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DE1467124A1 - Verfahren zur Rueckgewinnung von Stickstoffoxyden - Google Patents

Verfahren zur Rueckgewinnung von Stickstoffoxyden

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Publication number
DE1467124A1
DE1467124A1 DE19641467124 DE1467124A DE1467124A1 DE 1467124 A1 DE1467124 A1 DE 1467124A1 DE 19641467124 DE19641467124 DE 19641467124 DE 1467124 A DE1467124 A DE 1467124A DE 1467124 A1 DE1467124 A1 DE 1467124A1
Authority
DE
Germany
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oxidation
nitrogen
nitrite
moles
gases
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19641467124
Other languages
English (en)
Inventor
Bernard Quanquin
Honore Trimbach
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Potasse et Engrais Chimiques SA
Original Assignee
Potasse et Engrais Chimiques SA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Potasse et Engrais Chimiques SA filed Critical Potasse et Engrais Chimiques SA
Publication of DE1467124A1 publication Critical patent/DE1467124A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/20Nitrogen oxides; Oxyacids of nitrogen; Salts thereof
    • C01B21/24Nitric oxide (NO)
    • C01B21/26Preparation by catalytic or non-catalytic oxidation of ammonia

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Treating Waste Gases (AREA)
  • Gas Separation By Absorption (AREA)

Description

Patentanwälte
DipL-lng. R. Beetz u.
Dipl.- Ing. Lamprecht 11D / 1 ^ H
POTASSE et EHGRAIS CHIMIQUES, Paris 8e, Frankreich
Verfahren zur Rückgewinnung von Stickstoffoxyden*
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Rückgewinnung von Stickstoffoxyden (nitrosen Gasen) aus verschiedenen Induatrieabgasen.
Bei zahlreichen Pabrikationsprozessen, wie bei der Salpetersäureherstellung durch katalytische Ammoniakverbrennung, bei organischen Hitrlerungen, bei der Auflösung oder Behandlung von Metallen in Salpetersäure usw. werden Abgase oder Restgaae in die Atmosphäre abgegeben, die im allgemeinen nicht zu vernachlässigende Mengen an nitrosen GaBen enthalten. Letztere bedingen eine unangenehme Verunreinigung der Atmosphäre und können die Umgebung belästigen; sie stellen zudem für die Anlagen einen wertvollen Verlust von gewisser Bedeutung dar.
Bekanntermaßen kann man die in den Abgasen enthaltenen nitrosen Gaee durch Waschen der Abgase mit alkalischen wäßriger; Lösungen oder Suspensionen, wie Alkalihydroxydoder karbor.at lösungen, Kalkmilch usw. abtrennen. Die nitroaen Gaae werden im weuentlichen durch zwei Stickstoffoxyde HO und NOjp gebildet; die chemischen Reaktionen bei ihrer Absorption beispielsweise 1dl Kalkmilch können folgendermaßen
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5OO-(CanP3)-NöSch (0)
formuliert werden:
1) HO + NOg*=^1 N2O5
2) N2O5 * Ca(OH)2 » Ga(H02)2 f A2Q
3) 6 KO2 + 3 Ca(OH)2-* 1,5 Ca(NO2J2 + 1,5 Ca(N(>5)2 + 3 HgO
Die Absorption führt zur Bildun# von Calclumnitrit, wenn der aittlere Oxydationsgraä der Mischung der Stickstoffoxyde d*m HpO, entspricht, wie die Gleichung (2) zeigt. Wenn der Oxydationegrad höher ist nie von K2O,, erhält man eine Mischung von Calciumnitrit und -nitrat gemäß der Gleichung (3) oder den Gleichungen (2) und (3).
In den meisten Fällen beeitzen die nitroaen Gase, die in den Industrie-Abgasen enthalten sind, einen Oxydationsgrad, der höher ist ala von NgO,, d.h. daß das Stickstoffdioxyd NO2 gegenüber de<n Monoxyd NO im Überschuß vorhanden ist. Wenn die zu behandelnde Gasmischung im Gegensatz dazu einen Überschuß an Monoxyd enthält, 1st es notwendig, Ihr eine genügende Menge Sauerstoff oder Luft zur Anpassung des Oxydationsgrades zuzugeben, da das Überschüssige Monoxyd sonst nicht absorbiert wird.
