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DE1570013C - 1,4 Bis (phenoxyacetyi) piperazinden vate and process for their preparation - Google Patents

1,4 Bis (phenoxyacetyi) piperazinden vate and process for their preparation

Info

Publication number
DE1570013C
DE1570013C DE1570013C DE 1570013 C DE1570013 C DE 1570013C DE 1570013 C DE1570013 C DE 1570013C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
bis
piperazine
general formula
preparation
phenoxyacetyl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
Other languages
German (de)
Inventor
Masuzawa Kuniyasu Nishino Keigo Tokio Inkura Tsutomu
Original Assignee
Kyonn Seiyaku Kabushiki Kaisha, Tokio
Publication date

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Description

1 21 2

Die Erfindung betrifft neue l,4-Bis-(phenoxyacetyl)-piperazinderivate der allgemeinen FormelThe invention relates to new 1,4-bis (phenoxyacetyl) piperazine derivatives of the general formula

/CH2 CH2v/ CH 2 CH 2 v

0-CH2-CO-N N-CO-CH2-OO-CH 2 -CO-N N-CO-CH 2 -O

^CH2-CH2/^ CH 2 -CH 2 /

in der R ein Wasserstoffatom, einen Methyl- oder Propylrest oder einen in m- oder p-Stellung stehenden Methoxyrest bedeutet, und Verfahren zu ihrer Herstellung. Die neuen l,4-Bis-(phenoxyacetyl)-piperazinderivate der allgemeinen Formel I werden dadurch hergestellt, daß man in an sich bekannter Weise entwederin which R is a hydrogen atom, a methyl or propyl radical or one in the m- or p-position Means methoxy radical and process for their preparation. The new 1,4-bis (phenoxyacetyl) piperazine derivatives of the general formula I are prepared by in a manner known per se either

a) ein l,4-Bis-(halogenacetyl)-piperazin der allgemeinen Formela) a 1,4-bis (haloacetyl) piperazine of the general formula

/CH2- CH2^/ CH 2 - CH 2 ^

HaI-CH2-CO-N N-CO-CH2-HaIHal-CH 2 -CO-N N-CO-CH 2 -HaI

XCH2 — CH/ X CH 2 - CH /

worin Hai ein Halogenatom bedeutet, mit einem Phenolat der allgemeinen Formelwherein Hai denotes a halogen atom, with a phenolate of the general formula

worin Me ein Alkalimetallatom bedeutet, umsetzt oder b) Piperazin mit einem Halogenid, Anhydrid oder Alkylester einer Phenylglykolsäure der allgemeinen Formelin which Me is an alkali metal atom, or b) reacts piperazine with a halide, anhydride or alkyl ester of a phenylglycolic acid of the general formula

Y V- O — CH2 — COOHY V-O-CH 2 -COOH

umsetzt.implements.

Die Verfahrensweise b) wird in Gegenwart von Aceton oder einem aromatischen Kohlenwasserstoff als Lösungsmittel durchgeführt.Procedure b) is carried out in the presence of acetone or an aromatic hydrocarbon carried out as a solvent.

Die Piperazinderivate der allgemeinen Formel I besitzen wertvolle pharmakologische Eigenschaften, da sie depressiv auf das Zentralnervensystem, analgetisch und hustenstillend· wirken.The piperazine derivatives of general formula I have valuable pharmacological properties, because they have a depressive effect on the central nervous system, have an analgesic and cough suppressant effect.

Die analgetische Wirkung; einiger der Verbindungen gemäß der Erfindung wurde nach der Druckmethode an Mäuseschwänzen bestimmt.The analgesic effect; some of the connections according to the invention was determined by the pressure method on mouse tails.

Gemäß der Druckmethode wird auf die Schwanzgelenke der Mäuse (Körpergewicht.je 20 bis 25 g) ein Druck ausgeübt, dessen Höhe mittels eines Kymographen registriert wird, sobald die Versuchstiere infolge des durch den Druck verursachten Schmerzes Fluchtreaktionen zeigen. Der Schwanzdruck wird sechsmal in Zeitabsländen von je 20 Minuten nach der intraperitonealen Verabfolgung der zu f>5 prüfenden Verbindungen ausgeübt.According to the pressure method, the tail joints of the mice (body weight: 20 to 25 g each) a pressure is exerted, the level of which is recorded by means of a kymograph, as soon as the test animals show escape reactions as a result of the pain caused by the pressure. The tail print becomes f> 5 six times at 20-minute intervals after intraperitoneal administration of the f> 5 testing connections exercised.

