DE1464860C - Verfahren zur Herstellung von umhull ten hochtemperaturfesten Brennstoffelemen ten fur Kernreaktoren - Google Patents

Description

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Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur angewandte Druck liegt in der Gegend von etwa

Herstellung von umhüllten hochtemperaturfesten V2 t/cm².

Brennstoffelementen für Kernreaktoren ausgehend Anschließend wird dieser Brennstoffkörper in einer

von den entsprechenden pulverförmigen Materialien geringfügig größeren Form mit einer feinverteilten

für Brennstoffkern und Hülle, die jeweils mit einem 5 Hülle aus Metalloxyden, wie Aluminiumoxyd, Ma-

verträglichen organischen Bindemittel angeteigt, zu gnesiumoxyd, Zirkoniumoxyd (mit geringen Mengen

den entsprechend zusammengesetzten Rohkörpern CaO), Ceroxyd oder Thoriumoxyd — gemischt mit

mit innerem brennstoffhaltigem Kern und äußerer einer Flüssigkeit für die Formgebung — umhüllt und

Hüllschicht geformt und unter Temperaturerhöhung diese gesamte Anordnung zu einem zusammenge-

verdichtet und verfestigt werden. . 10 setzten Körper gepreßt und anschließend gesintert.

Der Kern von bekannten Brennstoffelementen für Gemäß den Beispielen beträgt der für die Formgebung Hochtemperatur-Kernreaktoren besteht im ailgemei- angewandte Druck etwa 1 t/cm², und gesintert wird in nen aus Pastillen, Patronen od. dgl., die in einer Um- Wasserstoff- oder Heliumatmosphäre bei 1750⁰C oder hüllung aus Graphit mit geringer Gasdurchlässigkeit auch z. B. bei Zirkoniumoxyd bei 1450°C. Die Wandangeordnet sind. 15 stärke der Hülle ist relativ gering und beträgt z.B.

Diese Umhüllung hat folgende, wesentliche Auf- etwa 3 mm.

gaben zu erfüllen: Die nach diesem Verfahren erhaltenen Brennstoff-Sie muß der Anordnung eine ausreichende mecha- elemente besitzen eine ausreichende Dichtigkeit gegennische Festigkeit verleihen, die im Brennstoff freige- über Wasser oder anderen Reaktorkühlmitteln. Ob setzte Wärme an das wärmeableitende Strömungs- 20 allerdings nach diesem Verfahren bei Verwendung medium übertragen, dieses jedoch, soweit wie möglich, von Kohlenstoff als Hüllmaterial eine genügende vom Brennstoff isolieren, um eine Verunreinigung des Gasdichtigkeit der Hülle erreicht werden kann, die Kühlkreislaufs durch Spaltprodukte auszuschalten eine Verunreinigung des Kühlkreislaufes durch Spaltoder doch weitgehend zu verhindern. produkte weitgehend ausschließt, erscheint zweifelhaft.

Die Herstellung von Brennstoffelementen dieser 25 Um das Herausdiffundieren von Spaltprodukten

bekannten Art umfaßt im allgemeinen folgende aus dem Brennstoffelement zu verlangsamen, enthält

