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DE1567709A1 - Process for the production of synthesis gas - Google Patents

Process for the production of synthesis gas

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DE1567709A1
DE1567709A1 DE19661567709 DE1567709A DE1567709A1 DE 1567709 A1 DE1567709 A1 DE 1567709A1 DE 19661567709 DE19661567709 DE 19661567709 DE 1567709 A DE1567709 A DE 1567709A DE 1567709 A1 DE1567709 A1 DE 1567709A1
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DE
Germany
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steam reforming
air
methane
heat
gases
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Application number
DE19661567709
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German (de)
Inventor
Giorgio Pagani
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Original Assignee
Montedison SpA
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Publication date
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Description

P 15 67 709-5
Montecatini Edison S.p.A.
P 15 67 709-5
Montecatini Edison SpA

Mailand / Italien München, den 8. Dezember I969Milan / Italy Munich, December 8, 1969

M/8509M / 8509

Verfahren zur Herstellung von Synthesegas. Process for the production of synthesis gas .

Es ist bekannt, daß gasförmige Gemische von Hp + CO, die für die Synthese von Ammoniak und Methanol geeignet sind, durch teilweise Oxydation flüssiger oder gasförmiger Kohlenwasserstoffe erhalten werden können.It is known that gaseous mixtures of Hp + CO, the are suitable for the synthesis of ammonia and methanol, by partial oxidation of liquid or gaseous Hydrocarbons can be obtained.

Der Stand der Technik, auf den hier Bezug genommen wird, wird durch die beiden nachstehend angegebenen typischen Arbeitsweisen veranschaulicht:The state of the art referred to here is illustrated by the two typical working methods given below:

a) Teilweise Oxydation mit Sauerstoff ohne Katalysator (teilweise Verbrennungsarbeitsweise) (wobei gegen-, wärtig die teilweise katalytisch^ Verbrennung mit Sauerstoff und Wasserdampf außer Acht gelassen wird)ja) Partial oxidation with oxygen without a catalyst (partial combustion procedure) (whereby, against, while the partially catalytic combustion with oxygen and water vapor is disregarded) j

. - 2 Unterlagen. fAi-t. 7 £ l Abs. 2 Nr. Τ Q?u 3 d« Änderunasaoe. v. 4.9. ia.6?i . - 2 documents. fAi-t. 7 £ 1 para. 2 no. Τ Q? U 3 d « Amendmentunasaoe. v. 4.9. ia.6? i

0 09827/0399 ORIGINAL INS?iGTED0 09827/0399 ORIGINAL INS? IGTED

b) katalytische Oxydation mit Wasserdampf ("Dampfreformier "-Verfahr en) .b) catalytic oxidation with steam ("steam reforming "-Procedure) .

Zu Vergleichszwecken werden diese beiden Verfahren nachstehend untersucht oder in Betracht gezogen:For purposes of comparison, these two methods are examined or considered below:

a) Teilweise Verbrennung -a) Partial combustion -

Der Kohlenwasserstoff (beispielsweise CH2.) wird mit Sauerstoff gemäß den beiden chemischen Gleichungen umgesetzt:The hydrocarbon (e.g. CH 2. ) Is reacted with oxygen according to the two chemical equations:

CH,, + 1/2 O0 CO + 2HO (1) CHn + 2 02 CO0 + 2Ho0 (2)CH ,, O 0 + 1/2 CO + 2H O (1) CHn + 2 02 CO 0 + 2H o 0 (2)

Die Zusammensetzung der umgesetzten Gase stimmt mit dem Gleichgewicht von ,vassergas überein: CO + HgO c —- CO2 + Hg.The composition of the converted gases corresponds to the equilibrium of water gas: CO + HgO c - CO 2 + Hg.

Die Temperatur der umgesetzten Gase liegt gewöhnlich im Bereich zwischen 1200 und 15000C; die durch die Reaktionen (1) und (2) entwickelte Wärme ermöglicht die Erzielung dieser Temperatur.The temperature of the gases converted is usually in the range between 1200 and 1500 0 C; the heat generated by reactions (1) and (2) enables this temperature to be achieved.

Wasserstoff und Sauerstoff, die zweckmäßig vorerhitzt sind, werden in einen Gasgenerator eingeführt, in welchem sie in der vorstehend genannten Weise umgesetzt werden.Hydrogen and oxygen, which are suitably preheated, are introduced into a gas generator, in which they are in implemented in the manner mentioned above.

009827/0399009827/0399

Die den Gasgenerator bei 1200 - 1500QC verlassenden umgesetzten Gase werden in einem Wasserdampf erzeugenden Dampf kessel (oder mittels direkter Wassereinspritzung) gekühlt und zu anschließenden Läuterungs- oder Reinigungsanlagen (depuration plants) geleitet.The gas generator at 1200 - 1500 Q C leaving unreacted gases boiler in a steam generating steam cooled (by direct injection of water or) and passed to subsequent fining or cleaning equipment (depuration plants).