Als Vergleichssubstanz wurde Natrium-l-phenyl-2,3 - dimethyl - 5 - pyrazolon - 4 - methylaminomethansulfonat verwendet. Die zu prüfenden Verbindungen wurden an Gruppen von je 10 Mäusen intraperitoneal verabreicht, und zwar jede Substanz in zwei verschiedenen Dosen: die Vergleichssubstanz in Dosen von 300 und 400 mg/kg und die erfindungsgemäßen Verbindungen in Dosen im Bereich von 50 bis KK) mg/kg. Bei den Versuchstieren wurde die Reaktion als Schwellenwert bestimmt. Die Ergebnisse für die Wirksamkeit der Verbindungen wurden nach der Methode von J. H. Burn, D.J. Finney und L. G. Goodwin (vgl. Biological Standardization, 2. Auflage, Verlag Oxford University Press, 1950) und von D. J. Finney (vgl. Statistical Methods in Biological Assay, Verlag C. Griffin, 1952) berechnet.Sodium-1-phenyl-2,3 was used as a comparison substance - dimethyl - 5 - pyrazolone - 4 - methylaminomethanesulfonate is used. The connections to be tested were administered intraperitoneally to groups of 10 mice each, each substance in two different Doses: the comparison substance in doses of 300 and 400 mg / kg and the compounds according to the invention in doses ranging from 50 to KK) mg / kg. In the test animals, the reaction was as Threshold determined. The results for the effectiveness of the compounds were after Method of J. H. Burn, D.J. Finney and L. G. Goodwin (see Biological Standardization, 2nd edition, Verlag Oxford University Press, 1950) and by D. J. Finney (cf. Statistical Methods in Biological Assay, Verlag C. Griffin, 1952).

Die LDjo-Werte betragen bei intraperitonealer Verabreichung an Mäuse für die Vergleichssubstanz 1620 mg/kg und für die Verbindungen gemäß der Erfindung > 1000 mg/kg.The LDjo values are intraperitoneally Administration to mice for the comparison substance 1620 mg / kg and for the compounds according to FIG Invention> 1000 mg / kg.

Die bei der Prüfung auf analgetische Wirksamkeit erhaltenen Ergebnisse finden sich in der folgenden Tabelle.The results obtained in testing for analgesic effectiveness are shown below Table.

N-CO-CH2-O-^N-CO-CH 2 -O- ^

V- O — CH2 — CO — NV - O - CH 2 - CO - N

Wirksamkeit nach der Druckmethode,Effectiveness according to the printing method,

bezogen auf Natrium-l-phenyl-based on sodium-l-phenyl-

2,.Vdimethyl-2, .Vdimethyl-

S-pyrazolon-4-methyl-S-pyrazolone-4-methyl-

aminomethan-aminomethane

sulfonat = Isulfonate = I.

OCH3
/ V-O-CH2-CO-
OCH 3
/ VO-CH 2 -CO-

— CO — CH — O —/)- CO - CH - O - /)

