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DE1211627B - Process for the production of thiol or thionothiolphosphorus (phosphonic) acid esters - Google Patents

Process for the production of thiol or thionothiolphosphorus (phosphonic) acid esters

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Publication number
DE1211627B
DE1211627B DEF42618A DEF0042618A DE1211627B DE 1211627 B DE1211627 B DE 1211627B DE F42618 A DEF42618 A DE F42618A DE F0042618 A DEF0042618 A DE F0042618A DE 1211627 B DE1211627 B DE 1211627B
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DE
Germany
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phosphonic
thiol
acid esters
thionothiolphosphorus
acid
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DEF42618A
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Dr H C Gerhard Schrader Dr
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Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
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    • C07F9/38Phosphonic acids [RP(=O)(OH)2]; Thiophosphonic acids ; [RP(=X1)(X2H)2(X1, X2 are each independently O, S or Se)]
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Description

Verfahren zur Herstellung von Thiol- bzw.Process for the production of thiol or

Thionothiolphosphor-(phosphon)-säureestern Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Thiol- bzw. Thionothiolphosphor-(phosphon)-säureestern der allgemeinen Struktur In vorgenannter Formel bedeutet R einen Halogenalkyl-, Alkylmercaptoalkyl-, Arylmercaptoalkyl-, Halogenarylmercaptoalkyl-, Cycloalkyl-, Aralkyl-, Halogenaralkyl-, Aryl-, Halogenaryl- oder Alkylmercaptoarylrest, während R' einen Alkyl- und R" einen Alkyl-, Alkoxy- oder Arylrest darstellt und X ein Sauerstoff- oder Schwefelatom ist. Bevorzugt steht das Symbol R für einen durch 1 bis 3 Chloratome, eine niedermolekulare Alkylmercapto-, Phenylmercapto- oder Chlorphenylmercaptogruppe substituierten Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, ferner für einen Cyclohexyl-, Benzyl-, Mono-, Di-oder Trichlorbenzyl- bzw. einen durch 1 bis 5 Chloratome oder eine niedermolekulare Alkylmercaptogruppe substituierten Phenylrest; R' und R" stellen vorzugsweise Alkylreste mit Ibis 4 Kohlenstoffatomen dar, wobei R" darüber hinaus auch für einen niedermolekularen Alkoxy- oder Phenylrest stehen kann.Thionothiolphosphoric (phosphonic) acid esters The invention relates to a process for the preparation of thiol or thionothiolphosphoric (phosphonic) acid esters of the general structure In the above formula, R denotes a haloalkyl, alkyl mercaptoalkyl, aryl mercaptoalkyl, haloaryl mercaptoalkyl, cycloalkyl, aralkyl, haloaralkyl, aryl, haloaryl or alkylmercaptoaryl radical, while R 'is an alkyl and R "is an alkyl, alkoxy or aryl radical and X is an oxygen or sulfur atom. The symbol R preferably stands for an alkyl radical with 1 to 4 carbon atoms substituted by 1 to 3 chlorine atoms, a low molecular weight alkyl mercapto, phenyl mercapto or chlorophenyl mercapto group, and also for a cyclohexyl, benzyl , Mono-, di- or trichlorobenzyl or a phenyl radical substituted by 1 to 5 chlorine atoms or a low molecular weight alkyl mercapto group; Phenyl radical can stand.

Es wurde gefunden, daß Verbindungen der oben angegebenen Konstitution glatt und mit hervorragenden Ausbeuten erhalten werden, wenn man in an sich bekannter Weise Halogenameisensäureester der allgemeinen Struktur mit thiol- bzw. thionothiolphosphor-(phosphon)-sauren Salzen der Formel umsetzt.It has been found that compounds of the above constitution are obtained smoothly and with excellent yields if haloformic acid esters of the general structure are used in a manner known per se with thiol or thionothiolphosphorus (phosphonic) acid salts of the formula implements.

