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DE1468849C - Process for the preparation of 1,3-diaminoadamantanes - Google Patents

Process for the preparation of 1,3-diaminoadamantanes

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Publication number
DE1468849C
DE1468849C DE1468849C DE 1468849 C DE1468849 C DE 1468849C DE 1468849 C DE1468849 C DE 1468849C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
reaction
disubstituted
adamantane
ammonia
preparation
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Active
Application number
Other languages
German (de)
Inventor
James Charles Wilmington Del. Kauer (V.St.A.\
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
EIDP Inc
Original Assignee
EI Du Pont de Nemours and Co

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Description

Aus Journal of Organic Chemistry, Bd. 26 (1961), S. 2211, ist es bekannt, 1,3-Diaminoadamantane durch katalytische Hydrierung der 1,3-Dinitroadamantane herzustellen. In der deutschen Auslegeschrift 1 101410 ist ein Verfahren zur Herstellung von Polyhalogenadamantanen beschrieben. Daraus waren Ausgangsstoffe für das erfindungsgemäße Verfahren schon bekannt.From Journal of Organic Chemistry, Vol. 26 (1961), p. 2211, it is known to use 1,3-diaminoadamantane to produce catalytic hydrogenation of 1,3-dinitroadamantanes. In the German Auslegeschrift 1 101410 describes a process for the preparation of polyhaloadamantanes. These were raw materials already known for the method according to the invention.

In »Methoden der organischen Chemie«, 4. Auflage, Bd. XI, Teil 1, S. 26 bis 27, 205 bis 213 und 216 bis 225, ,0 sind Austauschreaktionen zur Herstellung von Aminen aus Halogeniden beschrieben. Es finden sich aber dort keinerlei Hinweise auf Ammonolyse von tertiären Alkylhalogeniden.In "Methods of Organic Chemistry", 4th Edition, Vol. XI, Part 1, pp. 26 to 27, 205 to 213 and 216 to 225,, 0 exchange reactions for the preparation of amines from halides are described. But they can be found there no evidence of ammonolysis of tertiary alkyl halides.

In J. Amer. Chem. Soc, Bd. 83 (1961), S. 2700 bis 2707, wird die Reaktionsfähigkeit der in Brückenkopfstellung sitzenden Substituenten von Adamantanen untersucht und dabei eine wesentlich geringere Reaktionsgeschwindigkeit für die untersuchten Adamantanderivate als für entsprechend substituierte tertiäre Aliphaten gemessen. Hinweise auf eine Ammonolyse werden dort nicht gebracht.In J. Amer. Chem. Soc, 83, 2700 bis (1961) 2707, the reactivity of the bridgehead substituents of adamantanes investigated and thereby a significantly lower reaction rate for the examined adamantane derivatives as measured for appropriately substituted tertiary aliphatics. Evidence of ammonolysis are not brought there.

In M. V. S i d g e w i c k, »The Organic Chemistry of Nitrogen« (1942), S. 13, wird dagegen festgestellt, daß tertiäre Alkylhalogenide bei der Ammonolyse keine Amine bilden, sondern nur Halogenwasserstoff unter Bildung von Olefinen abspalten.In M. V. S i d g e w i c k, "The Organic Chemistry of Nitrogen" (1942), p. 13, on the other hand, it is stated that that tertiary alkyl halides do not form amines in ammonolysis, but only hydrogen halide split off with formation of olefins.

Es wurde nun gefunden, daß man 1,3-Diaminoadamantane herstellen kann, indem man ein 1,3-disubstituiertes Adamantan, welches als Substituenten in den 1,3-Stellungen Chlor-, Brom-, Jod-, Benzolsulfonyloxy- oder p-Toluolsulfonyloxy-Reste aufweist, bei einer Temperatur im Bereich von 80 bis 3000C und unter einem Druck von 50 bis 3000 at mit Ammoniak umsetzt und dabei die Gegenwart von Wasser und Hydroxylgruppen vermeidet.It has now been found that 1,3-diaminoadamantanes can be prepared by adding a 1,3-disubstituted adamantane which, as a substituent in the 1,3-positions, is chlorine, bromine, iodine, benzenesulfonyloxy or p-toluenesulfonyloxy - has residues, at a temperature in the range from 80 to 300 0 C and under a pressure of 50 to 3000 at with ammonia and thereby avoids the presence of water and hydroxyl groups.

Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht die Herstellung von an den Brückenkopf-Kohlenstoffatomen substituierten Diaminen. Die als Ausgangsstoffe verwendeten 1,3-disubstituierten Adamantane lassen sich durch die FormelThe method according to the invention enables the production of carbon atoms on the bridgehead substituted diamines. The 1,3-disubstituted adamantanes used as starting materials can be expressed by the formula

>C8 C1 2C< > C 8 C 1 2 C <

c7-c9-c 7 -c 9 -

C<C <

-C-X,-C-X,

4545

5050

-c<-c <

5555

beschreiben. Es sind also 1,3 - disubstituierte Tricyclo-(3,3,l,I3-7)-decane. describe. There are thus 1,3 - (, 3,3 l, I 3 - 7) disubstituted tricyclo -decane.

Die Substituenten in den 1,3-Stellungen X und X1 haben die vorstehend definierte Bedeutung. Die freien Valenzen an anderen Kernkohlenstoffatomen <>° sind durch Wasserstoffatome oder einwertige Kohlenwasserstoffreste abgesättigt. Etwaige weitere Substituenten sind vorzugsweise Alkylgruppen mit bis zu 19 Kohlenstoffatomen, insbesondere mit bis zu 7 Kohlenstoffatomen, Cycloalkylgruppen mit bis zu 8 Kohlenstoffatomen und Arylgruppen mit bis zu 14 Kohlenstoffatomen, insbesondere mit bis zu 10 Kohlenstoffatomen. The substituents in the 1,3-positions X and X 1 have the meaning defined above. The free valences on other core carbon atoms are saturated by hydrogen atoms or monovalent hydrocarbon radicals. Any further substituents are preferably alkyl groups with up to 19 carbon atoms, in particular with up to 7 carbon atoms, cycloalkyl groups with up to 8 carbon atoms and aryl groups with up to 14 carbon atoms, in particular with up to 10 carbon atoms.

Theoretisch fordert die Ammonolyse 4 Mol Ammoniak je Mol des 1,3-disubstituierten Adamantans. In der Praxis beträgt'daher die Menge des angewandten Ammoniaks mindestens 4 Mol je Mol des 1,3-disubstituierten Adamantans. Bei der Durchführung des Verfahrens wird dem Reaktionsgefäß Ammoniak in solchen Mengen zugeführt, daß der Gesamtdruck in dem Reaktionsgefäß bei der Reaktionstemperatur im Bereich von 50 bis 3000 at liegt.Theoretically, ammonolysis requires 4 moles of ammonia per mole of 1,3-disubstituted adamantane. In in practice, the amount of ammonia used is at least 4 moles per mole of the 1,3-disubstituted Adamantane. When carrying out the process, ammonia is added to the reaction vessel supplied in such amounts that the total pressure in the reaction vessel at the reaction temperature in Range from 50 to 3000 at.

Die Reaktion wird fortgeführt, bis kein Ammoniak mehr verbraucht wird, was sich an der Ausbildung eines konstanten Druckes im Reaktionsgefäß zu erkennen gibt. Im allgemeinen sind hierzu je nach dem eingesetzten 1,3-disubstituierten Adamantan und je nach den Reaktionsbedingungen 30 Minuten bis 30 Stunden erforderlich.The reaction continues until ammonia is no longer consumed, which is reflected in the formation a constant pressure in the reaction vessel can be seen. In general, this depends on the 1,3-disubstituted adamantane used and, depending on the reaction conditions, 30 minutes to 30 hours required.

Die angewandte Reaktionstemperatur liegt zwischen 80 und 300° C. Da aber die besten Ergebnisse hinsichtlich Ausbeute und Reaktionsgeschwindigkeit in dem engeren Temperaturbereich von 100 bis 275° C erzielt werden, wird die Ammonolyse gewöhnlich in diesem Temperaturbereich durchgeführt.The reaction temperature used is between 80 and 300 ° C. But the best results there in terms of yield and reaction rate in the narrower temperature range of 100 to 275 ° C are achieved, the ammonolysis is usually carried out in this temperature range.