Es wurden bereits zahlreiche Verfahren zur Beseitigung der nitrosen Gaae aua Induotrieabgaaen duroh alkalische Absorption vorgeschlagen. Die so erhaltenen Mitrit-Nitratluaungen sind nicht direkt industriell verwendbar und können auch nicht als solche verworfen werden, da die Hitrite starke
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BAD üKioit^ · U
_■ 3 —'
Pflanzengifte darstellen. Im allgemeinen werden die Hitrit-Nitratlösungen mit einem Oxydationsmittel behandelt, insbesondere mit Salpetersäure zur Umwandlung des anwesenden Nitrite in Nitrat unter Freisetzung von Stickstoffmonoxyd, da8 wieder verwendet werden kann. Die Lösung wird dann durch Eindampfen und/oder Abkühlen zur Wiedergewinnung des enthaltenen Hitrata konsentriert. Alle diese älteren Verfahren ' haben infolge der Schwierigkeiten bei der Wiedergewinnung des Nitrate und der damit verbundenen erhöhten Kosten praktisch keine industrielle Anwendung gefunden.
Die Anmelderin hat kürslioh ein besonders wirtschaftliches Verfahren zur Behandlung von Industrieabgasen vorgeschlagen, das die Rückgewinnung der nitrosen Gase teilweise in Form von Stioketoffoxyden und teilweise in font von Kaliumnitrat, das als Dünger verwendbar ist, ermöglicht. HIr gewisse Industriezweige ist jedoch die Fabrikation von relativ geringen Mengen Kaliumnitrat nur von begrenztem Interesse, ja sie kann sogar eine Unannehmlichkeit bedeuten. Es wurde nun ein Verfahren entwickelt, das die Rückgewinnung von Stickstoffoxyden unter befriedigenden Bedingungen vom Gesichtspunkt der Wirtschaftlichkeit her ermöglicht, obgleich es nicht unbedingt mit der gleichseitigen Gewinnung eines stickstoffhaltigen Nebenproduktes verbunden ist. Das vorließende Verfahren ist daher dort von beaonderem Internaee, wo wirtschaftliche Abyatzmöglichkeiten für Kaliumnitrat fehlen.
Andere Vorteil 3 den erfindungsgemaOen Verfahren· werden 909811/1066
anhand der nachfolgenden Beschreibung deutlich werden.
Erfindungsgemäß worden die nitrosen Gaoe mit einem wenigatens de-ü N2O, entsprechenden, mittleren Gxydationsgrad in einer wäßrigen Suspension von Calciumhydroxyd (Kaliaailch) absorbiert \u\ä das dabei gebildete Nitrit oxytlLert. Dabei ist daa erfinduitgsg^niäee Verfahren dadurch, gekennzeichnet, daß man die Absorption ir.it einer solchen Menge Calciumoxyd auafül.'i'tf daß die erhaltene Lösung maximal (Ϊ5· g/l und Vorzugs» wsiee etwa 50 bis 60 g/l Stickstoff in ?orm von Calciumnitrit und -iiitrat enthält und daß man «u dieser Lösung wenigstens 2 Hole Schwefelsäure pro 3 Mole anwesendes Calcluanitrit zugibt und die freigesetzten Stickoxyde auffängt.
Durch Zugabe von Schwefelsäure zu dt t- durch Absorption von nitrosen Gasen in Kalkailoh gebildeten Lösungen von Oaloiunmltrit; und -nitrat erreicht man eine Oxydation des anwesenden Caloiumnltrits* Die stattfindende Reaktion1 kann summarisch durch die folgende Gleichung wiedergegeben werden:
4) 2 H2SO4 + 3 Ca(NO2)2fc=? 2 CaSO4 + \ HO ♦ Ca(HOj)2 + 2 HgO
Pur die Oxydation geruPß 4er vorstehenden Gleichung (4) benutet man eine etuchiometrisohe Menge Schwefelsäure oder vorr.ußöweise einen geringen Überschuß, damit dl· Tteeetsung des anwesenden Nitrits Innerhalb einer einimalen R#aktion»M»it vervollstänaigt wird, In der Praxis gibt eine Soliwefeleäur·- mengeT die etwa dem 1,1 bis 1,25-fachen der etöohioaeirischen
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Menge entspricht, d.h. etwa 2,2 bis 2,5 Mole Schwefelsäure pro 3 Mole Nitrit,befriedigende Ergebniese.
