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DE1445225C - Verfahren zur Polymerisation von Mono alpha olefinen mit drei oder mehr Kohlen Stoffatomen - Google Patents

Verfahren zur Polymerisation von Mono alpha olefinen mit drei oder mehr Kohlen Stoffatomen

Info

Publication number
DE1445225C
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Authority
DE
Germany
Prior art keywords
compounds
polymerization
arsenic
antimony
metals
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
Other languages
English (en)
Inventor
Joachim Dr 6840 Lampert heim Lautenschlager Hans Dr River side Conn Stedefeder (V St A)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
Badische Anilin and Sodafabrik AG
Publication date

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Description

1 2
Es ist bekannt, daß man Mono-\-oIefine mit 3 oder Verbindungen von Metallen der IV. bis VI. und mehr Kohlenstoffatomen, beispielsweise Propylen oder VIII. Nebengruppe, die einen Teil des Katalysatorn-Buten-(l), mit sogenannten Ziegler-Katalysatoren systems bilden, sind beispielsweise die Verbindungen zu makromolekularen Verbindungen polymerisieren des Titans, Vanadins, Chroms oder Eisens, z. B. kann. Unter Ziegler-Katalysatoren werden dabei 5 Titanhalogenide, wie Titantrichlorid, Vanadintrichlo-Katalysatoren verstanden, die aus metallorganischen rid, Vanadylchlorid, Chrom-3-chlorid, Chromoxyd Verbindungen der 1. bis IV. Hauptgruppe einerseits, oder Chromylchlorid. Obwohl in vielen Fällen die und Verbindungen von Metallen der IV. bis VIII. Ne- Halogenverbindungen der Metalle der IV. bis VI. und bengruppe andererseits bestehen. Besonders geeignete VIII. Nebengruppe besonders vorteilhaft angewendet Katalysatoren für die Polymerisation von Mono-\-ole- io werden, können auch Verbindungen dieser Metalle, Pinen sind aluminiumorganische Verbindungen und die kein Halogen enthalten, beispielsweise Titan-Halogenide von Metallen der IV. bis VI. Nebengruppe, acetylacetonat, verwendet werden,
insbesondere Titanhalogenide. Die Polymerisation Unter metallorganischen Verbindungen werden wird bei dem bekannten Verfahren meistens in Gegen- solche verstanden, bei denen ein Metall in direkter wart von indifferenten Lösungsmitteln, z. B. von ali- 15 Bindung an ein Kohlenstoffatom gebunden ist. Gephatischen oder aromatischen Kohlenwasserstoffen, eignete metallorganische Verbindungen von Metallen '! vorgenommen. Man kann jedoch auch in Abwesenheit der 1. bis IV. Haiiptgruppe des Periodischen Systems von Lösungsmitteln polymerisieren. sind beispielsweise Lithiumbutyl, Berylliumdiäthyl, :
Bei der Polymerisation von Propylen mit den so- Magnesiumdiäthyl, Aluminiumtriäthyl, Aluminiumgenannten Ziegler-Katalysatoren erhält man söge- 20 trimethyl, Bleitetraäthyl oder Zinntetraäthyl. Weitere i nanntes isotaktisches Polypropylen. Unter isotak- geeignete metallorganische Verbindungen sind solche, ■ tischem Anteil in einem Propylen-Polymerisat wird die nicht nur Alkylgruppen enthalten, sondern auch der in siedendem Heptan unlösliche Anteil des Poly- Oxalkylgruppen, beispielsweise Aluminiumdiäthoxy- (j merisates verstanden. Mit dem Katalysatorsystem aus monoäthyl. | Aluminiumtriäthyl und Titantrichlorid kann man einen 25 Die aluminiiimorganischen Verbindungen werden ί isotaktischen Anteil bei der Polymerisation von Pro- bevorzugt als Katalysatoren verwendet. Geeignete j pylen von etwa 80°/o erhalten. Durch Zusatz von aluminiumorganische Verbindungen sind beispielsweise Aminen zu dem Katalysatorsystem aus Aluminium- die Aluminiumtrialkyle, wie Aluminiumtrimethyl, AIutriäthyl/Titantrichlorid ist es möglich, den isotaktischen miniumtriäthyl, Aluminiumtri-n-propyl oder Alumi-Anteil von etwa 80 auf etwa 87% zu steigern. '30 niumtriisobutyl. Auch Aluminiumdialkylhalogenide,
