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DE1568084B - Process for the preparation of N p bromophenyl N methyl N methoxyurea - Google Patents

Process for the preparation of N p bromophenyl N methyl N methoxyurea

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Publication number
DE1568084B
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Authority
DE
Germany
Prior art keywords
methyl
methoxyurea
bromophenyl
bromine
phenyl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
Other languages
German (de)
Inventor
Wolfgang Dr 6702 Bad Durkheim Maisack Herbert Dr 6700 Lud wigshafen Vilsmeier
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
Badische Anilin and Sodafabrik AG

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Description

1 21 2

Es ist aus der französischen Patentschrift Nr. Brom vorgenommen. Sie kann aber, auch,mit Brom 1 325 926 bekannt, daß man N-p-Bromphenyl-N'-me- - -abspaltenden Verbindungen^wie'■ uriterb'romiger Säure thyl - N' - methoxyharnstofF durch Bromieren von oder deren Salzen, mit Elementen der ersten und N-Phenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstofF herstellen zweiten Hauptgruppe des Periodischen Systems, ferner kann. Nach dieser Arbeitsweise müssen jedoch unter 5 mit organischen Brom abspaltenden Verbindungen, Zusatz von Natriumacetat Reaktionstemperaturen wie N-Bromsuccinimid, durchgeführt werden,
von etwa 700C angewandt werden, was zur Folge hat, Den N-Phenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstoff er-
It is made from French patent specification No. Brom. However, it can also be known with bromine 1,325,926 that Np-bromophenyl-N'-me- - -cleaving compounds such as uriterbromous acid can be thyl-N'-methoxyurea by brominating or salts thereof with Elements of the first and N-phenyl-N'-methyl-N'-methoxyureaF produce the second main group of the periodic table, furthermore can. According to this procedure, however, reaction temperatures such as N-bromosuccinimide must be carried out under 5 with organic bromine-releasing compounds, addition of sodium acetate,
of about 70 0 C are applied, which has the consequence, The N-phenyl-N'-methyl-N'-methoxyurea er

daß der Phenylrest nicht nur in p-Stellung, sondern hält man z. B. nach einer in der deutschen Auslegeauch in o-Stellung bromiert wird und außerdem auch schrift 1192 184 beschriebenen Arbeitsweise durch Dibromverbindungen entstehen. Durch diese Ver- io Umsetzen von Phenylisocyanat mit wäßriger Hydroxylunreinigungen wird der Schmelzpunkt des hergestellten aminlösung und nachfolgender Alkylierung.
Produktes herabgesetzt. Dies ist.insofern nachteilig, JN-Phenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstofp und als bei der Formulierung des N-p-Bromphenyl-N'-me- Brom oder Brom abspaltende Verbindungen setzt thyl-N'-methoxyharnstoffs mit Emulgatoren oder Dir man im allgemeinen im äquivalenten Verhältnis um. spersionSmitteln und nachfolgender Sprühtrocknung 15 Um die Verbindung in reiner Form ohne wesentliche oder Vermählen mit Tfägersubstanzen Verkrustungen Verunreinigung durch ^Nebenprodukte zu erhalten, an den Formulierungsapparaturen hervorgerufen ist es zweckmäßig, die Äquivalenz der Ausgangsstoffe werden, was zu Störungen Anlaß gibt. Bei Verwen- möglichst genau einzuhalten.
that the phenyl radical is not only in the p-position, but one keeps z. B. is brominated in the German interpretation also in the o-position and also writing 1192 184 described operation by dibromine compounds. This verio reaction of phenyl isocyanate with aqueous hydroxyl impurities increases the melting point of the amine solution produced and the subsequent alkylation.
Product reduced. This is disadvantageous insofar as JN-phenyl-N'-methyl-N'-methoxyurea and, as compounds which split off bromine or bromine in the formulation of Np-bromophenyl-N'-me-bromine or bromine, use thyl-N'-methoxyurea with emulsifiers or dir in general in an equivalent ratio. Dispersion agents and subsequent spray drying 15 In order to obtain the compound in pure form without significant incrustations or contamination with carrier substances, caused by by-products in the formulation equipment, it is advisable to ensure the equivalence of the starting materials, which gives rise to disturbances. To be observed as precisely as possible when using.

dung des rohen Produktes muß deshalb der Wirk- Die Reaktion führt man in Gegenwart von Lösungs-The reaction is carried out in the presence of a solution.