Der Verlauf des erfindungsgemäßen Verfahrens sein an Hand des nachfolgenden Reaktionsschemas verdeutlicht: In letztgenannten Formeln haben die Symbole R R' und R" und X die weiter oben angegebene Bedeutung, während Me für ein einwertiges Metalläquivalent, bevorzugt ein Alkalimetallatom oder die Ammoniumgruppe steht und Hal ein Halogen-, vorzugsweise Chloratom darstellt.The course of the process according to the invention is illustrated by the following reaction scheme: In the last-mentioned formulas, the symbols RR 'and R "and X have the meaning given above, while Me represents a monovalent metal equivalent, preferably an alkali metal atom or the ammonium group, and Hal represents a halogen, preferably chlorine, atom.

Die verfahrensgemäße Reaktion wird zweckmäßigerweise in Gegenwart inerter organischer Lösungsmittel sowie bei Raum- oder schwach bis mäßig erhöhter Temperatur durchgeführt. Als Solventien bewährt haben sich vor allem aromatische Kohlenwasserstoffe, wie Benzol, Chlorbenzol, Toluol, Xylol, ferner Ketone, z. B. Aceton, Methyläthyl-, Methylisopropyl- und Methylisobutylketon sowie niedrigsiedende aliphatische Nitrile, vorzugsweise Aceto- und Propionitril. The process according to the reaction is expediently in the presence inert organic solvent as well as space or weakly to moderately increased Temperature carried out. Above all, aromatic solvents have proven themselves as solvents Hydrocarbons such as benzene, chlorobenzene, toluene, xylene, and also ketones, e.g. B. Acetone, methyl ethyl, Methyl isopropyl and methyl isobutyl ketone as well as low-boiling ones aliphatic nitriles, preferably aceto- and propionitrile.

Der für die Umsetzung günstigste Temperaturbereich liegt zwischen 20 und 80"C. Da die Reaktion jedoch im allgemeinen mehr oder minder stark exotherm verläuft, ist zumindest anfangs eine äußere Wärmezufuhr nicht erforderlich. Schließlich hat es sich oft als zweckmäßig erwiesen, die Mischung nach Vereinigung der Ausgangsmaterialien zwecks Vervollständigung der Umsetzung noch einige Zeit (1 bis 3 Stunden) gegebenenfalls unter Erwärmen auf die angegebenen Temperaturen nachzurühren. Man erhält in diesem Falle die Verfahrensprodukte mit besonders guten Ausbeuten sowie in hervorragender Reinheit. The most favorable temperature range for the implementation is between 20 and 80 "C. However, since the reaction is generally more or less strongly exothermic runs, an external supply of heat is not required, at least initially. In the end It has often proven useful to mix after combining the starting materials to complete the reaction for some time (1 to 3 hours) if necessary to stir while warming to the specified temperatures. Man receives in this case the products of the process with particularly good yields and with excellent yields Purity.

Statt die obengenannten thiol- bzw. thionothiol-(phosphon)-sauren Salze als Ausgangsmaterialien zu verwenden, kann man ebensogut die entsprechenden freien Säuren einsetzen und diese in Anwesenheit von Säurebindemitteln, wie Alkalicarbonaten oder -alkoholaten, im Sinne der vorliegenden Erfindung zur Reaktion bringen. Instead of the above-mentioned thiol or thionothiol (phosphonic) acids To use salts as starting materials, one can just as easily use the corresponding Use free acids and these in the presence of acid binders, such as alkali carbonates or alcoholates, for the purposes of the present invention, to react.

Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhältlichen Thiol- bzw. Thionothiolphosphor-(phosphon)-säureester fallen zum Teil in Form farbloser bis schwachgelber, wasserunlöslicher Uie an, die sich auch unter stark vermindertem Druck nicht unzersetzt destillieren lassen; teilweise stellen die Verbindungen jedoch auch kristalline, in organischen Lösungsmitteln lösliche Substanzen mit scharfem Schmelzpunkt dar. The thiol or thiols obtainable by the process according to the invention Thionothiolphosphorus (phosphonic) acid esters fall partly in the form of colorless to pale yellow, water-insoluble Uie, which can also be found under greatly reduced Do not allow the pressure to distill without decomposition; partially make the connections however also crystalline substances soluble in organic solvents with sharp Melting point.