Der Arbeitsdruck kann von 1-50 kg/cm und mehr variieren.The working pressure can vary from 1-50 kg / cm and more.

Falls eine Np+j5Hp-Mischung für die NH^-Synthese erzeugt werden soll, kann die Teilverbrennung mit angereicherter Luft (d.H. Luft mit dem Zusatz von O2) durchgeführt werden.If an Np + j5Hp mixture is to be generated for the NH ^ synthesis, the partial combustion can be carried out with enriched air (i.e. air with the addition of O 2).

Nachstehend wird der Verbrauch an CH2, und Op zur Erzielung von 1000 Nm-5 CO + H2 in den beiden folgenden Fällen angegeben:The following shows the consumption of CH 2 and Op to achieve 1000 Nm- 5 CO + H 2 in the following two cases:

- Teilverbrennung mit 99 % 0g (Fall A)- Partial combustion with 99 % 0 g (case A)

- Teilverbrennung mit angereicherter Luft (Fall B)- Partial combustion with enriched air (case B)

Verbrauch Fall A Fall BConsumption Case A Case B

CH. ' / ' 303 Nm5 416 5 O2 (99%) ' 252Nm^ 200CH. '/' 303 Nm 5 416 5 O 2 (99 %) '252 Nm ^ 200

b) Dampfreformierung -b) steam reforming -

Der Kohlenwasserstoff wird mit Wasserdampf auf einem Spezialkatalysator in der nachstehenden Weise umgesetzt:The hydrocarbon is with water vapor on a Special catalyst implemented in the following way:

CH^ + H2O ^ CO + 3H2 CH ^ + H 2 O ^ CO + 3H 2

• - 4 -• - 4 -

0 09827/0399 .0 09827/0399.

■- 4 -■ - 4 -

Auch in diesem Fall stimmt die Zusammensetzung der umgesetzten Gase mit dem Gleichgewicht von Wassergas überein.In this case, too, the composition of the converted gases agrees with the equilibrium of water gas.

Die Umsetzung ist stark endotherm und die Wärme, die erforderlich ist, um die Reaktionsteilnehmer bis zur Reaktionstemperatur (500 - 100O0C) zu erhitzen.und die Reaktion durchzuführen, wird von außen zugeführt.The reaction is highly endothermic and, to the reactants to the reaction temperature, the heat that is required (500 - 100O 0 C) to perform erhitzen.und the reaction is supplied from the outside.

Der Katalysator ist in Rohren aus SpezialStahl enthalten, die entlang den Wänden eines Ofens angeordnet sind, in welchem ein Teil des Kohlenwasserstoffs mit Luft verbrannt wird, um die erforderliche «arme zu liefern.The catalyst is contained in tubes made of special steel, which are arranged along the walls of a furnace, in which part of the hydrocarbon is burned with air to provide the necessary poor.

Gegenwärtig liegt der maximale Arbeitsdruck bei 25-20 kg/cm ,Currently the maximum working pressure is 25-20 kg / cm,

Falls für die ΝΗ,-Synthese ein Np+^Hp-Gemisch erzeugt werden soll, schließt sich an die Dampfreformierung gewöhnlich eine katalytische Teilverbrennung mit Luft an (mit einem Gehalt an für die Erzielung des Synthesegemisches erforderlichem Stickstoff).If an Np + ^ Hp mixture is generated for the ΝΗ, synthesis steam reforming is usually followed by catalytic partial combustion with air (with a Content of nitrogen required to achieve the synthesis mixture).

Der Gesamtverbrauch an CH^ (welcher sowohl das umgewandelte Methan als auch dan in dem Ofen verbrannte Methan umfaßt) zur Erzielung von 1000 Nm^ H2 + CO beträgt etwa 420The total consumption of CH ^ (which includes both the converted methane and the methane burned in the furnace) to achieve 1000 Nm ^ H 2 + CO is about 420

Wenn man der Einfachheit halber nur den Verbrauch der VOr-If, for the sake of simplicity, only the consumption of the

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stehend erwähnten Materialien in Betracht zieht, dann sieht es so aus, als ob die Teilverbrennung verglichen mit der Dampfreformierung den Vorteil eines geringeren Verbrauchs an Methan liefert, dieser Vorteil wird jedoch durch den Nachteil aufgewogen, daß Sauerstoff mit verhältnismäßig hoher Reinheit erforderlich ist.If the materials mentioned above are taken into account, then it looks like the partial combustion compared to the Steam reforming has the advantage of lower consumption supplies of methane, but this advantage is outweighed by the disadvantage that oxygen with relatively high purity is required.