Man gewinnt das im Laufe der Reaktion freigesetzte Stickoxyd beispielsweise unter Rückführung in die Salpetersäurefabrikation zurück. Die Suspension von Calciumsulfat in der Nitratlösung, die nun kein toxisches Nitrit mehr enthält, kann gegebenenfalls alB solche verwendet werden, beispielsweise in einem Betrieb für diverse Düngemittel, aber sie kann auch ohne Unannehmlichkeiten verworfen werden.
Gemäß einer voraugeweisen Durchfuhrungsform des erfindungsgemäßen Verfahrene gibt nan zu der Caloiumnitrit- und -nitratlösung eine solche Menge Schwefelsäure hinzu, dl« nicht nur für die Oxydation des anwesenden Nitrits, sondern auch zur Umwandlung des bei der Absorption sowie bei der Oxydation des Nitrits gebildeten Nitrates in Calciumsulfat und Salpetersäure gemäß der Gleichung: *
5) 3 H2SO4 + 3 Oa(HOg)2 £=£ 3 CaSO4 + 4 HO + 2 HHO3 ♦ 2 HgO
ausreicht.
Bei der Arbeitsweise gemäß dieser Durchführungsform ist es vorteilhaft, eino praktisoh etoOhiometriaehe Menge Schwefelsäure zu benutzen, d.h. 1 Mol H2SO4 pro 1 Mol Caloiuanltrlt, um eine Anwesenheit von Schwefelsäure in der erhaltenen Salpetersfturpliaung zu vermelden.
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- ο —
Gleichgültig nach welcher Durchführungsfora gearbeitet wird, erhält man ein gut filtrierbarββ Calciumsulfatf wenn die Konzentratio-.i der lösung 6i» g/l Stickstoff in Porm von Calciumnitrit und -nitxat nicht übersteigt.
Wenn man eine Salpetersäurelösung erhalten will, arbeitet aan vorteilhaft in der Weise, ;!afl der Stickstoffgehalt der Nitpit-Nitrat.lüsimg bei »=+.we 50 bis 60 g/l liegt: Man kann auf diese Weise eine Salpetersilurelöaung mit etwa 10 bis 2OjC HNCK erhalten, d.h. eine für eine weitere Verwendung genügend konzentrierte Lösung. Insbesondere kann eine solohe Lösung in die Salpeteraäursfabrik&tion but Absorption der Stickstof ίο xy de rückgeführt werden, ffenn aan nicht beabsichtigt, die Salpetersäure au gewinnen, kann die Sfitrit-lfitratlösung ohne Nachteile weniger als 50 g/l Stickstoff enthalten, Insbesondere, wenn sie nach der Oxydation des Nitrits zu Vitrat verworfen werden soll.
Ea wurde gefunden, daß der Absorptionsgrad der Stickstoffe xyd» abnimmt, wenn die Konzentration der absorbierenden Lösung an Calciurinltrit-nitrat sunimnt; es ist daher besondere vorteilhaft, in der industriellen Praxis mehrere in Beihs geschaltete Absorber zu verwenden, wobei das zu behandelnde (ice m<\ äie absorbierende Losur-g la Gegonetrom von einem zua undören Absorber zirkulieren. i>sr erste Absorber, der »it der CcO-öriaeten Ciiepanraon beschickt wird und in den das an Stickstoffoxyden reichste Gas eintritt, absorbiert also den größeren Teil der in dein au bebundelndon Gas enthaltenen
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nitrosen Gase mit einem relativ schlechten Wirkungsgrad, während der Absorber am Ende mit calciumnitrit-nltrat-freier Kalkmilch beschickt wird und ein an nitrosen Gasen sehr verarmtes Gas erhält, so daß die Absorption mit dem bestmöglichen Wirkungsgrad beendet wird.
Um einen unnötigen Schwefelofiureverbrauch während der Nitri"umsetzung r;u vermeiden, ist es vorteilhaft, die Zugabe von Kalkmilch in der Weise zu regeln, dafl die CaO-Konzentration in der vom Absorber (oder vom ersten Absorber, wenn mehrere in Reihe gesohaltet sind) abgezogenen Flüssigkeit etwa 5 g/l Flüssigkeit nicht übersteigt und vorzugsweise zwischen etwa 3 und 5 g/l liegt.