Arbeitsgänge: gemäß der französischen Patentschrift 1 318 135

Die Herstellung von Brennstoff-Pastillen oder die insbesondere aus Graphit bestehende Hülle zu- -Patronen, meist durch Dispergieren von mit Pyro- mindest zwei Zonen hoher Dichtigkeit, die durch eine Kohlenstoff umhüllten Körnchen oder Kügelchen in 30 stark poröse Zwischenschicht voneinander getrennt einer kohlenstoffhaltigen bzw. aus Kohlenstoff be- sind. Dabei kann als erste dichte Zone eine an der stehenden Grundsubstanz (Matrix), die ihrerseits Oberfläche der einzelnen Brennstoffteilchen erzeugte durch bekannte Verfahren der Kohlenstoffverarbei- Pyrographithülle angesehen werden,
tung gewonnen wird, d. h. ausgehend von Graphit Das Verfahren zur Herstellung solcher Brennstoffoder graphitiertem Erdölkoks, den man mehrfach 35 elemente wird in der französischen Patentschrift nicht wiederholten Imprägnierungen (mit Pech oder Harz) im einzelnen beschrieben. Es umfaßt jedoch im allge- und nachfolgender Verkokung unterwirft; ferner die meinen die Umhüllung der Brennstoff teilchen mit Herstellung bzw. Bearbeitung von aus Graphit ent- einer dichten Pyrographitschicht, die Bildung des sprechender Beschaffenheit bestehenden Rohren, Hohl- Brennstoffkerns, der dann in eine vorgefertigte Grakugeln usw., die als Umhüllung dienen, sowie von 40 phithülle eingesetzt wird, die stark porös und durch Stopfen oder Verschlußkappen, die zum Verschließen abschließende Imprägnierung der Außenschicht mit erforderlich sind. Diese Teile wurden nach ihrer flüssigem Harz und anschließende Verkokung in der Vorbearbeitung entweder durch mehrmaliges Tränken äußeren Zone verdichtet sein soll,
mit Harzen und anschließende Verkokungsbehandlung Dieses Verfahren ist relativ aufwendig und insbegedichtet oder an der Oberfläche mit einer undurch- 45 sondere das abschließende Imprägnieren der Hülle lässigen Schicht aus »Pyro-Kohlenstoff« bzw. pyro- und Verkoken des Imprägnierungsmittels recht zeitlytisch abgeschiedenem Kohlenstoff versehen. raubend und heikel.

Ein weiterer Arbeitsgang umfaßt dann das Einsetzen Ziel der Erfindung war daher ein Verfahren zur der Brennstoff-Pastillen oder -Patronen in ihre Hülle Herstellung hdchtemperaturfester Brennstoffelemente (sowie das Einpassen der Stopfen), in der sie fest ver- 50 mit insbesondere verbesserter oder gegenüber dem schlossen werden, beispielsweise durch eine Verbin- letztgenannten Verfahren vergleichbarer Dichtigkeit dung der vorerwähnten Verfahren (Imprägnieren mit sowie eine Vereinfachung gegenüber den bisher beflüssigen organischen Stoffen und anschließendes kannten Verfahren zur Herstellung der eingangs er-Verkoken und pyrolytische Abscheidung von Kohlen- wähnten Brennstoffelemente für Hochtemperaturstoff). 55 reaktoren.

Die nach dem beschriebenen Verfahren hergestellten Dieses erfindungsgemäße Verfahren der eingangs Brennstoffelemente vermögen durchaus befriedigende . genannten Art ist dadurch gekennzeichnet, daß man Eigenschaften aufzuweisen; es ist jedoch einleuchtend, ein stark quellfähiges Bindemittel mit geringem Verdaß die Herstellungskosten wegen der zahlreichen kokungsrückstand, wie in Wasser dispergierte Polyerforderlichen Arbeitsvorgänge sehr hoch sind. 60 saccharide, Gummistoffe, Schleimstoffe, Stärke oder

Eine andere Art der Herstellung umhüllter Brenn- Alginate oder trocknende öle oder in einem Lösungsstoffelemente ist aus der USA.-Patentschrift 3 081 249 mittel verdünnte Äthylcellulosen, verwendet und durch bekannt. Nach dieser werden keramische Brennstoffe Strangpressen oder mäßigen Druck den Brennstoff-(Spalt- oder Brutstoffe; im allgemeinen Metalloxyde) kern formt, trocknet und dann entweder
mit einem organischen Bindemittel, wie einer Poly- 65

äthylenglykolwachslösung, in Aceton vermischt und a) in eine in ähnlicher Weise aus angeteigtem hochnach Abtrennen des Lösungsmittels in einer Druck- temperaturfestem Hüllenmaterial hergestellte pasform zu einem Brennstoff körper geformt. Der dabei sende Hülle mit Verschlußstopfen einsetzt oder

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b) mit einer Hülle aus dem angeteigten Hüllen- peratur sehr stabil ist und ausgezeichnete Moderatormaterial umschließt eigenschaften aufweist. In diesem Falle kann man und die so geformten Rohkörper durch Brennen in Berylüumoxyd auch in die Brennstoffkernmasse Kohlenwasserstoff atmosphäre bei 800 bis 1000⁰C selbst einarbeiten. Brennstoffelemente dieser Art unter pyrolytischer Abscheidung von Kohlenstoff zu 5 dürften sich bei der Verwendung in Reaktoren für einem praktisch fugenlosen relativ gasundurchlässigen Raumfahrzeug-Raketenantriebe als besonders interes-Körper verdichtet. sant erweisen.