Die Verfahrensprodukte zeichnen sich durch hervorragende pestizide Eigenschaften aus und können daher als Pflanzenschutz- bzw. Schädlingsbekämpfungsmittel mit breitem Wirkungsspektrum Verwendung finden. Je nach der Konstitution des Restes R besitzen die Verbindungen eine ausgezeichnete fungizide, insektizide, nematozide und/oder herbizide Wirksamkeit. The process products are characterized by excellent pesticides Properties from and can therefore as a pesticide or pesticide find use with a broad spectrum of activity. Depending on the constitution of the rest R the compounds have an excellent fungicidal, insecticidal, nematocidal and / or herbicidal activity.

So haben sich die Umsetzungsprodukte aus Halogenameisensäurechlorphenylestern und O,O-Dialkylthionothiolphosphorsäuren besonders als Pilzbekämpfungsmittel bewährt, während als Insektizide vor allem Verbindungen in Frage kommen, die durch Phosphorylierung von Chlorphenylmercaptoäthylhalogenameisensäureestern gewonnen werden. Als Nematocide können solche Thiol- bzw. Thionothiolphosphor-(phosphon)-säureester des erfindungsgemäßen Typs Verwendung finden, die sich von p - Alkylmercaptophenylhalogenameisensäureestern ableiten, und als Herbizide schließlich sind die phosphorhaltigen Derivate von Halogenameisensäureestern chlorierter aliphatischer Alkohole, besonders von Chlorameisensäuretrichloralkylestern geeignet. So have the reaction products of chlorophenyl haloformates and O, O-dialkylthionothiolphosphoric acids particularly proven as fungicides, while compounds that come into question as insecticides are mainly those that are produced by phosphorylation are obtained from chlorophenylmercaptoethylhaloformic acid esters. As a nematocide can such thiol or thionothiolphosphorus (phosphonic) acid esters of the invention Find type uses that differ from p-alkyl mercaptophenyl haloformic acid esters derive, and finally as herbicides are the phosphorus-containing derivatives of haloformic acid esters chlorinated aliphatic alcohols, especially trichloroalkyl chloroformates suitable.

Vergleichsversuche Insektizide Wirksamkeit Wirkstoff- Abtötung da Verbindung (Konstitution) Anwendung gegen konzentratian Schadling in % in % (C211sO)P-S-C-O-C-Ci-SG,Hi Fliegenmaden in 0,01 90 o (verfahrensgemäß Beispiel2) Blattläuse 0,1 100 (Kontaktwirkung) 0,01 60 Blattläuse 0,1 95 (systemische S Wirkung) (C11HsO)P -0- C - Fliegenmaden 0,1 60 II 0,01 0 0 (bekannt aus J. Gen. Chem. USsR., Vol. 26 [19561, Blattläuse 0,1 98 S. 119 bis 124) . (Kontaktwirkung) 0,01 0 Blattläuse 0,1 - 0 (systemische Wirkung) Die folgenden Beispiele erläutern das beanspruchte Verfahren: Beispiel 1 168 g (0,7 Mol) O,O-diisopropyl-thionothiolphosphorsaures Ammonium werden in 400 ccm Acetonitril aufgeschlämmt. Zu dieser Suspension tropft man unter Rühren bei 20"C 154 g Chiorameisensäure-2,2,2-trichloräthylester (Kp.12 60"C). Die Temperatur der Mischung steigt dabei von selbst auf 60"C. Man läßt das Reaktionsgemisch unter weiterem Rühren auf Zimmertemperatur abkühlen, verdünnt es dann mit 600 ccm Benzol und wäscht die Benzollösung mit Wasser. Danach wird die organische Phase abgetrennt und über Natriumsulfat getrocknet.Comparative tests for insecticidal effectiveness Active substance killing there Compound (constitution) application against concentratian pests in% in% (C211sO) PSCOC-Ci-SG, Hi fly maggots in 0.01 90 O (method according to example 2) aphids 0.1 100 (Contact effect) 0.01 60 Aphids 0.1 95 (systemic S effect) (C11HsO) P -0- C - fly maggots 0.1 60 II 0.01 0 0 (known from J. Gen. Chem. USsR., Vol. 26 [19561, aphids 0.1 98 Pp. 119 to 124). (Contact effect) 0.01 0 Aphids 0.1-0 (systemic Effect) The following examples illustrate the claimed process: Example 1 168 g (0.7 mol) of O, O-diisopropyl-thionothiolphosphoric acid ammonium are suspended in 400 cc of acetonitrile. 154 g of 2,2,2-trichloroethyl chloroformate (boiling point 1260 ° C.) are added dropwise to this suspension at 20 "C. while stirring. The temperature of the mixture rises by itself to 60 ° C. The reaction mixture is allowed to cool to room temperature with further stirring, it is then diluted with 600 cc of benzene and the benzene solution is washed with water. The organic phase is then separated off and dried over sodium sulfate.