CO — CH2CO - CH 2 -

0-CH2-CO-N N-CO-CH2-OO-CH 2 -CO-N N-CO-CH 2 -O

N — CO — CH2-N - CO - CH 2 -

—CH2-CO-CH 2 -CO

O — CH2 — CO — N N-CO-CH2-O —# O - CH 2 - CO - N N-CO-CH 2 -O - #

CH3-/ J^-O-CH2-CO-N N — CO—CH2-O-^CH 3 - / J ^ -O-CH 2 -CO-N N -CO-CH 2 -O- ^

— CO-CH2-O-/- CO-CH 2 -O- /

C3HC 3 H

/ V-O-CH2-CO-5,897 / VO-CH 2 -CO-5,897

5,260 7,5995,260 7,599

5,265.26

5,88 4,62 7,6875.88 4.62 7.687

4545

Zur Erläuterung der Herstellungsweise der Verbin- Analyse für C22H26O6N2: düngen gemäß der Erfindung dienen die folgenden 4o Bercchnet c ö>75i H 6,32, N 6,76%; BeisP'elc: gefunden .... C 63,79, H 6,06, N 6,72%.To explain the method of preparation of the compound analysis for C 22 H 26 O 6 N 2 : fertilize according to the invention, the following 4 o Calculations c ö> 75i H 6.32, N 6.76%; At P ' elc: found .... C 63.79, H 6.06, N 6.72%.

Beispiel 1
l,4-Bis-(phenoxyacetyl)-piperazin
example 1
1,4-bis (phenoxyacetyl) piperazine

1,15 g Natrium werden in 150 ml Äthanol gelöst. Die Lösung wird mit 4,71 g Phenol und dann mit 5,98 g l,4-Bis-(chloracetyl)-piperazin gemischt. Das Gemisch wird unter Rühren erhitzt, bis es neutral reagiert. Nach beendeter Umsetzung wird der kristalline Stoff abfiltriert und mit Wasser gewaschen. Nach dem Umkristallisieren aus Dimethylformamid erhält man 6,3 g Endprodukt; Ausbeute: 71,1%; F. 203 bis 204° C.1.15 g of sodium are dissolved in 150 ml of ethanol. The solution is made with 4.71 g of phenol and then with 5.98 g 1,4-bis (chloroacetyl) piperazine mixed. The mixture is heated with stirring until neutral reacted. When the reaction has ended, the crystalline substance is filtered off and washed with water. To Recrystallization from dimethylformamide gives 6.3 g of the end product; Yield: 71.1%; F. 203 to 204 ° C.

Analyse für C20H22O4N2:Analysis for C 20 H 22 O 4 N 2 :

Berechnet ... C 67,78, H 6,26, N 7,90%;
gefunden .... C 67,87, H 6,39, N 7,87%.
Calculated ... C 67.78, H 6.26, N 7.90%;
found .... C 67.87, H 6.39, N 7.87%.

Beispiel 2
l,4-Bis-[(3-methoxyphenoxy)-acctyl]-pipcrazin Beispiel 3 l,4-Bis-[(4-methoxyphenoxy)-acetyl]-piperazin
Example 2
1,4-Bis - [(3-methoxyphenoxy) -acctyl] -pipcrazine Example 3 1,4-Bis - [(4-methoxyphenoxy) -acetyl] -piperazine

Nach dem Verfahren der vorhergehenden Beispiele erhält man aus 1,67 g Natrium, 300 ml Äthanol, 9 g Hydrochinonmonomethyläther und 8,68 g 1,4-Bis-(chloracetyl)-piperazin nach dem Umkristallisieren aus Dioxan 14,8 g der obengenannten Verbindung; Ausbeute: 71,5%; F. 168 bis 169°C.Following the procedure of the preceding examples, 1.67 g of sodium, 300 ml of ethanol, 9 g of hydroquinone monomethyl ether and 8.68 g of 1,4-bis (chloroacetyl) piperazine after recrystallization from dioxane, 14.8 g of the abovementioned compound; Yield: 71.5%; M.p. 168 to 169 ° C.

Analyse Tür C22H26O6N2:Analysis door C 22 H 26 O 6 N 2 :

Bercchnet ... C 63,75, H 6,32, N 6,76%; gefunden .... C 63,53, H 6,44, N 6,96%.Calculated ... C 63.75, H 6.32, N 6.76%; found .... C 63.53, H 6.44, N 6.96%.