Um den Brennstoffkern herzustellen, bereitet man Die Brennstoffhülle wird aus einer plastischen

eine form- oder strangpreßbare Masse aus pulverför- Masse gefertigt, die nach dem gleichen Verfahren wie

migem, hochtemperaturfestem, mit Graphitstaub ver- io für den Brennstoffkern zubereitet wird,

setztem Material durch weitere Zugabe eines Binde- Eine solche Hülle ist von poröser Beschaffenheit

mittels, das ein starkes Quellvermögen mit Wasser be- und man kann durch eine nachfolgende pyrolytische

sitzt und einen geringen Verkokungsrest ergibt ige- Abscheidung von Kohlenstoff sowohl eine innige

ringer als 30°/o) und das unter den obengenannten Bindung mit dem Kern als auch eine hohe Dichtigkeit

Stoffen ausgewählt wird, die einzeln oder in Kombi- 15 erzielen und so eine ausgezeichnete wärmeleitende

nation verwendet werden. Die Kornabmessungen der Verbindung zwischen dem Brennstoff und der Hülle

hochtemperaUirfesten Materialien können in weiten des Elements schaffen.

Grenzen geändert werden, z. B. von wenigen Mikron Soll der nukleare Brennstoff in einem Behälter ange-

bis 400 Mikron. Der Gehalt an Bindemittel beträgt ordnet oder nicht weiter bearbeitet werden, so genügt

höchstens 5% des Trockengewichtes der gesamten 20 eine aus nur einer Schicht bestehende Hülle. Um die

Masse, in die das Bindemittel eingearbeitet wird. Dichtigkeit und Widerstandsfähigkeit der Brennstoff-

Bei hydrolysierbaren Materialien, wie Carbiden umhüllung zu verbessern oder die Weiterbearbeitung und Nitriden des Urans und allgemeiner der Actiniden zu erleichtern, sind jedoch zwei oder mehrere überein- und Lanthaniden, verwendet man als Bindemittel ander gelagerte Schichten vorzuziehen. Dies geschieht trocknende Öle, wie Leinöl oder China-Holzöl, die 25 im wesentlichen dadurch, daß auf den Kernbrennstoff im allgemeinen durch Durchblasen von heißer Luft eine erste Schicht aus einer ein hochtemperaturfestes vorverdichtet sind. Man kann außerdem Äthylcellu- Material enthaltenden Masse oben beschriebener Zulosen verwenden, die in einem flüchtigen Lösungs- bereitung aufgebracht wird und diese Schicht tei einer mittel, wie beispielsweise ortho-Dichlorbenzol, Benzol Temperatur zwischen 800 und 1000"⁵C einer »Imprä- und Toluol, gelöst sind. 30 gnierungsbehandlung« in Kohlenwasserstoffatmo-

Die Verwendung trocknender öle und in einem Sphäre unterworfen wird, so daß diese Schicht eine Lösungsmittel gelöster Äthylcellulosen ist besonders größtmögliche Dichte erhält und an der Oberfläche interessant, wenn man eine gute Bindung bei der eine Pyro-Kohlenstoff-Abdeckung aufweist; sodann Formung der Formmasse zu erzielen wünscht oder wird auf dieser ersten Schicht eine zweite Schicht gewenn die Masse in dünnen Schichten aufgetragen 35 bildet, die dann ebenfalls einer Behandlung mit Kohlenwerden soll (Überzug, Brennstoffhülle usw.). Wasserstoffen bei Temperaturen von 800 bis 1000°C

Die wie oben beschrieben vorbereitete Masse wird ausgesetzt wird.

anschließend geformt, und zwar geschieht dies im all- , Dieses Übereinanderlagern von Schichten gestattet gemeinen durch Kaltverformen (Druck oder Strang- es, neben der. Verbesserung der Dichtigkeit der Umpressen). Das Trocknen der geformten Gegenstände 40 hüllung eine äußere Schicht zu erzielen, die entweder erfolgt entweder an der Luft bei normaler Umgebungs- durch ihre Bearbeitung oder während der betriebtemperatur oder in einem geschlossenen Raum bei liehen Verwendung mehr oder weniger mechanisch einer Temperatur unter 100° C. oder chemisch geändert werden kann, ohne daß die