Es wurde gefunden, daß der Absorptionsgrad abnimmt, wenn die Temperatur der Kalkmilch ansteigt: unter sonst gleichen Bedingungen erhält man einen Absorptionsgrad, der etwa 95 erreicht, wenn man bei 20 bis 300G arbeitet; diese Ausbeute wird auf 75$ erniedrigt, wenn die Temperatur auf 55 bis 60°C ansteigtn Wenn man mit Kalkmilch von Umgebungstemperatur arbeitet und der Stickstoffoxydgehalt des eu behandelnden Gases 0,5 Vol-jC nicht übersteigt, halten sich die Absorber in der Praxis von selbst auf einer Temperatur von etwa 30 bie 4O°C, wobei die durch die chemisohe Reaktion freigesetzten Wärmemengen durch Verdampfung einer p^wissen Wassermenge auf Kosten der absorbierenden Lösung abgeführt werden. Wenn der Gehalt des Gases an Stickstoffoxyden höher liegt oder wenn die Temperatur in den Absorbern dazu neigt, 40° eu
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Übersteigen, ist ee rates»· die flüssigkeiten Üi^ls Darch-IeIten durch einen geeigneten VBrsetoueoner » kBhlen.
Alle bekannten Vorrichtungen, die einen guten Xontakt a wi β ehe η einem Gas und einer Flüssigkeit gewährleisten, sind für die Durchführung des erfindungsgeaäften Verfahrene verwendbar: Man kann beispielsweise Pttllkörperkolonnen mit Raschig-Ringen, Kolonnen Bit Buden, Apparaturen alt einer Torrichtung zur Zerstäubung von Flüssigkeiten new· -verwenden.
Wenn «an unter den oben beschriebenen Bedingungen arbeitet, ersielt aan eine gute BainIgung der Abgase, wonach Industriegase, die 0,25 bit 0,40 ToI.-£ nitro«· Oase (ausgedruckt In KO + XO2) enthalten, nach der Behandlung In einer einsigen., alt fiasohig-Bingen gefüllten Kolonne alt eine· Gehalt an nitrosen Oasen unter 0,02 £ in dl· Atmosphäre abgelassen werden können. .
Die die Absorptionaanlsge verlassend· Calciuanitritnitratlösung wird anschlieBend in die Anlage aar Oxydation ■Ittels Schwefelsäure geschickt. Kan kann diese Oxydation in einer Kiechapparatur irgendeines Type durohfekren, die alt einer wirksaaen Rührvorrichtung aur Erleichterung 4·· Herauabringens des während der. Reaktion gebildeten Stiokstoffaonoxyds versehen 1st. Man kann ebenso ein lelofetee Durchblasen von left sur nooh weiteren Verbeeserung des Herausbringen« von Stiekstoffaonozyd vorsehen.
Versuche haben geseigt, daB sich das in Fora von Oip· 909811/1085
gefällte Calciumsulfat lamer in befriedigender Woiae absstst, wenn nan von Losungen ausgeht, deren Stickstoff gehalt in Fora von Caloiuanitrlt und -nltrat geringer als 65 g/L 1st. Venn man in der Praxis von Lösungen ausgeht, die sehr als 50 g/l Stickstoff enthalten, wird durch Zugabe der Schwefelsäure but tfitrit-HitratlÖBung eine genügende Waraeaenge freigesetzt, so daS die Oaaetzung unter gunstigen Bedingungen ohne notwendige öufore Väreesuflihr"stattfindet. Auch Lesungen Bit weniger als 50 g/L Stickstoff lassen sich noch einfach filtrieren, selbst wenn »an bei gewöhnlicher Temperatur arbeitet.
Vaohfolgend werden nicht olneohrflnkenfle Beispiele für die Durchführung des erflndungsgeaäeen Verfahrene angegeben.
Beispiel 1
Die Absorptionsvorrichtung wird durch eine Fttllkörperkolonne mit Baschlg-JUngen gebildet, die alt Kalkailoh besprüht bzw. berieselt wird; die alt nitrosen Gasen beladenen Abgase werden aa Boden dfr Kolonne eingeführt und die Hestgase entweichen aa oberen Snde.
In dieser Kolonne wurden. 200(1 Vormal w Abgas alt 0,25 7ol.-^ nttroaen Gasen (HO + VO2) entsprechend eines Oeeaata ticket off gehalt von 3,14 kg in form von nitro »en Oasen behandelt. . . .. ■.■-/.■ .;■ ' ■'-: ."·■ ■■■■
Xn die Kolonne wurde eine Kalkmilch wü.% eine« Anfange-
Ö09811/106S ::K'"U^Q% .