stoffgehalt der formulierten Produkte vergleichsweise 20 mitteln durch, die unter den Reaktionsbedingungen niedrig gehalten werden. Ein Produkt mit der ge- inert sind. Geeignete Lösungsmittel sind beispielswünschten Reinheit erhält man durch Umkristalli- weise: konzentrierte Essigsäure,. Chlorkohlenwassersieren des Rohproduktes, was jedoch einen zusatz- stoffe,' wie Tetrachlorkohlenstoff Oder Äthylenchlorid, liehen aufwendigen Verfahrensschritt bedeutet. ferner Äther, wie Dioxan. Bevorzugt setzt man kon-Substance content of the formulated products comparatively 20 averages under the reaction conditions be kept low. A product with which are inert. Suitable solvents are, for example, desired ones Purity is obtained by recrystallization: concentrated acetic acid. Chlorinated hydrocarbons of the crude product, which, however, contains additives such as carbon tetrachloride or ethylene chloride, borrowed means a complex process step. also ethers, such as dioxane. It is preferable to use con-

Aus Journal of the Chemical Society (1934), S. 1187, 25 zentrierte Essigsäure als Lösungsmittel ein.
geht zwar hervor, daß die Bromierung von N-Phenyl- Die Reaktion verläuft bei Temperaturen von 0 bis
From Journal of the Chemical Society (1934), pp. 1187, 25 centered acetic acid as a solvent.
Although it can be seen that the bromination of N-phenyl- The reaction takes place at temperatures from 0 to

harnstoff bei O0C zu N-4-Bromphenylharnstoff und 40° C. Besonders gute Ergebnisse erhält man,; wenn bei 40 bis 50°C zu N-2,4-Dibromphenylharnstoff man zwischen 10 und 30 0C arbeitet,
verläuft. Indes können diese Ergebnisse nicht unbe- Zur. Beschleunigung der Reaktion wird dem Lösehen auf die Bromierung von N-Phenyl-N'-methyl- 30 sungsmittel Wasser zugesetzt. Man verwendet davon N'-methoxyharnstoff übernommen werden, denn unter 1 bis 30 Gewichtsprozent, bezogen auf die Lösungs-Zugrundelegung der aus der zitierten Literaturstelle mittelmenge, insbesondere 10 bis 25 Gewichtsprozent, gewonnenen Erkenntnisse müßten nach Beispiel 1 Das Verfahren nach der Erfindung führt man beider deutschen Auslegeschrift 1210 793 erhebliche" spielsweise aus, indem mail in einem Rührkessel ein Mengen an N-2,4-Dibrom-N'-methoxy-N'-methyl- 35 Lösungsmittel-Wassergemisch vorlegt und darin den harnstoff entstehen, da dort eine Temperatur von N-Phenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstoff löst. An-70° C angewandt wird. Offensichtlich haben die Me- schließend dosiert man zu der Lösung die erforderthylgruppe und Methoxygruppe als Substituenten am liehe Menge Brom oder ein Brom abspaltendes Mittel Stickstoff doch noch einen bisher nicht vorherseh- unter Einhaltung der beschriebenen Temperaturen, baren Einfluß auf die Bromierung der Phenylgruppe. 40 Dann läßt man -das. Reaktionsgemisch noch, einige
urea at 0 ° C. to N-4-bromophenylurea and 40 ° C. Particularly good results are obtained; if at 40 to 50 ° C to N-2,4-dibromophenylurea one works between 10 and 30 0 C,
runs. However, these results cannot fail. To accelerate the reaction, water is added to the solution for the bromination of N-phenyl-N'-methyl solvent. N'-methoxyurea is used from it, because under 1 to 30 percent by weight, based on the solution based on the medium amount of the cited literature, in particular 10 to 25 percent by weight, would have to be obtained according to Example 1. The method according to the invention is carried out both German Auslegeschrift 1210 793 considerable "for example, by mail in a stirred kettle a quantity of N-2,4-dibromo-N'-methoxy-N'-methyl-35 solvent-water mixture and the urea is formed there, as there is a temperature of N-phenyl-N'-methyl-N'-methoxyurea is used at -70 ° C. Obviously, the required amount of bromine or a bromine-splitting agent is added to the solution Nitrogen still had an unpredictable influence on the bromination of the phenyl group, provided the temperatures described are maintained. 40 Then the reaction is allowed to take place still mixed, some