Der so erhaltene Brennstoffkern kann gegebenen- geringe Durchlässigkeit der Gesamtschicht merkbar

falls durch pyrolytische Abscheidung von Kohlenstoff 45 zunimmt,

verdichtet werden oder noch porös sein. Die erste Schicht, die mit dem Kernbrennstoff in

Es kann auch eine Art »Zwischenverfahren« ange- Berührung ist, wird aus einem hochtemperaturfesten wandt werden, das darin besteht, daß man den Brenn- Material hergestellt, dessen Korngröße vorzugsweise stoffkern einer Teilbehandlung der pyrolytischen weniger als 100 μ beträgt. Auf Grund der gewählten Kohlenstoffabscheidung unterwirft, deren Behänd- 50 Korngröße und der Behandlungsbedingungen erhält lungsdauer man variiert, wodurch ein gewünschter diese erste Schicht eine größtmögliche Dichtigkeit, Verfestigungs- und Dichtungsgrad dieses Brennstoff- wobei sich eine Oberflächenzone aus Pyro-Kohlenstoff kerns erreicht werden kann. Die Wahl zwischen den bildet. Für die Herstellung der äußeren Schicht, die aufgezeigten Möglichkeiten hängt unter anderem von mit dem wärmeübertragenden Strömungsmedium in der Stärke der Hülle und des Brennstoffkerns sowie 55 Berührung ist, geht man von einem Pulver aus, das im der für den Aufbau der Brennstoffelemente verwende- allgemeinen eine Korngröße zwischen 20 und 100 μ ten Kerne ab, wobei man auf eine für den betreffenden aufweist. Diese zweite Schicht wird durch Kohlen-Fall wirtschaftlich möglichst günstige Lösung bedacht wasserstoff-Pyrolyse in ihrer gesamten Masse undurchsein wird. lässig gemacht. Diese letztgenannte Behandlung be-

Die Brennstoffhülle besteht aus einem hochtempera- 60 wirkt auch eine innige Bindung der Schichter unter-

turfesten Material, das entsprechend den voraus- einander.

sichtlichen Betriebsbedingungen des Reaktors ausge- In Anbetracht der geringen, in der Millimeterwählt wird. Meist verwendet man dabei eine kohlen- Größenordnung liegenden Stärke der äußeren Schicht stoff haltige Substanz, wie zum Beispiel Graphit. verwendet man je nach den Abmessungen der zu be-

Bei gewissen Ausführungen kann in Betracht ge- 65 handelnden Werkstücke als Bindemittel hierfür zweckzogen werden, Graphit ganz oder teilweise durch ein mäßigerweise trocknende öle oder in mehr oder anderes Material zu ersetzen. So kann man beispiels- weniger flüchtigem Lösungsmittel gelöste Diäthyl- weise Berylüumoxyd verwenden, das bei hoher Tem- Zellulosen.

Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung hochtemperaturfester Brennstoffelemente soll im folgenden anhand von Beispielen erläutert werden.

B e i s ρ i e I 1

Man mischt sphäroidische Uranoxyd-Partikeln mit einem mittleren Durchmesser von 100 μ im Verhältnis 13 Teile UO₂ auf 100 Teile künstlichen Graphit mit 1,5 Teilen pflanzlichem Gummiharz, das eine starke Quellfähigkeit mit Wasser hat und einen Verkokungsrest von 28% ergibt. Man fügt eine entsprechende Menge Wasser (rund 25 Teile) hinzu und erhält so eine konsistente, formbare Masse.

Diese Masse wird durch Pressen zu Kugeln von 4 cm Durchmesser geformt.

Daneben bereitet man eine formbare Masse aus 98 Teilen Pulver von künstlichem Graphit mit einer Korngröße zwischen 50 und 100 μ und 2 Teilen pflanzlichem Gummiharz, die kalt vermischt und anschließend mit so viel Wasser versetzt werden, daß eine konsistente Formmasse entsteht (etwa 30 Teile).

Die zuletzt genannte Paste wird kalt in einer entsprechenden Form zu Kugeln mit einem Durchmesser von 6 cm verformt, in deren Mitte sich jeweils eine der bereits vorbereiteten, als Kern dienenden Brennstoffkugeln befindet. Der zur Formung aufgewandte Druck beträgt nur 24,5 kg/cm².

