DE1213063B - Einrichtung zum Nachweis von Spaltprodukten - Google Patents

Description

• Einrichtung zum Nachweis von Spaltprodukten Die Erfindung betrifft eine Einrichtung zum Nachweis von Spaltprodukten durch Präzipitation fester Folgeprodukte von gasförmigen Spaltprodukten mit einem Detektor für radioaktive Strahlung.
• Solche Einrichtungen werden z. B. benutzt, um Beschädigungen der Brennelementhüllen in Kernreaktoren festzustellen. Die Anwendungsmöglichkeiten derartiger Einrichtungen sind jedoch nicht allein auf den Nachweis von Spaltprodukten in Kernreaktoren beschränkt. Daher kann die Einrichtung nach der Erfindung mit Vorteil z. B. auch bei der chemischen Aufarbeitung von radioaktiven Stoffen zur Überwachung verschiedener Anlagenbereiche eingesetzt werden.
• Beim Nachweis von Spaltprodukten in Kernreaktoren müssen die aus den Brennelementen kommenden Isotopen von anderen aktiven Isotopen, die sich beim normalen Betrieb eines Reaktors immer im Kühlmedium befinden, getrennt werden. Die die Messung störenden aktiven Isotopen entstehen aus der Aktivierung von Bestandteilen des Kühlmediums im Reaktor oder aber durch die Aktivierung von mitgeführten Korrosionsprodukten. Diese störenden Aktivitäten sind bei kleinen Beschädigungen der Brennstoffhüllen normalerweise wesentlich größer als die auftretenden Spaltproduktaktivitäten. Die wesentliche Aufgabe beim Nachweis der ausgetretenen Spaltprodukte besteht darin, sie durch irgendeine Methode von den störenden Aktivitäten zu unterscheiden.
• Eines der am häufigsten angewandten Verfahren ist die sogenannte Präzipitation der festen Folgeprodukte gasförmiger Spaltprodukte. Zu diesem Zweck werden zunächst sämtliche gasförmig vorliegenden aktiven Isotopen getrennt, und zwar aus gasförmigem Medium durch Filterung, aus flüssigem Medium durch Auswaschen der Gase in sogenannten Entgasern mit Hilfe eines geeigneten Waschgases. Nach diesem Vorgang befinden sich z. B. im Trägergas außer den nachzuweisenden gasförmigen Spaltprodukten aktive Isotopen des gasförmigen Kühlmediums selbst bzw. bei flüssigen Kühlmedien die vom Waschgas mitgeführten Aktivitäten und die im flüssigen Kühlmedium entstandenen gasförmigen Aktivierungsprodukte.
• Um die noch vorhandenen störenden gasförmigen Aktivitäten von den Spaltproduktaktivitäten zu trennen, werden die Zerfallsprodukte der Spaltprodukte Xenon und Krypton, nämlich Cäsium und Rubidium, nach ihrer Entstehung auf einer elektrisch geladenen Elektrode gesammelt. Die so gesammelten Folgeprodukte gasförmiger Spaltprodukte können nachgewiesen werden, indem man ihren eigenen radioaktiven Zerfall durch Messung der dabei entstehenden ß- oder y-Strahlung nachweist.
• Um bei dieser Messung nicht durch die obenerwähnten, störenden, gasförmigen Aktivitäten beeinflußt zu werden, gibt es mehrere bekannte Verfahren.
• Bei einer häufig benutzten Einrichtung wird eine Sammelelektrode zum Zählen der auf ihr angesammelten Folgeprodukte aus dem Präzipitationsraum entfernt. Dies geschieht z. B. dadurch, daß die Sammelelektrode als Stab ausgeführt ist und Präzipitation und Zählung alternierend durchgeführt werden, wobei der Stab zur Zählung aus dem Präzipitationsraum entfernt und an eine Zählvorrichtung, z. B. ein Zählrohr, herangebracht wird. Diese Einrichtung hat aber den Nachteil, daß während der Präzipitation nicht gemessen werden kann, wodurch ein Empfindlichkeitsverlust entsteht. Außerdem gelingt es jeweils nur unvollkommen, die im Gas vorhandenen störenden Aktivitäten vom Zählraum fernzuhalten, da er für den Stab eine Öffnung zum Präzipitationsraum aufweisen muß. Eine in der Öffnung angeordnete Dichtung würde die auf dem Stab angesammelten Isotopen abstreifen. Außerdem bleiben auf dem Stab länger lebende Spaltprodukte haften, die nach der nächsten Präzipitation mitgezählt werden. Dies ist aber störend, wenn wie üblich, eine Reihe von Brennelementen nacheinander mit nur einem Präzipitationsgerät überwacht werden. Schließlich ist es von Nachteil, daß innerhalb eines aktiven Gaskreislaufes Teile bewegt werden müssen.