Nachdem auf diese Weise die Einzelheiten oder Besonderheiten der beiden in Betracht gezogenen Arbeitsweisen aufgezeigt wurden, wird nachstehend ein neues, den Gegenstand der Erfindung bildendes Verfahren beschrieben.After doing the details or specifics of the two modes of operation considered have been shown, a new one, the subject of the Invention forming method described.

Es ist überraschend gefunden worden> daß die Nachteile der gerade beschriebenen beiden Verfahren, wie der empfindliche Verbrauch an Op bei der Teilverbrennung und der höhere Verbrauch an CHu bei der Dampfreformierung, stark verringert werden können, indem man die beiden Verfahren in einer besonderen Weise miteinander kombiniert.It has surprisingly been found> that the disadvantages of the two processes just described, such as the sensitive consumption of Op during partial combustion and the higher consumption of CHu in steam reforming, greatly reduced can be achieved by combining the two processes in a special way.

In der Zeichnung wird eine allgemeine Anordnung des Verfahrens gemäß der Erfindung gezeigt. In the drawing there is shown a general arrangement of the method according to the invention.

Das Ausgangsmethan wird durch Tel!verbrennung mit O2 (oder mit angereicherter Luft) teilweise umgewandelt und verläßt den Gasgenerator Al bei einer Temperatur im Bereich von 1200 bis 15000C. „■■■■■: The output of methane is carried Tel combustion with O 2 (or enriched air) partially converted and exits the inflator Al at a temperature in the range 1200 to 1500 0 C. "■■■■■!:

009827/0399009827/0399

Dieses Gas kann daher einen Teil seiner merklichen -Wärme abgeben, um mit Wasserdampf eine bestimmte Menge an in den den Katalysator tragenden Rohren strömendem Methan zu "reformieren" (die Reformiertemperatur beträgt 500-150O0C).This gas can therefore give off part of its noticeable heat in order to "reform" a certain amount of methane flowing in the pipes carrying the catalyst with water vapor (the reforming temperature is 500-150O 0 C).

Die Verteilung des Methans zwischen Teilverbrennung und Dampfreformierung soll so sein, daß die durch das Teilverbrennungsgas abgegebene Wärme mit der zur Reformierung des Methans erforderlichen ..arme übereinstimmt.The distribution of the methane between partial combustion and steam reforming should be such that the partial combustion gas The heat given off corresponds to the low amount of heat required to reform the methane.

Der Vorteil dieser Lösung des anstehenden technischen Problems besteht darin, daß das reformierte Methan EL· + CO in einer größeren Ausbeute als bei der Teilverbrennung ohne Verbrauch irgendwelchen Sauerstoffs erzeugt und daß das durch Teilverbrennung kombiniert mit Wasserdampfreformierung erzeugte EL + CO-Gas einen geringeren Verbrauch an 0 und Methan mit sich bringt mit Bezug auf den Verbrauch bei einer Teilverbrennung mit dem ganzen Methan.The advantage of this solution to the technical problem at hand is that the reformed methane EL · + CO produced in a greater yield than with partial combustion without consuming any oxygen and that the through partial combustion combined with steam reforming, EL + CO gas produced a lower consumption of 0 and Methane brings with it in terms of consumption in a partial combustion with all the methane.

Dies wird durch die nachstehend angegebenen Werte dokumentiert. This is documented by the values given below.

Es wird eine Teilverbrennung mit Op (Pall C) und mit angereicherter Luft (Pall D) in Betracht gezogen:There is a partial combustion with Op (Pall C) and with enriched Air (Pall D) considered:

009827/0399009827/0399

Verbrauch . Fall C Fall D CH^ ?·,■:'„.:,.;.- 583 Nm5 . 352 Nm'5 O2 (99 ·.-£)'.- .;■■·.-;.:--;■- 177 Nm5 94 Nm5 Consumption . Case C Case D CH ^? ·, ■: '".:,.; .- 583 Nm 5 . 352 Nm ' 5 O 2 (99 · .- £)'.-.; ■■ · .-;.: -; ■ - 177 Nm 5 94 Nm 5

Die erzielbaren Vorteile, insbesondere für Fall D, sind bemerkenswert.The achievable advantages, especially for case D, are remarkable.

Außerdem ist zu betonen, daß, da die Reformierung unter im Gleichgewicht gehaltenem Druck stattfindet, die Schwierigkeiten der Festigkeit oder Stärke der gewöhnlich beim Dampfreformierverfahren verwendeten Materialien beträchtlich vereinfacht werden.It should also be emphasized that since the reform is under im Equilibrated pressure takes place, the difficulty of firmness or strength of the usual when Steam reforming processes used materials considerably be simplified.