- io -
gehalt von 11Og CaO pro Liter eingesprUht} während der Absorption wird die Temperatur auf 28 bis 300C gehalten.
Sie am Ausgang der Kolonne in die Atmosphäre abgegebenen Restgaae entbleiten nicht mehr al· 0,023 Vol.-jt nitro·· Oas··
Auf £leae Welse wurden 54,6 1 £.c*sung mit 235,2 g/l Calcluimitrit, 62,3 g/l Calciumnitrat und 5 βΑ freiem Calol oxyd β-«halten, woraus ein Absorptionsgrad von 92 j( berechnet werden könnt3.
Anschließend wurde die Hälft· dieser Lösung (d.h. 27,3 1) mit 98?Siger Schwefelsäure in praktieoh stöchiometrisoher Menge rar Umwandlung des gesamten anwesenden Caloiume in Calciumsulfat, d.h. sur Heutralisation de· reetliohen freien CaJLciuivxyda, sur Oxydation des Mi trite in Vl trat und «ur Umwandlung des ursprünglich in der Itisung rorhandenen und des durch Oxydation des litidts gebildete» ITitrat» in Sulfat behandelt r Bs wurden dazu 5,3 kg Säure, gerechnet als 100 + , rerwendet.
■x
wurdnn 1,3r nitro·· Gase entsprechend einer Stiok- £}toxfiut?nge von 0,76 kg wiedergewonnen und naoh filtration des ausgefällten Gipse· 30 kg Salpetersäure mit 10 Jf HVO^.
Beispiel 2
We nicht benutzte litrit-Jitratlöeuttg (d.s. 27,3 1) wurdr s=or Eück^Mwj nnung der nitroeen Oase ohne Gewinnung
009111/10·*' MöR'W'H ■
γοη Salpetersäure behandelt.
Zu dieser Lösung worden 3*510 kg 98JC^g* 8ohve£elsl«re zugegeben, voduroh 1,35 ■ nitrose Oase entsprechend 0,745 Stickstoff wiedergewonnen werden konnten·
PatentanaprOehe
·- it -
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Claims (4)

Patentansprüche
1)) Verfahren zur Rückgewlön-mg von Stickstoffoxyden (nitrosen Oasen) aus Induetrieabgasen durch Absorption der nltroeen Gase, deren mittlerer Oxydationßgrad wenigsten· des N2P^ ertspx'tPht, in einer wäßrigen Suspension τοη Calciunhydroxyi und Oxydation des so gebildeten Nitrits» d a d uroh gekennzeichnet, 4aS man die Absorption Bit einer solchen Menge Caloiuaoxyd ausführt, daß die erhalten· LOsung maximal 65 g/l und voreqgsw·!·· etwa 50 bis 60 g/l Stickstoff
in Fora? τοη Oalciiunnitrit und -nitret «athält mA AaA eaa'-1- · EU dieser Lösung wenigsten· 2 Mole Sohwefelettur· pro,3 Mol· anwesendes Caloiuanitrit sugibt und die'freigebetsten Stlokstoffoxyd3 auffängt.
2) Verfahren nach Anspruch 1, daduroh gekenac«lohnet, dal · man die Absorption bei tiner Temperatur unter 55°O und rorzugsweiae ^wicohen 20 und 350O durchführt.
3) Verfahren nach Anspruch 1, daduroh gekcnnselohnet, dal man die Oxydation duroh Zugab· einer Bohwef»lsHireieiife twisohen 2 und 2,5 Mol Säure pro 3 Mole Nitrit durohfUhrt.
4) Verfahren nach Anspruch 1, daduroh geKemuselonnet, dal man die Oxydation zur Gewinnung von einerseits nitro··» (lastel und andererseits SalpetersäurelSeung dturoh Zugab« «isar Sohwefelsäuremenge durohfUhrt, die etwa 1 Mol Star· pro' 1 Mol
Nitrit entsprichtvAÄ_ . ' *
1909811/1086 λ ( . ,,, l
DE19641467124 1964-01-21 1964-12-09 Verfahren zur Rueckgewinnung von Stickstoffoxyden Pending DE1467124A1 (de)

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GB (1) GB1026946A (de)
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