Die Ammonolyse wird unter Ausschluß von Wasser .-f\ "und Hydroxylgruppen vorgenommen und kann in ^ Abwesenheit eines zugesetzten Reaktionsmediums erfolgen. Gewöhnlich ist es aber zweckmäßig, unter Wasserausschluß in Gegenwart eines normalerweise flüssigen Reaktionsmediums zu arbeiten, welches mit den Reaktionsteilnehmern und Reaktionsprodukten' nicht reagiert und keine Hydroxylgruppen enthält. Beispiele für geeignete Reaktionsmedien sind Isooktan, Cyclohexan, Methylcyclohexan, Dekahydronaphtha-Hn, Tetrahydronaphthalin, Diäthyläther und Tetrahydrofuran. The ammonolysis is carried out under the exclusion of water.-F \ "and hydroxyl groups and can be carried out in ^ absence of an added reaction medium. Usually, however, it is expedient to work with exclusion of water in the presence of a normally liquid reaction medium, which with the reactants and reaction products' does not reacts and contains no hydroxyl groups Examples of suitable reaction media are isooctane, cyclohexane, methylcyclohexane, decahydronaphtha-Hn, tetrahydronaphthalene, diethyl ether and tetrahydrofuran.

Die Menge des Reaktionsmediums ist nicht kritisch und kann gleich der Menge der Reaktionsteilnehmer sein oder diese um ein Vielfaches übersteigen.The amount of reaction medium is not critical and can be the same as the amount of reactants or exceed it many times over.

Ein zweckmäßiger Weg zur Durchführung der Ammonolyse besteht darin, daß man ein Druckreaktionsgefäß zunächst durch Ausspülen mit Stickstoff und Evakuieren von Sauerstoff befreit und mit dem 1,3-disubstituierten Adamantan beschickt. Dann wird das Reaktionsgefäß in eine Schaukel- oder Schüttelvorrichtung eingesetzt und mit so viel Ammoniak beschickt, daß der Druck im Reaktionsgefäß \\ bei 80 bis 300° C im Bereich von 50 bis 3000 at liegt. Nach Beendigung der Umsetzung, die gewöhnlich je nach den Substituenten des Adamantans 30 Minuten bis 30 Stunden erfordert, läßt man das Reaktionsgemisch erkalten, worauf überschüssiges Ammoniak abgelassen und das Reaktionsgefäß geöffnet und entleert wird. Das 1,3-Diaminoädamantan wird in einfacher Weise aus dem Reaktionsgemisch durch Extraktion, zweckmäßig mit Diäthyläther und Eindampfen des Extraktes gewonnen. Man kann jedoch auch andere Gewinnungsmethoden anwenden.An expedient way of carrying out the ammonolysis consists in first removing oxygen from a pressure reaction vessel by flushing with nitrogen and evacuating and charging it with the 1,3-disubstituted adamantane. The reaction vessel is then placed in a rocking or shaking device and charged with enough ammonia that the pressure in the reaction vessel at 80 to 300 ° C. is in the range from 50 to 3000 atm. When the reaction has ended, which usually requires 30 minutes to 30 hours depending on the substituents on the adamantane, the reaction mixture is allowed to cool, whereupon excess ammonia is drained off and the reaction vessel is opened and emptied. The 1,3-diaminoadamantane is obtained in a simple manner from the reaction mixture by extraction, expediently with diethyl ether and evaporation of the extract. However, other extraction methods can also be used.

Besondere Beispiele für Verbindungen, die bei dem erfindungsgemäßen Verfahren als Ausgangsstoffe ein- ] gesetzt werden können, sind:Particular examples of compounds that turn in the present process as starting materials] can be set are:

1 ,S-Dichlor-S-heptyladamantan,1, S-dichloro-S-heptyladamantane,

1 ,S-Dibrom-S-octyladamantan,1, S-dibromo-S-octyladamantane,

!,S-Dibrom-S-methylcyclohexyladamantan,!, S-dibromo-S-methylcyclohexyladamantane,

1,3-Dibromadamantan,1,3-dibromo adamantane,

l^-Dichlor-S-methylphenyladamantan,l ^ -Dichlor-S-methylphenyladamantane,

!,S-Dijod-S-methylnaphthyladamantan.!, S-Diiodo-S-methylnaphthyladamantane.