Es ist folglich festzustellen, daß durch geeignete Kombinierung des Verfahrens der Teilverbrennung und der Danpfreformierung miteinander (zur Erzielung einer wärmegewinnung bei hohem W'ärmeniveau) gemäß der Erfindung, eine beträchtliche Verringerung im Verbrauch von O0 und CHj1 gegenüber demjenigen der beiden, getrennt betrachteten Verfahren .erzielt wird,. It is therefore to be noted that by suitably combining the process of partial combustion and steam reforming with each other (to achieve heat recovery at a high heat level) according to the invention, a considerable reduction in the consumption of O 0 and CHj 1 compared to that of the two, considered separately Procedure. Is achieved.

Das neue Verfahren kann als Warmegewinnung bei hohem Wärmeniveau definiert werden. Tatsächlich ist bei den gebräuchlichen Verfahren der Teilverbrennung die Wärmegewinnung, die gewöhnlich durchgeführt wird,, dazu da, das Gas von einer erhöhten Temperatur auf 2O0-35Ö°C abzukühlen, währendThe new process can be used as heat recovery at a high heat level To be defined. In fact, the common ones Partial combustion process heat recovery, which is usually carried out, because the gas from an elevated temperature to cool down to 2O0-35Ö ° C while

00*82 7/03.900 * 82 7 / 03.9

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erzeugt wird> &,ht dureh feetrÄehtiiehe.is generated>&, h t dureh feetrÄehtiiehe.

auf diese weise weniger wtrtyoji wird.this way it becomes less wtrtyoji.

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Erdöigsgel Nafeurias Erdöigsge l Nafeurias

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flüssiger ader gasförmiger Medien (fluide) bei der Trennung imd der Reformifrwg in ein und demseibtn jöeigpielgweise Teilverlorennung von tieichtfeenssin kann der Metftanrefarjnierung kombiniert werden oder umgekehrt ohne den Rahmen der vorliegenden Erfindung zuliquid or gaseous media (fluids) in the Separation in the Reformifrwg into one and that jöeigspielgweise partial loss of deep fairies can the Metftan refinement or vice versa without the scope of the present invention

gugammenfasgend umfaßt dag erfindungsgemäße Verfahren für die Herstellung von Gas für die Synthese von Ammoniak (N2 + 3H2) aus Kohlenwasserstoffen (Methan) eine Teilverbrennung eines Teils deg Kohlenwasserstoffs mit LuftIn summary, the method according to the invention for the production of gas for the synthesis of ammonia (N 2 + 3H 2 ) from hydrocarbons (methane) comprises a partial combustion of part of the hydrocarbon with air

0 0 9 8 2 7/0399 BAD ORDINAL0 0 9 8 2 7/0399 BAD ORDINAL

(gegebenenfalls angereichert) und die Dampfreformierung des restlichen Teils, wobei als Wärmequelle für die endotherme Dampfreformierreaktion, die innerhalb der Rohre stattfindet, und zwar in Gegenwart eines Katalysators, ein Teil der ,fühlbaren Wärme der aus der ,Teiloxydation kommenden heißen Gase verwendet wird.(enriched if necessary) and steam reforming the remaining part, being used as a heat source for the endothermic steam reforming reaction that takes place inside the tubes takes place, in the presence of a catalyst, part of the sensible heat from the partial oxidation hot gases are used.

Die Wärmeübertragung findet statt durch die Wände der Rohre zwischen dem gasförmigen Strom aus der Teiloxydatipn,, der vorzugsweise bereits mit demjenigen aus der Dampfreformierung vermischt i-st, und den sich entsprechend der Dampfreformierreaktion innerhalb der Rohre umsetzenden Gase, wobei beide Ströme den gleichen Druck.besitzen.The heat transfer takes place through the walls of the tubes between the gaseous stream from the Teiloxydatipn ,, the preferably already with the one from steam reforming mixed i-st, and according to the steam reforming reaction gases converting within the tubes, wherein both streams have the same pressure.

Das Verfahren gemäß der Erfindung bezieht sich daher auf die Erzeugung von Np+3Hp-Gemischen, die für die Ammoniaksynthese geeignet sind und umfaßt die Herstellung einer CO- und Wasserstoffmischung .(Synthesegas) aus gasförmigen, gegebenenfalls flüssigen Kohlenwasserstoffen (z.B. Methan) mittels teilweiser Oxydation eines Teils der Kohlenwasserstoff beschickung mit .Luft (gegebenenfalls angereichert), oder mit Luft und Wasserdampf gemäß den nachstehenden Hauptreaktionen: The method according to the invention therefore relates to the production of Np + 3Hp mixtures, which are suitable for ammonia synthesis and includes the production of a CO- and hydrogen mixture. (synthesis gas) from gaseous, optionally liquid hydrocarbons (e.g. methane) by means of partial oxidation of part of the hydrocarbon charging with .air (enriched if necessary), or with air and steam according to the following main reactions:

GH2, + 0,5 0o CO + 2BL ...-.,.'.GH 2 , + 0.5 0 o CO + 2BL ...-.,. '.