Es ist ein Verfahren bekannt, bei dem der in Heptan wie Aluminiumdiäthylchlorid, können als Katalysatorunlösliche Anteil bei der stereospezifischen Polymeri- komponenten verwendet werden. Manchmal ist es sation von Μοηο-κ-olefinen gesteigert wird, wenn man vorteilhaft, Mischungen verschiedener metallorganidie Polymerisation in Gegenwart von Salzen ternärer scher Verbindungen anzuwenden,
oder quaternärer Basen eines Elements der V. oder 35 Verbindungen der allgemeinen Formel AR;1Y, in VI. Hauptgruppe des Periodischen Systems und von welcher A, R und Y die vorstehend genannten Beden vorstehend genannten Ziegler-Katalysatoren vor- deutungen haben, sind beispielsweise Trialkyl- oder nimmt. Triarylphosphinoxide oder -imine bzw. die ent-
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Ver- sprechenden Verbindungen des Arsens, Antimons
fahren zur Polymerisation von Mono-<x-olefinen mit 4° oder Wismuts. Namentliche Beispiele sind Triphenyl-
3 oder mehr Kohlenstoffatomen zu makromolekula- phosphinoxid, Triphenylphosphinimin und Triäthyl-
ren Polymerisaten mit hohem, in siedendem Heptan arsenoxid.
unlöslichem Anteil in Gegenwart eines Katalysator- Die Polymerisationskatalysatoren können hergesystems aus Verbindungen von Metallen der IV. bis stellt werden, indem man die Verbindungen eines VI. oder VIII. Nebengruppe des Periodischen Systems, 45 Metalls der IV. bis VI. oder VIII. Nebengruppe, z. B. aus metallorganischen Verbindungen von Metallen Titantrichlorid, in Gegenwart oder in Abwesenheit der I. bis IV. Gruppe des Periodischen Systems und der metallorganischen Verbindung, z. B. Aluminiumaus Stickstoff, Phosphor, Arsen, Antimon oder triäthyl, gegebenenfalls in Gegenwart eines indifferen-Wismut enthaltenden Verbindungen in der für die ten organischen Lösungsmittels mit der Zusatzkompo-Niederdruckpolymerisation von Olefinen üblichen 5° nente vermischt, z. B. durch Vermählen in einer Weise. Das erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch Mühle. Man kann auch die Zusatzverbindung adgekennzeichnet, daß man in Abwesenheit von Ver- sorptiv in Lösung oder in der Gasphase auf die metalldünnungsmitteln arbeitet und daß man als Stickstoff, organische Verbindung und/oder die andere Metall-Phosphor, Arsen, Antimon oder Wismut enthaltende verbindung einwirken lassen und den erhaltenen Verbindungen Verbindungen der allgemeinen Formel 55 heterogenen Katalysator zusätzlich tempern.
Die Mengen, in denen die einzelnen Katalysator-
AR;,Y _ komponenten miteinander umgesetzt werden, können
in einem verhältnismäßig weiten Bereich variiert wer-
verwendct, worin stehen: A für Stickstoff, Phosphor, den. Das Molverhältnis der metallorganischen VerArsen, Antimon oder Wismut, R für Wasserstoff, 60 bindung zu der anderen Metallverbindung kann Alkyl, Aryl, Aralkyl oder Cycloalkyl und Y für zwischen 20:1 und 0,2:1, vorzugsweise zwischen Sauerstoff, Schwefel, Selen, Tellur oder >NH. 4:1 und 0,5:1, liegen. Das Molverhältnis metall-AIs Mono-x-olefinc, die erlindungsgemäß zu makro- organische Verbindung zu Zusatzverbindung des molekularen Polymerisaten mit hohem heptanunlös- Stickstoffs, Phosphors, Arsens, Antimons oder Wislichcm Anteil polymerisiert werden können, kommen 65 muts beträgt etwa von 100: 1 bis 0,5: I, vorzugsweise insbesondere Propylen oder n-Ikiten-1 in Frage. 20: I bis 1:1.