Es war somit keineswegs vorhersehbar, welcher Zeit, z. B. eine Stunde, ausreagieren und fällt den Temperaturbereich der, günstigste ist, um- bei aus-''■■■■ N - ρ - Bromphenyl - N'- methyl - N-- methoxyharnstoff reichender Reaktionsgeschwindigkeit möglichst reinen durch Zugabe von weiterem Wasser aus. Das Reak-N-4-Bromphenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstoff zu tionsprodukt wird dann nach bekannten Methoden, erzeugen. Darüber hinaus geht aus Journal of the 45 wie Filtration, isoliert und .anschließend getrocknet. Chemical Society (1934), S. 1187, eindeutig hervor, Der nach dem erfindungsgemäßen Verfahren herdaß bei der Verwendung von organischen Lösungs- gestellte N-p-Bromphenyl-N'-methyl-N'-methoxymitteln die Bromierung außerordentlich langsam ver- harnstoff findet als Pflanzenschutzmittel Verwendung, läuft. Es werden nämlich für die Bromierung 24 Stun-, · Die in folgenden. Beispielen angegebenen Teile sind den benötigt. ' ' ".''", '",''. " 5° Gewichtsteile. It was therefore by no means predictable what time, e.g. B. an hour to react and falls of the temperature range, favorable is environmentally at Removing '' ■■■■ N - ρ - bromophenyl - N'-methyl - N-- methoxyurea reaching reaction rate as possible pure by addition of further water out. The reac-N-4-bromophenyl-N'-methyl-N'-methoxyurea to tion product is then produced by known methods. In addition, from Journal of the 45, such as filtration, isolated and then dried. Chemical Society (1934), p. 1187, clearly shows that, according to the process according to the invention, when organic Np-bromophenyl-N'-methyl-N'-methoxy agents are used, the bromination finds urea extremely slowly as a plant protection agent Use, running. There are namely 24 hours for the bromination, · The following. Examples given are the parts required. ''".''",'",''." 5 ° parts by weight.

Es wurde nun gefunden, daß man N-p-Bromphenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstoff durch Umsetzen von Beispiel 1It has now been found that N-p-bromophenyl-N'-methyl-N'-methoxyurea can be obtained by implementing example 1

N-Phenyl-N'-methyl-Nfrmethoxyharnstoff mit Brom -N-phenyl-N'-methyl-Nfrmethoxyurea with bromine -

oder Brom abspaltenden Mitteln in Gegenwart von . . In einem Rührkessel legt, man 225 Teile Eisessig inerten Lösungsmittelri<-ih· reiner' Form "erhalt, wenn' 55 -und- 401TeUe:iWasser vor und löst darin 110 Teile man die Umsetzung bei Temperaturen von 0 bis 4O0C N-Phenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstoff, wobei sich unter Mitverwendung von Wasser als zusätzlichem ... die Lösung auf. 10°C abkühlt. Innerhalb von zwei Lösungsmittel durchführt. Stunden dosiert' man' unter Rühren 98 Teile Bromor bromine-releasing agents in the presence of. . In a stirred vessel loaded, 'sustaining shape "when' to 225 parts of glacial acetic acid inert Lösungsmittelri <-ih · pure -and- 55 40 1 TeUe: i water before and dissolved therein 110 parts of the reaction at temperatures of from 0 to 4O 0 C N-phenyl-N'-methyl-N'-methoxyurea, with the use of water as an additional ... the solution cools to. 10 ° C. Within two solvents, 98 parts of bromine are metered in for hours while stirring

Das neue Verfahren hat den Vorteil, daß der zu. Durch Kühlen sorgt man dafür, daß das Reak-N-p-Bromphenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstoff mit 60 tionsgemisch eine Temperatur von 10 bis 200C hat. etwa 7 % höherer Ausbeute in sehr reiner Form an- Anschließend läßt man noch eine Stunde ausreagieren, fällt und deshalb nicht mehr umkristallisiert werden Der N-p-Brom-N'-methyl-N'-methoxyharnstoff wird muß. Durch das Fehlen von Verunreinigung wird der dann durch Zugabe von 500 Teilen Wasser ausgefällt Schmelzpunkt erhöht, so daß beim Formulieren keine und durch Filtration isoliert. Das feuchte Produkt Störungen auftreten und der Wirkstoffgehalt des for- 65 trocknet man bei 60° C im Vakuum. Man erhält mulierten Produktes um 10 bis 15 Gewichtsprozent 150 Teile (94,9% der Theorie) N-p-Bromphenylerhöht werden kann. N'-methyl-N'-methoxyharnstoff vom SchmelzpunktThe new method has the advantage that the too. By cooling it is ensured that the reac-Np-bromophenyl-N'-methyl-N'-methoxyurea 60 tion mixture has a temperature of 10 to 20 0C has. about 7% higher yield in very pure form. Then the reaction is allowed to take place for another hour, precipitates and therefore no longer recrystallized. The Np-bromo-N'-methyl-N'-methoxyurea has to be. Due to the absence of impurities, the melting point, which is then precipitated by adding 500 parts of water, is increased, so that none is isolated during formulation and is isolated by filtration. The moist product malfunctions and the active ingredient content of the for- 65 is dried at 60 ° C in a vacuum. Mulated product is obtained by 10 to 15 percent by weight, 150 parts (94.9% of theory) Np-bromophenyl can be increased. Melting point N'-methyl-N'-methoxyurea

