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DE1467058A1 - Verfahren zur Herstellung eines Hydrogels - Google Patents

Verfahren zur Herstellung eines Hydrogels

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DE1467058A1
DE1467058A1 DE19641467058 DE1467058A DE1467058A1 DE 1467058 A1 DE1467058 A1 DE 1467058A1 DE 19641467058 DE19641467058 DE 19641467058 DE 1467058 A DE1467058 A DE 1467058A DE 1467058 A1 DE1467058 A1 DE 1467058A1
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DE
Germany
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hydrogel
water
silica
dried
gel
Prior art date
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Pending
Application number
DE19641467058
Other languages
English (en)
Inventor
Helm Charles Dean
Germuth Roland Frederick
Cox Jun Joseph Webster
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
WR Grace and Co
Original Assignee
WR Grace and Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by WR Grace and Co filed Critical WR Grace and Co
Publication of DE1467058A1 publication Critical patent/DE1467058A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J20/00Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof
    • B01J20/02Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material
    • B01J20/10Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material comprising silica or silicate
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
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    • B01J20/10Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material comprising silica or silicate
    • B01J20/103Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material comprising silica or silicate comprising silica
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B33/00Silicon; Compounds thereof
    • C01B33/113Silicon oxides; Hydrates thereof
    • C01B33/12Silica; Hydrates thereof, e.g. lepidoic silicic acid
    • C01B33/14Colloidal silica, e.g. dispersions, gels, sols
    • C01B33/157After-treatment of gels
    • C01B33/158Purification; Drying; Dehydrating

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Dispersion Chemistry (AREA)
  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

W.R. Grace & Co«
York, N.Y./y.8t.A.
P 14 67 058.7 Hamburg, 4. JuIi 1968 UNTBRLA(IBN
Verfahren zur Herstellung eines Hydrogels
Kieselsäure- und Kieselsäure/Tonerde-Gele werden im wesentlichen al· Trocknungsmittel und als Katalysatorträger verwendet, wobei
dl· Teilehen eine bestimmte Teilchengröße aufweisen müssen. Bislang wurden diese Teilchen hergestellt, indem man ein frisch gebildetes Gel vor den Trocknen und Aktivieren aufbrach; hierbei werden jedooh unregelmäßig geformte Teilchen von verschiedener GrOSe erhalten, von denen nur ein geringer Teil die für den betreffenden Zweck geforderte Teilchengröße besitzen. Nach Auswahl des gewünschten Teilchengrößebereiches, beispielsweise durch Sieben« werden die übergroßen und zu kleinen Teilchen verworfen.
Darüber hinaus zerfallen oder zerbrechen die nach diesem Verfahren hergestellten aktivierten Teilchen zu kleineren Bruch-Stücken, wenn sie mit Wasser in Berührung kommen. Da die Gele gewöhnlioh In geschlossenen Kühlleitungen als Trocknungsmittel verwendet werden« führt ein Zerfallen bei Berührung mit Wasser SU erheblichen Schwierigkeiten. Bs wurde bereits vorgeschlagen, die OeIe so xu verformen, daß nan Körper von bestimmter Form
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und Größe erhält, um so wenigstens zu große oder zu kleine Oelteilchen zu vermeiden; dieses 1st jedoch praktisch nur sehr sohwer durchzuführen, da die frischgebildeten OeIe nicht nach üblichen Verformungsiaethoden verarbeitet werden können, well sie eine geringe Festigkeit besitzen und an den üblichen For;nmaschinen festkleben und diese verstopfen.
Mit der Erfindung wird nun ein neues Verfahren zur Herstellung eines gegen Zerfallen bei Berührung mit Wasser hoehbeständigen Hydrogels durch Verformen eines pastosen Kieselsäure· oder Kleeelsäure/Tonerde-Hydrogels vorgeschlagen, das darin be» steht, daß man einen wesentlichen Teil des V/assers aus dem Hydro* gel entfernt, das teilweise getrocknete Hydrogel zur Bildung einer pastosen Masse mit einem wässrigen Medium vermischt und trocknet.