Weitere Mono-\-olefine sind z.B. 3-Melhylen-buten-1, Die Polymerisation wird mit dem vorstehend be-
Penten-1, 4-Melhylpenten-I oder 5-Methylhexeii-l. schriebcnen Katalysator in der für die Niederdruck-
polymerisation von Olefinen üblichen Weise in Abwesenheit von Verdünnungsmitteln vorgenommen, z. B. unter Normaldruck oder bei leicht erhöhten Drücken, wobei die Temperatur im allgemeinen zwischen etwa 0 und 200° C, vorzugsweise zwischen 30 und 100° C, liegt. Der Katalysator kann in der üblichen Weise dosiert werden, indem man ihn in unverdünnter Form oder gelöst bzw. zum Teil gelöst oder dispergiert in das Polymerisationsgefäß gibt.
Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren kann man Polymerisate mit hohem heptanunlöslichem Anteil erhalten. Gegenüber den bekannten Katalysatoren wird die erzielte Ausbeute an Polymeren beachtlich, z. B. bis auf das Doppelte, erhöht. Die bei drucklosem Arbeiten oft zu beobachtende Induktionsperiode vor Beginn der eigentlichen Polymerisation wird bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wesentlich verkürzt oder ganz ausgeschaltet. Ein besonderer Vorteil ist, daß mit Hilfe des beschriebenen Katalysatorsystems Polymerisate erhalten werden, die in einer besonders dichten, leicht abtrennbaren Form anfallen. Dies ist von besonderer Bedeutung bei der Polymerisation unter erhöhtem Druck, Die Konzentration an Polyolefin im Reaktionsraum kann erhöht werden, d. h., die Raum-Zeitausbeute wird durch das erfindungsgemäße Verfahren wesentlich verbessert.
Die in dem Beispiel genannten Teile sind Gewichtsteile.
Beispiel
10 000 Teile eines feinkörnigen isotaktischen Polypropylens werden mit 20 Teilen Aluminiumtriäthyl, 12 Teilen Titantrichlorid und 9,5 Teilen Triphenylphosphinoxid in einem Reaktionsgefäß vorgelegt. Auf dieses Gemisch, das mit einem Spiralrührer gerührt wird, wird 10 Stunden lang bei einer Temperatur von 70° C Propylen mit einem Druck von 12 at aufgepreßt. Man erhält 40 000 Teile eines Polypropylens, das zu 95% in siedendem Heptan unlöslich ist und eine Grenzviskosität η von etwa 8,5 hat. Der Aschegehalt beträgt 0,07 Gewichtsprozent.
Unter sonst gleichen Bedingungen, jedoch ohne Zusatz von Triphenylphosphinoxid, erhält man nur 000 Teile Polypropylen, das einen in siedendem Heptan unlöslichen Anteil von 79 %> eme Grenzviskosität η von 8,2 und einen Aschegehalt von 0,1 hat.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Polymerisation von Mono-a-olefinen mit 3 oder mehr Kohlenstoffatomen zu makromolekularen Polymerisaten mit hohem, in siedendem Heptan unlöslichem Anteil in Gegenwart eines Katalysatorsystems aus Verbindungen von Metallen der IV. bis VI. oder VIII. Nebengruppe des Periodischen Systems, aus metallorganischen Verbindungen von Metallen der I. bis IV. Gruppe des Periodischen Systems und aus Stickstoff, Phosphor, Arsen, Antimon oder Wismut enthaltenden Verbindungen in der für die Niederdruckpolymerisation von Olefinen üblichen Weise, dadurch gekennzeichnet, daß man in Abwesenheit von Verdünnungsmitteln arbeitet und daß man als Stickstoff, Phosphor, Arsen, Antimon oder Wismut enthaltende Verbindungen Verbindungen der allgemeinen Formel
    AR3Y
    verwendet, worin stehen: A für Stickstoff, Phosphor, Arsen, Antimon oder Wismut, R für Wasserstoff, Alkyl, Aryl, Aralkyl oder Cycloalkyl und Y für Sauerstoff, Schwefel, Selen, Tellur oder >NH.

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