• Bei einer anderen bekannten Einrichtung wird als Sammelelektrode an Stelle eines Stabes ein Draht oder auch ein Flüssigkeitsstrom verwendet, die kontinuierlich aus dem Präzipitationsraum in den Zählraum bewegt werden. Hierbei wird der Nachteil der Aufladung der Sammelelektrode durchS3ta.1tprodukte aus früheren Messungen beseitigt. Der Nachteil der diskontinuierlichen Messung wird durch den Nachteil einer verzögerten Messung ersetzt. Die anderen genannten Nachteile bleiben bestehen.
• Eine weitere bekannte Einrichtung besitzt eine im Präzipitationsraum angeordnete Elektrode, die auch bei der Zählung im Präzipitationsraum verbleibt. Dabei wird vor Beginn der Zählung das mit StQiaktivität beladene Trägergas durch ein Spülgas aus dem Präzipitationsraum verdrängt. Es hat sich aber gezeigt, daß in einem Reaktorkreislauf das zur Spülung zur Verfügung stehende Oas nie vollständig frei von störenden Aktivitäten ist. Außerdem benötigt diese Einrichtung einen großen Aufwand im Spülkreislauf, so z. B. taktgesteuerte Ventile und große Verzögerungsstrecken.
• Es sind auch schon Einrichtungen bekanntgeworden, bei denen das mit Störstrahlung behaftete Meßgas zwischen Präzipitationselektro- und dieser gegenüber angeordneten Detektor hindurchgeführt wird.
• Es ist leicht einzusehen, daß die Störstrahlung des Maßgases hierbei verhältnismäßig stark auf den Detektor einwirkt, da die zu messende Strahlung von der Präzipitationselektrode erst nach Durchdringen des Meßgaskanales auf den Detektor auftrifft. Eine wesentliche Verbesserung wird auch nicht dadurch erreicht, daß der Detektor den Präzipítationsraum und die Sammelelektrode völlig umgibt. Zwar wirken dann die auf der Elektrode angesammelten Strahler weitgehend auf den Detektor ein, aber ebenso auch die gesamte im Präzipitationsraum vorhandene Störstrahlung. Um ein gutes Meßergebnis zu erhalten, ist es aber gerade wichtig, daß die zu messende Strahlung von der Störstrahlung weitgehend getrennt wird, so daß der Detektor unvergleichlich stärker durch die von den zu messenden Folgeprodukten ausgehende Strahlung beaufschlagt wird als durch die Störstrahlung Aufgabe der Erfindung ist es, eine Einrichtung zum Messen von Spaltprodukten durch Präzipitation der festen Folgeprodukte zu schaffen, die schnelle Messungen bei hohen Meßgenauigkeiten zuläßt.
• Außerdem soll sie besonders mit Rücksicht auf ihre Anwendung in Kernreaktoren störsicher aufgebaut sein und deshalb keine beweglichen Teile besitzen.
• Bei einer Einrichtung zum Nachweis von Spaltprodukten durch elektrostatische Abscheidung fester Folgeprodukte von gasförmigen Spaltprodukten mit einem auch während der Strahlungsmessung von dem Trägergas durchströmten Präzipitationsgefäß, das eine gegen das Präzipitationsgefäß auf Spannung liegende Abscheideelektrode und einen Strahlungsdetektor enthält, ist erfindungsgemäß das empfindliche Volumen des Detektors von der in engem Abstand dazu angeordneten Abscheideelektrode mindestens teilweise umschlossen. Hierbei soll unter der teilweisen Umschließung des empfindlichen Volumens des Detektors von der in engem Abstand dazu angeordneten Abscheideelektrode verstanden werden, daß die Abscheideelektrode in engem Abstand von mindestens einem Teilbereich wenigstens einer der Begrenzungswände des Detektorvolumens angeord- net ist. Der Einfluß der umgebenden Störaktivitäten wird auf diese Weise durch entsprechende geometrische Anordnung der Abscheideelektrode und der Aktivitätsmeßeinrichtung ausgeschaltet. Zu diesem Zweck wird ein möglichst kleines Aktivitätsmeßgerät, z. B. ein Miniaturzählrohr« verwendet und die Sammelelektrode möglichst klein ausgebildet und in unmittelbarer Nähe des Zählrohres angebracht.