Das beim erfindungsgemäßen Verfahren eingesetzte Kieselsäure» hydrogel kann erhalten werden, Indem man eine wässrige Lösung eines geeigneten Silikats mit einer Säure z.B. gemäß USA-Patentschrift 1 297 724 umsetzt. Die Säure reagiert mit dem Silikat und bildet das Kieselsäuregel. Nachdem 3ich das Gel abgesetzt hat, wird es in kleine Brooken aufgebrochen und zur Entfernung von Säure undSalzen gewaschen.
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Die Kieselsäure/Tonerdehydrogele können auf Übliche Weise, z.B. gemäß USA-Patentschrift 2 886 512 gebildet werden, indem man beispielsweise ein Kieselsäurehydrogel aus einer Natriumsilikatlösung mit Mineralsäure fällt, eine Aluminiumsalzlöung zusetzt und dann die Tonerde mit einer Lauge, z.B.mit Ammoniak, auf dem Hydrogel niederschlägt. Man kann auch nach einem anderen Verfahren ein saures Aluminiumsalz direkt in eine Natriumsilikatlösung geben und dabei das Kieselsäure/ Tonerdegel fällen. Dae OeI kann dann ähnlich wie in der vorherigen Methode filtriert und gewaschen werden; das gewaschene QeI wird dann vorzugsweise auf einen Feuchtigkeitsgehalt von 25 bis 40 0ew.£ teilweise getrocknet. Der Feuchtigkeitsgehalt dieser OeIe wird im allgemeinen ale Gewichtsverlust in Prozent bei 95*° C bestimmt.
Die Im folgenden beschriebene erfindungsgemäße Verfahrensweise lädt sioh sowohl auf Kieselsäuregele als auch auf Tonerde/ Kieselsäuregele anwenden, wobei nicht behauptet werden soll« daß diese beiden OeItypen äquivalent sind; es ist gerade ein wesentliches Merkmal der vorliegenden Erfindung, daß das neue Verfahren für beide verschiedenen Oelsorten anwendbar 1st.
Das teilweise getrocknete OeI kann In feinverteilter Form erhalten werden» indem nan beispielsweise einen Mikropulverisator verwendet« nämlich ein Zerkleinerungsgerät· welches das QeI durch sohnell rotierende Flügel aufbricht. Teilchen alt einer Oröeenabmeseung, wie sie bei Üblichen Zement gefunden wird, ergeben die festesten Produkte.
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Vorzugsweise sollen weniger als 50 £ dar festen Bestandteile durch ein Standardsieb (nach Tyler) mit einer Maschenzahl von 10O9 und über etwa 50 % der Peststoffe sollen duroh Siebe von 20 bis 100 Maschen durchgehen. Man kann zwar Kieselsäuregele
verwenden» die einen größeren Anteil an Material besitzen« das durch ein Masohensieb Nr. 100 durchgeht» Jedoch erhält man dann ein schwächeres Produkt. Alle Angaben Über Maschenzahlen beziehen sloh auf den Tyler-Standard.
Anschließend wird Wasser zu dem feinverteilten OeI gegeben» um die Plastifizierung zu erleichtern. Die zugesetzte Wassermenge soll so groß sein» daß eine anschließende Bearbeitung des Materials möglich 1st; vorzugsweise soll Jedooh nioht soviel Wasser vorhanden sein» daß die Wasseraufnahmefähigkeit nicht Überschritten wird. Mit Wasseraufnahmefähigkeit wird die Höohstmenge an Flüssigkeit verstanden» welohe von dem OeI festgehalten werden kann» ohne daß die Flüssigkeit von dem OeI abläuft. Diese Menge schwankt von Probe zu Probe und von Gel zu OeI. Ein größerer Anteil an feinem Material ermöglicht die Aufnahme von größeren Flüssigkeit einengen ohne überschreiten der Wasseraufnahmefähigkeit. Das verwendete Wasser kann reines Wasser sein oder kann kleine Säureinengen enthalten. Jede Mineralsäure» wie Schwefelsäure» Phosphorsäure« Salzsäure oder Salpetersäure wie auch wasserlösliche organische Säuren
* wie Essigsäure oder Ameisensäure sind geeignet. Vorzugsweise wird so viel Flüssigkeit zugesetzt» daß der Oesaintfeuchtigkeitsgehalt etwa 80 Oew.Jt beträgt.