Diese Körper werden 48 Stunden lang an der Luft getrocknet und dann in einen Muffelofen gebracht, dessen Temperatur man im Laufe von 20 Stunden allmählich auf 900³C erhöht, während man ihn unter einem ständigen Gasstrom hält, dessen Druck nur geringfügig über dem Normaldruck liegt. Bei dem verwendeten Gas handelt es sich um Erdgas aus Lacq, das etwa folgende Zusammensetzung hat: 93% Methan, 4% Äthan, 0,6% Propan, 1,3% Stickstoff und sonstige Gase mit jeweils geringem Anteil.

Nach Abschluß einer 350stündigen Behandlung beträgt die Gewichtszunahme der Kugeln 76%. Jedes dieser Brennstoffelemente weist jetzt eine naht- und fugenlose Hülle um einen Brennstoffkern auf, deren Dichte nach der Behandlung 1,90 beträgt.

Nach einem mechanischen Ü6crschleifen kann das Element in einem Reaktor mit Brennstoff kugeln verwendet werden.

Beispiel 2

Man geht von einer Formmasse aus, deren Zusammensetzung der zur Herstellung der im vorigen Beispiel beschriebenen Brennstoffkerne verwendeten Masse genau entspricht. Diese Masse wird zu Zylindern mit einem Durchmesser von 25 mm und entsprechender Höhe geformt.

Ferner wird eine durch Strangpressen verarbeitbare Kohlenstoff-Zusammensetzung bereitet, die folgende Komponenten aufweist: 96 Gewichtsteile künstlichen Graphitstaub (wovon rund 50 Teile eine Korngröße von 100 bis 200 μ und der Rest eine Korngröße kleiner als 100 μ aufweisen). 4 Teile pflanzliches Gummiharz (man verwendet das gleiche Gummiharz wie bei Beispiel 1). Diese Substanzen mischt man kalt und sehr sorgfältig und mengt eine entsprechende Menge Wasser (35 Teile) bei, um nach dem Durchkneten eine konsistente plastisch formbare Masse zu erhalten, aus der man durch kaltes Strangpressen Rohre mit einem inneren Durchmesser von 26 mm, einem äußeren Durchmesser von 50 mm und einer Länge von 1500mm formt.

Ferner werden durch Formpressen Körper aus einer ähnlichen Zusammensetzung hergestellt, die sich den äußeren Enden der Rohre mit einem Spiel von V10 ^mrn anpassen und somit als Abschlüsse oder Stopfen dienen.

Die zylindrisch geformten Brennstoffkerne, die nach ihrer Formung etwa 10 Tage an der Luft getrocknet wurden, werden jetzt als Brennstoff-Pastillen in die Rohre eingeführt; nach dem Verschließen der Rohre durch die Stopfen werden die Rohkörper in einen röhrenförmigen Muffelofen großer Länge gebracht. Der weitere Ablauf der Behandlung entspricht dem im vorigen Beispiel beschriebenen Verfahren. Man erreicht auf diese Weise gleichzeitig ein Dichten der hergestellten Hülle und deren dichten Verschluß. Messungen der Permeabilität gegenüber Gasen haben ergeben, daß die Hülle mit einer spezifischen Dichte (Raumgewicht) von 1,92 eine Gasdurchlässigkeit von weniger als 10~⁸ cm²/s aufweist. An dieser Stelle sei noch vermerkt, daß die mechanischen Eigenschaften ausgezeichnet sind und daß insbesondere die Druckfestigkeit bei etwa 925 kg/cm² liegt.

In einem anderen Herstellungsverfahren kann durch ein abweichendes Zusammenfügen der einzelnen Teile ein zylindrisches Brennstoffelement der oben beschriebenen Art gebildet werden, das im Innern einer aus einer einstückigen Hülle bestehenden Umhüllung den zylindrischen Brennstoffkern enthält. Dabei besteht diese Umhüllung in ihrem mittleren Bereich aus einem rohrförmig ausgebildeten, auf den Brennstoffzylinder »aufplattierten« Abschnitt und an ihren beiden Enden aus vollen zylindrischen Abschnitten, die als Verschluß dienen. Die Formung umfaßt drei Phasen, nämlich das Strangpressen eines vollen zylindrischen Teiles der Umhüllung, das gemeinsame Strangpressen des Rohrteiles der Umhüllung mit dem Brennstoffzylinder, wodurch die Umhüllung auf den Br^r.n tjff »aufplattiert« wird, und schließlich ein erneutes Strangpressen des anderen (abschließenden) vollen Teiles der Umhüllung.