• Man erreicht dadurch, daß die Zähleinrichtung auf Grund ihrer kleinen Abmessungen wesentlich unempfindlicher wird gegenüber den Aktivitäten des sie umgebenden Gases, während ihre Empfindlichkeit gegenüber den Folgeprodukten gleich groß bleibt da die Folgeproduktejniüliiife. der .kleinen Sammelelektrode alle in unmittelbarer Nähe des Meßgerätes angesammelt werden. Der Vorteil dieser Anordnung besteht darin, daß schon während der Präzipitation gezählt werden kann und als Folge der kontinuierlichen Arbeitsweise die Zählzeit und damit die Empfindlichkeit der Anordnung wesentlich erhöht wird Dabei besitzt die Einrichtung keine bewegten Teile. Außerdem ist es auch - nicht mehr nötigt Trägergas und Spülgas abwechselnd in das Innere des Präzipitationsgefäßes einzubringen. Auch werden die bisher notwendigen Verzögerungsstrecken für das Abklingen der Aktivität des Spülgases und die taktgesteuerten Ventile überfiüssig. Bei Versuchen hat sich gezeigt daß mit einer solchen Anordnung die Empfindlichkeit gegenüber den störenden Gasaktivitäten so gering wird, daß die normale Oberflächenverschmutzung von Brennelementen durch Uran bereits deutlich gegenüber dem Störgasuntergrund nachgewiesen werden kann.
• Einzelheiten der Erfindung werden an Hand der Zeichnungen näher erläutert: F i g. 1 zeigt ein Ausführungsbeispiei der Einrichtung nach der Erfindung. In einem Präzipitationsgefäß 1 aus elektrisch leitfähigem Werkstoff mit den beiden Stutzen 2 und 3 für Gaseintritt und Gasaustritt befindet sich ein Miniaturzählrohr 4. Das Volumen des Gefäßes beträgt z. B. etwa- 11. Das Miniaturzählrohr hat z B. einen Durchmesser von 5 mm.
• Das Zählrohr befindet sich durch einen Isoliermantel 5 elektrisch isoliert innerhalb der ringförmig ausgebiIdeten Abscheideelektrode 6. Der Isoliermantel ist so dünn wie möglich ausgebildet. Dicht am Zählrohr 4 befinden sich die beiden Anschlüsse 7 und 8 für die Zählrohrspannung, wobei die Leitung 8 an Masse angeschlossen ist, und die Spannungsleitung9 für die Spannung der Abscheideelektrode 6.
• Das Zählrohr 4 mit der es umgebenden Abscheideelektrode 6 kann an beliebiger Stelle im Präzipitationsgefäß angeordnet sein. Um zu verhindern, daß sich die Folgeprodukte auf der Spannungszuleitung 9 zur Abscheideelektrode niederschlagen, ist die Spannungszuleitung 9 z. B. durch ein mit der Gefäßwand verbundenes Schutzrohr 10 im Innern des Präzipitationsgefäßes elektrostatisch abgeschirmt.
• F i g 2 zeigt eine Meßeinricht mg nach der ErfindungS bei der das Präzipitationsgefäß 11 flaschenförmig ausgebildet ist, um die Messung noch unempfindlicher gegenüber der Störgasaktivität zu machen.
• Durch die Leitung 12 tritt das Meßgas in den bauchigen Teil des Präzipitationsgefäßes ein und verläßt es durch die Leitung 13, nachdem es im engen Gefäßteil nahe am Detektor 14 vorbeigeführt wurde. Dieser ist wieder isoliert durch einen Mantel 15 von einer Abscheideelektrode 16 umschlossen, deren Spannungszuleitung im Innern des Präzipitationsgefäßes durch ein Schutzrohr 20 elektrostatisch abgeschirmt ist. Der Detektor ist über die Leitung 17 an Spannung und über die Leitung 18 an Masse und die Abscheideelektrode 16 über die Leitung 19 an Hochspannung angeschlossen. Diese Form hat den Vorteil, daß sich in unmittelbarer Nähe des Zählrohres nur wenig Gas mit Störaktivitäten befindet.
• Die Folgeprodukte entstehen im unteren Teil des flaschenförmig ausgebildeten Präzipitationsgefäßes.
• In diesem Teil ist das elektrische Feld, das sich zwischen der elektrisch leitenden Gehäusewand und der an Hochspannung gelegten Abscheideelektrode 16 ausbildet, nur schwach, aber ausreichend, um zu verhindern, daß die entstandenen Folgeprodukte sich an den Wänden des Präzipitationsgefäßes niederschlagen. Durch entsprechende Wahl des Durchmessers des Flaschenhalses, der Gasgeschwindigkeit und der Abscheidehochspannung kann man erreichen, daß die Folgeprodukte praktisch alle auf der Abscheideelektrode niedergeschlagen werden.