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Das benetzte QeI wird dann mechanisch aufgearbeitet bis es plastisch wird. Zum Plastifizieren des Oeles sind insbesondere zwei übliche Mischgeräte geeignet, und zwar der Banbury-Mlseher und ein Marco-Schrauben-Nischer. Das plastiflzierte QeI kann dann auf üblichen Verformungevorrichtungen verformt werden, und zwar beispielsweise extrudiert oder naoh dem Spritzguß- oder Druckverfahren verformt oder gegossen werden.
Das verformte QeI wird dann getrocknet, um oberflächliche Feuchtigkeit zu entfernen. Im allgemeinen ist das Trocknen des Kieselsäuregels auf weniger als 5 % gebundene Feuchtigkeit unerwünscht, da daduroh die Adsorptionseigensohaften des OeIs verschlechtert werden. Das Trocknen und Aktivieren der Kieselsäuregele kann kontinuierlich in einem Zwangsumwälzofen bei etwa 200° C erfolgen. Wenn eine höhere Aktivierung gewünscht wird, so muß das Kieselsäuregel erst bei niedrigerer Temperatur getrocknet werden. Kieselsäuregele, welohe ein saures Bindemittel enthalten, sollen gewöhnlich vor der Aktivierung bei 2000C erst bei 93°C getrocknet werden.
Kieselsäure/Tonerde-OeIe werden vorzugsweise zur Entfernung der restHohen Feuchtigkeit erst auf 93° C erwärmt und dann durch weiteres Erhitzen auf 590° C aktiviert. Der Feuchtigkeitsgehalt nach der Aktivierung soll vorzugsweise etwa 10 fc betragen.
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Im folgenden soll die Erfindung anhand von Beispielen näher erläutert werden.
Beispiel 1
IO594 g gewaschenes handelsübliches Kieselsäuregel von regurlärer Dichte (z.B. gemäß USA-Patentsohrlft 1 297 724 hergestellt) wurde in einem Zwangsumwälzofen auf einen Qesamtfeuohtigkeltsgehalt von 37*05 % getrooknet und dann in einem Mikropulverislergerät zerkleinert. 400 g des zermahlenen Gele wurden mit 54 ml Wasser benetzt und gründlich vermischt, indem daa Material durch einen Marco-Typ Schraubenmischer geführt wurde, der eine Formplatte mit Löchern von 1,2 cm Durchmesser besaß. Das Material wurde dann mehrmals durch den Mischer hin- und hergeführt, bis es plastisch war, was bei der vorliegenden Vorrichtung etwa 12 Durchgänge erforderte. Das aus dem letzten Durchgang erhaltene und durch eine Formplatte mit Löchern von 4 mm Durchmesser erhaltene extrudierte Material wurde gesammelt, getrocknet und aktiviert, indem man es über Nacht in einem Umwälzofen von 204° C trocknete.