Das nach Abdestillieren des Lösungsmittels hinterbleibende 51 (260g, entsprechend einer Ausbeute von 95% der Theorie) erstarrt beim Stehen. Aus Petroläther umkristallisiert, besitzt das Produkt obiger Formel einen Fp. von 66"C.The 51 (260g, corresponding to a yield of 95% of theory) solidifies on standing. From petroleum ether recrystallized, the product of the above formula has a melting point of 66.degree.

Beispiel 2 Man löst 115 g (0,5 Mol) O,O-diäthyl-thionothiolphosphorsaures Kalium in 300ccm Acetonitril und tropft zu dieser Lösung unter Rühren bei 20°C 85 g Chlorameisensäure-2-äthylmercaptoäthylester (Kp.:s 60°C). Die Temperatur des Reaktionsgemisches steigt von selbst bis auf 45°C an. Man läßt letzteres unter weiterem Rühren auf Zimmertemperatur abkühlen und arbeitet es dann wie im Beispiel 1 beschrieben auf. Es werden 130 g (82% der Theorie) der Verbindung obiger Formel als farbloses, wasserunlösliches Ol erhalten.Example 2 115 g (0.5 mol) of potassium O, O-diethylthionothiolphosphoric acid are dissolved in 300ccm of acetonitrile and 85 g of 2-ethylmercaptoethyl chloroformate (boiling point: 60 ° C.) are added dropwise to this solution while stirring at 20 ° C. The temperature of the reaction mixture increases by itself up to 45 ° C. The latter is allowed to cool to room temperature with continued stirring and then worked up as described in Example 1. 130 g (82% of theory) of the compound of the above formula are obtained as a colorless, water-insoluble oil.

Analyse: Berechnet . . . S 30,201o; gefunden . S 30,20/0.Analysis: Calculated. . . S 30,201o; found . S 30.20 / 0.

Unter analogen Reaktionsbedingungen erhält man aus 84g (0,35 Mol) O,O-diisopropyl-thionothiolphosphorsaurem Ammonium und 60 g Chlorameisensäure-2-äthylmercaptoäthylester 90 g (77°lo der Theorie) der Verbindung nachstehender Konstitution in Form eines farblosen, auch unter stark vermindertem Druck nicht destillierbaren Oeles. 5 ll CH2 CH2 0-CO /OC3H7i C,HsSCH)CHoOCOSP Analyse: Berechnet ... P 9,00/0, S 27,8°/o; gefunden . . P 9,20/0, S27,30/o.Under analogous reaction conditions, 84 g (0.35 mol) of O, O-diisopropyl-thionothiolphosphoric acid ammonium and 60 g of 2-ethyl mercaptoethyl chloroformate give 90 g (77 ° lo theory) of the compound of the following constitution in the form of a colorless, even under strong reduced pressure, non-distillable oils. 5 ll CH2 CH2 0-CO / OC3H7i C, HsSCH) CHoOCOSP Analysis: Calculated ... P 9.00 / 0, S 27.8%; found . . P 9.20 / 0, S27.30 / o.

Beispiel 3 Zu einer Aufschlämmung von 116 g (0,5 Mol) O,O-diisopropyl-thionothiolphosphorsaurem Ammonium in 400 ccm Acetonitril fügt man bei 20"C unter Rühren 127 g Chlorameisensäure-2-(4'-chlorphenyl)-äthylester. Nach Beendigung des Zutropfens wird das Reaktionsgemisch noch 2 Stunden auf 60"C erwärmt und dann wie im Beispiel 1 beschrieben aufgearbeitet. Man erhält das Produkt obiger Formel als wasserunlösliches, schwachgelbes Ul. Die Ausbeute beträgt 200 g (94°lo der Theorie).Example 3 127 g of 2- (4'-chlorophenyl) ethyl chloroformate are added to a suspension of 116 g (0.5 mol) of O, O-diisopropyl-thionothiolphosphoric acid in 400 cc of acetonitrile at 20 ° C. with stirring The reaction mixture is added dropwise and heated to 60.degree. C. for a further 2 hours and then worked up as described in Example 1. The product of the above formula is obtained as a water-insoluble, pale yellow UI. The yield is 200 g (94 ° lo theory).