• Um auch die Einwirkung langlebiger Folgeprodukte, die sich noch von vorhergehenden Messungen auf der Abscheideelektrode befinden können, auf die folgenden Messungen auszuschalten, sind bei einer Weiterbildung der Erfindung gemäß Fig.3 und 4 mehrere kleine Aktivitätseinrichtungen 24, 25, 26 in einem Präzipitationsgefäß 21 vorzugsweise symmetrisch zum Trägergasstrom in der Nähe der Gasaustrittsleitung 23 gegenüber der Gaseintrittsleitung 22 angeordnet. Auch hier ist wieder zu beachten, daß die Anschlußleitungen 27, 28 für die Zählrohrspannung möglichst kurz und die Leitungen 29 für die Abscheidespannungen der Abscheideelektroden durch Schutzrohre 30 im Innern des Präzipitationsgefäßes elektrostatisch abgeschirmt sind.
• Die Anzahl der Aktivitätsmeßeinrichtungen entspricht z. B. der Anzahl der im Meßzyklus zu überwachenden Brennelemente oder Brennelementgruppen. Jeweils bei der Prüfung einer Brennelementgruppe bzw. eines Brennelementes wird die dazugehörige Abscheideelektrode an Spannung gelegt und die Zählung mit dem zugehörigen Zählrohr durchgeführt. Dadurch wird erreicht, daß sich auf jeder Abscheideelektrode nur Folgeprodukte des ihr zugeordneten Brennelementes bzw. der zugeordneten Brennelementgruppe niederschlagen. Dieses Vorgehen ist möglich, weil auf Grund der Geometrie die Einwirkung der Aktivität auf den Abscheideelektroden der benachbarten Detektoren und der Aktivität im umgebenden Gas auf einen bestimmten Detektor außerordentlich gering ist. Bei dieser Anordnung kann, während mit einer Abscheideelektrode präzipitiert wird, immer noch eine Zeit lang oder dauernd die Aktivität der in vorangehenden Prüfvorgängen auf anderen Abscheideelektroden niedergeschlagenen Folgeprodukte gemessen werden. Hierzu können ein oder mehrere elektronische Zähleinrichtungen im vorgegebenen Zyklus an die Zählrohre angeschlossen werden. Es kann auch jedes Zählrohr mit einer eigenen elektronischen Zählvorrichtung ausgestattet sein.

Claims (7)

1. Patentansprüche: 1. Einrichtung zum Nachweis von Spaltprodukten durch elektrostatische Abscheidung fester Folgeprodukte von gasförmigen Spaltprodukten mit einem auch während der Strahlungsmessung von dem Trägergas durchströmten Präzipitationsgefäß, das eine gegen das Präzipitationsgefäß auf Spannung liegende Abscheideelektrode und einen Strahlungsdetektor enthält, d a d u r c h g e -kennzeichnet, daß das empfindliche Volumen des Detektors (4) von der in engem Abstand dazu angeordneten Abscheideelektrode (6) mindestens teilweise umschlossen ist.
2. 2. Einrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Volumen des Präzipitationsgefäßes (1) ungefähr um das Hundertfache größer ist, als der von der Abscheideelektrode (6) umschlossene Raum.
3. 3. Einrichtung nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Spannungszuleitung (9) zur Abscheideelektrode (6) im Innern des Präzipitationsgefäßes elektrostatisch abgeschirmt ist.
4. 4. Einrichtung nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die aus dem Detektor (4) und der Abscheideelektrode (6) bestehende Aktivitätsmeßeinrichtung im Strömungsweg des die Spaltprodukte enthaltenden Trägergases vorzugsweise nahe an der Austrittsöffnung (3) des Präzipitationsgefäßes angeordnet ist.
5. 5. Einrichtung nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Präzipitationsgefäß (11) flaschen- oder trichterförmig ausgebildet ist und die Aktivitätsmeßeinrichtung (14 bis 16) im engen Teil des Präzipitationsgefäßes angeordnet ist.
6. 6. Einrichtung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß in einem Präzipitationsgefäß mehrere, möglichst kleine Aktivitätsmeßeinrichtungen (24 bis 26) vorgesehen sind, wobei zur Zuordnung jeder Aktivitätsmeßeinrichtung zu einem Überwachungsbereich jede der Aktivitätsmeßeinrichtungen in vorgegebenem Zyklus an die Abscheidehochspannung anschaltbar ist.
7. 7. Einrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß jede der Aktivitätsmeßeinrichtungen in vorgegebenem Zyklus an eine Zähleinrichtung anschaltbar ist.

   In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Auslegeschriften Nr. 1 081 580, 1 140 294, 1 177 258; britische Patentschriften Nr. 851 328, 918 536; französische Patentschrift Nr. 1 305 769; »Proceedings of the Second United Nations International Conference on the Peaceful Uses of Atomic Energy«, Genf 1958, Bd. 7, S. 490/491.