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DE1227024B - Process for the production of carboxylic acid glycol monoesters - Google Patents

Process for the production of carboxylic acid glycol monoesters

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Publication number
DE1227024B
DE1227024B DEC28188A DEC0028188A DE1227024B DE 1227024 B DE1227024 B DE 1227024B DE C28188 A DEC28188 A DE C28188A DE C0028188 A DEC0028188 A DE C0028188A DE 1227024 B DE1227024 B DE 1227024B
Authority
DE
Germany
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carboxylic acid
glycol monoesters
carboxylic acids
acid glycol
production
Prior art date
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Pending
Application number
DEC28188A
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German (de)
Inventor
Dipl-Chem Ewald Katzschmann
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Chemische Werke Witten GmbH
Original Assignee
Chemische Werke Witten GmbH
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Publication date
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C67/00Preparation of carboxylic acid esters
    • C07C67/24Preparation of carboxylic acid esters by reacting carboxylic acids or derivatives thereof with a carbon-to-oxygen ether bond, e.g. acetal, tetrahydrofuran
    • C07C67/26Preparation of carboxylic acid esters by reacting carboxylic acids or derivatives thereof with a carbon-to-oxygen ether bond, e.g. acetal, tetrahydrofuran with an oxirane ring

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLANDFEDERAL REPUBLIC OF GERMANY

DEUTSCHESGERMAN

PATENTAMTPATENT OFFICE

AUSLEGESCHRIFTEDITORIAL

Int. α.:Int. α .:

C 07 cC 07 c

Deutsche Kl.: 12 ο - 27German class: 12 ο - 27

Nummer: 1227 024Number: 1227 024

Aktenzeichen: C 28188 IV b/12 οFile number: C 28188 IV b / 12 ο

Anmeldetag: 16. Oktober 1962 Filing date: October 16, 1962

Auslegetag: 20. Oktober 1966Opened on: October 20, 1966

Nach Patent 1154 479 werden Äthylenglykolmonoester gesättigter Carbonsäuren dadurch hergestellt, daß man gesättigte Mono- oder Polycarbonsäuren allein oder in Mischung untereinander mit gegebenenfalls überschüssigen Mengen an Äthylenoxyd bei einer Temperatur zwischen 25 und 2000C, vorzugsweise 80 und 16O0C, in Abwesenheit von Katalysatoren und in Gegenwart von wasserhaltigen Amiden gesättigter niedermolekularer aliphatischer Carbonsäuren oder deren N-Alkylierungsprodukte umsetzt, wobei das anzuwendende Gewichtsverhältnis von Wasser zu Amid 1:1 bis 4,3 :1 beträgt.After Patent 1154 479 Äthylenglykolmonoester saturated carboxylic acids are prepared by reacting saturated mono- or polycarboxylic acids, alone or in mixture with one another with any excess amounts of ethylene oxide at a temperature between 25 and 200 0 C, preferably 80 and 16O 0 C, in the absence of catalysts and in the presence of hydrous amides of saturated low molecular weight aliphatic carboxylic acids or their N-alkylation products, the weight ratio of water to amide to be used being 1: 1 to 4.3: 1.

: Nach diesem Verfahren wurden in Zeiträumen von weniger als einer Stunde Umsätze und Ausbeuten bis über 90% der Theorie erhalten, während die Ausbeute nach bekannten Verfahren zwischen 35,4 und 67,8 % der Theorie bei 11- bis 20stündiger Reaktionsdauer liegt und zusätzlich besondere Nachteile auftreten. : Following this procedure, periods of less than one hour of conversions and yields of up to over 90% of theory are obtained, while the yield according to known processes between 35.4 and 67.8% of theory with a reaction time of 11 to 20 hours and there are also particular disadvantages.

■ ■. Als gesättigte Mono- oder Polycarbonsäuren komjpien beispielsweise die aliphatischen Carbonsäuren mit 1 bis 20 C-Atomen, Benzolcarbonsäuren und ihre Substitutionsprodukte, Phthalsäuren, Benzol-tri- und -tetracarbönsäuren oder Naphthalsäure in Frage. ί Die genannten Carbonsäuren können· nicht nur in reinster Form eingesetzt werden, sondern es ist auch möglich, technische Säuren zu verwenden.■ ■. Komjpien as saturated mono- or polycarboxylic acids for example the aliphatic carboxylic acids with 1 to 20 carbon atoms, benzenecarboxylic acids and their Substitution products, phthalic acids, benzene-tri- and -tetracarbonic acids or naphthalic acid in question. ί The carboxylic acids mentioned can · not only be used in purest form can be used, but it is too possible to use technical acids.