Die Verwendung dieser vorstehenden 1,3-disubstituierten Derivate in dem erfindungsgemäßen Verfahren führt zu Bildung vonThe use of these above 1,3-disubstituted Derivatives in the process according to the invention lead to the formation of

1 ^-Diamino-S-heptyladamantan,
1 ^-Diamino-S^octyladamantan,
!,S-Diamino-S-methylcyclohexyladamantan,
1,3-Diaminoadamantan,
!,S-Diamino-S-methylphenyladamantan,
1 ,S-Diamino-S-methylnaphthyladamantan.
1 ^ -Diamino-S-heptyladamantane,
1 ^ -Diamino-S ^ octyladamantan,
!, S-Diamino-S-methylcyclohexyladamantane,
1,3-diaminoadamantane,
!, S-Diamino-S-methylphenyladamantane,
1, S-diamino-S-methylnaphthyladamantane.

1,3 - Dibromadamantan und 1,3 - Dihydroxyadamantan sind bekannte Verbindungen (vgl. Berichte der Deutschen Chemischen Gesellschaft, 93, S. 1366 [I960]).1,3 - dibromoadamantane and 1,3 - dihydroxyadamantane are known compounds (see reports of the German Chemical Society, 93, p. 1366 [1960]).

l,3-Dihalogen-5-alkyladamantane können aus den bekannten 1,3,5-Tribromadamantanen durch Umwandlung in das Grignard-Reagenz, Umsetzung desselben mit einem Säurechlorid und Reduktion des so erhaltenen Ketons zum Kohlenwasserstoff nach bekannten synthetischen Methoden gewonnen werden.1,3-Dihalo-5-alkyladamantanes can be obtained from the known 1,3,5-tribromoadamantanes by conversion into the Grignard reagent, reaction of the same with an acid chloride and reduction of the so obtained ketones are obtained to the hydrocarbon by known synthetic methods.

Die 5-Arylderivate der 1,3-Dihalogenadamantane können aus den 1,3,5-Tribromadamantanen durchThe 5-aryl derivatives of 1,3-dihaloadamantanes can from the 1,3,5-tribromo adamantanes through

Friedel-Crafts-Reaktion unter Verwendung der entsprechenden aromatischen Verbindung und von AIuminiumbromid als Katalysator hergestellt werden.Friedel-Crafts reaction using the corresponding aromatic compound and aluminum bromide can be produced as a catalyst.

Die Erfindung stellt ein einstufiges Verfahren zur Herstellung von · polycycHschen Brückenkopf-Diaminen aus leicht zugänglichen Zwischenprodukten zur Verfügung. Diese Diamine sind besonders wertvoll zur Herstellung von Polyamiden mit ausgezeichneter Lichtbeständigkeit.The invention provides a one-step process for the production of polycyclic bridgehead diamines from readily available intermediates. These diamines are particularly valuable for the production of polyamides with excellent lightfastness.

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: Verfahren zur Herstellung von 1,3-Diaminoadamantanen, dadurch gekennzeichnet, daß man ein 1,3-disubstituiertes Adamantan, welches als Substituenten in den 1,3-Stellungen Chlor-, Brom-, Jod-, Benzolsulfonyloxy- oder p-Toluolsulfonyloxy-Reste aufweist, bei einer Temperatur im Bereich von 80 bis 3001C und unter einem Druck von 50 bis 3000 at mit Ammoniak umsetzt und dabei die Gegenwart von Wasser und Hydroxylgruppen vermeidet.Process for the preparation of 1,3-diaminoadamantanes, characterized in that a 1,3-disubstituted adamantane, which as substituents in the 1,3-positions is chlorine, bromine, iodine, benzenesulfonyloxy or p-toluenesulfonyloxy radicals has, at a temperature in the range from 80 to 300 1 C and under a pressure of 50 to 3000 at with ammonia and thereby avoids the presence of water and hydroxyl groups.

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