Be i s pie I 4Be i s pie I 4

l,4-Bis-[(2-mcthylphenoxy)-acetyl]-piperazin1,4-Bis - [(2-methylphenoxy) acetyl] piperazine

Nach dem Verfahren von Beispiel 1 erhält man aus Nach dem Verfahren der obigen Beispiele erhältFollowing the procedure of Example 1 gives: Following the procedure of the above examples

2,3 g Natrium, 200 ml Äthanol, 12,4 g Resorcinmono- man aus 2,3 g Natrium, 200 ml Äthanol, 10,8 g methyläther und 11,95 g l,4-Bis-(chloracetyl)-piper- 6S o-Kresol und 11,95 g l,4-Bis-(chloracetyI)-piperazin äzin nach dem Umkristallisieren aus Äthanol 12,6 g
der obengenannten Verbindung; Ausbeute: 60,8%;
2.3 g of sodium, 200 ml of ethanol, 12.4 g of resorcinol mono- man from 2.3 g of sodium, 200 ml of ethanol, 10.8 g of methyl ether and 11.95 g of 4-bis (chloroacetyl) piper- 6 S o-cresol and 11.95 g of 4-bis (chloroacetyI) piperazine azine after recrystallization from ethanol 12.6 g
the above compound; Yield: 60.8%;

F. 153 bis 154" C.F. 153 to 154 "C.

nach dem Umkristallisieren aus Chloroform und Äthanol 12,8 g der obengenannten Verbindung; Ausbeute: 67%; F. 171 bis 173"C.after recrystallization from chloroform and ethanol, 12.8 g of the above-mentioned compound; Yield: 67%; F. 171 to 173 "C.

Analyse für C22H20O4N2:Analysis for C 22 H 20 O 4 N 2 :

Berechnet ... C 69,09, H 6,85, N 7,33%; gefunden .... C 69,30, H 6,85, N 7,36%.Calculated ... C 69.09, H 6.85, N 7.33%; found .... C 69.30, H 6.85, N 7.36%.

Beispiel 5 l,4-Bis-[(3-mcthylphenoxy)-acetyl]-pipcrazinExample 5 1,4-Bis - [(3-methylphenoxy) acetyl] pipcrazine

Verwendet man bei dem Verfahren des Beispiels 4 m-Kresol an Stelle des o-Kresols, so erhält man das obengenannte Produkt in einer Ausbeute von 13,7 g (71,6%); F. 140 bis 142 C. .If 4 m-cresol is used in place of the o-cresol in the process of the example, this is obtained above product in a yield of 13.7 g (71.6%); F. 140 to 142 C..

Analyse für C22H211O4N2:Analysis for C 22 H 211 O 4 N 2 :

Berechnet ... C 69,09, H 6,85, N 7,33"/,,: '5Calculated ... C 69.09, H 6.85, N 7.33 "/ ,,: '5

gefunden .... C 69,27, H 6,80, N 7,17%.found .... C 69.27, H 6.80, N 7.17%.

Beispiel 7 1.4-Bis-[(4-propylphenoxy)-acetyl]-piperazinExample 7 1,4-bis - [(4-propylphenoxy) acetyl] piperazine

10 g (0,0586 Mol) Phenoxyacetylchlorid zu der mit Eis auf 8 bis 10° C gekühlten Lösung unter Rühren bilden sich weiße Kristalle. Die Kristalle werden gründlich nacheinander mit 200 ml 10%igcr Salzsäure, 200 ml 10%iger Natronlauge und schließlich mit Wasser gewaschen. Durch Umkristallisieren aus Dimethylformamid erhält man das Endprodukt in einer Ausbeute von 7,3 g (70,2%); F. 205 C.Add 10 g (0.0586 mol) of phenoxyacetyl chloride to the solution, which has been cooled to 8 to 10 ° C. with ice, while stirring white crystals form. The crystals are thoroughly washed one after the other with 200 ml of 10% hydrochloric acid, 200 ml of 10% sodium hydroxide solution and finally washed with water. By recrystallization Dimethylformamide is obtained in the end product in a yield of 7.3 g (70.2%); F. 205 C.

Analyse für C20H22O4N2:Analysis for C 20 H 22 O 4 N 2 :

Berechnet ... C 67,78, H 6,26, N 7,90%:
gefunden .... C 67,97, H 6,39, N 7,87%.
Calculated ... C 67.78, H 6.26, N 7.90%:
found .... C 67.97, H 6.39, N 7.87%.