Die Bromierung wird vorzugsweise mit elementarem 94 bis 96° C.The bromination is preferably carried out with elemental 94 to 96 ° C.

I 568I 568

Beispiel 2Example 2

Man verfährt wie im Beispiel 1 beschrieben, verwendet jedoch anstatt 40 Teile Wasser 80 Teile Wasser. Nach analoger Aufarbeitung erhält man N-p-Bromphenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstoff in einer Ausbeute von 96,9 °/0 der Theorie.The procedure described in Example 1 is followed, but instead of 40 parts of water, 80 parts of water are used. After similar work-up gives Np-bromophenyl-N'-methyl-N'-methoxyurea in a yield of 96.9 ° / 0 of theory.

Beispiel 3Example 3

Man verfährt wie im Beispiel 1 beschrieben, verwendet jedoch anstatt 40 Teile Wasser 120 Teile Wasser. Nach analoger Aufarbeitung erhält man N-p-Bromphenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstorT in einer Ausbeute von 94,3 °/0 der Theorie.The procedure described in Example 1 is followed, but instead of 40 parts of water, 120 parts of water are used. After similar work-up gives Np-bromophenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstorT in a yield of 94.3 ° / 0 of theory.

Führt man die Umsetzung ohne Mitverwendung von Wasser durch, so sinkt die Ausbeute auf 81,6 °/o der Theorie.If the reaction is carried out without the use of water, the yield drops to 81.6% the theory.

Der so hergestellte N-p-Bromphenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstoff enthält besonders wenig Nebenprodukte. The N-p-bromophenyl-N'-methyl-N'-methoxyurea thus prepared contains particularly few by-products.

In folgender Tabelle werden die Mengen der Nebenprodukte des N-p-Bromphenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstoffes, der nach dem Verfahren der Erfindung hergestellt wurde, mit den Mengen an Nebenprodukten, eines nach dem Verfahren der französischen Patentschrift 1 325 926 hergestellten Produktes verglichen.The following table shows the amounts of by-products of the N-p-bromophenyl-N'-methyl-N'-methoxyurea obtained by the process of the invention was produced, with the amounts of by-products, one by the method of the French Patent 1,325,926 compared product produced.

NebenprodukteByproducts Französisches Patent 1 325 926French patent 1,325,926 Verfahren nach der ErfindungMethod according to the invention N-o-Bromphenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstoff ...
N-Dibromphenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstoff ...
No-bromophenyl-N'-methyl-N'-methoxyurea ...
N-Dibromophenyl-N'-methyl-N'-methoxyurea ...
1,13 Gewichtsprozent
4,22 Gewichtsprozent
1.13 weight percent
4.22 percent by weight
0,21 Gewichtsprozent
1,15 Gewichtsprozent
0.21 percent by weight
1.15 weight percent

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: Verfahren zur Herstellung von N-p-Bromphenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstoff durch Umsetzen von N-Phenyl-N'-methyl-N'-methoxyharnstoff mit Brom oder Brom abspaltenden Mitteln in Gegenwart von inerten Lösungsmitteln, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung bei Temperaturen von 0 bis 400C unter Mitverwendung von 1 bis 30 Gewichtsprozent, insbesondere 10 bis 25 Gewichtsprozent, Wasser als zusätzlichem Lösungsmittel durchführt.Process for the preparation of Np-bromophenyl-N'-methyl-N'-methoxyurea by reacting N-phenyl-N'-methyl-N'-methoxyurea with bromine or bromine-releasing agents in the presence of inert solvents, characterized in that one the reaction is carried out at temperatures from 0 to 40 ° C. with the use of 1 to 30 percent by weight, in particular 10 to 25 percent by weight, of water as an additional solvent.

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