zu 633,0 Gewichtsteilen 2-Bromäthyl-2,4,6-tribrombenzol in 600,0 Gewichtsteilen Äthanol eine Lösung von 83,0 Gewichtsteilen Natriumhydroxid und 0,75 Gewichtsteilen Azoisobutyrodinitril in 2400 Gewichtsteilen Äthanol zugemischt. Es werden 510 Gewichtsteile (= 97 % der Theorie) an PoIy- (2,4,6-tribromstyrol) erhalten.
5
Following the procedure given in Example 1, a solution of 83.0 parts by weight of sodium hydroxide and 0.75 parts by weight of azoisobutyrodinitrile in 2400 parts by weight of ethanol is added to 633.0 parts by weight of 2-bromoethyl-2,4,6-tribromobenzene in 600.0 parts by weight of ethanol. 510 parts by weight (= 97% of theory) of poly (2,4,6-tribromostyrene) are obtained.
5

Beispiel 4Example 4

Nach der im Beispiel 1 angegebenen Arbeitsweise wird zu 42,2 Gewichtsteilen Bromäthyl-2,4,6-tribrombenzol in 40,0 Gewichtsteilen Äthanol eine Lösung ίο von 5,5 Gewichtsteilen Natriumhydroxid und 0,42 Gewichtsteilen Azoisobutyrodinitril in 160,0 Gewichtsteilen Äthanol zugemischt. Es werden 22,7 Gewichtsteile (= 64,5% der Theorie) an weißem, feinteiligem Poly-(tribromstyrol) erhalten. According to the procedure given in Example 1, a solution of 5.5 parts by weight of sodium hydroxide and 0.42 parts by weight of azoisobutyrodinitrile in 160.0 parts by weight of ethanol is added to 42.2 parts by weight of bromoethyl-2,4,6-tribromobenzene in 40.0 parts by weight of ethanol . 22.7 parts by weight (= 64.5% of theory) of white, finely divided poly (tribromostyrene) are obtained.

Beispiel 5Example 5

Nach der im Beispiel 1 angegebenen Arbeitsweise wird zu 200,0 Gewichtsteilen kernhalogeniertem 2-Bromäthylbenzol, das im Kern pro Mol l,5g-AtomeAccording to the procedure given in Example 1, 200.0 parts by weight of 2-bromoethylbenzene halogenated in the nucleus, which in the core per mole of 1.5 g atoms

ao Chlor und l,5g-Atome Brom enthält, in 240,0 Gewichtsteilen Äthanol eine Lösung von 31,0 Gewichtsteilen Natriumhydroxid und 0,8 Gewichtsteilen Azoisobutyrodinitril in 800,0 Gewichtsteilen Äthanol zugemischt. Es werden 130,0 Gewichtsteileao contains chlorine and 1.5g atoms of bromine, in 240.0 Parts by weight of ethanol is a solution of 31.0 parts by weight of sodium hydroxide and 0.8 parts by weight Azoisobutyrodinitrile mixed in 800.0 parts by weight of ethanol. It becomes 130.0 parts by weight

as (= 81,3% der Theorie) weißes, feinteiliges PoIy-(chlorbromstyrol) erhalten.as (= 81.3% of theory) white, finely divided poly (chlorobromostyrene) receive.

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: Verfahren zur Herstellung von kernhalogeniertem Polystyrol aus kernhalogeniertem Monohalogenäthylbenzol durch Abspaltung von Halogenwasserstoff mittels Alkalihydroxid in alkoholischer Lösung und Polymerisation, dadurch gekennzeichnet, daß bei einer Temperatur von 60 bis 100° C einer alkoholischen Lösung von kernhalogeniertem Monobromäthylbenzol pro MoI Monobromäthylbenzolgehalt eine alkoholische Lösung von 1,10 bis 1,45 Mol Alkalihydroxid und 0,002 bis 0,04 Mol eines Polymerisationskatalysators vom Typ der Azoorganodinitrile zugemischt wird, worauf das von dem Reaktionsgemisch abgetrennte kernhalogenierte Polystyrol mit Wasser bromidfrei gewaschen wird.Process for the production of nuclear halogenated polystyrene from nuclear halogenated monohalogenethylbenzene by splitting off hydrogen halide by means of alkali hydroxide in alcoholic solution and polymerization, thereby characterized in that at a temperature of 60 to 100 ° C of an alcoholic solution of nuclear halogenated monobromoethylbenzene per mole of monobromoethylbenzene content is an alcoholic one Solution of 1.10 to 1.45 moles of alkali hydroxide and 0.002 to 0.04 moles of a polymerization catalyst of the azoorganodinitrile type is admixed, whereupon the nuclear halogenated which has been separated off from the reaction mixture Polystyrene is washed bromide-free with water.

Family

ID=

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2618145A1 (en) METHOD FOR PURIFYING HALOGENATED ALKENYLPHENOL POLYMERS
DE1570395B1 (en) Process for the production of nuclear halogenated polystyrene
DE60127652T2 (en) Environmentally friendly process for the preparation of high purity tetrabromobisphenol-A
EP0279387A1 (en) Process for the separation of 4,4'-dichlorodiphenyl sulfone
DE1570395C (en) Process for the production of nuclear halogenated polystyrene
EP0022533B2 (en) Process for the preparation of polyvalent phenols
DE1214660B (en) Process for the preparation of fluoroalkanols
EP0083555B1 (en) Process for the preparation of p-nitrotoluene sulfonic acid
DE2208970C3 (en) Process for the preparation of 2,4-dihydroxybenzophenone
EP0034837B1 (en) P-tert.-butylbenzal bromide and its derivatives substituted in the nucleus by halogen
DE2416722B2 (en) Process for the preparation of 2-nitrohalophenols
DE2636027A1 (en) Flameproof polyolefin(s), e.g. polypropylene - contg. mixed halobenzyl ether(s) of tetra:bromo-bis:phenol and tri: bromo-phenol and opt. antimony tri:oxide
DE3722289C2 (en) Process for the preparation of a polyactone of a poly-alpha-hydroxyacrylic acid
DE1495762C (en) Process for the production of poly mensates with anion-exchanging properties
DE1543781C3 (en) Process for the preparation of alkylarylamines
DE2920085C2 (en) Process for the preparation of polymeric pentabromobenzyl acrylates
DE1593278A1 (en) Process for the preparation of itaconic acid esters
CH633765A5 (en) Process for the preparation of o-substituted benzal bromides and benzyl bromides
DE3634225A1 (en) METHOD FOR IMPROVING THE QUALITY OF MOLDS CONTAINING PPE
DE1808389C3 (en) Process for the production of resorcinol by acid hydrolysis of m-phenylenediamine
DE1495762B2 (en) PROCESS FOR THE PRODUCTION OF POLYMERIZES WITH ANION-EXCHANGING PROPERTIES
DE2552713B2 (en) Process for the production of allyl ethers of phenols or halogenated phenols
DE317755C (en)
DE2359233C3 (en) Process for the preparation of mono- and dialkyl resorcylic acid esters
DE2556901C3 (en) Process for the production of 2,2'Methylene or. 2 2'-ethylidenebis (4,6-dialkylphenols)