Der Qesamtfeuchtlgkeltsgehalt, die Adsorptionsfähigkeit gegenüber Wasserdampf und die Oelfestigkeit des aktivierten OeIs wurden gemessen, ferner wurde das OeI durch Berührung mit Wasser auf das Zerfallen hin untersucht. Die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle 1 aufgeführt. . ^
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Beispiel 2
2Q22 β gewaschenes KiescilsLUirehydrogel von regelmäßiger Dichte Gernäß Beispiel 1 wurden in einer Mühle vermählen, deren Fonnplatte mit Löchern mit einem Durchmesser von 3*1 mm versehen war. Dos Material wurde in einem Umwälzofen auf einen Feuchtigkeitsgehalt von 27*24 % getrocknet; ein Teil des getrockneten Gels wurde weiter in einem Osterizer-Mischer zerkleinert. 250 g des gemahlenen QeIs wurden mit 75 ml Wasser und 2,5 ml Eisessig benetzt. Dao benetzte Gel wurde dann mehrmals durch einen Zerklelnerungsoxtruder geschickt, der eine Formplatte irit Löchern von einem Durchmesser von 12 mm besaß. Dieses wurde solange durchgeführt, bis dos Material plastisch war, wobei 25 Durchgänge erforderlich waren. Im vorliegenden Fall war gegenüber dem OeI gemäß Beispiel 1 etwa ein doppelt so großer Aufwand an mecheni3cher Bearbeitung erforderlich, um"das Gel plastisch zu machen. Dann wurde die plastische Hasse wie vorher beim letzten Extrudieren durch eine Formplatte mit Löchern von etwa 4,3 mm extrudlert und über Nacht bei 93°C Umwälzofen getrocknet. Die getrockneten extrudierten Teilchen wurden dann 5 Stunden bei 204° C aktiviert und wie die Proben des Beispiels untersucht; die Werte sind in Tabelle 1 aufgeführt.
Beispiel 3
Eine Probe eine« Kieselsäure/Tonerdefilterkuchens , welcher gemäß USA-Patentschrift 2 886 512 hergestellt worden war, wurde auf einen Feuchtigkeitsgehalt von 25 # getrocknet und nacheinander mit einer 2 j£igeu Ammoniumsulfatlösun£^undJLjeitung3-
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wasser gewaschen. Das letzte Waschwasser war mit Schwefelsäure auf einen pH-Wert von 3 eingestellt. Der Filterkuchen wurde dann auf einen Feuchtigkeitsgehalt von 33,5 % zurUckgetrocknet.
125 g des Filterkuchen· wurden mit »125 ml Eisessig und 87 al Wasser vermischt, indem das Material mehrmals durch einen Mischextruder geschickt wurde, der eine Fonnplatte mit Löchern von 12 mm enthielt. Das Gemisch war nach insgesamt 10 Durchgängen plastisch· Die letzten Durchgänge erfolgten durch eine Formplatte mit Lochern von 4,3 mm. Das extrudierte Material wurde gesammelt f über Nacht in einem Umw&lzofen bei 93° C getrocknet und dann bei 593° C aktiviert. Das Material wurde dann gemäß Beispiel 1 untersucht; die erhaltenen Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle 1 aufgeführt.
Tabelle 1 Beispiel Kontrollprobe
5,89
Gewichtsverlust bei 954° C in Jg
Wasseradsorption in Oew.Jf bei
10 % relativer Luftfeuoh- 6,5
tlgkelt
20 f> relativer - " -40 % relativer - " -60 % relativer - " -8 % l "
5,58 3*12 10,15
7,30 7,18
U,9
24,24 8
% rir 80 % relativer -
zerfällt bei Berührung mit Wasser
Seitliche Breohf estlgkelt (a) (o)
35. Ja
12,55 25,22 33,74 37,20
nein
7,03
12,07 25,77 56*57 40,50
nein 6,67
7*59 12,65 21,55 49,09
nein
(a) Die seitliche Breohfestigkelt wurde in Kilograimn-Durchsohnlttswerten bei einer aktivierten Extrusion mit ein·« Durohmesser von 4,762 mm und 7*937 rom Länge gemessen.
• 909804/1113 original inspecte*
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(b) Als Xontrollprobe wurde übliches Kieselsäurehydrogel verwendet, welches aktiviert worden war, ohne nach dem erfindungsgernäßen Verfahren zu arbeiten.
(c) Die Breohfestlgkelt konnte bei der Kontrollprobe nicht genau bestimmt werden, da es eich um unregelmäßig geformte Teilchen handelte.
Der Oberflächenbereich und die anderen physikalischen Messungen der erfindungsgeraäßen Produkte mit an sich bekannten Gelen sind in der folgenden Tabelle 2 aufgeführt, wobei die Versuche und 3 an Proben durchgeführt wurden, die nach dem Verfahren gemäß Beispiel 1 hergestellt wurden.