Analyse: Berechnet . . P 7,30/0, S 21,60/0, Cl 8,3°lo; gefunden ... P 7,90/0, S 21,60/0, Cl 8,60/0.Analysis: Calculated. . P 7.30 / 0, S 21.60 / 0, Cl 8.3 ° lo; found ... P 7.90 / 0, S 21.60 / 0, Cl 8.60 / 0.

Beispiel 4 115 g (0,5 Mol) O,O-diäthyl-thionothiolphosphorsaures Kalium werden in 300 ccm Acetonitril gelöst.Example 4 115 g (0.5 mol) of O, O-diethyl-thionothiolphosphoric acid potassium are dissolved in 300 cc of acetonitrile.

Zu dieser Lösung fügt man bei 20°C unter Rühren 82 g Chlorameisensäurecyclohexylester (Kp. 141 0C).82 g of cyclohexyl chloroformate are added to this solution at 20 ° C. with stirring (Bp 141 0C).

Die Temperatur der Mischung steigt dabei auf 50°C.The temperature of the mixture rises to 50 ° C. during this process.

Man erwärmt letztere noch 2 Stunden auf 55 bis 60°C und arbeitet sie dann wie im Beispiel 1 beschrieben auf. Es werden 115 g (74°/o der Theorie) des Produkts der oben angegebenen Konstitution in Form eines wasserunlöslichen, farblosen Ules erhalten.The latter is heated to 55 to 60 ° C. for a further 2 hours and it is operated then as described in Example 1. There are 115 g (74% of theory) of the Product of the constitution indicated above in the form of a water-insoluble, colorless one Ules received.

Analyse: Berechnet ... S 20,5%; gefunden ... S 20,8010.Analysis: Calculated ... S 20.5%; found ... p.20.8010.

In analoger Weise erhält man durch Umsetzung von 116 g (0,5 Mol) O,O-diisopropyl-thionothiolphosphorsaurem Ammonium und 82 g Chlorameisensäurecyclohexylester die Verbindung folgender Formel als wasserunlösliches, schwachgelbes Ul. In an analogous manner, by reacting 116 g (0.5 mol) of O, O-diisopropyl-thionothiolphosphoric acid ammonium and 82 g of cyclohexyl chloroformate, the compound of the following formula is obtained as a water-insoluble, pale yellow UI.

Die Ausbeute beträgt 120g (700/0 der Theorie). The yield is 120 g (700/0 of theory).

Analyse: Berechnet ... P 9,20/0, S 19,001o; gefunden ... P 9,5°/o, S 19,50/0.Analysis: Calculated ... P 9.20 / 0, S 19.001o; found ... P 9.5%, S 19.50 / 0.

Beispiel 5 Eine Lösung von 116 g (0,5 Mol) O,O-diisopropylthionothiolphosphorsaurem Ammonium in 600 ccm Acetonitril versetzt man unter Rühren bei 20°C mit 102 g Chlorameisensäure-(4-methylmercaptophenyl)-ester (Kp.2 100°C), rührt die Mischung anschließend noch 2 Stunden bei 60"C und arbeitet sie dann wie im Beispiel 1 beschrieben auf. Es werden 132 g (700/o der Theorie) des Produkts obiger Struktur in Form farbloser Kristalle vom Schmelzpunkt 40°C erhalten.Example 5 A solution of 116 g (0.5 mol) of O, O-diisopropylthionothiolphosphoric acid ammonium in 600 ccm of acetonitrile is mixed with 102 g of 4-methylmercaptophenyl chloroformate (boiling point 2 100 ° C) while stirring at 20 ° C, The mixture is then stirred for a further 2 hours at 60 ° C. and then worked up as described in Example 1. 132 g (700 / o of theory) of the product of the above structure in the form of colorless crystals with a melting point of 40 ° C. are obtained.