, CH^■■+· 2 Og CO2 +-2H2O und der Dampfreformierung des restlichen Teils., CH ^ ■■ + · 2 Og CO 2 + -2H 2 O and the steam reforming of the remaining part.

' ' 1 ίο ORIGINAL ' " " Q09827/0399 '' 1 ίο ORIGINAL '"" Q09827 / 0399

- ίο - .- ίο -.

Zwischen den beiden parallel arbeitenden Abschnitten wird die λarmegewinnung durchgeführt. .Between the two parallel working sections is the λ arm extraction is carried out. .

Ein Teil der fühlbaren Wärme der heißen Gase aus dert-eJL·}.-weisen .Oxydation wird verwendet, um der endothermen Reaktion der Dampfreformierung, die innerhalb der den Katalysator enthaltenden Rohre stattfindet, die.Wärme zuzuführen.Part of the sensible heat of the hot gases from the t-eJL ·} .- oxidation is used to supply the heat to the endothermic reaction of steam reforming that takes place inside the tubes containing the catalyst.

Die nach den an sich bekannten Arbeitsweisen der Umwandlung, CO0-Abtrennung, usw. auf diese Weise erhaltene Mischung setzt sich aus Wasserstoff und Stickstoff in einem für die Synthese von Ammoniak geeigneten Verhältnis zusammen.The mixture obtained in this way according to the known methods of conversion, CO 0 separation, etc. is composed of hydrogen and nitrogen in a ratio suitable for the synthesis of ammonia.

Die Wärmeübertragung findet zwischen den heißen Gasen ausThe heat transfer takes place between the hot gases

der teilweisen Oxydation, die vorzugsweise mit dem die Dampfreformierung verlassenden Strom vereinigt sind (auf diese Weise wird außerdem eine teilweise Abkühlung der teilweise oxydierten Gase erzielt), und den Gasen statt, welche der Dampfreformierung innerhalb der den Katalysator enthaltenden Rohre unterworfen sind - wobei beide Ströme den gleichen Druck aufweisen (im Gleichgewicht gehaltene Drucke). !s.-the partial oxidation, which are preferably combined with the stream leaving the steam reforming (in this way also a partial cooling of the partially oxidized gases is achieved), and the gases which are subjected to the steam reforming inside the tubes containing the catalyst - both streams have the same pressure (balanced pressures). ! s .-

Falls die Dampfreformiergase am Rohrausgang mit denjenigen, die aus der teilweisen Oxydation kommen, aufgrund der besonderen Bauweise der Vorrichtungvermischt sind, wird die Arbeitsweise insbesondere unter-genaUirim. Gleichgewicht ge:- haltenen Drucken durchgeführt»- i.-7feIf the steam reforming gases at the pipe outlet are mixed with those that come from the partial oxidation due to the special construction of the device, the mode of operation is particularly limited. Equilibrium : - held pressure carried out »- i.-7fe

009827/039 9009827/039 9

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mit WSAgewinnungwith WSA acquisition

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ye!i.lte£&§& ini^.IiUCt.i-PernpfrefpriPifirung vsn 9 wigelifn §§p Qesen aus ββτ Teil«, »if.mit denjenigen. au§ äer pftuipfre* , önä.öen .sieb.entBpreeher4.4er.ye! i.lte £ & § & ini ^ .IiUCt.i-PernpfrefpriPifirung vsn 9 wigelifn §§p Qesen from ββτ part «, »If. With those. except for pftuipfre * , önä.öen .sieb.entBpreeher4.4er.

gifeJian ·τ4Ι Luft undgifeJian · τ4Ι air and

van Metiian, niit Wärrtreauisfcaiiseh sswisehen ci auß der^eily§rbr§Rming und d§n der Pampfreformi.epvuigvan Metiian, niit Wärrtreauisfcaiiseh sswisehen ci apart from the ^ eily§rbr§Rming and d§n der Pampfreformi.epvuig

ßaseh, wopgi. die beiden" sterne getrennt; ge*· werden. Ein Teil des Gases der T^ilverbrennTang wirdßaseh, wopgi. the two "stars separated; ge * · will. Part of the gas which the T ^ ilverbrennTang becomes

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0 9 8 ; 7 / Π 3 9 9 -{MB OM6HNAL-0 9 8; 7 / Π 3 9 9 - {MB OM6HNAL-

■ " Ii t £ ß \ f i*« δ ύ ί;■ "Ii t £ ß \ f i *« δ ύ ί;

In den drei Fällen folgen die CO-Umwandlung, CO?-Abtrennung und CC-Entfernung zur Lieferung der Mischung von Np + 3H„, die für die Synthese von Ammoniak geeignet ist.In the three cases, the CO conversion follows, CO ? -Separation and CC removal to provide the mixture of N p + 3H ", which is suitable for the synthesis of ammonia.