Als gesättigte niedermolekulare aliphatische Carbonsäureamide oder N-Substitutionsprodukte kommen beispielsweise Formamid, Dimethylformamid oder Dimethylacetamid in Frage.As saturated, low molecular weight aliphatic carboxamides or N-substitution products come for example formamide, dimethylformamide or dimethylacetamide in question.

Als Reaktionsgefäße sind Niederdruckautoklaven oder Kessel geeignet, die ein Arbeiten bei Drücken von 0 bis 15 atü gestatten. Die Gefäße sollen zweckmäßig mit Einfüllstutzen, Gasein- und -ableitungsrohr und einer Rührvorrichtung versehen sein. Das Material des Gefäßes hängt von der korrodierenden Eigenschaft der Carbonsäuren ab und sollte zweckmäßig ein hochwertiger Stahl sein.Low-pressure autoclaves or boilers that operate at pressures are suitable as reaction vessels Allow from 0 to 15 atm. The vessels should expediently have a filler neck, gas inlet and outlet pipe and a stirring device. The material of the vessel depends on the corrosive Property of the carboxylic acids and should be a high quality steel.

Es wurde nun gefunden, daß man Propylenglykolmonoester in weiterer Ausbildung des Verfahrens nach Patent 1154 479 herstellen kann, wenn man an Stelle von Äthylenoxyd Propylenoxyd einsetzt.It has now been found that propylene glycol monoesters can be used in a further development of the process according to patent 1154 479 can be produced if propylene oxide is used instead of ethylene oxide.

Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren herstellbaren Produkte stellen meist ohne besondere Reinigung wertvolle Zwischenprodukte für die Weichmacher-, Harz- und Lackherstellung dar. Die Ester von mehrbasischen Carbonsäuren, wie ζ. Β. von Terephthalsäure, sind leicht zu reinigen und dann ohne Katalysator durch Erhitzen auf 200 bis 3000C polykondensierbar. Sie liefern hochmolekulare Kunststoffe. The products that can be prepared by the process according to the invention are usually valuable intermediate products for the manufacture of plasticizers, resins and paints without special purification. The esters of polybasic carboxylic acids, such as ζ. Β. of terephthalic acid, are easy to clean, and then polycondensable without a catalyst by heating at 200 to 300 0 C. They deliver high molecular weight plastics.

Verfahren zur Herstellung von Carbonsäureglykolmonoestern Process for the preparation of carboxylic acid glycol monoesters

Zusatz zum Patent: 1154 479Addendum to the patent: 1154 479

Anmelder:Applicant:

Chemische Werke Witten ·
Gesellschaft mit beschränkter Haftung,
Witten/Ruhr, Arthur-Imhausen-Str. 92 a
Chemical Works Witten
Company with limited liability,
Witten / Ruhr, Arthur-Imhausen-Str. 92 a

Als Erfinder benannt:
Dipl.-Chem. Ewald Katzschmann,
Dortmund-Kruckel.
Named as inventor:
Dipl.-Chem. Ewald Katzschmann,
Dortmund-Kruckel.

B eis.piel 1 ..... . .Example 1 ..... . .

90 gTerephthaisäuremonomethylester, 200 g Wasser, 150 g Dimethylformamid, 55 g Propylenoxyd wurden in einem V4A-Schüttelautoklav innerhalb von 30 Minuten auf 1300C erhitzt, 15 Minuten bei dieser Temperatur belassen und unter weiterem Schütteln abkühlen gelassen. Das Reaktionsprodukt war eine klare Lösung mit schwach saurer Reaktion. Es wurde kalt unter Rühren mit 10%iger Kalilauge neutralisiert, bei 900C über Kohle filtriert und zur Kristallisation stehengelassen. Es wurden 96 g Terephthalsäuremonomethylmonopropylenglykolmonoester erhalten mit einer Säurezahl = 1,1 und einer Verseifungszahl = 473 (berechnet: 471), der Schmelzpunkt betrug 79° C.90 g of monomethyl terephthalate, 200 g of water, 150 g of dimethylformamide, 55 g of propylene oxide were heated to 130 ° C. within 30 minutes in a V4A shaking autoclave, left at this temperature for 15 minutes and allowed to cool with continued shaking. The reaction product was a clear solution with a weakly acidic reaction. It was neutralized cold with stirring with 10% strength potassium hydroxide solution, filtered through charcoal at 90 ° C. and allowed to stand to crystallize. 96 g of terephthalic acid monomethyl monopropylene glycol monoester were obtained with an acid number = 1.1 and a saponification number = 473 (calculated: 471), the melting point was 79 ° C.