Unter analogen Reaktionsbedingungen erhält man aus 115 g (0,5 Mol) O,O-diäthyl-thionothiolphosphorsaurem Kalium und 102 g Chlorameisensäure-(4-methylmercaptophenyl)-ester die Verbindung folgender Formel als farbloses, wasserunlösliches Ul. Die Ausbeute beträgt 168 g (950/0 der Theorie). Under similar reaction conditions, 115 g (0.5 mol) of O, O-diethyl-thionothiolphosphoric acid potassium and 102 g of chloroformic acid (4-methylmercaptophenyl) ester give the compound of the following formula as a colorless, water-insoluble UI. The yield is 168 g (950/0 of theory).

Analyse: Berechnet ... P 8,80/0, 5 27,30/o; gefunden :.. P 9,4°/o, 5 26,70/0.Analysis: Calculated ... P 8.80 / 0.5 27.30 / o; found: .. P 9.4%, 5 26.70 / 0.

Beispiel 6 Man löst 116 g (0,5 Mol) O,O-diisopropyl-thionothiolphosphorsaures Ammonium in 800 ccm Acetonitril, fügt zu dieser Lösung unter Rühren bei 20°C 165 g Chlorameisensäurepentachlor-phenylester (Fp.Example 6 116 g (0.5 mol) of O, O-diisopropyl-thionothiolphosphoric acid ammonium are dissolved in 800 cc of acetonitrile, 165 g of pentachlorophenyl chloroformate (melting point) are added to this solution with stirring at 20 ° C.

71° C), rührt das Reaktionsgemisch danach noch 2 Stunden bei 60"C und arbeitet es dann in der im Beispiel 1 beschriebenen Weise auf. Es werden 100 g (400/0 der Theorie) des Produkts obiger Konstitution in Form farbloser Kristalle erhalten, die einen Schmelzpunkt von 80"C besitzen.71 ° C.), the reaction mixture is then stirred at 60 ° C. for a further 2 hours and then works it up in the manner described in Example 1. It will be 100 g (400/0 of theory) of the product of the above constitution in the form of colorless crystals obtained which have a melting point of 80 "C.

Beispiel 7 116 g (0,5 Mol) O,O-diisopropyl-thionothiolphosphorsaures Ammonium werden in 300 ccm Aceto nitril aufgeschlämmt. Zu dieser Aufschlämmung fügt man bei 30"C unter Rühren 113 g Chlorameisensäure-2,2,2-trichlorisopropylester (Kp.2 40°C), erwärmt die Mischung noch 2 Stunden auf 60"C und arbeitet sie dann wie im Beispiel 1 beschrieben auf.Example 7 116 g (0.5 mol) of O, O-diisopropyl-thionothiolphosphoric acid ammonium are slurried in 300 cc of aceto nitrile. 113 g of 2,2,2-trichloroisopropyl chloroformate (b.p. on.

Die Verbindung obiger Formel wird als farbloses, wasserunlösliches U1 erhalten. Die Ausbeute beträgt 145 g (720/0 der Theorie).The compound of the above formula appears as colorless, water-insoluble U1 received. The yield is 145 g (720/0 of theory).

Analyse: Berechnet . . P 7,70/o, S 15,80/o; gefunden ... P 7,4%, S l5,30/o.Analysis: Calculated. . P 7.70 / o, S 15.80 / o; found ... P 7.4%, S. l5.30 / o.

In gleicher Weise erhält man durch Umsetzung von 68 g (0,33 Mol) O,O-diäthyl-thionothiolphosphorsaurem Kalium und 68 g Chlorameisensäure-2,2,2-trichlorisopropylester 80g (710/0 der Theorie) der Verbindung folgender Konstitution in Form eines farblosen, wasserunlöslichen Ules. In the same way, by reacting 68 g (0.33 mol) of potassium O, O-diethyl thionothiolphosphoric acid and 68 g of 2,2,2-trichloroisopropyl chloroformate, 80 g (710/0 of theory) of the compound of the following constitution are obtained in the form of a colorless, water-insoluble ole.