Tabelle 2
Versuch Nr. 1 2 744
(Kontrolle) 0,45
Oberfläohenbereioh 24
in a*/g 746 753
Porenvolumen »l/g 0,44 0,45
Porendurchmesser (R) 24 24
Dee Verhältnis zwischen der Teilchengröße des zerkleinerten teilweise getrockneten Kieselsäuregels und der Festigkeit der Extrusion nach dem erfindungsgemäßen Verfahren ergibt sich aus der folgenden Tabelle 3·
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- ίο -
Tabelle Versuch Nr. 3 1 2 3
Teilchengröße Gew«£ Gew.* Gew. %
mehr als 20 Maschen 9 0 0,8
mehr als 40 Maschen 20 0 1,2
mehr als 60 Maschen 30
40
0 2,8
mehr als 80 Maschen 50 0 5,2
mehr als 100 Maschen 70 0 8,0
mehr als 200 Maschen 85 40 24,0
mehr als 325 Maschen 15 70 48,8
unter 325 Maschen stark 30 51,2
relative Festigkeit schwaoh sohwaoh
Die obigen Beispiele zeigen deutlich die Vorteile und überraschenden Ergebnisse des erfindungsgemäßen Verfahrens. Das plastlfizlerte OeI kann auf übliche Weise zu harten festen Gegenständen verformt werden. Es findet keine Zersetzung des Gels bei Plastifizieren statt, was dadurch bewiesen wird, daß die Feuchtigkeitsadsorptionswerte und die Oberflächenbereiche in ihren Werten sehr ähnlich den Werten sind, die bei üblichen Produkten auftreten, die von dem gleichen Grundgel erhalten wurden. Darüber hinaus zerfallen die aktivierten Produkte nicht, wenn sie mit Wasser in Berührung gelangen, während die üblichen aktivierten Gele zerfallen. Die verformten Gele können als Trocknungsmittel oder als Katalysatorgrundlagen verwendet werden, wobei keine weitere Klassierung erforderlich 1st. Mit « dem erfindungsgemäßen Verfahren wird außerdem ein handelsübliches Produkt aus der gesamten Gelmasse hergestellt; es ent-
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stehen keine Teilchen, welche In Ihrer Oröße außerhalb des gewünschten Bereiches liegen, wie es bislang der Fall war. Da das OeI mit üblichen Verformungsvorrichtungen in jeder beliebigen Gestalt hergestellt werden kann, kann man mit dem erfindungsgemäßen Verfahren Trocknungefilter und andere Gegenstände herstellen,die fUr ganz bestimmte Zwecke eine besondere OberflKchenform oder Körpergestalt besitzen sollen.
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Claims (1)

PATENTANSPRUCHS
1. Verfahren zur Herstellung eines gegen Zerfällen bei Berührung mit Wasser Kochbeständigen Hydrogels durch Verformen eines pastosen. Kieselsäure- cder Kiesel-Bfiure/Tonerde~Hydrog<dlse gegebenenfalls zu Körpern bestimmter Gestalt„ und Trocknen, dadurch gekennzeichnet,, dass man einen wesentlichen Teil des Wassers aus dem Hydrogel entfernte das teilweise getrocknete Hydrogel zur Bildung einer pastosen Hasse axt einem'wässrigen Medium vermischt und trocknet.
2· Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man das Hydrogel auf einen Fauchtiglieiti*gehalt von 25 bis 5o Gew.?o vorti'ocknet ο
3« Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2V dadurch gekennzeichnet« dass man das teilweise getrocknete Hydrogel mit einer dessen Wasseraufnahmefähigkeit nicht überschreibenden Menge des wässrigen Mediums vermischt..
909804/1113 Heue Unterlagen v*· 7 i 1 ad^ ζ νγ. ι
fk. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis ;:„ dadurch ge kennzeichnet , dass nan das pastosje G< inxncfo. ;sc. Hydrogel in aktivierter Form trocknet.
:eh
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DE19641467058 1964-03-09 1964-09-26 Verfahren zur Herstellung eines Hydrogels Pending DE1467058A1 (de)

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