Nachstehend werden die Arbeitsschemen dieser drei Beispiele der Ausführungsformen gemäß dem Verfahren der Erfindung für die Herstellung von N + JHp-Gemischen angegeben.The following are the working schemes of these three examples of the embodiments according to the method of the invention indicated for the production of N + JHp mixtures.

Zwischen der teilweisen Oxydation.und der Dampfreformierung, die unter im Gleichgewicht gehaltenen Drücken durchgeführt werden, erfolgt ein Wärmeaustausch.Between partial oxidation and steam reforming, carried out under equilibrated pressures, there is an exchange of heat.

Schema 1Scheme 1

Lu ft-Air-

^auerstoff-Methan- ^ oxygen methane

■Aasserdarr.pf-■ Aasserdarr.pf-

teilweisepartially

Oxydationoxidation

La.T,pfrefor.r.ierunp La.T, pfrefor.r.ierunp

CO-Umwandlung COp-Abtrennung CO-EntfernungCO conversion COp separation CO removal

.Mischung.Mixture

N _ + Jn -.N _ + Jn -.

BAD ORIGINALBATH ORIGINAL

6:7/03996: 7/0399

SchemaScheme

Luftair

Methan — WasserdampfMethane - water vapor

teilweise Oxydation —partial oxidation -

Dampfreformierung CO-Umwandlung -Abtrennung -FraktionierungSteam reforming CO conversion -Separation -Fractionation

Mischungmixture

SchemaScheme

Luftair

Methanmethane

WasserdampfSteam

teilweise Oxydationpartial oxidation

Dampfreformierung zur VerbrennungSteam reforming for incineration

CO-Umwandlung COp-Abtrennung CO -EntfernungCO conversion COp separation CO removal

Mischungmixture

Die numerischen Werte dieser Beispiele werden nachstehend in Tabellen aufgeführt (Gaserzeugung für die Synthese von Ammoniak, bezogen auf 1000 Nn + 3H„-Gemisch):The numerical values of these examples are listed below in tables (gas generation for the synthesis of ammonia, based on 1000 N n + 3H "mixture):

- 14 -- 14 -

009 8 27/039009 8 27/039

Maßeinheitenunits AA. Schema 1Scheme 1 AusgangsmaterialienRaw materials 170170 VerfahrensmethanProcess methane NnPNnP 245245 Luftair NnPNnP 3I03I0 Sauerstoffoxygen NnPNnP 6363 VerfahrenswasserdampfProcess steam kgkg 233233 Werte bezüglich TeilverValues related to partial ver brennung (A) und Dampf-combustion (A) and steam reformierung (B)reforming (B) BB. Methanmethane Nm'Nm ' 7575 WasserdampfSteam kgkg 233233

Erzeugtes TrockengasGenerated dry gas

CO CO2 N2 w jn ti CO CO 2 N 2 w jn ti

11 1 1

Volumen verbranntes GasVolume of gas burned

Gas zur Umwandlung; H2Conversion gas; H 2

CO CO2 CO CO 2

N2 N 2

Volumenvolume

%% 39,39 4040 7575 ,29, 29 %% 23,23, 3030th 1717th ,20, 20 %% 1,1, 5656 66th ,16, 16 %% 35,35, %% 0,0, 3939 00 /35/ 35 Nm'Nm ' 705705 "Z-Z"Z - Z

Nm-Nm-

009827/0399009827/0399

50,37 20,9050.37 20.90

4,6p 23,70 0,3ö 10404.6p 23.70 0.3ö 1040

8AD ORiaiNAL8AD ORiaiNAL

Umgewandeltes Gas:Converted gas:

H2 CO H 2 CO

Co2 N2 CH4 VolumenCo 2 N 2 CH 4 volume

AusgangsmaterialienRaw materials

VerfanrensmethanCondensation methane

Luftair

Sauerstoffoxygen

Verfahrenswa.s.serda.npfProcedural wa.s.serda.npf

Werte bezüglich Teilverbrennunp; (A) und Dampfreformierung (B)Values relating to partial combustion; (A) and steam reforming (B)

Methan WasserdampfMethane water vapor

Erzeugtes Trockengas:Generated dry gas:

CO-CO-

Maßeinheitenunits

NnK
Nm-
NnK
Nm-

Voluminaverbranntes GasVolume burned gas

.cO.cO

5ö,5ö, 9090 o,O, 20,20, 7070 19,19 6060 0,50.5 22 12701270 Schema '2Scheme '2

25c.25c.