Analyse: Berechnet ... P 8,30/0; gefunden ... P 9,2°/o.Analysis: Calculated ... P 8.30 / 0; found ... P 9.2%.

Beispiel 8 Zu einer Aufschlämmung von 116 g (0,5 Mol) O,O-diisopropyl-thionothiolphosphorsaurem Ammonium in 300 ccm Acetonitril fügt man bei 20"C unter Rühren 120 g Chlorameisensäure-3,4-dichlorbenzylester (Kp.1 120°C), erwärmt das Reaktionsgemisch noch 2 Stunden auf 40°C und arbeitet es dann wie im Beispiel 1 beschrieben auf. Es werden 171 g (820/0 der Theorie) des Produkts obiger Struktur als schwachgelbes, wasserunlösliches Ul erhalten.Example 8 To a suspension of 116 g (0.5 mol) of O, O-diisopropyl-thionothiolphosphoric acid ammonium in 300 cc of acetonitrile is added at 20 "C with stirring 120 g of 3,4-dichlorobenzyl chloroformate (boiling point 120 ° C), The reaction mixture is heated to 40 ° C. for a further 2 hours and then worked up as described in Example 1. 171 g (820/0 of theory) of the product of the above structure are obtained as a pale yellow, water-insoluble UI.

Analyse: Berechnet . . P 7,4°/o, S 15,40/0; gefunden ... P 7,80/0, S 15,8°/o.Analysis: Calculated. . P 7.4%, S 15.40 / 0; found ... P 7.80 / 0, S 15.8%.

Unter den gleichen Reaktionsbedingungen erhält man aus 115 g (0,5 Mol) O,O-diäthylthionothiolphosphorsaurem Kalium und 120g Chlorameisensäure-3,4-dichlorbenzylester 160 g (820/0 der Theorie) der Verbindung folgender Formel als farbloses, wasserunlösliches Ul. Under the same reaction conditions, from 115 g (0.5 mol) of O, O-diethylthionothiolphosphoric acid potassium and 120 g of 3,4-dichlorobenzyl chloroformate, 160 g (820/0 of theory) of the compound of the following formula are obtained as a colorless, water-insoluble UI.

Analyse: Berechnet ... P 8,00/0; gefunden ... P 8,90/0.Analysis: Calculated ... P 8.00 / 0; found ... P 8.90 / 0.

Claims (1)

Patentanspruch: Verfahren zur Herstellung von Thiol- bzw. Claim: Process for the production of thiol or Thionothiolphosphor - (phosphon) - säureestern, dadurch gekennzeichnet, daß man in an sich bekannter Weise Halogenameisensäureester der allgemeinen Formel mit thiol- bzw. thionothiolphosphor-(phosphon)-sauren Salzen der Formel oder mit den entsprechenden freien Säuren in Gegenwart von säurebindenden Mitteln umsetzt, wobei in vorgenannten Formeln R einen Halogenalkyl-, Alkylmercaptoalkyl-, Arylmercaptoalkyl-, Halogenarylmercaptoalkyl-, Cycloalkyl-, Aralkyl-, Halogenaralkyl-, Aryl-, Halogenaryl- oder Alkylmercaptoarylrest bedeutet, während R' einen Alkyl- und R" einen Alkyl-, Alkoxy- oder Arylrest darstellt, X ein Sauerstoff- oder Schwefelatom ist, Hal für ein Halogenatom und Me fur ein einwertiges Metalläquivalent oder die Ammoniumgruppe steht.Thionothiolphosphorus (phosphonic) acid esters, characterized in that haloformic acid esters of the general formula are used in a manner known per se with thiol or thionothiolphosphorus (phosphonic) acid salts of the formula or with the corresponding free acids in the presence of acid-binding agents, where in the aforementioned formulas R is a haloalkyl, alkylmercaptoalkyl, arylmercaptoalkyl, haloarylmercaptoalkyl, cycloalkyl, aralkyl, haloaralkyl, aryl, haloaryl or alkylmercaptoaryl radical, while R 'is an alkyl and R "is an alkyl, alkoxy or aryl radical, X is an oxygen or sulfur atom, Hal is a halogen atom and Me is a monovalent metal equivalent or the ammonium group.
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