Die Ausbeute zur Theorie betrug 80,8 °/o> berechnet auf eingesetzten Terephthalsäuremonomethylester.The theoretical yield was 80.8% calculated on monomethyl terephthalate used.

B e i s ρ i e 1 2B e i s ρ i e 1 2

78 g p-Chlorbenzoesäure, 325 g Wasser, 75 g Dimethylformamid, 50 g Propylenoxyd wurden in einem V4A-Schüttelautoklav innerhalb einer Stunde auf 12O0C erhitzt und unter weiterem Schütteln abkühlen gelassen. Das Reaktionsprodukt war bei 6O0C eine klare Lösung mit einer Säurezahl = 6. Bei Zimmertemperatur wurde unter gutem Umrühren gegen Phenolphthalein mit 10°/0iger Kalilauge neutralisiert, heiß über Kohle filtriert und bei Zimmertemperatur ausgeäthert, da keine kristalline Abscheidung erfolgte. Als Ätherextrakt wurden 84 g einer klaren hochviskosen Flüssigkeit erhalten, die beim Stehen langsam in den78 g of p-chlorobenzoic acid, 325 g water, 75 g of dimethylformamide, 50 g of propylene oxide were heated in a V4A shaken within one hour to 12O 0 C and allowed to cool with continued shaking. The reaction product was sixth at 6O 0 C a clear solution with an acid value = At room temperature / 0 potassium hydroxide was neutralized, stirring well to phenolphthalein with 10 °, hot filtered through charcoal, and extracted with ether at room temperature, since no crystal deposition was carried out. 84 g of a clear, highly viscous liquid were obtained as the ether extract, which slowly poured into the when standing

I 227I 227

kristallinen Zustand überging. Die Ausbeute zur Theorie betrug 78,4%, die Säurezahl: = 0,8 und die Verseifungszahl = 264 (berechnet: 262). Der Ester läßt sich gut aus Ligroin Umkristallisieren. Sein Schmelzpunkt betrug 73,60C.crystalline state passed. The theoretical yield was 78.4%, the acid number = 0.8 and the saponification number = 264 (calculated: 262). The ester can easily be recrystallized from ligroin. Its melting point was 73.6 0 C.

B ei spi el 3 -Example 3 -

136 g Phenylessigsäure, 250 g Wasser, 50 g Formamid wurden in einem geschlossenen, mit Rückflußkühler, Rührer, Thermometer und Scheidetrichter versehenen zylindrischen Gefäß auf 65 0C erhitzt. Das Rohr des Scheidetrichters war so angeordnet, daß es fast auf den Boden des Gefäßes reichte.-Innerhalb von 10 Stunden wurden 200 g Propylenoxyd langsam zugetropft. 105g Propylenoxyd wurden über den kleinen Rückflußkühler in einer; damit- verbundenen mit Kohlensäureschnee gekühlten FaUe zurückgewonnen. Diese abdestillierte Menge kann ohne weiteres zurückgeführt werden.· ■■■■-■ -.-136 g of phenylacetic acid, 250 g water, 50 g of formamide were heated in a closed, with reflux condenser, stirrer, thermometer and a separating funnel cylindrical vessel provided at 65 0 C. The tube of the separating funnel was arranged so that it almost reached the bottom of the vessel. 200 g of propylene oxide were slowly added dropwise over a period of 10 hours. 105g propylene oxide were in a small reflux condenser in a; The associated faUe cooled with carbon dioxide snow was recovered. This distilled amount can easily be returned. · ■■■■ - ■ -.-

Der Abfall der Säurezahl wurde analytisch verfolgt:The drop in the acid number was followed analytically:

Nach " 0 Stunden 135After "0 hours 135

Nach 2 Stunden :-.=-..; 91After 2 hours: -. = - ..; 91

Nach 4 Stunden . 49After 4 hours . 49

Nach 8 Stunden ,. 17After 8 hours,. 17th

Nach 10 Stünden ..... : 7After 10 hours .....: 7

Nach 12 Stunden .. 3After 12 hours .. 3

Das Reaktionsprodukt trennte sich in zwei Schichten. Mechanisch konnten 260 g als ölige Unterschicht abgetrennt werden. 55 g wurden noch durch Ausäthern der wäßrigen Schicht erhalten. Die Gesamtmenge von 315 g Rohprodukt wurden zur Destillation eingesetzt:The reaction product separated into two layers. It was possible to remove 260 g mechanically as an oily sublayer. 55 g were still due to etherification the aqueous layer obtained. The total of 315 g of crude product were used for distillation used:

Vorlauf (Wasser, Propylenglykol, Formamid) bis 105°C/0,5mm 125gFlow (water, propylene glycol, formamide) up to 105 ° C / 0.5mm 125g

PhenylessigsäurepropylenglykolmonoesterPhenylacetic acid propylene glycol monoester

105 bis 107°C/0,5 mm 176g105 to 107 ° C / 0.5mm 176g

Destillationsrückstand 8 gDistillation residue 8 g

Als Kennzahlen für den Ester wurden gefunden:The following key figures for the ester were found:

Säurezahl 1,1Acid number 1.1

Verseifungszahl 289Saponification Number 289

(berechnet: 289)(calculated: 289)

Die Ausbeute zur Theorie an reinem Ester betrug 90,8 %.The theoretical yield of pure ester was 90.8%.

Beispiel 4Example 4

116 g Capronsäure (etwa 95%ig), 300 g Wasser, g Dimethylformamid, 85 g Propylenoxyd wurden in einem V4A-Schüttelautoklav innerhalb einer Stunde auf 125° C erhitzt und dann unter weiterem Schütteln auf 70^C abkühlen gelassen: Dasklare und einheitliche Reaktionsprodukt besaß eine Säurezahl von 5,6. Die Lösung wurde bei Zimmertemperatur mit 10%iger Kalilauge neutralisiert und anschließend ausgeäthert. Der Ätherextrakt wurde destilliert.116 g caproic acid (about 95%), 300 g water, g dimethylformamide, 85 g propylene oxide were heated in a V4A shaking autoclave to 125 ° C within one hour and then with further shaking left to cool to 70 ^ C: The clear and uniform The reaction product had an acid number of 5.6. The solution was at room temperature with 10% Potassium hydroxide neutralized and then etherified. The ether extract was distilled.

Als Hauptfraktion wurden bei 81 bis 83°C/0,9 mm g = 81,6% der Theorie Capronsäurepröpylenglykolmonoester mit einer Säurezahl = 0,7 und einer Verseifungszahl = 321 (berechnet: 322) erhalten.The main fraction at 81 to 83 ° C./0.9 mm was g = 81.6% of theory, caproic acid propylene glycol monoester with an acid number = 0.7 and a saponification number = 321 (calculated: 322).

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: WeitereAusbildungdesVerfahrenszurHerstellung von Carbonsäureglykolmonoester durch Umsetzung von Carbonsäuren oder deren Gemischen mit gegebenenfalls überschüssigen Mengen an Äthylenoxyd, bei einer Temperatur zwischen 25 und 200°C, vorzugsweise 80 und 160°C, in-Abwesenheit von Katalysatoren und in Gegenwart von wasserhaltigen Amiden gesättigter niedermolekularer aliphatischer Carbonsäuren oder deren N-Alkylierungsprodukten, wobei das anzuwendende Gewichtsverhältnis von Wasser zu Amid wie 1:1 bis 4,3:1 beträgt, und Aufarbeitung der erhaltenen Umsetzungsprodukte, gegebenenfalls nach Zusatz von Neutralisierungsmitteln, in an sich bekannter Weise auf Carbonsäuremonoglykolester, nach Patent 1154 479, dadurch gekennzeichnet, daß man an Stelle von Äthylenoxyd Propylenoxyd verwendet.Further development of the process for the preparation of carboxylic acid glycol monoesters by reaction of carboxylic acids or their mixtures with possibly excess amounts of ethylene oxide, at a temperature between 25 and 200 ° C, preferably 80 and 160 ° C, in the absence of catalysts and in the presence of hydrous amides of saturated low molecular weight aliphatic carboxylic acids or their N-alkylation products, the applicable Weight ratio of water to amide such as 1: 1 to 4.3: 1, and working up the reaction products obtained, optionally after the addition of neutralizing agents, in an known way on carboxylic acid monoglycol ester, according to patent 1154 479, thereby characterized in that propylene oxide is used in place of ethylene oxide. 609 707/445 10.66 © Bundesdruckerei Berlin609 707/445 10.66 © Bundesdruckerei Berlin
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