650650

290290

90 29c90 29c

24,24, 4040 17,17, 2020th 15,15, 6060 6,6, IcIc * -* - 1,1, 9494 -- 57 j57 y 6666 • o,• o, 3535 TbTb 0,0, 4040 Nm-Nm-

BAD ORIGINALBATH ORIGINAL

Maßeinheitenunits Schema 2Scheme 2 Gas zur Umwandlung:Conversion gas: H2 H 2 %% 41,4441.44 COCO %% 16,1016.10 co2 co 2 %% 3,323.32 N2 N 2 %% 38,3038.30 CH4 CH 4 %% 0,390.39 VoluminaVolumes NiPNiP 13251325

Umgewandeltes Gas:Converted gas:

CO2 N2CO 2 N 2

VoluminaVolumes

NmNm

49,4049.40

0,28 16,50 33,10 0,33 15300.28 16.50 33.10 0.33 1530

Anschließend folgt die Fraktionierung bei niedriger Temperatur zur Abtrennung der Hälfte des Stickstoffs.This is followed by fractionation at low temperature to separate the Half the nitrogen.

Maßeinheitenunits Schema 3Scheme 3 AusganKsmaterialienOUTPUT MATERIALS VerfahrensmethanProcess methane Nm^Nm ^ 300300 Luftair Nm5 Nm 5 727727 Sauerstoffoxygen Nm5 Nm 5 -- VerfahrensdampfProcess steam kgkg 920920

- 17 -- 17 -

0 0 9827/0-39 90 0 9827 / 0-39 9

1567 7Ό-9 - 17,- ·1567 7-9 - 17, -

Werte bezüglich Teilverbrennung (A) und Dampfreformierung (B) AB Values for partial combustion (A) and steam reforming (B) AB

Methan Nm5 126Methane Nm 5 126

Wasserdampf kg 490Water vapor kg 490

Erzeugtes Trockengas:Generated dry gas:

% ; % ; 16,8516.85 75,2975.29 COCO %% 6,706.70 17,2017.20 Co2 Co 2 %% 8,458.45 6,166.16 N2 N 2 Nm5 Nm 5 67,9067.90 -- Nm5 Nm 5 0,100.10 0,350.35 VoluminaVolumes 840840 730730 verbranntes Gasburned gas 450450

Gas zur Umwandlung:Conversion gas:

H2 % 55,00H 2 % 55.00

wv /O w / o X J j \J\J X J y \ J \ J

CO2 % 6,91CO 2 % 6.91

N ' ' ■ . Ji 23,40N '' ■. Ji 23.40

ΛΒ erf o P7ΛΒ erf o P7

Volumina Nur5 1120Volumes only 5 1120

Umgewandeltes Gas:Converted gas:

H % 61,11H % 61.11

CO % . 0,30CO % . 0.30

CO2 % 17,80CO 2 % 17.80

N2 % 20,65N 2 % 20.65

CH4 % 0,24 . . ·CH 4 % 0.24. . ·

Volumina Nm^ , 1260 - l8 -Volumes Nm ^, 1260 - l8 -

009827/0399009827/0399

16677091667709

-IB--IB-

Was die Verbrauchswerte an Ausgangsmateriallen bei dem kombinierten Verfahren gemäß der Erfindung anlangt, ergibt sich bei der Herstellung von Synthesegasen (CO +Hp) im Vergleich mit den bekannten Verfahren der Teilverbrennung und der Dampfreformierung bezogen auf 1000 Vol. erhaltener CO + H2-Mischung, die nachstehende Tabelle:As far as the consumption values of starting materials in the combined process according to the invention are concerned, results in the production of synthesis gases (CO + Hp) in comparison with the known processes of partial combustion and steam reforming based on 1000 vol. Of CO + H 2 mixture obtained, the table below:

Maß- Sauer- anger. Dampf- Erfindung einheit stoff Luft reform. Bsp.l Bsp.2 Bsp.5Maß- Sauer- anger. Steam invention unit air reform. Ex.l Ex.2 Ex.5

Vol.Vol. 383383 416416 (Erhitzen
eingeschl.]
(Heat
included]
>> 362362 340340 350350
Methanmethane Vol.Vol. 252252 200200 teoteo 8888 -- -- Sauerstoffoxygen Vol.Vol. -- 448448 85b85b 775775 D'ftD'ft --

Diese Vorteile eines geringeren Verbraticiis an Methan und Sauerstoff mit Bezug auf die Teilverbrennung und die Dampfreformierung (unter Erhitzen mit Methan) sind offensichtlich.These advantages of a lower consumption of methane and oxygen with reference to partial combustion and steam reforming (heated with methane) are obvious.