Beispiel 3

Der Brennstoffkern wird nach dem in den vorerwähnten Beispielen beschriebenen Verfahren hergestellt.

Dieser Kern wird in Form eines Zylinders mit einem Durchmesser von 10 mm und einer Höhe von 20 mm ausgebildet. Auf diesen Zylinder wird unter Druck eine erste 2 mm starke Schicht aufgebracht, die aus einem Graphitpulver mit einer Korngröße zwischen 0 und 80 μ sowie pflanzlichem Gummiharz und Wasser bestand. Diese Schicht wird 50 Stunden lang bei einer Temperatur von 900⁰C unter Einwirkung von Erdgas verfestigt. Anschließend wird sie 300 Stunden lang bei 900⁰C behandelt, bis sich auf ihrer Oberfläche eine Deckschicht oder -zone aus Pyro-Kohlenstoff gebildet hat.

Anschließend wird eine zweite Schicht aus Graphitpulver mit einer Korngröße zwischen 40 und 80 μ aufgebracht. Diesem Pulver war in Ortho-Dichlorbenzol (10 bis 20 Gewichtsprozent, bezogen auf den Graphit) gelöste Diäthylzellulose (1 Gewichtsprozent, bezogen auf den Graphit) beigemengt worden. Diese Schicht ist 1 mm stark. Sie wird 300 Stunden lang bei 875°C einem Erdgasstrom ausgesetzt. Durch diese Behandlung wurde nicht nur die gesamte Dicke der Schicht undurchlässig gemacht, sondern die beiden Schichten verbanden sich auch innig miteinander.

Es wurde festgestellt, daß die Durchlässigkeit der Umhüllung in diesem Fall unter 10""⁸ cm^!/s lag und mit üblichen Meßvorrichtungen nicht mehr meßbar

Claims (6)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung von umhüllten hochtemperaturfesten Brennstoffelementen für Kernreaktoren ausgehend von den entsprechenden pulverförmigen Materialien für Brennstoffkern und Hülle, die jeweils mit einem verträglichen organischen Bindemittel angeteigt, zu den entsprechend zusammengesetztenRohkörpern mit innerem brennstoffhaltigem Kern und äußerer Hüllschicht geformt und unter Temperaturerhöhung verdichtet und verfestigt werden, dadurch gekennzeichnet, daß man ein stark quellfähiges Bindemittel mit geringem Verkokungsrückstand, wie in Wasser dispergierte Polysaccharide, Gummistoffe, Schleimstoffe, Stärke oder Alginate oder trocknende öle oder in einem Lösungsmittel verdünnte Äthylcellulosen verwendet und durch Strangpressen oder mäßigen Druck den Brennstoffkern formt, trocknet und dann entweder

a) in eine in ähnlicher Weise aus angeteigtem ^a5 hochtemperaturfestem Hüllenmaterial hergestellte passende Hülle mit Verschlußstopfen einsetzt oder

b) mit einer Hülle aus dem angeteigten Hüllenmaterial umschließt

und die so geformten Rohkörper durch Brennen in Kohlenwasserstoffatmosphäre bei 800 bis 1000⁰C unter pyrolytischer Abscheidung von Kohlenstoff zu einem praktisch fugenlosen relativ gasundurchlässigen Körper verdichtet.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Brennstoffkern vor der Umhüllung durch pyrolytische Abscheidung von Kohlenstoff aus einer Kohlenwasserstoffatmosphäre verfestigt und verdichtet wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Hüllenmaterial Kohlenstoff oder. Berylliumoxyd verwendet wird.

4. Verfahren nach Anspruch 1 b, dadurch gekennzeichnet, daß man die Brennstoffhülle durch Auftragen mehrerer aufeinanderfolgender Schichten der plastischen Hüllmasse erzeugt, die jeweils nach dem Auftragen durch Behandlung in Kohlenwasserstoffatmosphäre bei 800 bis 1000⁰C vor dem Auftragen der nächstfolgenden Schicht mit pyrolytisch abgeschiedenem Kohlenstoff imprägniert werden.

5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Masse für die äußere Schicht unter Verwendung von in einem flüchtigen Lösungsmittel gelöster Äthylcellulose als Bindemittel hergestellt wird.

6. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Kohlenwasserstoffatmosphäre durch nichtgereinigtes Erdgas gebildet wird.

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