Beispiel 6 l,4-Bis-[(4-methylphenoxy)-acetyl]-piperazinExample 6 1,4-Bis - [(4-methylphenoxy) acetyl] piperazine

Verwendet man bei dem Verfahren des Beispiels 4 an Stelle des o-Krcsols 10,8 g p-Krcsol, so erhält man nach dem Umkristallisieren aus Dimethylformamid und Chloroform das obengenannte Produkt in einer Ausbeute von 13,2 g (69,1%); F. 193 bis 195 C.If, in the process of Example 4, 10.8 g of p-Krcsol are used instead of the o-Krcsol, one obtains after recrystallization from dimethylformamide and chloroform, the above product in one Yield of 13.2 g (69.1%); F. 193 to 195 C.

Analyse für C22H26O4N2:Analysis for C 22 H 26 O 4 N 2 :

Berechnet ... C 69,09, H 6,85, N 7,33%: gefunden .... C 69,85. H 6,75, N 7,22%.Calculated ... C 69.09, H 6.85, N 7.33%: found ... C 69.85. H 6.75, N 7.22%.

35 Beispiel 9
l,4-Bis-[(3-methoxyphenoxy)-acclyl]-pipcrazin
35 Example 9
1,4-bis [(3-methoxyphenoxy) aclyl] pipcrazine

Zu einer Lösung von 9,7 g Piperazin-hexahydrat in 100 ml Aceton wird langsam unter Rühren bei Raumtemperatur eine Lösung von 10 g 3-Mcthoxyphcnoxyacetylchlorid (Kp.1()mm: 127 C) in 20 ml Aceton zugetropft. Nach 2- bis 3stündigem weiterem Rühren werden die ausgefallenen Kristalle abfiltriert, und das Filtrat wird unter vermindertem Druck eingeengt. Der mit den Kristallen vereinigte Rückstand wird nacheinander mit 5%iger Salzsäure, 5%igcr Natronlauge und schließlich mit Wasser gewaschen. Durch Umkristallisieren aus Dioxan erhält man das Endprodukt in Form eines farblosen kristallinen Pulvers in einer Ausbeute von 6,56 g (63,4%): F. i 53 bis 154 C.To a solution of 9.7 g of piperazine hexahydrate in 100 ml of acetone, a solution of 10 g of 3-methoxyphynoxyacetyl chloride (boiling point 1 mm : 127 ° C.) in 20 ml of acetone is slowly added dropwise with stirring at room temperature. After stirring for a further 2 to 3 hours, the precipitated crystals are filtered off and the filtrate is concentrated under reduced pressure. The residue combined with the crystals is washed successively with 5% hydrochloric acid, 5% sodium hydroxide solution and finally with water. Recrystallization from dioxane gives the end product in the form of a colorless crystalline powder in a yield of 6.56 g (63.4%): F. i 53 to 154 C.

Analyse Tür C22H21,O„N2:Analysis door C 22 H 21 , O "N 2 :

Berechnet ... N 6,76°/',,:
gefunden .... N 6,58%.
Calculated ... N 6.76 ° / ',,:
found .... N 6.58%.

Ein Gemisch aus 0,85 g Natrium, 100 ml Äthanol und 5 g p-Propylphenol wird mit 4,4 g l,4-Bis-(chloracetyl)-piperazin versetzt. Die Lösung wird unter Rühren erhitzt, bis sie neutral reagiert. Die abgeschiedenen Kristalle werden abfiltriert, mit Wasser gewaschen und aus Äthanol umkristallisierl. Ausbeute: 6,2 g (76,9%): F. 168 bis 169 X. 'A mixture of 0.85 g of sodium, 100 ml of ethanol and 5 g of p-propylphenol is mixed with 4.4 g of 1,4-bis (chloroacetyl) piperazine offset. The solution is heated with stirring until it reacts neutrally. The departed Crystals are filtered off, washed with water and recrystallized from ethanol. Yield: 6.2 g (76.9%): F. 168 to 169 X. '

Analyse RJrC26H34O4N2:Analysis RJrC 26 H 34 O 4 N 2 :

Berechnet ... C 71,20, H 7,82, N 6,39%: gefunden .... C 71,49, H 7,72, N 6,23%.Calculated ... C 71.20, H 7.82, N 6.39%: found .... C 71.49, H 7.72, N 6.23%.