Es ist schließlich ersichtlich, daß die Kombination der Teilverbrennung mit der Dampfreformierung gemäß der Erfindung sich von einem reinen Zusammenschluß unter getrennter Durchführung des einen und des anderen und anschließendes Zumessen der Produkte zur Einregelung des Stickstoffgehalts, wie er für die Ammoniaksynthese erforderlich ist, unterscheidet, da gemäß der Erfindung das r^uckgleiehgewicnt erzielt und zusammen damit ein verbesserter Wärmeausgleich erhalten wird.It can finally be seen that the combination of partial combustion with the steam reforming according to the invention from a pure merger with separate implementation of the one and the other and then measuring of the products for regulating the nitrogen content, as it is required for the ammonia synthesis, differentiates because according to the invention the r ^ uckgleiehgewicnt achieved and together with it an improved heat balance is obtained.

BAD OFUSlNAL 009827/0399BAD OFUSlNAL 009827/0399

Claims (1)

- 19 Patentansprüche - 19 claims « " - .ι li" .ι' ι ' | ''l ■ Il "l «" - .ι l i ".ι ' ι ' | '' l ■ Il " l 1. Verfahren zur Herstellung von Synthesegas (im wesentlichen Gemische von Kohlendioxyd und Wasserstoff, mit oder ohne Stickstoff) aus gasförmigen oder flüssigen Kohlenwasserstoffen, z.B. aus Methan, dadurch gekennzeichnet , daß die gegebenenfalls katalytische Te11verbrennung eines Teils des Ausgangskohlenwasserstoffs mittels Sauerstoff oder Sauers tof fangereieherter Luft oder Luft allein oder Luft und Wasserdampf bei etwa 1200-15000C mit der "Dampfreformierung" des restliehen Teils des Ausgangskohlenwasserstoffs kombiniert wird. -1. Process for the production of synthesis gas (essentially mixtures of carbon dioxide and hydrogen, with or without nitrogen) from gaseous or liquid hydrocarbons, for example from methane, characterized in that the optionally catalytic Te11verbrigung of part of the starting hydrocarbon by means of oxygen or oxygen tof captured air or air alone or air and steam at about 1200-1500 0 C is combined with the "steam reforming" of the remaining part of the starting hydrocarbon. - 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß der Ausgangskohlenwasserstoff zwischen den beiden Verfahren verteilt wird, die so kombiniert sind, daß die Reaktionswärme, welche durch die in der exothermen Stufe erzeugten Gase geliefert wird, durch Abkühlung von 12O0-1500°C auf 6OO-oOO°C den Wärmebedarf der zweiten Stufe deckt.2. The method according to claim 1, characterized in that the starting hydrocarbon is distributed between the two processes, which are combined in such a way that the heat of reaction which is caused by the gases generated in the exothermic stage are supplied by cooling from 1200-1500 ° C to 600-000 ° C covers the heat demand of the second stage. J. Verfahren für die Herstellung eines Gemisches von CO, Wasserstoff und Stickstoff aus einem Kohlenwasserstoff (Methan) durch Teilverbrennung mit Luft (gegebenenfalls angereichert oder mit Wasserdampf vermischt) parallelJ. Process for the preparation of a mixture of CO, Hydrogen and nitrogen from a hydrocarbon (Methane) through partial combustion with air (possibly enriched or mixed with water vapor) in parallel - 20 -- 20 - /Ti 3 99/ Ti 3 99 zu einer Dampfreformlerung, wobei ein Wärmeaustausch erfolgt, dadurch gekennzeichnet , daß der Wärmeaustausch durch die Wände der Rohre im Gegenstrom zwischen den teilweise oxydierten Gasen, nachdem sie mit denjenigen vermischt wurden, welche die Dampfreformierung verlassen, und den der Dampfreformierung innerhalb der Rohre unterworfenen Gasen erfolgt.to steam reforming, with heat exchange taking place, characterized in that the heat exchange through the walls of the tubes in countercurrent between the partially oxidized gases after they were mixed with those leaving steam reforming and those of steam reforming inside the tubes subjected gases takes place. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis J>, dadurch gekennzeichnet , daß der Wärmeaustausch bei im Gleichgewicht gehaltenen Drücken oberhalb etwa at, insbesondere 32 at, erfolgt.4. The method according to any one of claims 1 to J>, characterized in that the heat exchange takes place at pressures kept in equilibrium above about at, in particular 32 at.
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