4545

Beispiel 8Example 8

1,4-Bis-(phenoxyacetyl)-piperazin1,4-bis (phenoxyacetyl) piperazine

100 ml Aceton werden mit 11,4g (0,0586 Mol) Pipcrazinhcxahydrat versetzt. Beim Zutropfen von100 ml of acetone are mixed with 11.4 g (0.0586 mol) Pipcrazine hydroxahydrate added. When adding

55 Beispiel 10
1.4-Bis-[(4-methoxyphenoxy)-acctyl]-pipcrazin
55 Example 10
1,4-bis [(4-methoxyphenoxy) acctyl] pipcrazine

Zu einer Lösung von 9,7 g Piperazin-hexahydrat in 100 ml Aceton wird langsam unter Rühren bei Raumtemperatur eine Lösung von 10 g 4-Methoxyphcnoxyacctylchlorid (Kp.1()mm: 124 C) in 20 ml Aceton zugetropft. Das Verfahren wird dann weiter nach Beispiel 9 durchgeführt. Durch Umkristallisieren aus Dioxan erhält man das Endprodukt als farbloses kristallines Pulver in einer Ausbeute von 7,03 g (69.11V0): F. 168 bis 169 C.To a solution of 9.7 g of piperazine hexahydrate in 100 ml of acetone, a solution of 10 g of 4-methoxyphynoxyacctyl chloride (boiling point 1 mm : 124 ° C.) in 20 ml of acetone is slowly added dropwise with stirring at room temperature. The process is then carried out according to Example 9. Recrystallization from dioxane gives the end product as a colorless crystalline powder in a yield of 7.03 g (69.1 1 V 0 ): F. 168 to 169 C.

AiIaIySCrUrC22H26O6N2:AiIaIySCrUrC 22 H 26 O 6 N 2 :

Berechnet ... N 6.76%:
gefunden N 6,83%.
Calculated ... N 6.76%:
found N 6.83%.

Claims (2)

Patentansprüche:Patent claims: 1. l,4-Bis-(phenoxyacetyl)-piperazinderivate, gekennzeichnet durch die allgemeine Formel1. 1,4-bis (phenoxyacetyl) piperazine derivatives, characterized by the general formula ,CH1-CH,, CH 1 -CH, O — CH, — CO — NO - CH, - CO - N N-CO-CH1-ON-CO-CH 1 -O in der R ein Wasserstoffatom, einen Methyl- oder Propylrest oder einen in m- oder p-Stellung-stehendoi Methoxyrcst bedeutet.in which R is a hydrogen atom, a methyl or propyl radical or one in the m- or p-position Methoxyrcst means. 7 87 8 2. Verfahren zur Herstellung der l,4-Bis-(phenoxyacetyl)-piperazinderivate gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man in an sich bekannter Weise entweder2. Process for the preparation of the 1,4-bis (phenoxyacetyl) piperazine derivatives according to Claim 1, characterized characterized in that one either in a known manner a) ein l,4-Bis-(halogenacetyl)-piperazin der allgemeinen Formela) a 1,4-bis (haloacetyl) piperazine of the general formula /CH2 CH2s/ CH 2 CH 2 s HaI-CH2-1CO-N N-CO-CH2-HaI IIHal-CH 2 - 1 CO-N N-CO-CH 2 -HaI II ^CH2- CH2 / ^ CH 2 - CH 2 / worin Hai ein Halogenatom bedeutet, mit einem Phenolat der allgemeinen Formelwherein Hai denotes a halogen atom, with a phenolate of the general formula worin Me ein Alkalimetallatom bedeutet, umsetzt oderwherein Me is an alkali metal atom, converts or b) Piperazin mit einem Halogenid, Anhydrid oder Alkylester einer Phenylglykolsäure der allgemeinen Formelb) piperazine with a halide, anhydride or alkyl ester of a phenylglycolic acid of the general type formula ,R, R O — CH2 — COOH IVO - CH 2 - COOH IV umsetzt.implements.

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